2018, Vol. 39
2. 中国环境科学研究院, 北京 100012
, GAO Hong1
, YUE Bo2 , HUANG Qi-fei2 , WANG Yu-tang2 , WU Xiao-hui2 , YU Jun-ying2 , YANG Hui-yuan1
2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
随着我国村镇经济的快速发展和城镇化率的日益增加, 农民生活水平逐步提高, 村镇生活垃圾产量与日俱增.生活垃圾中常含有包括重金属在内的大量有害物质, 若不将其妥善处理, 将会对农村环境造成直接威胁.我国村镇生活垃圾主要以填埋、焚烧和堆肥这3种方式进行处理处置.生活垃圾填埋处置时产生的渗滤液中包含大量重金属离子, 容易对土壤和地下水造成污染[1~3]; 焚烧处理时, 会产生含高浓度重金属的飞灰和烟气, 极易对周边土壤和大气造成二次污染[4~6]; 若堆肥处理, 堆肥产品中重金属含量高, 不仅影响产品肥效, 还会污染土壤并且造成农作物中重金属的富集[7~9].因此, 明确农村生活垃圾中重金属的种类、含量以及来源对其污染控制至关重要, 有利于进一步从垃圾源头规避风险, 实现生活垃圾处理处置的减量化、资源化和无害化.
近年来, 许多专家学者针对城市生活垃圾重金属问题进行了研究, 任福民等[10]对北京市城区生活垃圾中的重金属进行测定发现, 各类垃圾中Hg、Cd元素含量均超过了北京市郊土壤背景值和污染起始值的最高允许含量; 贾悦等[11]的研究发现上海市生活垃圾中橡塑类、厨余类、纸类为关键来源, 橡塑类Pb、Cd含量最高, 厨余类Cr、As含量最高; 刘晓红等[12]的研究表明延安市区生活垃圾可堆腐物中重金属元素Pb、Cr、Cd、Hg、As轻微污染.
目前国内已有的相关研究多局限于城市生活垃圾, 对我国农村生活垃圾重金属种类、含量及来源大范围、系统的研究报道较少.因此, 本文以全国12个省份、72个典型村镇为对象研究生活垃圾中重金属种类、含量特征, 并结合相关分析方法探讨我国农村地区生活垃圾中重金属的可能来源, 以期为我国农村地区生活垃圾的处理处置提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 采样点在全国12个省市进行村镇生活垃圾采样调查, 包括南方6个省市(广东、湖南、安徽、湖北、上海、重庆), 北方6个省市(北京、河南、山东、甘肃、黑龙江、吉林), 其中每个省市选择1个采样地区, 每个地区根据经济水平和产业类型等因素选取3个典型乡镇, 每个乡镇设集镇中心和周边农村2个采样点, 共计72个采样点, 样品采集时间为2015年的4个季度, 采集样品数288个(南方采集样品144个, 北方采集样品144个), 我国典型村镇新鲜生活垃圾采样点如表 1所示.
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表 1 全国典型村镇新鲜生活垃圾采样点分布 Table 1 Distribution of living garbage sampling in typical villages and towns of China |
1.2 样品采集与分析
垃圾采样方法参照《生活垃圾采样和物理分析方法》(CJ/T 313-2009)执行.具体为, 将生活垃圾搅拌均匀并堆成圆形, 进行十字四等分后随机舍弃对角中的两份, 余下部分重复上述步骤, 直至垃圾容量达到4只100 L的大桶, 然后将4只大桶的垃圾倾倒在一堆, 将垃圾按照厨余、纸类、玻璃、塑料等物理组分进行分类, 分类完成后对每一组分进行称量并记下数目, 然后对每一类垃圾进行取样带回实验室分析.
样品前处理时, 首先将样品中大粒径垃圾破碎至1~2 cm, 如木竹、塑料、布料、玻璃、砖瓦等主要用剪刀和铁锤进行破碎, 目的为方便垃圾组分的干燥和称量.在处理过程中避免使用含有待测重金属的材料和工具.按照现场采样时记录各组分的数据计算组分质量分数, 根据组分质量分数称量约1 kg的垃圾样品放置于电热鼓风恒温干燥箱中进行干燥, 在(105±5)℃的条件下烘4~8 h, 待冷却0.5 h后称重, 重复烘1~2 h, 冷却0.5 h后再称重, 直至前后两次称量数据之差小于样品前一次称量数据的1.0%.干燥后的垃圾样品用研钵研磨至0.5 mm以下, 其中不易研磨的塑料、橡胶等组分主要通过剪刀和铁锤进行处理, 从中取1 g采用浓HNO3-H2O2-电热板法[13]消解, 每个样品做3个平行样.
将浓HNO3-H2O2-电热板法[13]消解后的样品用稀硝酸稀释及清洗消解容器并转移至100 mL容量瓶中定容, 定容后的样品经离心或抽滤后转移至50 mL的离心管中4℃冷藏保存待测.测试方法选取电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定As、Hg、Pb、Cd、Cr、Cu、Zn、Ni重金属含量.
1.3 数据处理与分析为了对生活垃圾重金属来源进行科学、客观地解析, 分别对样品中重金属元素含量进行聚类分析、Pearson相关性分析和主成分分析.聚类分析是根据数据性质将其进行分类组合形成多个类的分析过程, 同一类别中对象具有较高的相似性, 不同类别之间对象差异较大. Pearson相关性分析有助于揭示重金属元素之间的内在联系, 辨识重金属来源[14~16].主成分分析是将数据进行降维处理, 消除数据所反映的信息相关性带来的影响, 用几个综合变量代替多个单变量, 简化数据类别、增强有用信息[17, 18].其中, 聚类分析和主成分分析作用大致相似, 文中同时采用这两种方法目的是为了进行相互印证, 以便对生活垃圾中重金属来源进行更加充分、客观地解析.本研究运用Excel 2010软件进行数据统计分析, 运用SPSS 22.0进行聚类分析、Pearson相关分析和主成分分析, 显著性水平为α=0.05.
2 结果与讨论 2.1 典型村镇生活垃圾中重金属含量及分布特征对我国南、北方典型村镇生活垃圾中重金属元素砷、汞、铅、镉、铬、铜、锌、镍的含量分别进行统计分析, 见表 2.
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表 2 我国南、北方典型村镇垃圾重金属含量 Table 2 Heavy metal content in domestic waste in southern and northern villages of China |
如表 2所示, 我国南、北方典型村镇生活垃圾中各重金属的含量存在差异.就北方典型村镇而言, 生活垃圾中重金属平均含量由高到低为：Cr[(86.36±59.99)mg·kg-1]>Zn[(62.19±36.61)mg·kg-1]>Ni[(46.07±25.22)mg·kg-1]>Cu[(36.43±15.98)mg·kg-1]>Pb[(21.91±12.29)mg·kg-1]>As[(7.51±8.89)mg·kg-1]>Cd[(4.82±8.37)mg·kg-1]>Hg[(0.64±0.42)mg·kg-1]; 就南方典型村镇而言, 生活垃圾中重金属平均含量由高到低为：Cr[(131.06±74.96)mg·kg-1]>Zn[(98.04±63.71)mg·kg-1]>Ni[(46.75±25.75)mg·kg-1]>Cu[(37.20±16.80)mg·kg-1]>Pb[(21.62±13.76)mg·kg-1]>As[(7.43±8.82)mg·kg-1]>Cd[(1.84±4.55)mg·kg-1]>Hg[(0.83±0.74)mg·kg-1].除Cd、Cr和Zn外, 其他5种重金属平均含量在南、北方差别不大, 这可能是受土壤污染的影响, 据2014年全国土壤污染状况调查公报[19]统计, 南方土壤受重金属污染程度重于北方, 导致南方生活垃圾中重金属含量高于北方.变异系数反映了总体样本中各采样点平均变异程度[20], 我国南、北方典型村镇生活垃圾中各重金属的变异系数均很大, 说明生活垃圾中重金属来源较为复杂, 空间分布差异较大.
为了更好地表征我国南、北方典型村镇生活垃圾重金属污染程度, 对我国农村生活垃圾土地还原及堆肥重金属含量做出准确客观的评价, 以《城镇垃圾农用控制标准》(GB 8172-87)和《土壤环境质量标准》(GB 15618-1995)中二级标准为参照依据进行对比.结果发现, 与《城镇垃圾农用控制标准》相比, 北方典型村镇生活垃圾重金属只有Cd平均含量超标, 超标倍数为0.61倍, 样品中单个重金属超标率除Cd(13.20%)外, As、Hg、Pb、Cr超标率均在5%以下.南方典型村镇生活垃圾重金属平均含量均未超标, 样品中As、Hg、Pb、Cd、Cr单个重金属超标率分别为7.48%、2.10%、2.80%、15.38%、2.11%.与《土壤环境质量标准》二级标准相比, 北方典型村镇生活垃圾中重金属Hg和Cd的平均含量超过标准, 超标倍数为0.66倍和15.07倍, 样品中单个重金属超标率除Cd(52.80%)外均在50%以下, 其中Hg超标率最大(31.80%), 其次是Ni(27.10%), 其余重金属超标率低于10%.南方典型村镇生活垃圾中重金属Hg和Cd的平均含量超标, 超标倍数为0.28倍和5.13倍, 样品中单个重金属超标率除Cd(55.94%)外均在50%以下, 其中Hg超标率最大(39.16%), 其次是Ni(22.47%), 其余重金属超标率低于10%.王瑜堂等[21]的研究指出, 农村生活垃圾中Cd和Hg两种重金属污染严重且存在较强的潜在生态风险.因此, 就重金属而言我国农村生活垃圾具有较好的堆肥潜力, 但鉴于重金属具有易富集、危害大等特点, 且Cd、Hg超标率高, 毒性大, 需要特别关注, 如将垃圾进行土地还原还需引起重视.
综上所述, 我国南、北方典型村镇生活垃圾中含有的重金属种类多, 在含量水平上存在一定差异, 但算术平均值均接近分布范围下限.如Cd在南方典型村镇生活垃圾重金属中的变异系数最大, 约90%的样点Cd含量都低于平均含量1.84 mg·kg-1, 其中近50%的样点Cd含量低于土壤环境质量二级标准0.30 mg·kg-1.同样, 北方典型村镇生活垃圾重金属Hg变异系数也较大, 约79%的采样点Hg含量低于平均值0.64 mg·kg-1, 其中73%的采样点Hg含量都低于土壤环境质量二级标准0.50 mg·kg-1.可见, 少量采样点重金属含量偏高, 可能是采样点采样时, 某种组分含量高, 从而导致了这种重金属含量升高, 总体来说我国南、北方典型村镇生活垃圾重金属来源较为复杂.
2.2 典型村镇生活垃圾重金属的聚类分析根据我国典型村镇生活垃圾中几种重金属含量进行聚类分析, 结果如图 1所示. 8种重金属可以聚为3类, 第一类包括Pb、Cd、Zn、Cu、Ni; 第二类包括Hg和Cr; 第三类包括As. Pb与Cd、Zn、Cu之间存在显著相关性, Cu和Ni之间具有显著的相关性, Pb、Cd、Zn与Cu和Ni最终聚为一个大类, 表明它们之间可能具有较高的相似性. Cr和Hg聚为一类, 表明Cr和Hg来源可能相似. As自成一类, 表明As与其他几种重金属元素可能存在较大差异.
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图 1 我国典型村镇生活垃圾重金属的聚类分析 Fig. 1 Cluster analysis of total metal concentrations in typical rural domestic waste |
生活垃圾中各种重金属含量不尽相同, 重金属元素之间存在相关关系, 说明其来源可能相同, 不存在相关关系则说明它们的来源差异较大.对我国典型村镇生活垃圾中几种主要重金属含量进行Pearson相关性分析, 结果如表 3所示.由重金属元素含量相关系数可以看出, Pb-Cd、Pb-Zn和Pb-Cu存在显著的正相关, 说明Pb与Cd、Zn、Cu这3种金属具有同源性; As与其他几种重金属元素都不相关, 意味着As与它们的来源差异性较大; Cu和Ni、Cd存在显著的正相关, 但它们分别与Cr和Hg的相关性不显著, 说明有部分Cu的来源可能与Ni相似, 但与Cr和Hg的来源差异较大; Cr和Hg与除Zn之外的其他几种重金属元素相关性较差且不显著, 表明Cr和Hg与其他几种重金属元素的来源可能不同.
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表 3 我国典型村镇生活垃圾中重金属含量Pearson相关系数1) Table 3 Pearson correlation matrix for heavy metals in typical rural domestic waste |
2.4 典型村镇生活垃圾重金属的主成分分析
利用主成分分析探究典型村镇生活垃圾中重金属的主要来源, 分析前对重金属数据进行标准化处理, 分析采用正交旋转突出影响重金属来源的主要因子.检测数据经KMO检验和Bartlett球度检验(P < 0.001), 主成分分析结果具有统计学意义.由表 4可知, 根据特征向量选取原则(特征值>1.0)提取4个主成分, 方差累计贡献率达到70.66%, 说明该结果在一定程度上能够真实地反映我国典型村镇生活垃圾重金属的来源情况. 图 2、3为对应各主成分因子荷载散点图. 图 2显示, 第一主成分(PC1)由Pb和Cd构成, 可以解释总变量方差的26.48%.第二主成分(PC2)由Cr、Hg和Zn构成, 可以解释总变量方差的17.42%. 图 3显示, 第三主成分(PC3)由Cu和Ni构成, 可以解释总变量方差的13.88%.第四主成分(PC4)由As构成, 可以解释总变量方差的12.87%.
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表 4 我国典型村镇生活垃圾重金属含量主成分分析结果 Table 4 Principal component analysis of heavy metals in typical rural domestic waste |
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图 2 我国典型村镇生活垃圾重金属含量的第一、二主成分得分 Fig. 2 Illustration of total metal concentrations in typical rural domestic waste in the coordinate system of first and second principal components |
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图 3 我国典型村镇生活垃圾重金属含量的第三、四主成分得分 Fig. 3 Illustration of total metal concentrations in typical rural domestic waste in the coordinate system of third and fourth principal components |
结合聚类分析、相关分析和主成分分析结果推断, Pb和Cd的主要来源相似, Cr、Hg和Zn的主要来源相似, Cu和Ni的主要来源相似, As的主要来源异于其他几种重金属.
第一组元素Pb和Cd存在显著的相关性, 在聚类分析中归属为一个大类且同属于一个主成分, 说明典型村镇生活垃圾中Pb和Cd的来源相似.有研究表明包装纸所含重金属浓度较高[22], 在各类垃圾组分中, 如塑料中的Pb和Cd, 包装纸(报纸、印刷制品)中的Cd、Cu都高于生活垃圾其他组分中相应元素的浓度, 说明塑料、纸质印刷制品是Pb、Cd的主要来源之一.此外, 我国农村生活垃圾组成上主要以灰土和厨余为主, 含量约占垃圾总量的一半以上[23, 24], 可见灰土和厨余对Pb和Cd浓度的贡献也不容忽视.银燕春等[25]的研究表明生活垃圾各组分重金属含量中, Pb和Cd在餐厨和尘土组分中的浓度都高于混合垃圾, 其中尘土中Pb浓度高达116.60 mg·kg-1, 为混合垃圾的2.4倍.刘育辰等[26]的研究也指出, 生活垃圾各组分中重金属Cd含量为灰土>厨余>其余组分>卫生纸, 灰土和厨余组分对Cd总量的贡献率达到68%.由此分析Pb和Cd元素主要来源于塑料类、纸质印刷制品和厨余、灰土类垃圾.
第二组元素Cr和Hg在聚类分析中归属为一个大类, 分别与Zn之间都存在显著的相关性且这3种元素同属于一个主成分, 说明Cr、Hg和Zn的来源可能相似.此外, Zn与Pb显著相关而与Cd不相关, 说明除上述来源之外还有一部分Pb与Zn的来源相似.农村地区居民冬天多以燃煤为主, Hg污染在我国北方地区表现得尤为突出[27].通常燃煤会导致生活垃圾中灰土成分增加, 燃煤过程中产生的大气Hg沉降造成灰土中Hg含量较高, 因此煤炭等能源的利用可能是Hg含量高的原因之一[28].蔡葵等[29]发现重金属元素Hg可在花生植株的不同器官中富集, 导致农产品重金属含量升高.另外含Hg农药等的使用以及农作物从土壤中的吸收富集也增加了厨余类垃圾对Hg的贡献率.农村生活垃圾中灰土组分对Zn的贡献率最大, 银燕春等[25]通过对成都市城郊和农村地区生活垃圾各组分中的重金属含量进行分析表明, 农村垃圾中Zn主要来源于灰土.灰土中主要包含土壤、煤渣等组分, 其重金属含量在一定程度上可能受到土壤、燃煤粉尘、煤渣等重金属含量的影响.从表 2可以看出南方典型村镇生活垃圾重金属Cr和Zn含量明显高于北方, 可能是受到土壤重金属污染影响, 据统计我国土壤受多种重金属污染[19], 其中南方土壤污染重于北方.这可能是由于农村传统肥料、土壤改良剂等使用导致土壤中Cr、Zn、Cu等重金属富集造成污染.事实上, 除肥料使用的影响外, 燃煤过程也会产生含Zn、Pb等重金属的粉尘和煤渣, 从而造成其含量在灰土中的积累[30, 31].
第三组元素Cu和Ni存在显著的相关性, 同属于一个主成分且在聚类分析中与Pb、Cd、Zn共同归属为一个大类, 说明Cu和Ni同源.此外, Cu与Pb和Cd之间也存在显著的相关性, 表明Cu的来源较为广泛, 与Pb、Cd的来源也有一定的相似性.有研究表明[22]：干电池中的Cu、Zn和Pb, 蓄电池中的Ni和Cd的含量明显高于各种垃圾组分中其他垃圾组分相应元素的含量.张昱等[32]对浙江某典型电子废弃物拆解区周边土壤检测表明, 该地土壤中重金属Cu和Ni分别为重度和轻度污染.沈东升等[33]发现Cu、Ni和Zn等重金属污染物的源头为电子废物堆场及拆解后产生的固体废渣.由此推断Cu和Ni可能主要来源于电子、电池类废弃物.根据第一组元素的来源分析还可以发现, 各种橡胶塑料类垃圾以及包装纸和打印纸等印刷品对Cu的来源也有一定的贡献.
第四组元素As与其他几种重金属均不存在相关性, 在聚类分析及主成分分析中均自成一类, 说明As与其他重金属来源不同, 其主要来源可能是杀虫剂等含As的农药.土壤是灰土组分的来源之一, 当土壤受到重金属As污染时会直接影响灰土中重金属As的含量.郭伟等人[34]曾在土壤重金属相关研究中提出, As在城市公园中的单因子污染指数高于商业区、工业区等其他功能区, 可能是由于含As农药的使用.砷化物的广泛利用, 如杀虫剂和除草剂等含砷农药和肥料的大量使用都会造成土壤中As含量的升高, 从而导致灰土中As的富集.农村居民在使用后常将农药瓶等与生活垃圾混合收集, 这可能也是影响生活垃圾中As含量的主要因素之一.燃煤过程中As、Hg都属于易挥发元素[35], 炉渣以及沉降后的烟尘、粉尘也会引起灰土中As含量升高.
综上所述, 我国典型村镇生活垃圾中Pb和Cd主要来源于厨余、灰土、橡塑类和纸质等印刷品, Hg主要来源于厨余和灰土, Zn和Cr主要来源于灰土, Cu主要来源于电子、电池类废弃物和尘土、橡塑、纸质等印刷品, Ni主要来源于废弃的电子、电池类产品, As主要来源于杀虫剂等农药和肥料.
3 结论(1) 我国北方典型村镇生活垃圾中重金属As、Hg、Pb、Cd、Cr、Cu、Zn和Ni的含量分别为(7.51±8.89)、(0.64±0.42)、(21.91±12.29)、(4.82±8.37)、(86.36±59.99)、(36.43±15.98)、(62.19±36.61)和(46.07±25.22)mg·kg-1, 南方典型村镇生活垃圾中重金属As、Hg、Pb、Cd、Cr、Cu、Zn和Ni的含量分别为(7.43±8.82)、(0.83±0.74)、(21.62±13.76)、(1.84±4.55)、(131.06±74.96)、(37.20±16.80)、(98.04±63.71)和(46.75±25.75)mg·kg-1.与《城镇垃圾农用控制标准》相比北方典型村镇垃圾中Cd超标, 与《土壤环境质量标准》二级标准相比南、北方典型村镇垃圾中Cd和Hg超标.若要将垃圾进行土地还原, 重金属Cd和Hg的超标率高、毒性大, 需重点关注.
(2) 经聚类分析、相关分析和主成分分析3种多元统计分析得出, Pb和Cd主要来源于厨余、灰土、橡塑类和纸质等印刷品, Hg主要来源于厨余和灰土, Zn和Cr主要来源于灰土, Cu主要来源于电子、电池类废弃物和尘土、橡塑、纸质等印刷品, Ni主要来源于废弃的电子、电池类产品, As主要来源于杀虫剂等农药和肥料.
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