环境科学  2018, Vol. 39 Issue (9): 3995-4001   PDF    
引用本文
孙西勃, 廖程浩, 曾武涛, 张永波, 梁小明, 叶代启. 广东省秸秆燃烧大气污染物及VOCs物种排放清单[J]. 环境科学, 2018, 39(9): 3995-4001.
SUN Xi-bo, LIAO Cheng-hao, ZENG Wu-tao, ZHANG Yong-bo, LIANG Xiao-ming, YE Dai-qi. Emission Inventory of Atmospheric Pollutants and VOC Species from Crop Residue Burning in Guangdong Province[J]. Environmental Science, 2018, 39(9): 3995-4001.
广东省秸秆燃烧大气污染物及VOCs物种排放清单
孙西勃1,2,3, 廖程浩1,2,3, 曾武涛1,2,3, 张永波1,2,3, 梁小明4, 叶代启5     
1. 广东省环境科学研究院, 广州 510045;
2. 广东省环境保护大气环境管理与政策模拟重点实验室, 广州 510045;
3. 广东省区域大气环境质量科学研究中心, 广州 510045;
4. 中山大学工学院, 广州 510006;
5. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
收稿日期: 2018-02-09; 修订日期: 2018-03-20
基金项目: 2017年中央大气污染防治专项（粤环[2016]69号）
作者简介: 孙西勃(1990~), 男, 硕士, 主要研究方向为大气污染控制技术与政策, E-mail: hjsxb@foxmail.com
摘要: 基于广东省粮食产量的统计年鉴，建立了广东省2008~2016年秸秆燃烧污染物排放清单和2016年广东省秸秆燃烧VOCs物种清单，并对VOCs臭氧生成潜势进行评估.结果表明，2013~2016年广东省秸秆燃烧各大气污染物排放量较2008~2012年有所降低.这主要是由于禁止秸秆露天燃烧政策的出台及农村生活水平的提高降低了秸秆燃烧比例.2016年各类大气污染物SO2、NOx、NH3、CH4、EC、OC、NMVOC、CO和PM2.5的排放量依次为2443.7、16187.9、6943.8、29174.4、3625.5、14830.7、65612.6、591613.9和49463.0 t.稻谷秸秆燃烧是最主要的秸秆燃烧污染物来源，占据了污染物总排放量的约68.55%.污染物贡献最大的5个市分别为湛江、茂名、梅州、肇庆和韶关，约占总排放量的58.63%.2016年广东省秸秆燃烧VOCs物种排放清单中，排放量贡献前10的物种分别为：乙烯、乙醛、甲醛、苯、乙炔、丙烯、乙烷、甲苯、正丙烷和丙醛，占总VOCs量的67.91%.在VOCs物种清单的基础上估算了其臭氧生成潜势（OFP），OFP贡献前10 VOCs物种分别为：乙烯、甲醛、乙醛、丙烯、1-丁烯、丙醛、甲苯、丙烯醛、异戊二烯和丁烯醛，占总OFP量的80.83%.
关键词: 广东省      秸秆燃烧      大气污染物      挥发性有机物      排放清单     
Emission Inventory of Atmospheric Pollutants and VOC Species from Crop Residue Burning in Guangdong Province
SUN Xi-bo1,2,3 , LIAO Cheng-hao1,2,3 , ZENG Wu-tao1,2,3 , ZHANG Yong-bo1,2,3 , LIANG Xiao-ming4 , YE Dai-qi5     
1. Guangdong Provincial Academy of Environmental Science, Guangzhou 510045, China;
2. Guangdong Provincial Environmental Protection Key Laboratory of Atmospheric Environment Management and Policy Simulation, Guangzhou 510045, China;
3. Guangdong Provincial Regional Atmospheric Environmental Quality Research Center, Guangzhou 510045, China;
4. School of Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510006, China;
5. School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China
Abstract: An emission inventory of atmospheric pollutants from crop residue burning in Guangdong for the period 2008-2016 was developed, based on crop yield data. Emissions of species of volatile organic compounds(VOCs)and corresponding ozone formation potential (OFP) in 2016 were also estimated. Results showed that emissions of atmospheric pollutants from crop residue burning in 2013-2016 were lower than in 2008-2012. This was mainly due to the policy of prohibiting open burning of straw and to improvement of rural living standards, which reduced the proportion of straw burning. In 2016, emissions of SO2, NOx, NH3, CH4, EC, OC, NMVOC, CO, and PM2.5 were 2443.7, 16187.9, 6943.8, 29174.4, 3625.5, 14830.7, 65612.6, 591613.9, and 49463.0 t, respectively. Rice straw burning was the main source of pollutants, accounting for about 68.55% of total pollutant emissions. The five municipalities with highest atmospheric pollutant emissions were Zhanjiang, Maoming, Meizhou, Zhaoqing, and Shaoguan, together accounting for about 58.63% of total emissions. The top 10 VOC species for mass-based emissions consisted of ethylene, acetaldehyde, formaldehyde, benzene, ethyne, propylene, ethane, toluene, propane, and propionaldehyde, together contributing 67.91% to total emissions. The top ten OFP-based VOC species were ethylene, formaldehyde, acetaldehyde, propylene, 1-butylene, propionaldehyde, toluene, acrolein, isoprene, and crotonaldehyde, accounting for 80.83% of total OFP.
Key words: Guangdong Province      crop residue burning      atmospheric pollutants      volatile organic compounds(VOCs)      emission inventory     

生物质是重要的能量来源, 是超过世界一半人口的生活能源.但生物质燃烧同样是大气污染物的重要来源, 其排放到大气中的一次颗粒物和黑炭分别占全球总排放量的26%~73%和33%~41%[1, 2].生物质燃烧排放的颗粒物可直接影响人类健康和区域的能见度, 其排放的痕量污染物(氮氧化物和非甲烷有机物)是促使大气臭氧形成的重要前驱物[3].对于生物质燃烧的污染物排放研究已经在世界范围内广泛开展[4, 5], 然而不同国家气候、经济水平存在很大差异, 国外研究者编制的排放清单不能准确体现我国生物质燃烧的特点[6, 7].近年来, 研究者们针对我国生物质燃烧开展了大量污染物排放清单研究工作[8~10].但现有污染物排放清单普遍存在分辨率低的缺点, 并且不同排放清单之间存在较大的差异, 不能清晰地体现广东省生物质燃烧污染物排放的特点.

广东省是中国经济最发达的区域之一, 快速的经济发展伴随着自然环境的恶化, 灰霾天气频发[11].近年来, 广东省加强对工业源、交通源空气污染物的排放控制力度, 空气质量明显好转.在工业源与交通源得以严格控制的背景下, 生物质燃烧污染得到研究者们的广泛关注[12].对于广东省的生物质燃烧排放清单工作, 已经有研究者们做出了很大的努力.但是, 以往的研究工作仍然存在较大改进的空间, 如:以往广东省生物质燃烧污染物排放估算较为粗糙, 未详细调查广东省各类生物质燃烧情况及比例; 现有排放清单研究工作基于多年前的调研工作, 各类生物质燃烧情况随经济快速发展已发生较大改变, 需要制定出反映当前生物质燃烧水平的污染物排放清单.

本研究针对广东省秸秆燃烧污染源进行研究, 调查了广东省21个地级市2008~2016年的秸秆燃烧大气污染物排放状况, 对燃烧产生的SO2、NOx、NH3、CH4、EC、OC、NMVOC、CO、PM2.5等主要污染物进行排放量估算.另外, 建立了秸秆燃烧VOCs物种排放清单, 并对燃烧产生的各类VOCs的臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)做了进一步研究.通过对秸秆燃烧排放污染物的时间和空间分布特征的分析, 以期为广东省区域空气质量和气候变化等模型研究提供基础数据, 并为广东省秸秆燃烧污染控制对策提供技术支撑.

1 材料与方法 1.1 研究方法 1.1.1 大气污染物排放定量表征方法

利用可用秸秆燃烧量和对应的排放因子估算秸秆燃烧大气污染物排放量, 公式如下:

式中, i为某区域; j为作物类型; y为年份; Ei, j(y)为区域i的作物j在第y年的污染物排放量(t·a-1); Ai, j(y)为区域i的作物j在第y年的燃烧消耗的生物量(t·a-1); EFj为作物j的污染物排放因子(g·kg-1).

式中, Pi, j(y)为区域i的作物j在第y年的产量; Nj为作物j的秸秆量与作物产量之比(谷草比); Dj为作物j的干物质比例; Bi为区域i的秸秆焚烧的比例; η为燃烧效率.

1.1.2 VOCs物种排放定量表征方法

个体VOCs物种排放量通过以下公式计算:

式中, m为特定的VOCs物种; n为污染源; Em为物种m的总排放量; En为污染源n的总排放量; Rmn是物种m在污染源n中的质量百分比.

1.1.3 臭氧生成潜势(OFP)定量表征方法

在物种清单建立的基础上, 以臭氧生成潜势(OFP)为本研究中反应性的指标, 其可通过物种排放量与其对应的MIR值的乘积得出[13~15].个体物种的OFP计算公式如下:

式中, m为特定的VOCs物种; n为污染源; OFPm为物种m的总OFP值; Emn为物种m在污染源n中的排放量; MIRm为物种m的最大增量反应活性值(maximum incremental reactivity).

1.2 数据来源 1.2.1 活动水平的确定

广东省各地区农作物产量数据来自《广东省统计年鉴》(2009~2016年), 谷草比参考毕于运等[16]的研究工作; 农作物秸秆干物质含量参考2003年广东-香港空气污染物排放清单[17]和温室气体清单手册[18]; 秸秆燃烧效率参考Koopmans等[19]和Zhang等[20]的研究.各类参数具体取值情况见表 1.

表 1 农作物秸秆燃烧相关参数 Table 1 Parameters of crop residue burning

秸秆作为民用燃料燃烧及露天燃烧的比例, 主要由研究者们根据《中国能源统计年鉴》以及各地农业、气候、地域和农村居民生活水平来估算或抽样调查得到.王书肖等[21]使用分层抽样及相应的统计方法确定了2006年中国各个地区秸秆民用燃烧和露天燃烧烧比例; 彭立群等[22]分别在2010年和2015年进行了农村能源消费情况问卷调查, 统计了各地秸秆露天燃烧比例.彭立群等[22]的研究结果显示, 2013年国家发展和改革委员会发布的《关于加强农作物综合利用和禁烧工作的通知》及后续国务院将“秸秆禁烧”纳入各省区人民政府工作考核范围等政策, 对于减少秸秆露天燃烧行为效果明显.本研究将2008~2016年分为两个阶段, 期间秸秆露天燃烧的比例分别参考彭立群等[22]在2010年和2015年的调查结果.由于国家及广东省未对秸秆民用燃烧行为进行约束, 秸秆民用燃烧的比例主要受农民生活水平和农业发展水平影响.根据广东省统计年鉴中农村家庭炊用能源状况及农村居民家庭燃料消费支出情况, 基于王书肖等[21]的研究结果, 估算了广东省2008~2016年秸秆民用燃烧的比例.秸秆用于民用燃烧和露天燃烧的比例见表 2.

表 2 农村秸秆的燃烧比例 Table 2 Ratios of crop residue burning

1.2.2 排放因子的确定

秸秆燃烧大气污染物的排放因子的选取主要来自本土化或国内最新的测试研究结果, 少量国内排放因子缺失的子源选取国外研究成果.综合确定秸秆燃烧污染物排放因子, 如表 3所示.

表 3 秸秆燃烧大气污染物排放因子/g·kg-1 Table 3 Emission factors of crop residue burning/g·kg-1

1.2.3 秸秆燃烧成分谱的确定

秸秆燃烧产生VOCs的成分谱, 已在多篇研究中报道.本研究中, 秸秆民用燃烧源的VOCs成分谱参考Wu等[33]的研究成果, 露天燃烧源VOCs成分谱综合参考了国内相关研究成果[34~36].VOCs物种的MIR值参考Carter[37]的最新研究成果.

2 结果与讨论 2.1 大气污染物排放总量及其排放趋势

本研究估算了2008~2016年广东省秸秆燃烧各类大气污染物排放情况, 如表 4所示.2016年各类污染物SO2、NOx、NH3、CH4、EC、OC、NMVOC、CO和PM2.5的排放量依次为2 443.7、16 187.9、6 943.8、29 174.4、3 625.5、14 830.6、65 612.6、591 613.9和49 463.0 t.从污染物排放总量变化情况可以看出, 虽然近年来广东省的粮食产量逐年上升, 但2013~2016年各污染物排放量较2008~2012年有所降低, 这主要是由于国家出台的一系列禁止露天燃烧的政策措施, 大大减少了秸秆露天燃烧行为.并且随着农村居民生活水平提高, 农村生活燃料使用秸秆的比例也有所降低.

表 4 2008~2016年广东省秸秆燃烧大气污染物排放特征 Table 4 Emission characteristics of air pollutants from crop residue burning in Guangdong Province, 2008-2016

2.2 分污染源及城市污染物排放特征

表 5为2016年广东省5类秸秆作物民用燃料燃烧和露天燃烧污染物排放情况.对于SO2、NH3、CH4、OC、NMVOC和CO污染物的排放, 秸秆作为民用燃料燃烧的贡献比露天燃烧大.对于NOx、EC和PM2.5, 秸秆露天燃烧贡献大于民用燃料燃烧.无论是秸秆燃烧总排放量, 还是两类子源(民用燃料燃烧和露天燃烧), 各类污染物的排放贡献依次均为:稻谷＞甘蔗＞花生＞薯类＞大豆.其中, 稻谷秸秆作物的燃烧贡献了污染物排放量的68.55%.各类作物排放贡献与广东省饮食需求及其他生活习惯带来的作物种植差异及秸秆使用差异相关.

表 5 2016年广东省秸秆燃烧分污染源污染物排放特征 Table 5 Emission characteristics of air pollutants from crop residue burning by source in Guangdong Province, 2016

表 6为2016年广东省秸秆燃烧分城市各污染物排放情况.由于所处地理位置与气候条件的不同, 经济发展水平、人口分布密集程度及农村/城市人口比例等方面的巨大差异, 使得不同地区秸秆燃料的消耗量及其所导致的各类大气污染物排放量有所差异.其中, 污染物贡献最大的5个城市分别为湛江、茂名、梅州、肇庆和韶关, 其各类污染物排放量约占对应总量约58.63%.这主要是因为这些地区农村人口密度高, 对农作物秸秆、薪柴等燃料的依赖程度很高, 是广东省秸秆燃烧污染控制的重点城市.秸秆焚烧污染物排放贡献最小5个的城市依次为深圳、东莞、中山、珠海和佛山, 这5个城市各污染物排放总量仅占广东省排放总量的0.78%, 秸秆燃烧污染物贡献率极低, 主要是由于这些地区工业化和城市化飞速发展, 农作物种植面积及产量少.

表 6 2016年广东省秸秆燃烧分城市污染物排放特征 Table 6 Emission characteristics of air pollutants from crop residue burning by district in Guangdong Province, 2016

2.3 VOCs物种排放量及其OFP值

2016年广东省秸秆燃烧产生的VOCs总量和OFP分别为65 612.3 t和344 396.7 t.各类VOCs排放量分别为23 440.3 t(含氧有机物)、18 986.0 t(烯炔烃)、11 490.4 t(芳香烃)、7 696.1 t(烷烃)、2 021.9 t(卤代烃).OFP值分别为155 821.5 t(含氧有机物)、152 670.8 t(烯炔烃)、29 777.6 t(芳香烃)、5 977.2 t(烷烃)、149.6 t(卤代烃).图 1中列出了2016年广东省秸秆燃烧产生的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃及含氧有机物在总VOCs中的排放量占比及OFP占比.如图所示, 含氧有机物和烯炔烃是秸秆燃烧VOCs排放量贡献最大的两类组分, 占比分别为35.73%和28.94%.经过计算, 含氧有机物和烯炔烃在总OFP中的占比分别达到45.24%和44.33%, 相对于总量比例大幅提高.然而芳香烃、烷烃和卤代烃的OFP占比8.65%、1.74%和0.04%较总量占比17.51%、11.73%和3.01%均有所降低.因此, 在开展广东省秸秆燃烧VOCs减排工作时应优先对含氧有机物和烯炔烃类有机物进行控制.

图 1 2016年广东省秸秆燃烧VOCs物种排放量与OFP特征 Fig. 1 Speciated characteristics of anthropogenic emission and OFP in Guangdong Province, 2016

不同物种的MIR值差异是各类VOCs排放量与OFP贡献出现较大差异的原因.图 2(a)为排放量前10种物种的排放量占比和MIR值; 图 2(b)是OFP值前10种物种的OFP占比、排放量占比及其对应的MIR值.从中可知, 排放量贡献最大的前10种VOCs占比为: 13.01%(乙烯)、11.69%(乙醛)、10.29%(甲醛)、10.13%(苯)、6.17%(乙炔)、4.38%(丙烯)、4.17%(乙烷)、3.62%(甲苯)、2.19%(正丙烷)和2.18%(丙醛), 占据总排放量的67.91%. OFP值前10种VOCs为:乙烯(22.47%)、甲醛(18.54%)、乙醛(14.56%)、丙烯(9.73%)、1-丁烯(3.76%)、丙醛(2.94%)、甲苯(2.76%)、丙烯醛(2.39%)、异戊二烯(1.87%)和丁烯醛(1.82%).OFP值前10的VOCs占总OFP量的80.83%, 然而其排放量只占VOCs总量的50.91%.另外, OFP值前10种物质中的1-丁烯、丙烯醛、异戊二烯和丁烯醛排放量占比均不在前10之列; 相反苯、乙炔、乙烷和正丙烷排放量在前10之内, 但其OFP值较小.因此, 物质MIR值的大小对OFP值影响非常明显, 在开展VOCs减排工作时应综合考虑物种排放量和MIR值两种因素进行针对性控制.

图 2 2016年广东省秸秆燃烧VOCs排放量和OFP贡献前十种物质 Fig. 2 Key contributing species to VOCs mass-based emissions and OFP in Guangdong Province, 2016

2.4 不确定性分析

秸秆燃烧排放清单的不确定性同秸秆作物的消耗水平、燃烧效率、排放因子等诸多因素有关.研究中, 各城市的农作物产量资料来源于广东省统计局等部门的年度统计资料, 具有较高的可信度.农作物秸秆作为农村居民家用燃料和露天焚烧的比例, 不同地区不同年份存在一定差异, 经济发展水平, 地理气候条件, 作物产量, 地方秸秆综合利用政策的引导和扶持力度等均影响农户对秸秆处置方式的最终选择.对于秸秆的各项使用比例由于没有具体的统计资料, 数据主要来自于研究者们的调查结果以及根据统计年鉴农村家庭炊用能源状况、农村居民家庭燃料消费支出情况进行估算, 是清单不确定性的重要来源之一.另外, 作物焚烧效率研究选取了不同作物燃烧效率的研究成果, 具有一定的可靠性.研究中, 不同农作物产生的同类污染物排放选取了相同的排放因子, 给清单带来了较高的不确定性.

3 结论

(1) 本研究建立了广东省2008~2016年秸秆燃烧污染物排放清单.结果表明2013~2016年各污染物排放量较2008~2012年有所降低.秸秆民用燃烧排放的SO2、NH3、CH4、OC、NMVOC和CO较露天燃烧排放量大, 而NOx、EC和PM2.5, 秸秆露天燃烧贡献大于民用燃料燃烧.不同秸秆燃烧产生的污染物贡献排序为:稻谷＞甘蔗＞花生＞薯类＞大豆.其中, 稻谷秸秆作物的燃烧贡献了污染物排放量的68.55%.

(2) 2016年各类污染物SO2、NOx、NH3、CH4、EC、OC、NMVOC、CO和PM2.5的排放量依次为2 443.7、16 187.9、6 943.8、29 174.4、3 625.5、14 830.7、65 612.6、591 613.9和49 463.0 t.其中, 污染物贡献最大的5个城市分别为湛江、茂名、梅州、肇庆和韶关, 其各类污染物排放量占对应总量的58.63%;秸秆焚烧污染物排放贡献最小5个的城市依次为深圳、东莞、珠海、中山和佛山, 这5个城市各污染物排放量仅占对应污染物的0.78%.

(3) 2016年广东省秸秆燃烧产生的VOCs总量和总OFP分别为65 612.3 t和344 396.7 t.其中, 含氧有机物和烯炔烃是秸秆燃烧排放最多的两类VOCs, 总量占比分别为35.73%和28.94%;含氧有机物和烯炔烃在总OFP中的占比分别达到45.24%和44.33%.排放量贡献前10 VOCs物种分别为:乙烯、乙醛、甲醛、苯、乙炔、丙烯、乙烷、甲苯、正丙烷和丙醛, 占总VOCs量的67.91%.OFP贡献前10 VOCs物种分别为:乙烯、甲醛、乙醛、丙烯、1-丁烯、丙醛、甲苯、丙烯醛、异戊二烯和丁烯醛, 占总OFP量的80.83%.

(4) 本研究建立的排放清单和VOCs反应性估算具有一定的不确定性, 后续应加强典型污染源排放因子及成分谱实测与规范工作, 加强广东省不同地区秸秆露天和民用燃烧比例的调查研究, 同时加强VOCs反应性排放估算不确定性的定量分析, 以进一步完善研究工作.

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