环境科学  2018, Vol. 39 Issue (9): 4070-4077   PDF    
引用本文
李昊, 刘彦君, 陈坦, 闫秋鹤, 代辉祥, 王洪涛, 陆文静. 填埋场作业面NMOCs臭氧生成潜势及高贡献物质[J]. 环境科学, 2018, 39(9): 4070-4077.
LI Hao, LIU Yan-jun, CHEN Tan, YAN Qiu-he, DAI Hui-xiang, WANG Hong-tao, LU Wen-jing. Ozone Generation Potential and Highly Contributing Substances of NMOCs from Landfill Working Face[J]. Environmental Science, 2018, 39(9): 4070-4077.
填埋场作业面NMOCs臭氧生成潜势及高贡献物质
李昊1, 刘彦君2, 陈坦3, 闫秋鹤1, 代辉祥1, 王洪涛1, 陆文静1     
1. 清华大学环境学院, 北京 100084;
2. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
3. 中央民族大学生命与环境科学学院, 北京 100081
收稿日期: 2018-02-08; 修订日期: 2018-03-14
基金项目: 环境保护公益性行业科研专项（201509055）
作者简介: 李昊(1993~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为固体废弃物处理处置工程, E-mail:li-h15@mails.tsinghua.edu.cn
通信作者: 王洪涛, E-mail:htwang@tsinghua.edu.cn
摘要: 非甲烷有机物（NMOCs）是大气光化学反应生成臭氧过程的主要前体物，填埋场作业面是其重要无组织释放源.为控制对流层臭氧污染，必须控制NMOCs浓度，而识别高臭氧生成贡献物质是前提.本研究采集填埋场作业面气体样品，分析其组分特征，并以等效丙烯浓度法和最大增量反应活性法计算其臭氧生成潜势.结果表明，填埋场作业面共检出符合检出频率与浓度条件的36种5大类物质，NMOCs年均总浓度约为10000 μg·m-3，夏季总浓度最高，各类物质浓度呈含氧化合物>含硫化合物>卤代烃>苯系物>碳氢化合物的规律；综合两种计算方法结果，全年范围内高臭氧生成贡献物质为乙醇、间二甲苯、丙烯、乙酸乙酯和正戊烷；春季与全年类似，夏秋两季高贡献物质为乙醇、1-丁烯、甲苯、环己烷和苯乙烯，冬季乙醇贡献极高.通过比较，等效丙烯浓度法更适合估算作业面臭氧生成潜势.
关键词: 填埋场      作业面      非甲烷有机物(NMOCs)      臭氧生成潜势      高贡献物质     
Ozone Generation Potential and Highly Contributing Substances of NMOCs from Landfill Working Face
LI Hao1 , LIU Yan-jun2 , CHEN Tan3 , YAN Qiu-he1 , DAI Hui-xiang1 , WANG Hong-tao1 , LU Wen-jing1     
1. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. College of Life and Environmental Science, Minzu University of China, Beijing 100081, China
Abstract: Non-methane organic compounds (NMOCs) are major ozone precursors in atmospheric photochemical reactions. The working face of a landfill is a significant source of fugitive NMOC emissions. In order to control tropospheric ozone pollution, it is necessary to minimize NMOCs, and this requires identification of contributing substances. In this study, gas samples were collected from the working face of a landfill and analyzed. Their ozone formation potential was calculated using the propylene-equivalent concentration method and the maximum incremental reactivity method. In total, 36 kinds of substances met the standard for detection frequency and concentration. The average annual concentration of NMOCs was about 10000 μg·m-3, with total concentration greatest in summer. Concentrations of materials were as follows:oxygenated compounds > sulfur compounds > halogenated hydrocarbons > benzene series > hydrocarbons. Based on the results of the two calculation methods, ethanol, m-xylene, propylene, ethyl acetate, and n-pentane were found to be significant ozone formation contributors across the whole year. The pattern for spring was similar. Contributors to high ozone formation were ethanol, 1-butene, toluene, cyclohexane, and styrene in summer and spring, while ethanol contributed very significantly in winter. The propylene-equivalent concentration method was found to be more suitable for estimating ozone formation potential from the working face.
Key words: landfill      working face      non-methane organic compounds(NMOCs)      ozone formation potential      highly contributing substances     

近年来, 我国生活垃圾处理量逐年增加, 2016年全国生活垃圾无害化处理量高达1.97亿t, 其中卫生填埋量1.19亿t, 约占60.4%[1].未来相当长时间内, 卫生填埋仍将是我国主要的生活垃圾处置方式.生活垃圾卫生填埋过程中伴随大量填埋气产生, 其中非甲烷有机物(non-methane organic compounds, NMOCs)虽然含量很低, 但其成分复杂, 造成的环境影响不容忽视[2~4].实际操作过程中, 新鲜垃圾进入填埋场后, 首先在作业面上倾倒、摊铺、压实, 垃圾在妥善覆盖前通常会直接暴露在环境介质中, 此过程会一直持续到填埋场封场.因此, 填埋场作业面是NMOCs的重要无组织释放源[5~10].

NMOCs是臭氧重要的前体物, 有研究表明, 在对流层中, NMOCs与氮氧化物在光照条件下可发生光化学反应产生臭氧[11].臭氧是大气中主要的污染物之一, 其浓度和超标天数呈上升趋势.在京津冀、长三角地区, 臭氧还是仅次于PM2.5的空气污染物; 在珠三角地区, 臭氧是首要的空气污染物[12~15].

目前国内外对于NMOCs臭氧生成潜势的研究对象主要限于城区空气和有组织的工业废气与机动车尾气[15~22], 对无组织释放面源生活垃圾处理设施产生的臭氧生成潜势尚研究较少.邵珠泽等[23]研究了生活垃圾堆肥设施NMOCs臭氧生成潜势, Kumar等[24]研究了绿化废物堆肥过程中产生的NMOCs臭氧生成潜势.但是, 对于生活垃圾填埋场这一重要的NMOCs无组织释放源, 目前缺少相关研究.本文以北京阿苏卫生活垃圾填埋场为例, 监测生活垃圾填埋场作业面四季NMOCs的种类与含量, 计算各种NMOCs的臭氧生成潜势, 识别全年及各季节高臭氧生成贡献物质, 控制了高贡献物质浓度减少臭氧产生.

1 材料与方法 1.1 样品采集与分析

采用静态箱负压采样方法采集气体样品.采样装置由苏玛罐(3.2 L)和静态箱(50 cm×50 cm×50 cm)两部分构成, 通过导管连接.静态箱是一种测量面源物质释放速率的装置, 可用于采集近地面空气样品, 分析某些典型物质的排放特征[25].可将静态箱内初始时刻的气体浓度作为填埋场环境空气中NMOCs的浓度.苏玛罐内部真空, 采集时打开苏玛罐阀门, 静态箱内气体抽进苏玛罐内, 5~6 s后, 拧紧阀门.本研究在春夏秋冬四季分别采样2次, 采样时间都安排在10:00~11:00之间, 每次采集3个平行样.

采集得到的样品首先进行低温液氮预浓缩, 每个样品进样体积为400 mL, 通过三级冷阱浓缩系统(Entench7100, USA)进行预浓缩.预浓缩的气体样品以气体色谱质谱(GC Agilent7890C, USA; MS Agilent5975C, USA)分析.气相色谱柱采用DB-5 ms(60 m×0.32 mm×1.0 μm)柱, 升温程序控制为3个不同的温度区间.具体升温程序控制过程如下：以5℃ ·min-1的速率从35℃升到150℃, 然后以15℃ ·min-1的速率从150℃升到220℃, 随后在220℃保持7 min.载气(He)的流量为1.5 mL ·min-1.质量选择检测器的扫描范围设置为15~300 m/z, 电离电压设置为70 eV.化合物通过其流出时间与标准物质的比较来鉴别, 随后再使用美国EPA推荐的包含65种物质的标准样品(TO-15 toxic organic Spectra Gases Inc. USA)标定.共进行0、10×10-9、20×10-9、40×10-9这4个浓度点的标定, 标线的线性相关系数R2≥0.99.每次样品测试前先使用纯氮气作为空白样品, 空白样品监测到的总物质浓度 < 0.1×10-9, 若超过此浓度, 重新清洗直至符合要求[26, 27].

1.2 臭氧生成潜势计算

NMOCs对于对流层中光化学臭氧生成的贡献主要与NMOCs与羟基自由基(·OH)和NOx的反应有关[28]. NMOCs臭氧生成潜势的研究方法主要有羟基自由基反应活性法(L ·OH法)、等效丙烯浓度法(PEC法)和最大增量反应法(MIR法)等[29].其中, L ·OH法和PEC法原理相同, 后者是在前者基础上归一化处理的方法, 故本研究采用PEC法和MIR法两种方法.

PEC法计算公式为：

(1)

式中, PEC为某种NMOC的等效丙烯浓度(以eq-C3H6计, 下同), μg ·m-3; K ·OH为该种NMOC与·OH的反应速率常数, 无量纲; ci为NMOC的浓度, μg ·m-3; KP·OH为丙烯与·OH的反应速率常数, 无量纲.

MIR法计算式为：

(2)

式中, OFPi是NMOCs中物质i的臭氧产生潜势, μg ·m-3; ci为物质i的浓度, μg ·m-3; MIRi为物质i的最大增量反应活性系数, 无量纲.

PEC法通过计算NMOCs与·OH产生过氧自由基的能力来表达臭氧生成潜势, 所需的常数简单易查, 但忽略了NMOCs在大气中的二次反应.而MIR法则考虑NMOCs在大气中的一系列反应, 从而计算出臭氧生成潜势, 其缺点在于目前还没有某些NMOCs的系数, 在计算过程中不得不忽略这些物质[28].

2 结果与讨论 2.1 作业面NMOCs组分与浓度

本研究按照春季(3、4、5月)、夏季(6、7、8月)、秋季(9、10、11月)、冬季(12、1、2月)划分四季. 4个季节填埋场作业面上分别定量检出44、46、37、36种物质.检出的物质可以分为碳氢化合物、卤代烃、苯系物、含硫化合物和含氧化合物(醛、酮、醚、酯、醇)等5大类.作业面全年检出频次大于50%且浓度较高(>1 μg ·m-3)的NMOC如表 1所示, 共36种, 包括碳氢化合物8种、卤代烃8种、苯系物11种、含硫化合物3种和含氧化合物6种.

表 1 填埋场作业面NMOCs全年浓度较高的物质 Table 1 Substances contributing highly to NMOCs in the working face of the landfill throughout the year

各季节填埋场作业面NMOCs浓度变化如图 1所示.全年平均总浓度在10000 μg ·m-3左右, 且呈夏季>秋季>春季>冬季的趋势.夏季气温较高, 垃圾中微生物作用较为活跃, 各类NMOCs产生量较大且容易挥发, 而冬季各类物质浓度普遍较低.物质种类上来看, 所关注的五大类物质作业面的浓度整体呈含氧化合物>含硫化合物>卤代烃>苯系物>碳氢化合物的规律.填埋场作业面释放的NMOCs种类及浓度很大程度上取决于填埋垃圾组分及垃圾的好氧降解程度.含氧化合物主要来源于垃圾中有机物的降解与挥发, 来源广, 故其浓度较高, 且保持稳定; 含硫化合物主要来源于含硫物质(如厨余垃圾)的降解, 来源有限, 容易产生波动, 故在监测结果中, 春夏季节浓度较高, 秋冬两季浓度较低; 苯系物、卤代烃和碳氢化合物普遍浓度较低, 易受监测位点的影响而产生一定的波动.

图 1 作业面NMOCs浓度随季节变化 Fig. 1 Concentration of NMOCs in the working area across seasons

36种NMOCs在四季的浓度、·OH反应速率常数以及MIR系数如表 2所示.某些卤代烃与硫化物系数尚无研究, 因此在计算臭氧生成潜势时忽略这些物质.

表 2 各季节作业面NMOCs浓度1)/μg ·m-3 Table 2 Concentration of NMOCs across seasons/μg ·m-3

2.2 作业面NMOC臭氧生成潜势分析

填埋场作业面NMOCs臭氧生成潜势如表 3及表 4所示.采用等效丙烯浓度法, 春夏秋冬四季等效丙烯浓度分别是733.52、945.88、751.79和251.16 μg ·m-3.等效丙烯浓度法算得的各季节等效丙烯浓度的关系与作业面各季节浓度关系一致.从全年的角度考虑, 排名前十位的高浓度NMOCs有乙醇、环己烷、间二甲苯、甲硫醚、苯乙烯、2-甲基戊烷、乙酸乙酯、2-丁酮、丙烯及正戊烷, 年平均等效丙烯浓度分别为166.21、88.31、69.34、64.35、56.22、48.96、44.98、43.58、42.25及35.93 μg ·m-3, 10种高浓度物质贡献较为平均, 差别并不明显.

表 3 作业面NMOCs臭氧生成潜势(PEC法) /μg ·m-3 Table 3 Ozone formation potential of NMOCs in the working face (PEC method)/μg ·m-3

表 4 作业面NMOCs臭氧生成潜势(MIR法) /μg ·m-3 Table 4 Ozone formation potential of NMOCs in the working face (MIR method)/μg ·m-3

采用臭氧生成潜势方法, 春夏秋冬四季臭氧生成潜势分别为11487.32、11262.13、11530.55和8867.85 μg ·m-3.全国大部分地区全年臭氧浓度为80~280 μg ·m-3[13], 填埋场作业面臭氧生成潜势是正常情况的50~100倍; 环境空气质量标准要求臭氧的浓度限值为200 μg ·m-3(GB 3095-2012), 填埋场作业面臭氧生成潜势超出标准限值40倍, 是重要的臭氧生成源. MIR法算得臭氧生成潜势春夏秋三季比较接近, 冬季远小于其他季节, 结果与各季节等效丙烯浓度区别明显.从全年的角度考虑, 排名前十位的高浓度NMOCs有:乙醇、间二甲苯、丙烯、乙酸乙酯、甲苯、异丙醇、1-丁烯、邻二甲苯、正戊烷、4-乙基甲苯, 年平均臭氧生成潜势分别为7115.06、769.67、492.6、465.77、452.45、438.66、364.08、327.81、325.76、202.75 μg ·m-3.乙醇对于臭氧生成潜势的贡献远超其他物质, 差别十分明显.

对比两种方法, 各季节臭氧生成潜势排序不太一致, 特别是MIR法中夏季的结果偏低, 主要是因为缺少PEC法中两种高贡献物质甲硫醚和2-丁酮的MIR系数, 导致在夏季浓度较高的两种物质无法计入MIR法结果中.采用PEC法能够更加全面地表征臭氧生成情况, 故推荐采用PEC法.从全年的角度, 两种计算方法都给出了有较高臭氧生成贡献的10种物质, 其中都包括乙醇、间二甲苯、丙烯、乙酸乙酯及正戊烷这5种.故可以认为此5种物质是生活垃圾填埋场作业面全年产生的高臭氧贡献物质.

2.3 作业面NMOCs各季节高贡献物质

各季节垃圾组分差别较大, 故填埋场作业面产生的NMOCs也有较大区别, 除了要从全年角度整体把握填埋场主要高贡献臭氧生成物质外, 还应分季节对主要物质进行进一步分析.图 2与图 3给出了两种方法计算得出的作业面不同季节几种重要NMOCs臭氧生成潜势比例.

图 2 作业面不同季节几种重要NMOCs臭氧生成潜势比例(PEC法) Fig. 2 Ozone formation potential ratio of several important NMOCs in the seasonal working face(PEC method)

图 3 作业面不同季节几种重要NMOCs臭氧生成潜势比例(MIR法) Fig. 3 Ozone formation potential ratio of several important NMOCs in the seasonal working face(MIR method)

春季, 两种方法得到的高贡献物质较为一致, 都包括间二甲苯、乙醇、丙烯、乙酸乙酯、邻二甲苯、异丙醇、乙苯及1, 2, 4-三甲苯等.夏季与秋季, MIR法中乙醇占较高比例(大于60%), 其他物质占比较小, 可能与高浓度物质MIR系数缺失有关.故除了两种算法共有的物质之外, 还应将PEC法中较高贡献的物质考虑在内.故夏季高贡献物质包括乙醇、1-丁烯、甲苯、丙烯以及环己烷、甲硫醚; 秋季高贡献物质包括乙醇、乙酸乙酯、正戊烷、甲苯、丙烯以及苯乙烯等.冬季乙醇占比十分高, 明显是最重要贡献物质, 其他如正戊烷等也起到了一定的作用.

3 结论

(1) 填埋场作业面检出36种较高频次且较高浓度NMOCs, 年均总浓度约为10000 μg ·m-3, 夏季总浓度最高, 以乙醇为主的含氧化合物是NMOCs中浓度最高的物质.

(2) 综合两种估算方法, 全年范围内高臭氧生成贡献物质为乙醇、间二甲苯、丙烯、乙酸乙酯和正戊烷, 若要减少填埋场作业面臭氧生成, 需优先控制这5种物质.

(3) 春季高贡献物质与全年较为一致, 包括乙醇、二甲苯、丙烯和乙酸乙酯等; 夏秋两季高贡献物质包括乙醇、1-丁烯、甲苯、环己烷与苯乙烯等; 冬季乙醇是最主要的高贡献物质.

(4) 因缺少几种高浓度检出物的MIR系数, 采用PEC法能够更加完整地表征出作业面臭氧生成情况, 更适合本研究对臭氧生成的估算.

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