2018, Vol. 39
2. 湖北工业大学河湖生态修复及藻类利用湖北省重点实验室, 武汉 430068
, SONG Lin-xu1 , JI Dao-bin1
, LIU De-fu2 , LI Xin1 , HUANG Jia-wei1 , ZHAO Chong1 , TANG Yong-chun1 , PING Ming-ming1
2. Hubei Key Laboratory of Ecological Restoration of River-lakes and Algal Utilization, Hubei University of Technology, Wuhan 430068, China
三峡水库蓄水后, 库区水位升高, 水流减缓[1, 2], 水动力条件由典型的河流水体转变为类似湖泊型缓流水体[3], 使得库湾和支流水体的滞留时间延长[4], 有利于泥沙沉降, 沉降到底部的泥沙富集了大量氮、磷、重金属等污染物以及生物残体等有机物[5].有研究发现沉积物性质、磷赋存形态和环境因子的改变(水温、pH值等)对沉积物磷吸附-释放均有影响[6, 7].在三峡水库运行过程中上覆水环境条件发生改变, 导致沉积物-水界面环境梯度变化, 沉积物源-汇过程复杂.目前对三峡水库蓄水过程支流库湾底泥内源释放问题的研究较少, 杨正健等[8]仅对三峡水库蓄水过程水库干流与支流库湾间水温、pH值、营养盐等因子的差异进行了比较分析; 牛凤霞等[9]对三峡库区沉积物秋末冬初的磷释放通量进行了估算; 王颖等[10]在蓄水期对三峡水库主要支流沉积物的磷吸附-释放特性进行了分析; 李欣等[11]在泄水期对香溪河沉积物磷形态及吸附-释放特性进行了研究.但未对三峡库区蓄水前后沉积物磷吸附-释放特性进行对比研究.本文以三峡水库典型支流香溪河库湾为研究对象, 通过对比分析蓄水前后香溪河库湾沉积物-水界面不同磷形态营养盐浓度的分布特征, 并利用一维孔隙水扩散模型(Fick定律)估算蓄水前后香溪河库湾内源磷扩散通量, 分析蓄水前后香溪河沉积物磷释放特性, 以期为沉积物内源磷负荷的计算及控制提供理论基础, 并为三峡库区的富营养化风险防治提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 香溪河概况香溪河是三峡库区内距三峡大坝最近的第一大支流, 位于湖北省西部110°25′~111°06′E、30°57′~31°34′N, 发源于神农架林区, 干流长94 km, 流域总面积3 099 km2[12].香溪河流域属亚热带大陆性季风气候, 多年平均气温16.6℃, 年均降雨量为1 015.6 mm, 多年平均流量为40.18 m3·s-1[13, 14].河口距三峡大坝34.5 km, 河流由北向南, 在秭归香溪汇入水库干流.
1.2 样点布设根据三峡水库145 m蓄水的回水范围和香溪河的地形地貌特征、水体的富营养化时空特性, 从香溪河河口至高阳镇沿河道中泓线每间隔约6km布设1个采样点, 共4个, 采样点编号依次为1、2、3、4, 另外在水库干支流交汇处设置一个采样点CJ, 具体见表 1和图 1.
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表 1 采样点坐标及距河口的距离 Table 1 Coordinates and distance to the mouth of the estuary from sampling sites |
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Location of sites |
于2016年8月(蓄水前)和10月(蓄水后)采集香溪河库湾沉积物及上覆水样品, 先利用柱状采样器(Φ60×1 000 mm)将上覆水和沉积物一同采集上来, 随后以2 cm的间隔将采泥器沉积物-水界面向上20 cm以内的水逐一吸出, 并分别倒入300 mL聚乙烯水样瓶中储存; 沉积物-水界面向下以2 cm的间隔切取沉积物样品并分装入聚乙烯离心管中.每个采样点的上覆水和沉积物样品均采集3次, 且将3次样品混合作为该采样点最终样品, 随后水样和沉积物样品均放入冷藏箱中保存, 带回实验室后在24 h内完成处理.
1.4 分析指标与方法温度(T)利用美国Hydrolab DS5多参仪测定; pH、Eh采用ST300便携式pH/ORP计测定; 沉积物不同磷形态含量采用SMT(standards measurements and testing)[15]连续提取法进行分析; 沉积物间隙水的获取：在室温条件下, 采用DL-5M型低速冷冻离心机在2 000 r·min-1下离心30 min, 将离心出的上清液倒入50 mL离心管中, 放入冰箱冷藏; 上覆水和沉积物间隙水样品需经孔径为0.45 μm的玻璃纤维滤膜过滤, 并在24 h之内按文献[16]完成ρ(PO43--P)的测定.数据采用Origin 9.0插图制作.
2 结果与分析 2.1 上覆水温度(T)、pH和Eh的空间分布特征 2.1.1 温度(T)香溪河2016年蓄水前后上覆水中的温度空间分布如图 2所示.从中可知, 自上游到河口下游蓄水前温度沿程呈逐渐升高的变化趋势, 最低温度为20.9℃, 最高温度为26.8℃; 蓄水后香溪河上覆水温度分布特征与蓄水前一致, 变化范围为17.8~20.5℃.受上游来水影响, 库湾上游上覆水温度蓄水前后均最低.
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图 2 蓄水前后上覆水中温度的空间变化 Fig. 2 Spatial changes in temperature of overlying water before and after impoundment |
图 3表示的是香溪河蓄水前后上覆水和沉积物间隙水pH的空间变化, 从中可知, 蓄水前上覆水pH从上游到河口下游总体上缓慢降低, CJ采样点与库湾中游pH值接近, 上覆水pH变化范围为6.94~7.53, 平均值为7.27, 呈弱碱性; 蓄水前沉积物间隙水pH中上游低于河口处, 沉积物间隙水pH变化范围为6.4~6.75, 平均值为6.57, 呈弱酸性; 蓄水前上覆水pH从上游到河口下游均大于沉积物间隙水pH.蓄水后上覆水pH从上游到河口下游逐渐升高, CJ采样点pH达到最大值8.37, 上覆水pH变化范围为7.43~8.37, 平均值为7.77, 呈弱碱性; 蓄水后沉积物间隙水pH从上游到河口下游总体上缓慢升高, 在1号采样点达到最大值7.34, 沉积物间隙水在河口下游段呈弱碱性, 中上游段呈弱酸性, 整个库湾沉积物间隙水pH变化范围为6.58~7.34, 平均值为6.93;蓄水后上覆水pH从上游到河口下游均大于沉积物间隙水pH.蓄水后上覆水和积物间隙水pH从上游到河口下游总体上均大于蓄水前上覆水和沉积物间隙水pH, 在河口下游段受蓄水过程干流水体倒灌影响, 上覆水pH较蓄水前平均增加1.09, 沉积物间隙水pH较蓄水前平均增加0.62;在中上游段受上游来水影响, 蓄水后上覆水和积物间隙水pH较蓄水前变化较小.
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图 3 蓄水前后上覆水和沉积物间隙水pH的空间变化 Fig. 3 Spatial changes in pH of interstitial water, overlying water, and sediments before and after impoundment |
图 4表示的是香溪河蓄水前后上覆水Eh的空间变化, 从中可知, 蓄水前上覆水Eh呈现中间高两头低的分布特征, 而蓄水后Eh从河口到库湾上游总体呈现逐渐升高的趋势.蓄水前CJ采样点与库湾下游Eh值接近, 上覆水Eh变化范围为87.15~112.90 mV, 平均值为100.11 mV, 呈弱还原性; 蓄水后库湾CJ点位Eh取得最小值25.33 mV, 其他各采样点Eh相差不大, 上覆水Eh变化范围为25.33~58.50 mV, 平均值为49.66 mV, 呈弱还原性.蓄水后库湾上覆水Eh明显低于蓄水前, 平均降低了50.45 mV.
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图 4 蓄水前后上覆水中Eh的空间变化 Fig. 4 Spatial changes in Eh of overlying water before and after impoundment |
图 5表示的是蓄水前后香溪河沉积物不同磷形态的空间变化, 从中可知, 蓄水前香溪河库湾沉积物中ρ(NaOH-P)范围为60.28~754.90 mg·kg-1, 平均值339.51 mg·kg-1, ρ(HCl-P)范围为90.99~790.62 mg·kg-1, 平均值304.74 mg·kg-1, ρ(OP)范围为78.49~282.22 mg·kg-1, 平均值166.11 mg·kg-1.沉积物中ρ(NaOH-P)较ρ(HCl-P)相当, 但高出ρ(OP)一个数量级.蓄水后香溪河库湾沉积物中ρ(NaOH-P)范围为81.31~678.38 mg·kg-1, 平均值234.58 mg·kg-1, ρ(HCl-P)范围为540.20~3 484.59 mg·kg-1, 平均值1 234.28 mg·kg-1, ρ(OP)范围为124.17~824.59 mg·kg-1, 平均值366.54 mg·kg-1.沉积物中ρ(HCl-P)较ρ(NaOH-P)和ρ(OP)高出数个数量级, 沉积物磷主要以HCl-P的形态存在.蓄水后香溪河沉积物ρ(NaOH-P)平均值较蓄水前减少了104.93 mg·kg-1, 沉积物ρ(HCl-P)平均值较蓄水前增加了4倍, 沉积物ρ(OP)平均值较蓄水前增加了200.43 mg·kg-1, 蓄水后香溪河库湾沉积物磷形态从NaOH-P和HCl-P为主的磷形态存在形式变成了仅以HCl-P为主的磷形态存在形式.
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图 5 蓄水前后香溪河沉积物不同磷形态的空间变化 Fig. 5 Spatial changes in different phosphorus forms in sediments of Xiangxi River before and after impoundment |
从沿程上看, 蓄水前沉积物ρ(NaOH-P)从干支流交汇处到上游表现为中间低两头高的分布特征, 在2号采样点存在最小值275.40 mg·kg-1, 沉积物ρ(HCl-P)和ρ(OP)均表现为从干支流交汇处到上游整体上呈现逐渐升高的分布特征, 在4号采样点分别达到最大值556.93 mg·kg-1和197.84 mg·kg-1. CJ采样点沉积物除ρ(NaOH-P)的平均值高于香溪河沉积物ρ(NaOH-P)的平均值外, ρ(HCl-P)和 ρ(OP)的平均值均低于香溪河沉积物ρ(HCl-P)和 ρ(OP)的平均值; 从垂向上看, CJ、1号和2号采样点ρ(NaOH-P)整体上呈现随深度的增加先升高后降低的趋势; 2号和4号采样点ρ(HCl-P)呈现随深度的增加先升高后降低的趋势; 各采样点ρ(OP)沿垂向差异不大.蓄水后沉积物ρ(NaOH-P)和ρ(HCl-P)除CJ采样点外整体表现为先升高后降低的分布特征, 分别在3号采样点达到最大值318.22 mg·kg-1和1 793.01 mg·kg-1, 沉积物ρ(OP)表现为中间高两头低的分布特征, 在2号采样点存在最大值493.27 mg·kg-1. CJ采样点沉积物除ρ(NaOH-P)的平均值高于香溪河沉积物ρ(NaOH-P)的平均值外, ρ(HCl-P)和 ρ(OP)的平均值均低于香溪河沉积物ρ(HCl-P)和 ρ(OP)的平均值; 从垂向上看, CJ和1号采样点ρ(NaOH-P)整体上呈现随深度的增加逐渐降低的趋势, 3号采样点呈现随深度增加先升高后降低的变化趋势, 2号和4号采样点沿垂向差异不大; CJ、1号和4号采样点ρ(HCl-P)呈现随深度的增加逐渐降低的趋势, 2号和3号采样点呈现随深度增加逐渐升高的变化趋势; CJ和1号采样点ρ(OP)沿垂向差异不大, 2号和3号采样点呈现随深度增加逐渐升高的变化趋势, 4号采样点呈现随深度的增加逐渐降低的趋势.蓄水后较蓄水前香溪河沉积物ρ(NaOH-P)差值从干支流交汇处到上游整体呈逐渐降低的趋势, 最大差值为154.69 mg·kg-1; 沉积物ρ(HCl-P)的差值从干支流交汇处到上游整体呈逐渐升高的趋势, 最大差值为1 236.94 mg·kg-1; 沉积物ρ(OP)的差值呈现为中间大两边小的分布特征, 最大差值为317.45 mg·kg-1.
2.3 沉积物-水系统ρ(PO43--P)空间分布特征由图 6可见, 蓄水前各采样点上覆水中ρ(PO43--P)在垂向上呈上下波动的趋势, 各采样点之间差距不明显, 整体上ρ(PO43--P)在0.01~0.05 mg·L-1之间波动.从沉积物-水界面垂直向下, 整体上ρ(PO43--P)在0.01~0.05 mg·L-1之间波动.
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图 6 蓄水前后香溪河上覆水、沉积物间隙水中ρ(PO43--P)的空间变化 Fig. 6 Spatial changes in ρ(PO43--P) in interstitial water, overlying water, and sediments of Xiangxi River before and after impoundment |
蓄水后各采样点上覆水中ρ(PO43--P)在垂向上没有明显的变化趋势, 呈上下波动的趋势, 整体上ρ(PO43--P)在0.05~0.17 mg·L-1之间波动.从沉积物-水界面垂直向下, 各采样点之间差距显著, 整体上ρ(PO43--P)在0.07~0.58 mg·L-1之间波动.从上覆水至沉积物间隙水整个垂向上来看, 各采样点的ρ(PO43--P)呈现逐渐增大的分布特征.各采样点的上覆水中ρ(PO43--P)的平均值0.11mg·L-1低于沉积物间隙水的平均值0.25mg·L-1, 因此, 上覆水中较低的ρ(PO43--P)有利于沉积物间隙水中P的释放.
蓄水前各采样点上覆水中ρ(PO43--P)平均值为0.03 mg·L-1, 小于蓄水后上覆水中ρ(PO43--P)的平均值0.11mg·L-1, 蓄水前各采样点沉积物间隙水中ρ(PO43--P)平均值0.03 mg·L-1远小于蓄水后沉积物间隙水中ρ(PO43--P)的平均值0.25mg·L-1, 因此, 蓄水后香溪河上覆水和沉积物间隙水中ρ(PO43--P)均高于蓄水前, 但沉积物间隙水中ρ(PO43--P)比上覆水中ρ(PO43--P)增加显著.
2.4 沉积物-水界面磷营养盐的交换特征分子扩散是沉积物营养元素迁移到水体的主要途径[17].由于上覆水和沉积物间隙水中营养盐存在浓度差, 必然存在一个由高浓度向低浓度进行的分子扩散作用.分子在孔隙水中的扩散服从Fick[18]第一定律, 将表层沉积物(0~4 cm)间隙水与界面向上覆水4 cm左右处的营养盐浓度对深度进行指数拟合, 根据拟合所得表达式对深度(x)求导, 进而求出沉积物-水界面əc/əx的值, 并运用Fick第一定律计算出相应点位PO43--P的扩散通量Js.根据Fick第一扩散定律改进公式[11]:
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式中, Js为分子扩散通量, mg·(m2·d)-1; φ为表层沉积物的孔隙度, %; Ds为表层沉积物中物质的扩散系数, cm2·s-1; əc/əx为沉积物-水界面的营养盐浓度梯度, mg·(L·cm)-1.当φ≤0.7时, Ds=φ·D0; 当φ＞0.7时, Ds=φ2·D0[19].本次孔隙度φ根据称量沉积物样品的干质量进行计算; D0为无限稀释溶液中溶质的扩散系数, cm2·s-1; (əc/əx)x=0为沉积物上覆水界面的营养盐浓度梯度.该研究取样在8月和10月进行, 库湾平均水温分别约为25.5℃和22℃, 为进一步校准温度和孔隙度差异造成的误差, 根据扩散系数(D0)和温度(T, 上覆水)的经验公式[20], 算出PO43-无限稀释溶液中溶质的扩散系数分别为7.42×10-6 cm2·s-1和6.86×10-6cm2·s-1.
2.4.1 蓄水前PO43--P的扩散通量由表 2可以看出, 各采样点的相关系数R2>0.84, 指数拟合效果较理想.由于上覆水和沉积物间隙水PO43--P存在浓度差, 香溪河PO43--P是由沉积物间隙水向上覆水体扩散, 扩散通量范围为-0.002 9~0.005 9 mg·(m2·d)-1.除CJ采样点表现为“汇”外, 香溪河库湾其他采样点的沉积物均表现为PO43--P的“源”.
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表 2 蓄水前PO43--P的扩散通量1) Table 2 Diffusion flux of PO43--P before impoundment |
2.4.2 蓄水后PO43--P的扩散通量
由表 3可以看出, 各采样点的相关系数R2>0.84, 指数拟合效果较理想.由于上覆水和沉积物间隙水PO43--P存在浓度差, 香溪河PO43--P是由沉积物间隙水向上覆水体扩散, 香溪河库湾的沉积物总体上表现为PO43--P的“源”.扩散通量范围为0.006 7~0.107 1 mg·(m2·d)-1.
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表 3 蓄水后PO43--P的扩散通量 Table 3 Diffusion flux of PO43--P after impoundment |
3 讨论 3.1 沉积物中磷形态分布特征及其影响因素
香溪河库湾沉积物磷形态分析结果表明, 蓄水后库湾沉积物中TP增加1.3倍, 各磷形态含量变化较大, 上游较下游变化更大, 蓄水前后库湾沉积物磷形态均主要以无机磷形式存在, 蓄水前沉积物中各形态磷相对含量顺序为：NaOH-P(0.32×103 mg·kg-1)>HCl-P(0.28×103 mg·kg-1)>OP(0.27×103 mg·kg-1), 蓄水后为：HCl-P(1.14×103 mg·kg-1)>OP(0.57×103 mg·kg-1)>NaOH-P(0.22×103 mg·kg-1).三峡水库蓄水过程, 含有较多泥沙、营养盐的干流水体以异重流的形式进入支流, 增大了支流库湾水体的泥沙含量以及营养盐浓度[8]; 在蓄水后流速重新变缓, 由于泥沙具有较强的吸附及沉积特性[21], 能够吸附水体中颗粒态磷等细颗粒物质并沉积[22], 故蓄水后库湾沉积物TP增加; 蓄水后库湾上覆水pH增大, 在碱性条件下HCl-P更加稳定[23~26], 故在TP增加的情况下, 沉积物中ρ(HCl-P)显著增加; 沉积物Eh(0~200 mV)性质呈弱还原性, Fe(OOH)3中的Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ)释放出P[10], 蓄水后库湾上覆水Eh(25.33~58.50 mV)减少, 致使沉积物中ρ(NaOH-P)降低, 以致在TP增加的情况下, ρ(NaOH-P)保持不变甚至降低; 与牛凤霞[27]研究相一致, 蓄水后香溪河库湾水位抬升, 两岸消落带被水淹没, 入流水携带的有机颗粒和水体生物死亡残体(浮游动物和植物、细菌等)下沉堆积腐烂分解形成有机沉机物, 使库湾沉积物中ρ(OP)增加.一般来说, 上覆水体的酸碱性会影响磷的赋存形态, 而温度的增加有助于磷的吸附[28~30].蓄水后低温干流水体倒灌进入香溪河库湾, 降低了水库干流与支流库湾间水温之间的差异[8](见图 2); 库湾上覆水由中性变为弱碱性, 从河口至上游pH逐渐减少, 沉积物中ρ(HCl-P)的增加量与之呈现相同的变化趋势; 还原性增强, 从河口至上游Eh逐渐升高, 这也是河口处ρ(NaOH-P)减少量最多, 中上游段ρ(NaOH-P)基本保持不变的主要原因.
3.2 沉积物-水系统中PO43--P分布特征及其影响因素蓄水后香溪河库湾各点沉积物间隙水和上覆水ρ(PO43--P)较蓄水前均增加, 蓄水后上覆水ρ(PO43--P)是蓄水前3.7倍, 间隙水ρ(PO43--P)是蓄水前8.3倍.在蓄水过程中, 水库干流磷营养向支流补给并沉降, 在水库水位稳定或泄水期, 沉积物再悬浮并重新释放到水体中[31], 是库湾沉积物上覆水和间隙水中ρ(PO43--P)均增加的根本原因.库湾上游点位ρ(PO43--P)较河口处点位增加显著, 蓄水后库湾上游来水动力条件变缓, 导致大量磷营养盐在上游处沉积, ρ(PO43--P)增加; CJ点位流速常年较大, 水体停滞时间较短[8, 32], 故CJ点位蓄水后上覆水ρ(PO43--P)较蓄水前增加量仅为0.02 mg·L-1.有研究表明铁/铝氧化物结合的P对体系中的氧化还原状态较为敏感[33], 蓄水后上覆水pH增加, Eh降低, 在碱性和弱还原性条件下, 铁/铝氧化物表面对于磷酸根的亲和力降低, 此时较多的OH-离子更易占据矿物表面的吸附位, 从而导致磷酸根离子的释放量增加[34, 35], 以致蓄水后间隙水ρ(PO43--P)是蓄水前8.3倍.蓄水后沉积物间隙水ρ(PO43--P)与上覆水存在较大浓度差, 表现为“源”, 上覆水体ρ(PO43--P)得到沉积物间隙水的扩散补给, 是蓄水前的3.7倍.与文献[36, 37]所指出的香溪河沉积物中富集的磷已经成为香溪河水体富营养化的主要来源之一相佐证.
3.3 沉积物-水系统中通量释放的影响机制沉积物中的营养盐可能会在浓度梯度作用下, 由间隙水向上覆水扩散, 蓄水前香溪河库湾沉积物PO43--P的扩散通量范围是-0.002 9~0.005 9 mg·(m2·d)-1, 除CJ采样点表现为“汇”, 其他采样点均表现为“源”; 蓄水后香溪河库湾沉积物PO43--P的扩散通量范围是0.006 7~0.107 1mg·(m2·d)-1, 整个香溪河库湾均表现为“源”, 且扩散通量远大于蓄水前.而影响营养盐扩散通量的因素包括水温度、沉积物与上覆水磷浓度、pH值、沉积物性质等[38, 39].王颖[9]等发现香溪沉积物吸附P过程对pH值更敏感, 蓄水后上覆水pH从上游至河口方向逐渐增加, 与PO43--P的扩散通量呈现相反的分布规律, 说明此次蓄水后PO43--P扩散通量的增加在一定程度上不受pH变化的影响; 蓄水后沉积环境改变, 上覆水还原性增强, 沉积物中铁/铝氧化物与OH-离子结合, 导致PO43-的释放量增加; 沉积物间隙水ρ(PO43--P)与上覆水浓度差较蓄水前增加, 也是蓄水后PO43--P扩散通量增大的原因之一.
4 结论(1) 蓄水前香溪河沉积物中NaOH-P和HCl-P各占TP的42%和38%, 各形态磷相对含量顺序为：NaOH-P>HCl-P>OP.蓄水后香溪河沉积物中TP较蓄水前增加了1.3倍, HCl-P占TP的67%, 各形态磷相对含量顺序为：HCl-P>OP>NaOH-P.蓄水后上覆水ρ(PO43--P)是蓄水前3.7倍, 间隙水ρ(PO43--P)是蓄水前8.3倍.
(2) 蓄水后香溪河库湾沉积物间隙水和上覆水较蓄水前pH分别增加了0.36和0.5, 碱性增强; 上覆水Eh减少了50.45 mV, 还原性增加.增加了沉积物磷的释放风险.
(3) 蓄水前后香溪河沉积物PO43--P总体均表现为“源”, PO43--P扩散通量由蓄水前的-0.002 9~0.005 9 mg·(m2·d)-1增加为蓄水后的0.006 7~0.107 1 mg·(m2·d)-1, 这主要与蓄水后香溪河库湾上覆水还原性的增加和沉积物的性质有关.
致谢: 崔玉洁在文章的修改和润色中给予了极大帮助, 生态水工学课题组的阮洲、桑文璐等在野外采样及试验分析中给予了大力支持, 谨致谢忱!| [1] |
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