挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)在大气化学反应过程中扮演着重要的角色, 是臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物^[1~5].同时, 部分VOCs具有毒性及致癌性, 在室内环境中, 会对人体产生一定的危害, 影响人体健康^[6].

随着我国城市化进程的不断加快和建筑业的迅速发展, 我国建筑类涂料产量和消费量均有较大幅度增长, 我国目前已成为世界第一大涂料消费国^[7].行业统计结果表明, 我国建筑涂料的产量由2000年的56.3万t增加到2015年的538万t, 15年间增长了9.6倍^{[8, 9]}.国内外研究经验表明, 建筑类涂料使用过程中产生的VOCs是城市VOCs的主要排放源之一, 并且随着工业源的深度治理和移动源强化管控的实施, 建筑类涂料使用过程中产生的VOCs在城市VOCs排放源中所占比重会进一步增加.

掌握污染源排放特征与建立污染源排放清单是制定大气复合污染控制措施的基础.很多学者针对溶剂使用行业或涂料生产行业VOCs排放清单进行过研究^[10], 但是对于建筑类涂料使用过程的VOCs排放清单的研究还不够系统.魏巍等^[11]采用排放因子法估算2005年中国涂料应用过程VOC排放量, 其中建筑涂料分为建筑内墙涂料和建筑其他涂料, 建筑内墙涂料的排放因子为180g·kg^-1, 建筑其他涂料的排放因子为590 g·kg^-1.目前对于建筑类涂料VOCs清单编制的排放因子环保部推荐为水性涂料120g·kg^-1, 溶剂型涂料内墙为360g·kg^-1, 外墙及其他涂料为450g·kg^-1.但是根据笔者的行业调研及抽样实测可知, 建筑类涂料的VOCs含量普遍低于《大气挥发性有机物源排放清单编织技术指南》中推荐的排放因子, 据此排放因子估算的建筑涂料VOCs排放量会有较大偏差.因此, 本文采用自下而上的方式, 基于实测建筑涂料VOCs含量, 采用物料衡算法获得本地化排放因子; 基于建筑涂装面积, 确定行业活动水平获取方法, 提出北京市建筑类涂料VOCs排放清单编制方法, 并估算了2015年北京市建筑类涂料VOCs排放量.同时根据2002~2015年间建筑类涂料使用量及管控政策变化分析了建筑类涂料VOCs的变化趋势, 据此评估北京市建筑类涂料管控对策对VOCs排放变化趋势的影响.据行业调研可知, 目前市面上建筑类涂料中建筑内外墙涂料及防水涂料消费量占比最高, 因此本研究仅对此三类建筑涂料进行VOCs排放量的估算.

在北京市进行建筑内外墙涂料及防水涂料的抽样检测, 抽样原则为:选取北京市内建材超市、建材市场及个人销售点这3种档次的销售地点进行涂料的抽样, 在3种不同档次的销售地点分别购买不同档次、不同品牌、不同类型及不同功能的建筑涂料进行抽样检测.抽检涂料数量如表 1.

表 1 (Table 1)

表 1 建筑涂料抽样种类及数量 Table 1 Sampling type and number of architectural coatings 建筑涂料种类 建筑内墙涂料 建筑外墙涂料 建筑防水涂料 内墙底漆 内墙面漆 底层处理 水性防水涂料 反应型防水涂料 抽样数量 82 143 91 76 208 121

表 1 建筑涂料抽样种类及数量 Table 1 Sampling type and number of architectural coatings

本研究中内墙涂料检测方法按照《室内装饰装修材料-内墙涂料中有害物质限量》(GB 18582-2008)中推荐方法进行挥发性有机化合物的检测, 外墙涂料检测方法按照《建筑用外墙涂料中有害物质限量》(GB 24408-2009)中推荐方法进行挥发性有机化合物的检测, 防水涂料检测方法按照《建筑防水涂料中有害物质限量》(JC 1066-2008)中推荐方法进行挥发性有机化合物的检测.

本研究采用“排放因子”法计算建筑涂料应用过程VOCs的排放, 如公式(1):

(1)

式中, E为北京市建筑类涂料VOCs年排放量, t·a^-1; e_j为j类建筑的排放因子, 即单位建筑面积上建筑涂料释放VOCs的量, g·m^-2; A_j为北京市j类建筑年涂装面积, m², 通过北京市统计局数据计算得到.

在我国现有的统计年鉴中, 建筑类涂料的消费量信息未被纳入统计口径, 因此本文将北京市年度建筑涂装面积作为建筑类涂料VOCs排放量的估算的活动水平^[12].根据北京市统计局的统计年鉴, 将建筑类型进行分类, 基于对典型建筑的现场调研及专业施工技术人员访谈, 确定建筑房屋各类型涂料涂装面积计算公式见表 2.

表 2 (Table 2)

表 2 各类型建筑房屋涂装面积计算公式 Table 2 Formulae to determine the painted area of various types of building 建筑房屋涂装类型 涂装面积公式 内墙[13] 各类型建筑房屋内墙涂装面积=3×建筑竣工面积×k×v×g 式中, k为建筑面积的实际利用率, 取80%; v为建筑房屋使用内墙涂料的面积占比, 取84%; g为内墙涂装市场涂料的份额, 取80% 外墙[13] 各类型建筑房屋外墙涂装面积=年度竣工工程的建筑体积×Tx-屋面面积 式中, Tx为建筑物体形系数, 取0.32 年度竣工工程的建筑体积=建筑竣工面积×h 式中, h为房屋单层高度, 取2.6 m 屋面面积=建筑竣工面积/r 式中, r为容积率, 取2.5 防水[13] 各类型建筑房屋防水涂装面积=n×建筑竣工面积×q+屋面面积 式中, n为内墙面积与建筑竣工面积的比值, 取3.4; q为建筑房屋室内防水地面面积占比, 取16%

表 2 各类型建筑房屋涂装面积计算公式 Table 2 Formulae to determine the painted area of various types of building

(1) 各类型建筑房屋内墙涂装面积本研究假设所有当年竣工房屋不分类型均进行内部装修, 并且根据市场调研数据, 内墙涂装市场涂料的份额为八成左右^[14].

(2) 各类型建筑房屋外墙涂装面积根据市场分析数据及行业调研数据, 公寓、别墅、办公楼、商业、非公益用房等建筑房屋的外墙墙面多数采用玻璃幕墙及墙砖装饰, 因此建筑房屋外墙涂装面积仅包括非商品房及商品房住宅中的经济适用房及其他, 并且假设所有建筑房屋屋面均进行防水处理, 因此, 外墙涂料涂装面积不包含屋面面积.

(3) 各类型建筑房屋防水涂装面积《住宅室内防水工程技术规程》(JGJ 298-2013)规定所有建筑房屋的卫生间、厨房、设有生活用水点的封闭阳台等均应进行防水设计^[15], 因此本研究假设所有建筑房屋的卫生间、厨房、阳台及屋面均进行防水施工, 并结合已竣工户型图分析, 可知建筑房屋室内防水地面面积占建筑竣工的面积的16%左右, 并且根据行业专家评估及市场调研数据可知, 水性防水涂料:反应型防水涂料=6:4.

根据抽样检测数据可知, 目前市面上的建筑涂料VOCs含量远小于GB 18582-2008《室内装饰装修材料-内墙涂料中有害物质限量》中规定的限值, 也远小于环保部《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)》中推荐的排放因子^[16], 因此本研究采用“物料衡算法”核算建筑类涂料的排放因子, 将排放因子本地化, 抽检样品VOCs含量如图 1所示.

图 1

Fig. 1

图 1 建筑内外墙及防水涂料VOCs含量水平 Fig. 1 VOCs content of various interior and exterior wall and waterproofing coatings

由图 1可知建筑内外墙涂料及防水涂料VOCs含量水平, 其中反应型防水涂料VOCs含量水平的变化范围较大, 而且含量水平较高, 而底层处理与外墙涂料的含量水平变化范围较小.根据实测所得各类涂料VOCs含量, 结合涂料包装桶上用量建议及经验数据, 可知每平方米所需涂料用量, 计算可得建筑内外墙及防水涂料的排放因子, 如表 3所示.

表 3 (Table 3)

表 3 建筑内外墙及防水涂料VOCs排放因子 Table 3 VOCs emission factors from various interior and exterior wall and waterproofing coatings 建筑涂料种类 建筑内墙涂料 建筑外墙涂料 底层处理 建筑防水涂料 内墙底漆 内墙面漆 水性防水涂料 反应型防水涂料 VOCs排放因子/g·m-2 1.48 4.24 14.35 23.10 37.42 209.77

表 3 建筑内外墙及防水涂料VOCs排放因子 Table 3 VOCs emission factors from various interior and exterior wall and waterproofing coatings

根据上文计算所得排放因子及活动水平数据计算可得2015年北京市建筑内外墙及防水涂料VOCs排放清单, 见图 2.从中可以看出, 2015年北京市建筑内外墙及防水涂料共排放VOCs约6 914.2 t·a^-1, 其中防水涂料贡献值最大, 占65%, 防水涂料中反应型防水涂料贡献值最大, 占52%, 超过总排放量的一半.目前北京市建筑内外墙涂料已经全面水性化, 因此其VOCs含量已经相对较低.结合图 1和图 2可知, 底层处理涂料的VOCs含量为所有涂料中最低, 但由于底层处理的单位面积涂料用量相比其他涂料为最高, 由图可知其在北京市建筑内外墙及防水涂料的VOCs排放量中贡献值仅次于反应型防水涂料.

图 2

Fig. 2

图 2 2015年北京市建筑内、外墙及防水涂料VOCs排放量 Fig. 2 VOCs emission estimates for interior, exterior walls and waterproofing coatings in Beijing 2015

本研究以2015年北京市统计年鉴中各区县全社会房屋建筑竣工面积作为分配系数对北京市2015年建筑内外墙及防水涂料VOCs排放量进行分配, 各区县VOCs排放量如图 3所示, 建筑内外墙及防水涂料VOCs排放主要集中在朝阳区和城市发展新区即房山区、通州区、顺义区、昌平区和大兴区, 其中通州区最大, 约占13.2%, 昌平区、朝阳区次之, 分别占11.8%和10.5%, 表明这些区域住宅需求较大, 房屋建筑开发体量较大, VOCs排放量大.

图 3

Fig. 3

图 3 2015年北京市建筑内外墙及防水涂料VOCs排放空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of VOCs emission from exterior and interior walls and waterproofing coatings, Beijing 2015

2001年发布国标《室内装饰装修材料内墙涂料中有害物质限量》(GB 18582-2001), 其中水性内墙涂料VOCs含量不得超过200 g·L^-1[17]; 2002年发布《环境标志产品认证技术水性涂料》(HBC 12-2002), 其中水性内墙涂料、水性外墙涂料及水性防水涂料等产品的TVOC含量分别不得超过100、200和250 g·L^-1[18]; 2005年发布《环境标志产品认证技术水性涂料》(HJ/T 201-2005)替代2002版本, 进一步加严水性内、外墙涂料VOCs含量限值至80 g·L^-1和150 g·L^-1, 墙体用底漆不得超过80 g·L^-1, 腻子不得超过10 g·kg^-1[19]; 2008年发布《建筑防水涂料中有害物质限量》(JC 1066-2008)对防水涂料VOCs含量进行了限定, 水性防水涂料A类、B类VOCs含量分别不得超过80 g·L^-1和120 g·L^-1, 反应型建筑防水涂料A类、B类VOCs含量分别不得超过50 g·L^-1和200 g·L^-1[20]; 2014年发布《环境标志产品认证技术水性涂料》(HJ 2537-2014)替代2005版本, 更进一步降低墙底漆、低墙面漆、外墙底漆和外墙面漆含量限值至50、80、80和100 g·L^-1[21].

本研究讨论2002~2015年建筑内外墙及防水涂料VOCs排放量, 但由于无法获得这期间建筑涂料样品VOCs含量实测值来计算排放因子, 因此本研究基于2001~2014年发布标准中VOCs限值来计算每年的排放因子, 进一步估算VOCs排放量, 并且假设国家未对建筑内外墙及防水涂料的有害物质VOCs含量提出限值的情景下对VOCs排放量进行估算, 将是否有限值要求的两种情景下VOCs排放量进行对比, 如图 4所示.

图 4

Fig. 4

图 4 2002~2015年建筑内外墙及防水涂料用量及两种情景下的VOCs排放量 Fig. 4 Estimated internal and external wall and waterproof coating dosage for 2002-2015 and two scenarios for VOCs emissions

由图 4可知, 若国家未对建筑类涂料的有害物质含量提出限值, 北京市建筑类涂料VOCs的排放量随着涂料的用量呈现线性增长的趋势, 2002~2015年的14年间, 建筑涂料的用量增长了9.48万t, 2002年建筑类涂料VOCs排放量为17 467.6 t·a^-1, 2015年在未管控情景下VOCs排放量将增加到24 267.8 t·a^-1, 但在限值管控的情景下, VOCs排放量减少至15 313.6 t·a^-1, 可见, 国家对于建筑类涂料的有害物质含量限值的管控可以有效控制VOCs的排放量.

随着建筑类涂料行业的水性化发展, 从行业调研及涂料实测数据可知建筑内外墙及防水涂料VOCs含量已远小于标准限值, 从本研究根据本土化排放因子计算所得2015年建筑类涂料VOCs排放量为6 914.2 t·a^-1, 可知建筑类涂料的VOCs实际排放量小于建筑类涂料进行VOCs含量限值管控情况下的VOCs排放量, 也远小于根据《大气挥发性有机物源排放清单编织技术指南》中推荐的排放因子计算所得的VOCs排放量, 因此应对建筑类涂料VOCs排放量计算进行本地化.

基于实测的排放因子及活动水平获得的排放清单及空间分布对于了解排放状况具有重要的作用, 但是排放因子和活动水平均具有一定的不确定性^[22~25].对于活动水平数据, 是根据建筑竣工面积并结合建筑装修论坛等经验公式进行估算, 在实际中会存在一定偏差; 对于建筑外墙涂料随着玻璃幕墙及墙砖应用的日益增加, 对建筑外墙涂料的用量会有影响; 对于建筑防水涂料, 本研究假设仅室内卫生间、厨房、阳台以及建筑屋顶的涂装建筑防水涂料, 在实际施工中还会有地下室、泳池等部位使用建筑防水涂料进行防水工程, 因此此处对建筑防水面积的估算会存在一定偏差.

对于排放因子, 虽然本文的排放因子是根据大量实测数据计算所得的经验系数, 但是市面销售使用的建筑内外墙及防水涂料种类繁多, 不能一一进行检测, 并且很多工程用涂料为点对点供应, 无法进行抽样检测, 因此建筑内外墙涂料及防水涂料的VOCs含量会存在偏差, 并且本研究假设2002年至今均使用水性涂料, 实际上, 时至今日仍有少量溶剂型建筑内外墙及防水涂料的应用, 因此这会导致估算结果偏低.

实际上建筑类涂料种类繁多, 但由于本研究内容有限, 本文仅对建筑内外墙涂料、底层处理及防水涂料进行了研究, 未对建筑类涂料中的其他涂料进行研究, 包括地坪涂料和功能性涂料, 而且目前市面上这几类涂料中溶剂型占比较高, 因此本研究不能表征市面上的所有建筑涂料的VOCs排放.

(1) 鉴于编制城市VOCs排放清单时, 无法直接获取区域建筑类涂料使用量.本研究基于行业调研和统计年鉴, 将建筑类型进行分类, 基于典型建筑的现场调研及专业施工技术人员访谈, 探讨了利用建筑竣工面积核算建筑涂装面积的方法.在此基础上建立了建筑竣工面积作为活动水平数据的排放清单编制方法并将其应用于北京市排放清单的编制.

(2) 北京市建筑内外墙及防水涂料中, 建筑防水涂料的VOCs排放因子均大于建筑内外墙涂料的VOCs排放因子, 其中反应型防水涂料的VOCs排放因子最大, 为209.77g·m^-2, 其次是水性防水涂料, 为37.42g·m^-2.

(3) 2002~2015年14年间, 北京市建筑涂料的用量增长了9.48万t, 2002年建筑类涂料VOCs排放量为17 467.6 t·a^-1, 在未管控情景下2015年的建筑类涂料VOCs排放量将增加到24 267.8 t·a^-1, 理论上在限值管控的情景下, VOCs排放量减少至15 313.6 t·a^-1, 而实际由于建筑类涂料水性化技术的进步, 水性化发展远远超过限制管控标准, 2015年北京市建筑内外墙及防水涂料排放VOCs约6 914.2 t·a^-1, 由此可知国家对于建筑类涂料有害物质VOCs含量限值的管控能够有效控制VOCs的排放量.

(4) 2015年北京市墙面涂料和防水涂料排放量分别为2 394.9 t·a^-1和4 519.3 t·a^-1, 分别占34.6%和65.4%, 防水涂料中反应型防水涂料贡献值最大, 占52%, 其次为底层处理, 占27%.

(5) 2015年北京市建筑内外墙及防水涂料VOCs排放量主要集中在朝阳区和城市发展新区即房山区、通州区、顺义区、昌平区和大兴区, 其中通州区最大, 约占13.2%, 昌平区、朝阳区次之, 分别占11.8%和10.5%, 建筑类涂料VOCs排放量主要受区域建筑开发体量大小的影响.

(6) 北京市应加强对反应型防水涂料的管控, 鼓励涂料企业生产研发低VOCs含量的防水涂料, 并且加强建筑类涂料生产、销售、使用全过程监管, 确保北京市在生产、销售和使用的建筑类涂料均符合包装标志的要求.