2018, Vol. 39
2. 地理信息科学教育部重点实验室, 上海 201100;
3. 国家海洋局第二海洋研究所, 杭州 310012
2. Key Laboratory of Geographic Information Science of the Ministry of Education, East China Normal University, Shanghai 201100, China;
3. Second Institude of Oceanography, State Oceanic Administration, Hangzhou 310012, China
潮间带是海陆交替的过渡地带之一, 在削减入海径流的营养元素的过程中扮演重要角色[1].同时由于污染而不断累积和元素再循环, 潮滩沉积物又可能变成次生污染源, 加剧海岸带和河口区的富营养化[1~3].近年来, 随着人口和经济迅猛增长, 我国河口和近海区水体富营养化加剧, 许多学者在我国各个河口和潮间带开展了大量的氮素循环研究[1, 4~6], 分析和讨论了环境因子, 如TOC、TN、盐度、季节、沉积物形态、温度等的影响, 以及控制机制[7~10], 其中沉积物-水界面氮通量是评价潮滩削减或增加水体污染的重要指标.
陈振楼等[4]对长江口不同地区潮间带的研究发现, 河口区上下游沉积物-水界面NO3--N通量的季节变化明显, 且无机氮通量受TOC、沉积物粒度、水温等因素的综合影响.王东启等[5]研究崇明东滩沉积物不同盐度上覆水体发现, 盐度影响潮滩沉积物中微生物的生理活动, 进而影响NH4+-N的通量变化. Koomklang等[6]对日本的Shido Bay研究发现, 沉积物表层会向上覆水体释放更多NH4+-N, 温度越高, 沉积物越表现为上覆水体NH4+-N的源. Poulin等[11]对St. Lawrence河口的研究发现, 河口沉积物主要表现为上覆水体NO3--N的汇, NH4+-N的源. Hopkinson等[12]对Massachusetts和Cape Cod海湾的研究发现, 温度和呼吸作用是影响沉积物水界面无机氮通量的主要因素, 而不是有机碳、沉积物类型等其他环境因素.
本文选取了中国东部典型海岸带潮间带为研究对象, 通过实验室微环境模拟, 探讨了不同温度条件下, 中国东部海岸不同纬度地区潮间带沉积物-水界面无机氮交换特征, 分析了对不同纬度潮间带沉积物对上覆水体无机氮的源汇特征, 以及温度、盐度、沉积物类型等环境因子的影响, 以期对不同纬度地区潮滩的污染治理、环境管理和生态保护提供数据支持.
1 材料与方法 1.1 样品的采集沿着中国东部海岸线由北向南分别选取了12个典型潮间带, 辽宁大辽河口(LH)、天津汉沽涧河河口(HG)、山东东营黄河口(DY)、山东青岛大沽河(QD)、江苏盐城浅滩(YC)、上海崇明岛东滩(DT)、浙江慈溪(CX)、福建福州闽江口(FZ)、厦门九龙江口(JL)、广东珠江口(ZJ)、广西英罗湾(YL)、海南东寨港(DZ).选定滩面底质类型相对均匀、潮间带完整、人为扰动较小且相对稳定的潮间带区域进行取样.各采样区域分布如图 1所示, 12个典型潮间带南北纬跨度大, 包含温带季风气候区和亚热带季风气候区.综合了沉积物类型、发育特点、植被类型的典型潮间带, 每个潮间带区域设1~4个采样站, 总共26个采样站, 每个采样站2~3个平行样, 使用自制的螺旋盖有机玻璃管采集了沉积物原位柱样样品67个, 并用盐度计(YSI 30)现场测定上覆水体的盐度.
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图 1 采样点示意 Fig. 1 Map showing distribution of sampling sites |
野外样品采集后在实验室冷藏保存, 并根据各地海水的实测盐度值配置人工海水(氯化钠、氯化镁、硫酸镁、氯化钙、碳酸氢钠、氯化钾), 同时使用硝酸钠(NaNO3)和氯化铵(NH4Cl)将人工海水氮浓度配置为硝酸盐氮(NO3--N)2mg·L-1和氨氮(NH4+-N)0.5 mg·L-1.使用恒温培养箱, 设定了3个温度的培养(12、25、35℃).在每个温度下, 用新配置的海水模拟潮汐淹没和出落过程, 首先对柱样进行预培养2 d(以6 h为间隔, 人工向培养管中注入和倒出人工海水, 操作过程中控制水流, 减少柱样表层的扰动. 2 d后, 向每个培养管里注满对应盐度的海水, 测定培养初始的水体溶解氧(DO)数值后盖上丁基胶塞, 使之没有气泡, 再拧上双螺旋盖子.并采集各培养管对应的海水作为初始水样50 mL.培养6 h后, 打开密封盖, 测定培养后水体DO值, 然后从每个培养管中采集培养后水样各50 mL.培养的初始水样和培养后水样经0.45 μm滤膜过滤后编号储存聚乙烯瓶中冷冻(-20℃)保存, 用以测定NO3-和NH4+浓度.培养后的沉积物柱样按照1 cm分层切片, 其中一根柱子的每个分层样品放入100 mL离心管, 加入50 mL超纯水振荡混合后离心, 再经过0.45 μm滤膜过滤后编号储存聚乙烯瓶中冷冻(-20℃)保存, 用以测定和计算孔隙水中NO3-和NH4+浓度; 再取一根柱子按照1 cm分层切片后60℃烘干, 干湿分别称重测含水率、容重, 烘干土样研磨过筛后待测TOC与TN.
1.3 样品分析和计算水样NO3-浓度用流动化学分析仪(INTEGRAL FUTURA, ALLIANCE公司, 美国)测定, 用次溴酸盐氧化法测定水体中NH4+[13].沉积物总有机碳和总氮用元素分析仪(Elementar vario MICRO cube, 德国)测定.沉积物-水界面氮交换通量根据上覆水体培养前后N浓度的变化计算得出扩散通量：
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式中, F是在t时间段内平均测得的沉积物-水界面扩散通量[mmol·(m2·h)-1]; S是有机玻璃管中沉积物的截面积(m2); t是引起上覆水体中物质浓度差的时间(h). Mt是t时间段内上覆水体物质的变化量(mmol), 可通过上覆水体浓度变化计算Mt：
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式中, ct是经过t时间后上覆水体中物质的浓度(mmol·L-1), c0是上覆水体中物质的初始浓度(mmol·L-1), Vt是上覆水体的体积(L).
沉积物容重用一定容积的土壤烘干后的重量与同容积水重的比值表示.
2 结果与分析 2.1 潮滩沉积物和上覆水体的理化性质中国东部海岸线绵长, 盐度差异较大, 盐度最大值在青岛大沽河和海南东寨港, 最低值在上海崇明东滩; 同一片潮滩不同的样站盐度也不尽相同, 差异最大的是青岛大沽河, 同一潮间带两个样站的盐度差达到29‰.各潮滩表层5 cm沉积物的有机碳含量迥异, 其中平均值在5‰以下和10‰以上的各有3个河口, 分别是黄河口、盐城、慈溪, 天津涧河河口、九龙江口和珠江口, 相差最大的是在福州闽江口, 差5.36‰, 除闽江口、崇明东滩外其它同一潮间带不同样站间的有机质差异都小于2‰.平均容重约为1.17 g·cm-3, 大部分容重处于0.9~1.1 g·cm-3和1.3~1.5 g·cm-3之间, 容重和有机质之间呈现负相关关系.在35℃条件下沉积物孔隙水中氨氮和硝氮平均浓度高于15℃条件下.潮间带沉积物的具体理化参数见表 1.
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表 1 潮间带沉积物的理化性质1) Table 1 Physicochemical properties of sediments |
2.2 潮间带沉积物-水界面NO3--N通量
根据中国东部海岸带纬度跨度, 将12个潮间带区域按纬度由北到南分成3个区域(LH、HG、DY、QD采样站在35°~45°N纬度带内, YC、DT、CX、FZ采样站在25~35°N纬度带内, JL、ZJ、YL、DZ采样站在15°~25°N纬度带内).本研究表明培养温度为12℃时, 各采样点的NO3--N通量范围是-1.83~2.65 mmol·(m2·h)-1, 平均值是0.39 mmol·(m2·h)-1, 沉积物主要表现为NO3--N的源, 但其中YC-2、YC-3、CX-3、JL-1和ZJ-2样站沉积物是上覆水体的汇.总体来看, 纬度越高通量值越大, 沉积物越表现为上覆水体NO3--N通量的源(图 2).培养温度为25℃时和12℃一样, 沉积物主要表现为上覆水体的源, 其中平均通量大小为0.54 mmol·(m2·h)-1, 各采样点的通量在-1.29~3.34 mmol·(m2·h)-1之间, 通量值显示在25°~35°N区间最低, 其他两个纬度区间的NO3--N通量平均值相比于12℃和35℃都较高. 35℃平均通量为-0.13 mmol·(m2·h)-1, 沉积物表现为上覆水体NO3--N通量的汇.各采样点的通量变化范围是-2.91~0.14 mmol·(m2·h)-1, 其中LH-1、YC-2、YC-3、DT-1、CX和JL的潮滩沉积物是上覆水体NO3--N通量的汇.
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图 2 硝氮通量与温度和纬度的关系 Fig. 2 Relation between NO3--N flux and temperature and latitude |
培养温度为12℃时, 各采样点的NH4+-N通量范围是-0.80~2.34 mmol·(m2·h)-1, 平均值是0.33 mmol·(m2·h)-1, 沉积物主要表现为NH4+-N的源, 但15°~25°N纬度区内除DT样站外其他样站的沉积物都表现为水体的汇.低纬度区15°~25°N(图 3)间的潮间带沉积物总体表现为上覆水体的汇, 35°~45°N和25°~35°N纬度带内的潮间带沉积物表现为上覆水体的源. 25℃时由于样品量较少, 主要测的是盐城浅滩、崇明东滩和杭州湾, 各采样点的通量在-0.65~0.24 mmol·(m2·h)-1之间, 平均值为-0.31 mmol·(m2·h)-1, 除CX的2个样站外, 其它样站都表现为NH4+-N通量的汇. 35℃各采样点的通量大多是负通量, 变化范围在-4.36~1.72 mmol·(m2·h)-1间, 平均交换通量为-0.71 mmol·(m2·h)-1, 沉积物基本表现为NH4+-N的汇, 只有FZ的样站沉积物依旧表现为上覆水体的源. 35°~45°N和25°~35°N纬度区的潮间带的NH4+-N通量都从正值变成负值, 也就是沉积物的角色随着温度的升高由源向汇转变.
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图 3 氨氮通量与温度和纬度的关系 Fig. 3 Relation between NH4+-N flux and temperature and latitude |
以水体NO3-和NH4+之和作为溶解无机氮, 12℃和35℃下的界面总平均值为-0.04 mmol·(m2·h)-1, 表明我国东部12个典型潮间带沉积物总体上是水体无机氮的有效汇库.其中NO3--N通量平均值是0.12 mmol·(m2·h)-1, 潮间带沉积物表现为上覆水体NO3--N的源, NH4+-N通量平均值是-0.19 mmol·(m2·h)-1, 潮间带沉积物表现为上覆水体NH4+-N的汇. 12℃时潮间带沉积物是上覆水体NO3--N和NH4+-N通量的源, 平均值是0.36 mmol·(m2·h)-1; 35℃时潮间带沉积物是上覆水体NO3--N和NH4+-N通量的汇, 平均值是-0.42 mmol·(m2·h)-1.温度越高, 潮间带沉积物越表现为上覆水氨氮和硝氮通量的汇.不仅潮间带间沉积物水界面NO3--N和NH4+-N通量空间差异很大, 同一潮间带不同潮滩样站NO3--N和NH4+-N通量值和变化也不同步, 界面迁移变化十分复杂.
由图 2、图 3可见潮间带的NO3--N和NH4+-N通量空间分布都存在显著分异. 12℃时, 纬度越高, 潮间带NH4+-N、NO3--N通量值越大; 25℃和35℃时, NO3--N通量值随纬度变化表现为25°~35°N＜15°~25°N＜35°~45°N, 而NH4+-N通量值是25°~35°N＞15°~25°N＞35°~45°N.在不同温度下, 15°~25°N和35°~45°N纬度区潮间带的NO3--N通量随温度先升高再降低, 25°~35°N地区潮间带NO3--N通量值随温度一直减小, 各个纬度区的NH4+-N通量均表现为温度越高, 通量值越低; 35℃时, 35°~45°N纬度区潮间带通量值降低最多. NH4+-N通量和NO3--N通量最小值均出现在盐城苏北浅滩, 说明苏北浅滩潮间带沉积物是上覆水体无机氮的高汇.
3 讨论 3.1 典型潮间带无机氮交换通量和其他河口潮间带对比本研究中得出的通量值落于各个潮滩通量值范围内, 数量级相同(表 2), 和已有的相关研究结果进行对比可知, 崇明东滩的NH4+-N通量范围最小值是陈振楼等[4]研究的3倍, NO3--N通量范围和他们的范围较为一致; 黄河口地区的NH4+-N、NO3--N通量都在李玲玲[14]的数据范围内, 且都是表现为NO3--N偏向于源, 氨氮是低汇; 闽江口潮间带的通量略高于林贤彪等[7]的研究, 且NH4+-N、NO3--N都表现为低源; 珠江口潮间带的研究结果和本实验数据基本一致.不同的潮间带无机氮通量值差异较大(表 2), 同一潮间带盐度、容重、有机质含量等环境条件也存在差异(表 1), 需控制变量, 研究单一因子的影响.同时不同潮间带横向比较时, 量化部分环境条件数值.
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表 2 世界各地河口潮间带沉积物-水界面无机氮通量对比/mmol·(m2·d)-1 Table 2 Comparison of exchange fluxes of inorganic nitrogen at the sediment-water interface between different intertidal zones and estuaries across the world/mmol·(m2·d)-1 |
3.2 温度对潮间带无机氮交换通量的影响
温度可以促进微生物的成长与代谢, 也会影响上覆水体中的含氧量.刘素美等[19]研究发现有氧条件下有机质的降解作用消耗很少的NH4+, 产生大量NO3-; 缺氧条件下有机质的分解作用消耗大量NO3-, 产生少量NH4+. Koriyama等[18]和Ozkan等[20]的研究发现硝化和反硝化的耦合可能发生在沉积物的上层.程勋亮等[21]的研究发现温度、上覆水体盐度、孔隙水中氨氮和有机质显著影响NH4+界面通量, 温度和孔隙水中NO3--N浓度显著影响NO3-界面通量.温度的升高直接带来溶解氧的减少[21], 而硝化和反硝化过程都依赖于温度[22, 23].
室内模拟实验结果表明, 温度和无机氮通量呈负相关关系(图 4), NH4+-N通量和温度的关系最为显著, 其他因素和通量之间没有显著相关性, 这与Hopkinson等[12]的研究结果一致. 12℃时硝化微生物的活性较低, 使得沉积物呈现为上覆水体NH4+-N通量的弱源.培养温度为25℃时, 有机质的矿化作用虽在增强[18], 但硝化细菌的活性增强仍使得硝化作用起主要影响; 温度再增加微生物活性进一步增强, NH4+-N主要转化成为NO2--N和NO3--N的形式[24], 最终随着温度的升高, NH4+-N通量降低甚至变成负值, 沉积物由源变成上覆水体的NH4+-N通量汇.
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图 4 沉积物-水界面无机氮交换通量与温度的相关性 Fig. 4 Correlation between temperature and NO3--N, NH4+-N and NO3--N+NH4+-N flux across the sediment-water interface |
NO3--N的界面通量和反硝化作用密切相关, 受到硝化-反硝化耦合的影响[7, 25].温度可以通过改变微生物活性而抑制或加速沉积物中不同形式氮的释放速率[25], 反硝化作用随着温度升高, 溶解氧降低, 微生物活性增强, 通量低温时高, 高温时低[9, 20]. 12℃温度较低时, 沉积物氧化层和上覆水体的底部会迅速发生硝化反应产生中间产物NO2--N, 进而产生NO3--N[26].随着温度的升高, 溶解氧(OD)的减少[26], 反硝化作用越来越强, 最终沉积物变成上覆水体的汇[4]. 35℃时各纬度NO3--N通量都趋近于0, 因高温促进反硝化作用, 温度越高, 上覆水体的溶解氧含量越低[27, 28], 厌氧环境又会抑制硝化反应的进行.其中25°~35°N地区NO3--N通量平均值远远低于其他两个纬度区的NO3--N通量.目前全球变暖的背景下, 海岸带可能对于去除上覆水体氮负荷具有更大的潜力和贡献.
4 结论(1) 中国东部海岸带潮间带沉积物-水界面NO3--N的总通量范围是-2.91~3.34 mmol·(m2·h)-1, NH4+-N的总通量范围是-4.36~2.34 mmol·(m2·h)-1.潮间带沉积物表现为上覆水体无机氮的有效汇库-0.04 mmol·(m2·h)-1.
(2) 无机氮通量存在明显的空间分异, 纬度位置越高, 无机氮通量值越大, 其中25~35°N潮间带沉积物可能受人类活动影响较大, 因此无机氮的通量变化更为复杂.
(3) 温度是影响潮间带无机氮通量的决定性因素, 温度越高, 沉积物越表现上覆水体无机氮通量的汇.其他环境因素如沉积物容重、孔隙水氨氮硝氮、溶解氧、总氮、总有机碳、盐度各影响因素综合作用使得无机氮空间差异明显.
致谢: 感谢课题组汪萌、陈璐娟、许运凯、常思琪、俞林等在采样和实验方面提供的指导和帮助.| [1] |
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