环境科学  2018, Vol. 39 Issue (9): 4161-4168   PDF    
引用本文
张志永, 万成炎, 胡红青, 彭建华, 侯娟, 丁庆秋, 袁玉洁. 三峡水库干流沉积物及消落带土壤磷形态及其分布特征[J]. 环境科学, 2018, 39(9): 4161-4168.
ZHANG Zhi-yong, WAN Cheng-yan, HU Hong-qing, PENG Jian-hua, HOU Juan, DING Qing-qiu, YUAN Yu-jie. Phosphorus Forms and Distribution Characteristics in the Sediment and Soil of the Water-Level-fluctuating Zone in the Main Stream of the Three Gorges Reservoir[J]. Environmental Science, 2018, 39(9): 4161-4168.
三峡水库干流沉积物及消落带土壤磷形态及其分布特征
张志永1,2, 万成炎2, 胡红青1, 彭建华2, 侯娟1, 丁庆秋2, 袁玉洁2     
1. 华中农业大学资源与环境学院, 武汉 430070;
2. 水利部中国科学院水工程生态研究所, 水利部水工程生态效应与生态修复重点实验室, 武汉 430079
收稿日期: 2017-11-16; 修订日期: 2018-03-20
基金项目: 国家自然科学基金项目（51679154）；国家重点研发计划项目（2016YFC0502208）
作者简介: 张志永(1979~), 男, 博士研究生, 副研究员, 主要研究方向为土壤化学与环境, E-mail:zhangzy@mail.ihe.ac.cn
通信作者: 胡红青, E-mail:hqhu@mail.hzau.edu.cn
摘要: 三峡水库完全运行后，水文节律发生了变化（水位在145~175 m波动），沉积物和消落带土壤磷的空间分布也有可能发生变化.2016年6月采集了11个样点的沉积物及消落带样品，利用沉积物中磷形态的标准测试程序（SMT），对比研究了三峡水库干流表层沉积物及消落带土壤磷形态，分析了磷形态特征及其在横向（沉积物和消落带土壤）和纵向（回水区末端至三峡大坝）的空间分布特征.结果表明，三峡水库回水区末端至三峡坝前，干流沉积物样品总磷（TP）、NaOH-P含量呈增加趋势，HCl-P呈下降趋势，而消落带土壤磷的各形态含量纵向变化规律不明显.沉积物TP、有机磷（OP）、HCl-P和NaOH-P均值依次为（859.6±106.8）、（224.6±113.9）、（435.3±77.7）和（101.5±31.6）mg·kg-1，均高于消落带土壤含量均值.HCl-P为沉积物和消落带土壤磷的主要形态，占TP的质量分数分别为51.3%和58.2%，NaOH-P占TP的质量分数分别为11.7%和8.1%.与沉积物相比，消落带土壤各形态磷含量变异系数高，具有较高的空间异质性.
关键词: 三峡水库      沉积物      消落带      磷形态      空间异质性     
Phosphorus Forms and Distribution Characteristics in the Sediment and Soil of the Water-Level-fluctuating Zone in the Main Stream of the Three Gorges Reservoir
ZHANG Zhi-yong1,2 , WAN Cheng-yan2 , HU Hong-qing1 , PENG Jian-hua2 , HOU Juan1 , DING Qing-qiu2 , YUAN Yu-jie2     
1. College of Resource and Environment, Huazhong Agricultural University, Wuhan 430070, China;
2. Key Laboratory of Ecological Impacts of Hydraulic-Projects and Restoration of Aquatic Ecosystem of Ministry of Water Resources, Institute of Hydroecology, Ministry of Water Resources and Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430079, China
Abstract: Hydrological regimes changed after the Three Gorges Reservoir (TGR) became fully operational, with the water level fluctuating between 145 m and 175 m. This has altered phosphorus (P) distribution within sediments and soils of the water-level-fluctuating zone (WLFZ). Eleven field investigations within the main stream were carried out in June 2016. The aim of the study was to determine lateral (sediment and WLFZ soil) and longitudinal variations (from the end of the backwater area to the Three Gorges Dam) of phosphorus species. P fractions were analyzed using a Standards, Measurements, and Testing (SMT) protocol. Results showed that both TP and NaOH-P content in sediment exhibited a clear increasing trend from the end of the backwater area to the Three Gorges Dam, while HCl-P declined. Average of totals P, OP (organic P), HCl-extracted P (HCl-P, calcium-bond P), and NaOH-extracted P (NaOH-P, metal oxide-bound P) in sediment were (859.6±106.8), (224.6±113.9), (435.3±77.7), and (101.5±31.6) mg·kg-1, respectively. The concentration average of P species in sediment was higher than in WLFZ soil. In both sediment and soil, HCl-P was the main form of P, accounting for 51.3% and 58.2% of TP, while the ratio of NaOH-P to TP was 11.7% and 8.1%, respectively. P fractions with a higher coefficient of variation had greater spatial heterogeneity.
Key words: Three Gorges Reservoir      sediment      water-level-fluctuating zone      phosphorus forms      spatial heterogeneity     

由于防洪、发电、灌溉和航运等需要, 世界范围内的河流上构筑了越来越多的大坝.水资源梯级开发利用的同时势必对流域生态系统保护造成较大压力, 对生境的累积效应逐渐凸显, 日益受到关注.水电梯级开发显著改变了河流水文、水环境(pH、温度和溶解氧)等, 进而影响到沉积物中磷的沉积与释放, 对于河流、水库磷素的潜在风险评价至关重要[1].磷是水体富营养化的重要限制因子, 沉积物等基质中的磷形态可分为有机磷(OP)和无机磷(IP).不同形态的磷, 由于其物理化学性质、水-土界面的迁移转化过程不同, 对上覆水产生的影响有差异.沉积物中的磷向上覆水释放还是吸收, 取决于多方面的因素, 如沉积物特性、磷赋存形态、孔隙水和上覆水磷质量浓度, 以及水文和水环境条件等[2~4].

三峡水库是国家战略性淡水资源库, 被国家列为环境保护重点区域.三峡大坝在2003年完成第一期蓄水, 2010年10月成功蓄水至175 m.三峡水库运行后, 水位抬高、流速减缓, 水体自净能力降低, 加之流域入库污染负荷居高不下, 水体污染物滞留导致局部水域富营养化加剧.消落带土壤氮、磷的运移及释放对三峡水库水体富营养化具有一定的影响, 在落干周期内, 土壤氮、磷以地表径流的形式汇入水体, 在淹没周期内, 消落带土壤氮、磷会释放入水体, 也有可能吸附水体中的氮、磷, 因此消落带既有可能是氮、磷污染的源, 也有可能是氮、磷污染的汇[5, 6].目前针对三峡水库沉积物及消落带土壤磷的研究, 集中在磷的赋存形态[7~9]、磷的吸附与释放特性[5, 10]、上覆水和孔隙水中的正磷酸盐含量[11]等, 对深入了解三峡水体富营养化现状和进程具有重要的意义.考虑到三峡水库消落带土壤类型多样, 底泥特性复杂, 人类活动干扰大, 全面认识水库沉积物及消落带土壤磷的空间变化规律尚需更多的数据支撑.本文将三峡水库干流沉积物及消落带土壤结合起来进行研究, 分析磷形态特征及其在横向和纵向的空间分布特征, 对全面、客观评价三峡水库沉积物及消落带土壤磷的积累和释放风险提供重要的参考依据.

1 材料与方法 1.1 研究区域

三峡库区是指三峡水库淹没涉及的区县, 位于东经105°44′~111°39′, 北纬28°32′~31°44′之间.工程坝址以上控制流域面积100万km2.地处我国中亚热带湿润地区, 年平均气温14.9~18.5℃, 年平均降水量1 000~1 300 mm.三峡工程试验性蓄水期间(2008~2012年), 长江干流国控断面总磷质量浓度呈上升趋势, 若按河流评价为Ⅲ类水质, 若按湖库评价则为Ⅴ, 属中度污染.总氮质量浓度一直为Ⅴ类, 属中度污染, 38条支流总磷、总氮污染持续加重.虽然支流水华发生频次较2003年蓄水后4 a(2004~2007年)有所下降, 但水体的富营养化物质并没有改善, 仍需高度关注并加以防范[12].

1.2 样品采集

2016年6月在长江干流江津区珞璜镇、渝北区洛碛镇、涪陵区南坨镇、忠县石宝寨、万州区新田镇、云阳县双江镇、巫山县巫峡镇、巴东县官渡口镇、秭归县沙镇溪镇、秭归县水田坝乡、秭归县郭家坝乡等区域设置了11个样点(图 1).利用手动取土钻在消落带高程145~175 m区域呈S型状钻取6个表层土壤(0~20 cm), 充分混匀后装入聚乙烯密封袋, 带回实验室内自然风干.用彼得森采泥器采集表层沉积物样品, 为了取得代表性样品, 样点布设时, 根据实际情况, 每个样点设置3~5个子样点, 子样点间距50~100 m, 现场充分混匀后装入清洁的聚乙烯密封袋中, 运回实验室内自然风干.用玛瑙研钵研磨消落带土壤及沉积物样品, 过100目筛, 然后密封低温保存待测.

图 1 三峡水库沉积物及土壤采样点分布示意 Fig. 1 Sketch map showing distribution of sediment and soil sampling sites in the Three Gorges Reservoir

1.3 沉积物磷形态测定

沉积物磷形态的研究方法中最成熟的是化学连续提取法, 最常用的方法是SMT(Standard Measurements Testing Program of European Union).本文采用改进的SMT分级法进行沉积物各形态磷的提取(图 2), OP含量根据差减法得到[13, 14].通过使用不同性质的提取剂HCl、NaOH提取, 将沉积物磷分为无机磷(IP)、有机磷(OP)、NaOH提取态磷(NaOH-P, 主要为Fe/Al/Mn-P)、HCl提取态磷(HCl-P, 主要为Ca-P)及3.5 mol·L-1 HCl提取总磷(HCl-TP).每个提取步骤后, 离心机离心15 min, 分离固液相, 采用钼锑抗分光光度法测定提取液磷含量[13].

图 2 SMT分级法 Fig. 2 SMT harmonized protocol

1.4 数据分析

采用软件Microsoft Excel 2007分析试验数据, Origin 9.0绘图, SPSS 18.0分析沉积物及土壤样品中各形态磷的Pearson相关性, Two-tailed检验.

2 结果与分析 2.1 沉积物及消落带土壤总磷分布特征

从上游至下游, 沉积物样品总磷(TP)含量呈增加趋势, 均值为(859.6±106.8)mg·kg-1, 秭归县郭家坝乡(S11)处最大(1080.4 mg·kg-1), 江津区珞璜镇处(S1)最小(716.0 mg·kg-1), 变异系数为12.4%[图 3(a)].

图 3 沉积物和消落带土壤中各形态磷的分布 Fig. 3 Distribution of phosphorus forms in sediment and soil of the water-level-fluctuating zone

从上游至下游, 消落带土壤样品TP含量没有明显的变化规律, 均值为(627.2±166.9)mg·kg-1, 秭归县沙镇溪镇(S9)处最大(835.2 mg·kg-1), 巴东县官渡口镇(S8)处最小(328.6 mg·kg-1), 除江津区珞璜镇外, 其余样点消落带土壤TP含量均低于沉积物样品[图 3(a)]. TP变异系数高于沉积物样品, 为26.6%, 这说明消落带土壤TP含量具有较高的空间异质性.

2.2 沉积物及消落带土壤有机磷分布特征

从上游至下游, 沉积物样品中有机磷(OP)含量变化规律不明显, 均值为(224.6±113.9)mg·kg-1 [图 4(a)], 秭归县郭家坝(S11)处最大(390.2 mg·kg-1), 江津区珞璜镇(S1)处最小(73.8 mg·kg-1), 变异系数为50.7%[图 3(b)].

图 4 沉积物和消落带土壤中各形态磷均值及其占总磷的百分比均值 Fig. 4 Average content and ratio of phosphorus forms in sediment and soil of the water-level-fluctuating zone

从上游至下游, 消落带土壤样品OP含量也没呈现出明显的变化规律, 均值为(129.1±48.1)mg·kg-1, 涪陵区南坨镇(S3)处最大(217.4 mg·kg-1), 秭归县郭家坝(S11)处最小(39.5 mg·kg-1).消落带土壤OP变异系数低于沉积物样品, 为37.2%.除江津区珞璜镇(S1)和秭归县沙镇溪镇(S9)外, 其余样点消落带土壤OP含量均低于沉积物样品.

沉积物和消落带土壤样品OP占TP的质量分数范围分别在8.7%~41.9%和5.78%~52.3%之间, 平均为25.4%和22.6%[图 4(b)].

2.3 沉积物及消落带土壤无机磷分布特征

沉积物样品中无机磷(IP)含量没有明显的空间变化规律, 均值为(635.0±76.7)mg·kg-1, 秭归县沙镇溪镇(S9)处最大(785.8 mg·kg-1), 巫山县巫峡镇处(S7)最小(510.2 mg·kg-1), 变异系数为12.1%[图 3(c)].

消落带土壤样品IP含量也没有明显的空间变化规律, 均值为(498.0±173.5)mg·kg-1, 渝北区洛碛镇(S2)处最大(663.6 mg·kg-1), 巴东县官渡口镇(S8)处最小(156.6 mg·kg-1).消落带土壤IP变异系数高于沉积物样品, 为34.8%.除渝北区洛碛镇(S2)外, 其余样点消落带土壤IP含量均低于沉积物样品.

沉积物和消落带土壤样品中IP占TP的质量分数范围分别在58.1%~91.3%和47.7%~94.2%, 平均为74.6%和77.4%, 说明IP为研究区域内TP的主要形态.

应用SMT法测得的无机磷(IP)包括HCl-P和NaOH-P两部分.

(1) 沉积物及消落带土壤HCl-P从上游至下游, 沉积物样品中HCl-P呈下降趋势[图 3(d)], 均值为(435.3±77.7)mg·kg-1 [图 4(a)], 涪陵区南坨镇(S3)处最大, 秭归县水田坝乡(S10)处最小, 变异系数为17.9%.

消落带土壤样品HCl-P含量在空间分布上没有明显的变化规律, 均值为(374.4±141.5)mg·kg-1, 江津区珞璜镇(S1)处最大, 巴东县官渡口镇(S8)处最小.消落带土壤HCl-P变异系数高于沉积物样品, 为37.8%.除江津区珞璜镇(S1)、云阳县双江镇(S6)、秭归县沙镇溪镇(S9)和秭归县郭家坝乡(S11)外, 其余样点消落带土壤HCl-P含量均低于沉积物样品[图 3(d)].

沉积物和消落带土壤样品中HCl-P占TP的质量分数范围分别在37.2%~70.0%和42.6%~79.2%, 平均为51.3%和58.2%[图 4(b)].

(2) 沉积物及消落带土壤NaOH-P从上游至下游, 沉积物样品中NaOH-P呈增加趋势, 均值为(101.5±31.6)mg·kg-1, 秭归县水田坝乡(S10)处最大, 涪陵区南坨镇(S3)处最小, 变异系数为31.1%.

消落带土壤样品NaOH-P含量在空间分布上没有明显的变化规律, 均值为(48.0±20.5)mg·kg-1, 秭归县水田坝乡(S10)处最大, 江津区珞璜镇(S1)处最小, 变异系数高于沉积物样品, 为42.6%.除涪陵区南坨镇(S3)外, 其余样点消落带土壤NaOH-P含量均低于沉积物样品[图 3(e)].

沉积物和消落带土壤样品中NaOH-P占TP的质量分数范围分别在6.2%~17.1%和4.2%~17.2%, 平均为11.7%和8.1%[图 4(b)].

2.4 沉积物及消落带土壤各形态磷相关性分析

沉积物样品中TP含量与OP、NaOH-P含量呈极显著正相关, 与IP和HCl-P的相关性较弱.消落带土壤样品中TP含量与IP、HCl-P含量呈极显著正相关, 与OP和NaOH-P的相关性较弱, IP与HCl-P含量呈极显著正相关(表 1).

表 1 沉积物及消落带土壤中各形态磷间的相关系数1) Table 1 Correlation coefficients between phosphorus forms in sediment and soil of the water-level-fluctuating zone

3 讨论

沉积物是水域生态系统的重要组成部分, 是巨大的营养和污染物储存库, 在生物地球化学循环中起着重要作用.沉积物磷含量及其赋存形态受到沉积作用、成岩作用、生物扰动等多种因素影响, 在不同水体中表现出不同的时空分布特性.本研究结果表明, 从回水区末端(江津区珞璜镇)至三峡大坝, 三峡水库干流沉积物TP含量呈增加趋势.在波兰图拉瓦水库(Turawa Reservoir)[15]和澜沧江梯级水库[16]中的沉积物磷也有这种变化趋势.可能是大坝的建设运行导致了河流水体流速减缓, 总悬浮颗粒下沉, 磷滞留量增加.已有证据表明水库滞留外源磷负荷可达42.0%~74.0%, 主导机制为颗粒磷的沉降[17, 18].沉积物和消落带土壤氮磷的吸附与解析能力取决于样品的氮磷含量与上覆水性质, 沉积物和土壤的氮磷含量越高, 对水体氮磷的吸附能力就越弱, 对水体释放氮磷的能力就越强[2~5, 10].三峡水库干流沉积物TP均值为(859.6±106.8)mg·kg-1, 高于其它研究者的结果[8, 19], 与长江流域中下游湖泊沉积物TP含量相比[20~22], 三峡水库沉积物和消落带土壤磷的含量偏高(表 2).因此, 需要密切关注, 加强监测, 防范三峡水库沉积物磷的释放风险.

表 2 三峡水库、长江中下游湖泊沉积物和消落带土壤TP含量比较 Table 2 Comparison of total phosphorus content in sediment and soil of the water-level-fluctuating zone between the Three Gorges Reservoir and lakes of the mid-lower reaches of the Yangtze River

与沉积物相比, 三峡水库干流消落带土壤TP具有较高的空间异质性, 有可能是因为水库水位周期性的涨落, 消落带土壤呈周期性干湿交替, 也有可能是人类活动的影响.本研究表明消落带土壤TP空间变异系数(26.6%), 高于沉积物(12.4%)也说明了这点.消落带TP含量均值(627.2±166.9)mg·kg-1, 与叶琛等[23]和张彬等[24]的研究结果相近, 高于刘娜等[25]的研究.干流消落带土壤TP含量均值低于支流[26](表 2).干流沉积物TP含量高于消落带土壤, 而这与徐德星等[27]在大宁河的研究结果不尽相同, 6个调查样地中S6(靠近长江干流区域)和S2处的沉积物TP含量高于消落带土壤, 指出其它4个点消落带土壤磷含量高于沉积物的原因是：采样点靠近农业耕种区, 农业耕作过程中施用的化肥对消落带土壤磷含量影响较大.

有机磷(OP)的组分相对复杂, 主要以肌醇磷酸盐、磷脂、核酸等形式存在, 主要来源于农业面源. Rydin等[28]指出50.0%的OP可被同化或矿化, 被水生植物和藻类直接利用.某些组分也可以转化为活性磷被水生生物利用[29].本研究表明, 三峡水库沉积物和消落带土壤样品中OP占TP的质量分数范围分别在8.7%~41.9%和5.78%~52.3%, 平均值为25.4%和22.6%, 这和张彬等[24]对消落带土壤的研究结果相近(均值为21.7%), 而低于徐德星等[27]在三峡水库支流大宁河的研究结果(沉积物和消落带土壤OP含量的质量分数分别为38.7%和43.7%).

SMT法提取的IP主要包括HCl-P和NaOH-P.其中Ca-P是沉积物和消落带土壤磷中最主要的赋存形态.本研究表明沉积物及消落带土壤Ca-P均值分别为(435.3±77.7)mg·kg-1和(374.4±141.5)mg·kg-1, 占TP的质量分数均值达51.3%和58.2%.这说明Ca-P是活性较低的惰性磷, 不论是沉积物, 还是淹水过程中的消落带土壤, Ca-P都很难从基质中向水体释放.已有其它研究表明Ca-P主要来源于碎屑岩, 自然水体中溶解度低, 对间隙水、上覆水磷以及磷潜在释放的影响较小, 一般被认为是生物不可利用的磷[2], 只有在pH骤降时可大量释放, 成为内源磷的潜在来源[30, 31].三峡水库水体常年呈弱碱性, 因此Ca-P释放风险较小.

NaOH-P指被Al、Fe、Mn的氧化物及其水合物所包裹的磷, 是不稳定磷形态.当沉积物中的氧化还原环境发生改变时, NaOH-P也可以转换成可溶解性磷, 通过间隙水进入水体, 影响水库水质, 或被水生植物和藻类直接利用[32]. NaOH-P主要来源于生活污水和工业废水, 常被认为沉积物污染程度的依据之一.本研究表明三峡水库沉积物NaOH-P均值为(101.5±31.6)mg·kg-1, 占TP的质量分数仅为11.7%, 低于太湖(15.7%)[21].三峡水库沉积物和消落带土壤样品中NaOH-P的变异系数均高于Ca-P, 分别为31.1%和42.6%, 说明NaOH-P对环境变化的敏感程度高于Ca-P.

分析河岸带土壤及沉积物中各形态磷之间的相关性, 有助于认识和了解各形态磷来源是否存在差异, 以及是否相互转化.本结果表明沉积物中TP和NaOH-P、OP均有显著正相关, 而与IP和HCl的相关性较弱; 消落带土壤TP和IP与HCl显著正相关, 而与NaOH-P、OP的相关性较弱(表 1), 这与徐德星等[27]在大宁河的研究结果相同.导致这种现象的原因可能是沉积物和消落带所处的环境不同(沉积物一直在水下, 厌氧环境, 而消落带土壤处于干湿交替环境), 也有可能不同形态磷的来源存在着差异, 或者磷形态之间发生了相互转化[33], 具体原因尚需进一步研究.

不同形态的磷, 由于其物理化学性质、水-土界面的迁移转化过程不同, 对上覆水产生的影响有差异.其中NaOH-P的释放和OP的分解作为水体活性磷, 可为水生植物和藻类提供直接利用磷.因此, 需要特别关注这两种形态磷的释放对三峡水库水体富营养化的影响.虽然消落带土壤TP、OP、NaOH-P的含量均值低于沉积物, 但是由于消落带土壤呈周期性干湿交替, 消落带出露期间, 季节性耕种农作物及放牧牛羊等人类活动, 可能增大淹没期消落带土壤磷释放风险.

4 结论

(1) 三峡水库回水区末端至三峡坝前, 干流表层沉积物总磷(TP)、NaOH-P含量呈增加趋势, HCl-P呈下降趋势, 而消落带土壤各形态磷含量没有呈现明显的空间变化规律.

(2) 三峡水库沉积物TP、OP、IP、HCl-P和NaOH-P含量均值分别为(859.6±106.8)、(224.6±113.9), (635.0±76.7)、(435.3±77.7)和(101.5±31.6)mg·kg-1, 沉积物各形态磷含量均值大于消落带土壤.

(3) 与沉积物相比, 三峡水库消落带土壤TP、OP、IP、HCl-P和NaOH-P含量具有较高的空间异质性, 它们的变异系数依次为26.6%、37.2%、34.8%、37.8%和42.6%.其中Ca-P是沉积物及消落带土壤中最主要的磷赋存形态, 占TP的质量分数均值分别为51.3%和58.2%.

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