2018, Vol. 39
2. 中国科学技术大学, 合肥 230026;
3. 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 厦门 361021;
4. 安徽省环境监测中心站, 合肥 230071
, QIN Min1
, LIANG Shuai-xi1,2 , XIE Pin-hua1,2,3 , XIA Hui-hui1 , DUAN Jun1 , FANG Wu1 , TANG Ke1,2 , LI Ang1 , WEI Zhen4 , WANG Feng4
2. University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China;
3. Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China;
4. Anhui Environmental Monitoring Center, Heifei 230071, China
随着工业化的加速和城市人口的激增, 大量挥发性有机化合物(volatile organic compounds, VOCs)被排放到城市大气环境中.机动车保有量的持续增加, 使机动车尾气排放成为城市大气环境的主要污染源之一.此外各类装修材料的大量使用、洗涤剂和工业溶剂等的广泛应用, 导致了城市大气污染状况的日益加剧.
VOCs作为重要的大气污染物, 在臭氧(O3)、光化学烟雾[1]和二次有机气溶胶的形成过程中扮演着重要角色[2~6].苯系物是苯及其衍生物的总称(BTEX), 是VOCs中的重要一类, 包括苯、甲苯、乙苯、二甲苯、硝基苯、苯乙烯等.作为城市大气中重要的污染物种类之一, BTEX具有较高的光化学反应活性, 同时也存在一定的毒性.如苯具有致癌性[7], 甲苯会对人体神经系统产生强烈的刺激作用, 长期接触会对人体健康造成危害等[8, 9].因此, 苯系物受到了各国研究学者的广泛关注, 并在国内外开展了相关测量分析工作[10~13].
例如, Khoder等[14]采用气相色谱法测量了2007年埃及首都开罗地区的BTEX, 通过计算BTEX之间的比值和相关性, 分析了该地区BTEX的主要排放源. Pandit等[15]同样采用气相色谱法测量了2011年印度孟买地区6个城市的BTEX浓度, 研究了该区域不同排放源对BTEX浓度的贡献. Buczynska等[16]采用气相色谱和质谱联用的方法, 分析了比利时莫尔特赛尔地区的BTEX变化.分析结果表明, 该地区BTEX主要来源于交通排放, 其浓度变化与交通密度相关.与此同时, 我国研究学者也开展了一系列针对中国城市BTEX浓度的研究分析工作.如叶丛雷等[17]采用差分吸收光谱法(differental optical absorption spectroscopy, DOAS), 于2010年在广州市开展了交通干道大气苯系物(BTX, 苯、甲苯和二甲苯的总称)的测量, 观测期间苯和甲苯的平均浓度分别为15.9 μg ·m-3和61.3 μg ·m-3, 相关性分析结果表明, 机动车尾气排放是苯和甲苯的主要排放源. Hsieh等[18]于2004年在台湾南部地区开展了隧道观测实验, 测量了5个不同隧道内的甲基叔丁基醚(methyl tertiary butyl ether, MTBE)和BTEX浓度, 结果显示5个测量隧道内MTBE、甲苯和邻、间二甲苯的浓度最高, 不同隧道内的车流量和车辆类型存在差异, 其T/B特征比值也不同.霍霄玮等[19]采用气相色谱法, 测量了2015~2016年冬、夏两季西安市交通干道大气苯系物的浓度变化, 观测结果显示西安市冬、夏两季BTEX的日变化趋势不同, 冬季出现早中晚3个高峰, 而夏季仅有早晚两个高峰.分析结果表明, 该地区的主要污染物为苯和甲苯.上述开展的城市大气BTEX研究工作, 对评估城市BTEX污染水平和确定城市BTEX排放源具有重要意义.
本文介绍了2016年3月期间合肥市交通干道交汇口开展的大气BTX观测结果, 结合观测期间的风速风向、T/B特征比值以及与CO等污染物的相关性, 分析了观测区域BTX的污染水平和来源分布, 并计算了该地区BTX的臭氧生成潜势.
1 材料与方法本研究的目的是为了评估合肥市典型交通干道大气苯系物的污染水平, 并探究其来源, 为合肥市大气苯系物的污染控制提供数据支持.实验观测周期为2016年3月4~28日, 观测数据可以作为合肥市春季交通主干道大气苯系物排放状况的参考.
1.1 监测地点本研究观测地点位于合肥市黄山路与天智路交汇口(31°55′N, 117°22′E), 黄山路是合肥市东西交通干道, 全长9.08 km, 是合肥市主要交通干道之一, 车流量较大.观测地点北面为工业园区, 南面为企业办公区, 东面约300 m为合肥市西二环路, 如图 1所示.
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图 1 监测地点示意 Fig. 1 Measurement site |
苯系物测量采用自主研制的DOAS系统, 系统望远镜安装在某写字楼3楼, 距地面约12 m.角反射镜安装在望远镜北偏西方向的四层建筑顶楼, 系统总光程为566 m.该系统主要由150 W的氙灯光源, 发射接收一体的Cassegrain式望远镜, 角反射镜阵列, 传输光纤, 紫外波段光谱仪(QE65000光谱仪)和计算机数据采集系统等组成(图 2), 其详细描述可参考文献[20, 21].由于单一光谱仪的光谱测量范围有限, DOAS系统采用分支光纤连接双光谱仪的方法扩展光谱测量范围, 两台光谱仪的光谱测量范围分别为200~300 nm和300~400 nm, 除对苯(benzene)、甲苯(toluene)、间二甲苯(m-xylene)和邻二甲苯(o-xylene)等苯系物进行测量外还可同时获取NO2、HCHO和SO2等多种污染物的浓度信息.系统对苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的探测灵敏度为0.5×10-9~2×10-9(566 m), 时间分辨率为1~3 min, 反演总误差约为11.4%.
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图 2 DOAS系统示意 Fig. 2 Scheme of the DOAS system |
观测期间CO的浓度采用开放式可调谐半导体激光吸收光谱(tunable diode laser absorption spectroscopy, TDLAS)气体分析仪进行测量, 仪器安装位置与DOAS系统基本相同, 系统总光程为566 m.仪器检测限为0.07×10-6, 时间分辨率优于1 min, 其详细描述可见文献[22, 23].观测期间的车流量数据由摄像机记录, 摄像机安装高度大于7 m, 俯角为30°~35°, 监测道路长度大于80 m.采集图像采用图像处理的方式获取车流量数据, 统计每日车流量变化情况.
1.3 质量控制和数据分析观测期间为保证仪器的正常运行和监测数据的有效性, 对实验期间的监测数据进行质量控制.每日对DOAS和TDLAS仪器进行光路校准, 保证测量光谱的信噪比; 定期对DOAS仪器进行氙灯谱和汞灯标准光谱的测量, 减少温度、光源光强变化等因素引起的光谱漂移及仪器函数变化对监测数据的影响.观测期间采用开放式TDLAS仪器测量CO, 部分夜间数据的缺失是由于昼夜温差变化导致仪器光路偏移, 数据信噪比较低所致.
DOAS系统苯系物测量的时间分辨率为1~3 min, 开放式TDLAS仪器CO测量的时间分辨率优于1 min.为便于数据分析讨论, 对苯系物、NO2和CO等监测数据进行5 min数据平均处理并剔除奇异值, 在此基础上进行小时平均和日平均处理.同时对气象参数、车流量等辅助数据进行相同处理, 保证数据的一致性.
2 结果与讨论 2.1 风速风向和污染物浓度时间序列图 3为观测期间的风速风向玫瑰图.玫瑰图显示, 观测期间的主导风向为北风和东北风, 风速以中低风速为主.图 4为观测期间苯、甲苯、间二甲苯、邻二甲苯以及NO2、HCHO和SO2的浓度时间序列, 观测期间苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均浓度(时均值平均)分别为：21.7、63.6、33.9和98.7 μg ·m-3.由图 4可知, 间二甲苯和邻二甲苯存在较明显的日变化, 表现出日间高浓度, 夜间低浓度的变化趋势.观测期间, 苯和甲苯出现了明显的高浓度峰值, 特别是3月的16日、18日和19日夜间, 二者同时出现了高浓度峰值, 该期间苯和甲苯的浓度峰值分别达到102.5 μg ·m-3和244.0 μg ·m-3, 远高于观测期间苯和甲苯的平均浓度, 表明该区域可能存在较强的夜间污染物排放源.
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图 3 风速风向玫瑰图 Fig. 3 Rose plots of wind speed and wind direction |
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图 4 污染物浓度时间序列 Fig. 4 Time series of pollutant concentrations |
为评估合肥市交通干道大气苯系物污染水平, 对国内外相关测量结果进行了比较.表 1中列举了国内外城市交通干道大气苯系物的浓度, 为与国内外其它城市比较, 采用二甲苯浓度表示间二甲苯和邻二甲苯的总浓度.相比于国内外其它城市, 合肥市交通干道大气苯和甲苯的污染处于中等水平.二甲苯浓度除那不勒斯市外, 合肥市交通干道大气二甲苯浓度显著高于国内外其它城市.总体而言, 合肥市交通干道大气苯系物的污染水平较为严重, 因而制定相应的苯系物排放限制措施显得尤为重要.
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表 1 国内外城市交通干道大气苯系物污染水平比较 Table 1 Comparison of atmospheric BTX in urban traffic artery in China and elsewhere |
2.2 苯系物日变化趋势
图 5为观测期间的污染物日变化趋势, 阴影部分显示, CO浓度的日变化趋势与车流量日变化趋势一致, 在交通早高峰和晚高峰期间达到浓度峰值.苯和甲苯的日变化趋势与车流量日变化趋势存在一定相似性, 表明机动车尾气排放对观测区域苯和甲苯浓度有影响.观察苯和甲苯的日变化趋势图发现, 观测期间苯和甲苯的夜间浓度值较高, 而夜间车流量明显减少, 表明夜间高浓度苯和甲苯主要来源于非交通排放源, 可能是观测地点周边污染源的排放所致.同时考虑到夜间边界层稳定且高度较低, 易造成污染物浓度的累积, 从而导致观测区域夜间高浓度苯和甲苯值的出现.
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阴影部分表示交通早高峰(07:00~09:30)和晚高峰(16:00~19:00) 图 5 污染物日变化趋势 Fig. 5 Diurnal variations in pollutants |
图 5中间二甲苯和邻二甲苯的日变化趋势显示, 二者的日变化趋势相同, 都表现出日间高浓度, 夜间低浓度的变化特征.且其日变化趋势与交通排放日变化趋势存在显著差异, 表明机动车尾气排放不是观测区域二甲苯的主要排放源, 其可能主要来源于观测地点周边污染源的排放.
2.3 苯系物来源分析 2.3.1 二甲苯排放源分析苯系物日变化趋势分析结果表明, 观测地点周边可能存在其它污染源.因此对观测地点周边污染源进行了调查：①北偏东方向300 m：塑料行业工业园区; ②北偏东方向250 m：涂料行业工业园区; ③西北方向40 m：烟草行业工业园区; ④东方向300 m：西二环路.上述企业生产加工过程中会使用苯系物溶剂或产生苯系物废气, 可能会影响观测区域苯系物的浓度.
图 5中间二甲苯和邻二甲苯的日变化趋势表明, 二者为同源污染物, 且机动车尾气排放对其贡献可能并不占主导, 其可能主要来源于观测地点周边污染源的排放.根据污染源调查结果显示, 观测地点北偏东方向250 m为涂料行业工业园区, 其生产过程会产生二甲苯污染[32].为探究观测区域二甲苯的主要排放源, 以间二甲苯为例, 绘制了观测期间间二甲苯浓度分布, 如图 6所示.浓度分布显示, 观测期间高浓度的间二甲苯主要集中在观测地点北偏东方向.且在较高风速(7.0 m ·s-1)情况下, 北偏东方向仍存在高浓度的间二甲苯, 表明该方向存在二甲苯的排放源.该结果与污染源调查结果一致, 表明观测区域二甲苯的主要排放源为观测地点北偏东方向的涂料行业工业园区.
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图 6 间二甲苯的浓度分布 Fig. 6 Concentration distribution of m-xylene |
大气CO浓度可以作为机动车尾气排放的示踪物, 分析苯、甲苯与CO的相关性, 分析其与交通排放的关系.图 7为观测期间苯和甲苯的相关性, 二者的相关性系数R为0.64.图 8分别为苯、甲苯与CO的相关性, 其中苯与CO的相关性系数R为0.55, 甲苯与CO的相关性系数R为0.34, 表明观测区域苯、甲苯与交通排放源的相关性较弱, 可能是受观测地点周边污染源苯系物排放的影响.
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图 7 苯和甲苯的相关性 Fig. 7 Correlation of benzene and toluene |
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图 8 苯、甲苯与CO的相关性 Fig. 8 Correlation of benzene, toluene, and CO |
甲苯/苯(T/B)的浓度比值可以作为鉴别交通排放源的标识[33~35].有研究表明, 当T/B的比值为1.5~3.0时城市机动车尾气排放是苯和甲苯的主要排放源. Barletta等[36]在中国东莞地区的观测结果表明, T/B值大于5时, 观测区域苯系物浓度受到工业排放的较大影响.
Hsieh等[37]在台湾南部工业园区附近和Lee等[38]在香港地区的研究结果表明, T/B值与交通流量的增加、工业排放和其它城市污染源相关.本次观测的T/B值为0.8~4.5, 表明观测区域的苯和甲苯主要来源于机动车尾气排放, 同时也受到周边工业园区排放的影响.根据污染源调查结果显示, 观测地点周边存在涂料、塑料行业工业园区[32, 39], 其会产生苯系物废气和溶剂挥发, 影响观测区域苯和甲苯的浓度.
图 4污染物浓度时间序列显示, 观测期间3月7~10日甲苯出现连续浓度低值, 而其它苯系物浓度无明显变化.为探究该期间苯和甲苯的浓度变化, 绘制了该期间苯、甲苯和CO的浓度时间序列(时均值平均), 如图 9所示.图 10为该期间苯和甲苯的相关性, 二者的相关性系数R为0.84, 表明该期间的苯和甲苯可能来自于同一排放源.计算该期间苯、甲苯的T/B值为6.9, 表明观测地点周边工业园区的排放对该区域苯和甲苯的浓度有较大影响.为探究该期间苯和甲苯的排放源分布, 绘制了苯和甲苯的浓度分布, 如图 11所示.苯的浓度分布显示, 3月7~10日期间观测区域中心、北偏西方向和北偏东方向, 苯浓度值较高.该方向分别为黄山路和天智路交汇口、涂料、塑料行业工业园区和烟草行业工业园区, 其均会产生苯的排放.该期间苯的排放源分布较广, 其来源较为复杂.
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阴影部分为甲苯连续浓度低值变化区间 图 9 3月7~10日苯、甲苯、CO的变化趋势 Fig. 9 Variations in benzene, toluene, and CO from March 7 to March 10 |
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图 10 3月7~10日苯和甲苯的相关性 Fig. 10 Correlation of benzene and toluene from March 7 to March 10 |
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图 11 3月7~10日苯、甲苯的浓度分布 Fig. 11 Concentration distribution of benzene and toluene from March 7 to March 10 |
甲苯的浓度分布显示, 3月7~10日期间观测地点北方向存在高浓度甲苯, 其浓度值达到120.0 μg ·m-3, 表明该区域可能存在甲苯的排放源.根据周边污染源的调查结果显示, 观测地点北偏东方向为涂料、塑料行业工业园区, 且该期间的主导风向为东南风, 观测地点北方向的高浓度甲苯可能主要来源于北偏东方向的涂料、塑料行业工业园区的排放扩散.同时甲苯的浓度分布显示, 低风速(小于1.0 m ·s-1)情况下, 观测区域中心的甲苯浓度值较低, 表明该期间机动车尾气排放对该区域甲苯的浓度贡献较小, 可能是导致3月7~10日期间甲苯出现连续浓度低值的原因.
2.3.3 苯、甲苯的夜间高浓度峰值图 4污染物浓度时间序列图显示, 观测期间的苯和甲苯出现了夜间高浓度峰值.特别是在3月的16日、18日和19日夜间, 苯和甲苯同时出现了高浓度峰值, 且二者的变化趋势一致, 如图 12所示.该期间苯和甲苯的相关性系数R为0.93, 如图 13所示, 表明该期间的苯和甲苯可能来自于同一排放源.图 12苯和甲苯的浓度时间序列显示, 3月的16日、18日和19日夜间的苯和甲苯浓度峰值分别达到102.5 μg ·m-3和244.0 μg ·m-3, 显著高于观测期间的平均浓度.而根据车流量日变化趋势显示, 夜间机动车数量显著降低, 表明夜间的高浓度苯和甲苯主要来源于非交通排放源, 其可能主要来源于观测地点周边污染源的排放.为探究该期间苯和甲苯的主要排放源, 以苯为例, 绘制了苯的浓度分布, 如图 14所示.浓度分布显示, 观测地点北偏东方向的苯浓度值较高, 该方向为涂料、塑料行业工业园区, 夜间的高浓度苯和甲苯可能主要来源于上述工业园区的排放, 表明观测地点周边涂料、塑料行业工业园区可能存在夜间排放行为, 导致观测区域苯和甲苯夜间高浓度峰值的出现.该期间的T/B值为1.4, 反映了观测地点周边污染源的排放状况, 表明周边污染源排放的甲苯浓度较高, 苯浓度较低.
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图 12 3月的16日、18日和19日夜间苯和甲苯浓度时间序列 Fig. 12 Time series of night-time benzene and toluene on March 16, 18, and 19 |
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图 13 3月的16日、18日和19日夜间苯和甲苯的相关性 Fig. 13 Correlation of night-time benzene and toluene on March 16, 18, and 19 |
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图 14 3月的16日、18日和19日夜间苯的浓度分布 Fig. 14 Concentration distribution of night-time benzene on March 16, 18, and 19 |
作为光化学反应的重要产物, 臭氧在大气污染物的转化过程中扮演着重要角色. VOCs作为前体物与氮氧化物(NOx)反应生成臭氧, 是城市臭氧污染的重要来源之一.过高浓度的臭氧还会对人体健康和植物生长造成危害[40], 因此针对苯系物臭氧生成潜势的研究具有重要意义.
苯系物臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)的研究, 通常采用卡特的最大增量反应活性(MIR)法[41, 42]评估其臭氧生成潜势, 计算公式为：
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(1) |
式中, OFPi为臭氧生成潜势(μg ·m-3); [VOCi]为某VOCs的实际大气浓度(μg ·m-3); MIRi为最大增量反应活性系数.表 2列举了观测期间各苯系物的臭氧生成潜势.
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表 2 苯系物臭氧生成潜势 Table 2 Ozone formation potential of BTX |
由表 2可知, 观测区域邻二甲苯的臭氧生成潜势最大, 其次为间二甲苯和甲苯, 苯的臭氧生成潜势很小.计算结果表明, 观测区域二甲苯的OFP占总OFP的85%, 对臭氧生成的贡献较大, 表明观测地点周边工业园区的排放对该地区臭氧生成的影响较大.
3 结论(1) 观测期间测量地点的大气苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均浓度分别为：21.7、63.6、33.9和98.7 μg ·m-3.污染物日变化趋势和周边污染源调查结果显示, 观测地点周边存在其它污染源.
(2) 观测区域的间二甲苯和邻二甲苯为同源污染物, 且机动车尾气排放对其贡献可能并不占主导, 其主要排放源为观测地点北偏东方向的涂料行业工业园区.
(3) 分析观测期间苯、甲苯与CO的相关性, 计算T/B值为0.8~4.5, 表明观测区域的苯和甲苯主要来源于机动车尾气排放, 同时也受到周边工业园区排放的影响.观测区域的苯主要受到周边涂料、塑料行业工业园区和烟草行业工业园区排放的影响.甲苯主要受到周边涂料、塑料行业工业园区排放的影响.
(4) 夜间的高浓度苯和甲苯主要来源于观测地点周边涂料、塑料行业工业园区的排放, 表明观测地点周边涂料、塑料行业工业园区可能存在夜间排放行为.
(5) 观测区域苯系物的臭氧生成潜势表现为邻二甲苯>间二甲苯>甲苯>苯, 其中二甲苯的OFP占总OFP的85%, 表明观测地点周边工业园区的排放对该地区臭氧生成的贡献较大, 潜在影响该地区的光化学反应活性.
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