2018, Vol. 39
表 1
(Table 1)
台风强降雨输入水源水库悬浮泥沙的氮磷吸附特性
姚玲爱,
赵学敏,
马千里,
梁荣昌,
夏北成,
卓琼芳
引用本文
姚玲爱, 赵学敏, 马千里, 梁荣昌, 夏北成, 卓琼芳. 台风强降雨输入水源水库悬浮泥沙的氮磷吸附特性[J]. 环境科学, 2018, 39(8): 3622-3630.
YAO Ling-ai, ZHAO Xue-min, MA Qian-li, LIANG Rong-chang, XIA Bei-cheng, ZHUO Qiong-fang. Nitrogen and Phosphorous Adsorption Characteristics of Suspended Solids Input into a Drinking Water Reservoir via Typhoon Heavy Rainfall[J]. Environmental Science, 2018, 39(8): 3622-3630.
台风强降雨输入水源水库悬浮泥沙的氮磷吸附特性
1. 环境保护部华南环境科学研究所, 广州 510655;
2. 中山大学环境科学与工程学院, 广州 510275
2. 中山大学环境科学与工程学院, 广州 510275
摘要: 为研究台风强降雨后输入水源水库的悬浮泥沙对水体氮磷的吸附特性，本文于2015年10月强台风"彩虹"登陆粤西期间，采集高州水库原水和表层沉积物泥沙样品，模拟悬浮泥沙对氮磷的吸附动力学过程，对比分析不同粒径和不同含量悬浮泥沙对磷的吸附等温线.结果表明，高州水库悬浮泥沙不具有明显的氮吸附动力学特性，对磷的吸附动力学平衡时间为10 h；泥沙粒径小于0.25 mm时，对磷的平衡吸附量随着泥沙粒径的减小而增大；泥沙含量在0.2~2.0 kg·m-3时，对磷的平衡吸附量随着泥沙含量的增大而增大；悬浮泥沙对磷的吸附等温线符合Langmuir及Freundlich模型，最大吸附量随泥沙粒径的减小而增大，随泥沙含量的增大而增大，悬浮泥沙对磷的最大吸附量为0.073~1.776 mg·g-1.台风强降雨作用导致高州水库水体悬浮泥沙含量增大，促进对磷营养盐的吸附作用，对高州水库富营养化有一定的改善作用.
关键词:
高州水库
台风
强降雨
悬浮泥沙
吸附
Nitrogen and Phosphorous Adsorption Characteristics of Suspended Solids Input into a Drinking Water Reservoir via Typhoon Heavy Rainfall
YAO Ling-ai1,2
, ZHAO Xue-min1
, MA Qian-li1 , LIANG Rong-chang1 , XIA Bei-cheng2 , ZHUO Qiong-fang1
, ZHAO Xue-min1 , MA Qian-li1 , LIANG Rong-chang1 , XIA Bei-cheng2 , ZHUO Qiong-fang1
1. South China Institute of Environmental Science, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655, China;
2. School of Environmental Sciences and Engineering, Sun Yat-sen Unversity, Guangzhou 510275, China
2. School of Environmental Sciences and Engineering, Sun Yat-sen Unversity, Guangzhou 510275, China
Abstract: During typhoon "Mujigae" in October 2015, water samples and surface sediments were collected from Gaozhou Reservoir, a drinking water reservoir, for simulation and analysis of the kinetics of suspended solids adsorption to nitrogen and phosphorus and the adsorption isotherms of suspended solids with different particle sizes and different concentrations. The results showed no obvious nitrogen adsorption of suspended solids of Gaozhou Reservoir. However, the adsorption effect to phosphorus by suspended solids was significant and the equilibrium time of phosphorus adsorption was 10 hours. The adsorption capacity of phosphorus increased with the decrease of sediment particle size when particle sizes were less than 0.25 mm, whereas it increased with the increase of suspended solids concentration when the concentration was in the range of 0.2-2.0 kg·m-3. The adsorption isotherm of suspended solids to phosphorus conformed to the Langmuir and Freundlich models, and the maximum adsorption capacity increased with the decrease of suspended solids particle sizes, which increased with the increase of suspended solids concentrations. The maximum adsorption capacity of suspended solids to phosphorus was 0.073-1.776 mg·g-1. These results indicated that the increase of suspended solids concentration due to the heavy rainfall of the typhoon promoted the adsorption of suspended solids to phosphorus, which reduced eutrophication in Gaozhou Reservoir.
Key words:
Gaozhou Reservoir
typhoon
heavy rainfall
suspended solids
adsorption
台风是我国沿海地区常见的自然灾害, 台风强降雨能够导致水体悬浮泥沙含量升高、营养盐浓度改变及生态系统的系列变化[1, 2].悬浮泥沙是水生态环境的重要组成部分, 人类活动与极端气候影响可以导致水体中的悬浮泥沙含量升高[3].由于泥沙本身含有相当数量的黏土矿物和胶体物质, 可以对水环境中的营养物质产生吸附沉淀作用[4, 5], 进而对水体的物理、化学及生态特性产生重要影响[6].降雨后随地表径流冲刷进入水体的悬浮泥沙含量随降雨强度的增大而增大[7], 强台风扰动作用使水源水库水体泥沙发生再悬浮[8], 水体泥沙含量增大后悬浮泥沙胶体的吸附作用可以限制水体氮磷浓度的升高, 延长悬浮物在水体中的停留时间, 改变水体的氮磷比, 从而有助于延缓水体富营养化的发展进程[9].目前关于强降雨输入的悬浮泥沙氮磷吸附特性的研究主要集中在湖泊和河流[10~12], 有关极端气候台风强降雨对水库的影响研究还相对较少.因此, 研究台风强降雨输入水源水库悬浮泥沙的氮磷吸附特征, 对于分析识别极端气候条件对水源水库水质和富营养化的影响具有重要意义.
高州水库是我国粤西沿海重要的水源水库, 集水区为鉴江流域上游山地, 地处北热带和南亚热带过渡的季风区, 也是一座频繁受到台风强降雨影响的水库. 2010年9月受强台风“凡亚比”影响, 高州水库集水区内出现持续强降雨并引发特大山洪与泥石流[13], 短时间内强降雨造成大量地表径流和泥沙汇入水库, 强台风扰动作用使底泥频繁再悬浮[9], 对水环境质量、水体富营养化和浮游藻类群落结构的变化产生重要影响[14].此外, 近年来高州水库水质下降趋势明显, 已呈现轻度富营养化[15].本文通过室内模拟分析台风强降雨期间高州水库悬浮泥沙对氮磷的吸附动力学过程, 探讨不同粒径、不同含量泥沙对磷的吸附等温线过程, 揭示台风强降雨后水库悬浮泥沙含量升高对水体氮磷浓度的影响, 以期为受极端气候影响的水源水库富营养化控制与水环境改善提供理论指导.
1 材料与方法 1.1 样品采集2015年10月4日, 强台风“彩虹”登陆我国粤西沿海地区, 期间高州水库日均降雨量最高达138 mm, 强降雨冲刷导致大量泥沙进入水库.本文在台风强降雨前期(2015年9月19日)、中期(10月7日)和后期(10月21日)分别采集库区采样点(S1~S4)和河口采样点(S5~S7)水样, 采集当日带回实验室分析水体氮磷浓度.台风强降雨期间, 利用彼得森采泥器, 采集良德库心(S1)和石骨库心(S3)表层0~10 cm的沉积物泥沙样品, 制备本次实验用的悬浮泥沙.采集的泥沙样品现场装入塑料袋密封带回实验室, 通过筛分和沉降的方法进行泥沙的粒径分级, 所有泥沙样品均经离心脱水和室温风干.高州水库采样点如图 1所示.
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图 1 高州水库采样点分布示意 Fig. 1 Location of the sampling sites in Gaozhou Reservoir |
1.2 实验方法 1.2.1 悬浮泥沙对氮的吸附动力学
用NH4Cl配制浓度为10 mg·L-1氮溶液, 取粒径＜0.025 mm的泥沙样品0.5 g, 定容到500 mL配制成含沙量为1.0 kg·m-3混合溶液, 25℃振荡转速250 r·min-1, 分别在0、2、5、10、20、30、40、50、60、75、90、120、150、180、240和300 min不同时间间隔下取样, 经0.45 μm滤膜过滤后测定上清液中氮浓度, 计算吸附量Q, 见公式(1), 绘制悬浮泥沙对氮的吸附动力学曲线, 得到平衡时间t.实验设置3组平行.
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式中, Q为吸附量, mg·g-1; c0为吸附前溶液的浓度, mg·L-1; ce为吸附后溶液的浓度, mg·L-1; V为溶液的体积, mL; m为吸附剂的质量, g.
1.2.2 悬浮泥沙对磷的吸附动力学用KH2PO4配制浓度为2 mg·L-1磷溶液, 取粒径＜0.025 mm的泥沙样品0.5 g, 定容到500 mL配制成含沙量为1.0 kg·m-3混合溶液, 25℃振荡转速250 r·min-1, 分别在0、0.5、1、2、4、6、8、10、12、16、24、36、48和60 h不同时间间隔下取样, 经0.45 μm滤膜过滤后测定上清液中磷浓度(溶解性磷浓度), 计算吸附量Q, 绘制悬浮泥沙对磷的吸附动力学曲线, 得到平衡时间t.实验设置3组平行.
1.2.3 悬浮泥沙对磷的吸附等温线取4组不同粒径的泥沙各0.1 g, 分为A组(0.106~0.250 mm)、B组(0.048~0.106 mm)、C组(0.025~0.048 mm)、D组(＜0.025 mm), 各组分别加入100 mL KH2PO4溶液, 溶液中磷酸盐浓度分别为0、0.2、0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0 mg·L-1, 绘制不同粒径泥沙对磷的吸附等温线.
取粒径＜0.025 mm的泥沙样品0.02、0.05、0.1、0.15、0.2 g, 分别加入100 mL浓度为0、0.2、0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0 mg·L-1的磷酸盐溶液, 配置成5组不同泥沙含量a组(0.2 kg·m-3)、b组(0.5 kg·m-3)、c组(1.0 kg·m-3)、d组(1.5 kg·m-3)和e组(2.0 kg·m-3), 绘制不同泥沙含量对磷的吸附等温线.
以上实验保持25℃振荡, 转速250 r·min-1, 在平衡时间t下取样、过滤, 测定上清液中磷浓度, 计算吸附量Q, 实验均设置3组平行.
1.3 分析方法水体中氮浓度使用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(HJ 636-2012分析方法)测定; 磷浓度使用钼酸铵分光光度法(GB/T 11893-1989分析方法)测定.
1.4 吸附模型的拟合选用Langmuir模型[式(2)]和Freundlich模型[式(3)]描述悬浮泥沙表面的吸附行为[16].
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式中, Q为氮/磷在悬浮泥沙上的吸附量; Qmax为最大吸附量; c为吸附质的平衡浓度; K为平衡吸附系数; n为常数.
用一元线性回归法对样品的吸附等温线进行Langmuir模型和Freundlich模型的回归分析, Langmuir模型可转变为：
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(5) |
Freundlich模型可转变为：
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通过变换, 两种吸附模型都可以转变为线性形式, 通过相关系数(R2)计算反映模型的适用情况.
1.5 数据分析数据分析和图形处理分别利用SPSS 19.0(IBM, USA)和Origin 9.0(OriginLab, USA)完成.
2 结果与分析 2.1 台风强降雨前中后期水体悬浮物和氮磷浓度变化台风强降雨前期、中期和后期高州水库库区和入库河口水体氮磷浓度均呈现先降低后升高趋势(图 2).台风强降雨中期库区和入库河口水体的氮浓度分别为0.145 mg·L-1和0.210 mg·L-1, 显著低于台风强降雨前0.505 mg·L-1和0.557 mg·L-1; 后期库区氮浓度显著升高至0.386 mg·L-1, 入库河口氮浓度升高至0.471 mg·L-1, 台风强降雨后期库区和入库河口氮浓度低于台风强降雨前期.台风强降雨前期至中期库区磷浓度从0.013 mg·L-1显著降低至0.005 mg·L-1, 入库河口磷浓度从0.018 mg·L-1降低至0.013 mg·L-1; 台风强降雨后期库区磷浓度显著升高至0.014 mg·L-1, 入库河口磷浓度升高至0.029 mg·L-1, 台风强降雨后期库区和入库河口磷浓度高于前期.台风强降雨前期、中期和后期库区和入库河口水体氮磷比呈现逐渐降低趋势且无显著差异, 悬浮物浓度呈现先升高后降低趋势(图 3).台风强降雨前期到后期, 库区氮磷比从39降低至27, 入库河口氮磷比从37逐渐降低至18.库区和入库河口悬浮物浓度从台风强降雨前期的1.25 mg·L-1和2.33 mg·L-1, 显著升高至中期的3.30 mg·L-1和9.33 mg·L-1, 后期显著减低至2.30 mg·L-1和2.80 mg·L-1, 台风后期悬浮物浓度高于台风前期.
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图 2 台风强降雨前中后期高州水库库区和入库河口水体氮磷浓度变化 Fig. 2 Concentrations of TN and TP in Gaozhou Reservoir and estuary before, during, and after the typhoon |
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图 3 台风强降雨前中后期高州水库库区和入库河口水体氮磷比和悬浮物变化 Fig. 3 N/P ratio and concentration of SS in Gaozhou Reservoir and estuary before, during, and after the typhoon |
2.2 氮磷的吸附动力学
高州水库悬浮泥沙对氮的吸附量变化范围为4.11~2.92 mg·g-1, 最大值出现在10 min, 吸附量为4.11 mg·g-1, 最小值出现在300 min, 吸附量为2.92 mg·g-1, 氮吸附量平均值为3.60 mg·g-1; 整个过程氮的吸附量先快速增大后逐渐降低[图 4(a)].高州水库悬浮泥沙对磷的吸附呈现出快吸附与慢吸附两个不同的过程[图 4(b)], 快吸附主要发生在0~10 h内, 磷吸附量从0.07 mg·g-1快速增大至0.35 mg·g-1, 此期间泥沙对磷的吸附量为最大吸附量的70%;慢吸附主要发生在10~60 h内, 磷吸附量从0.35 mg·g-1缓慢增加至0.54 mg·g-1.
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图 4 悬浮泥沙对氮磷的吸附动力学曲线 Fig. 4 Kinetics of the suspended solids adsorption to phosphate and nitrogen |
2.3 磷的吸附等温线
不同粒径泥沙对磷的吸附等温线结果如图 5所示, 随着泥沙粒径的减小, 磷的平衡吸附量呈增加趋势.当泥沙粒径范围为A、B、C、D这4组不同条件时, 泥沙对磷的平衡吸附量波动范围分别为0~0.12、0~0.16、0~0.23和0~0.39 mg·g-1.从A~D组, 随着泥沙粒径的逐渐减小, 磷的平衡吸附量逐渐增大, 粒径最小的D组泥沙对磷的最大吸附量是粒径最大A组的3.25倍.
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图 5 不同粒径泥沙对磷的吸附等温线 Fig. 5 Sorption isotherms of different suspended solids particle sizes on phosphate |
不同泥沙含量对磷的吸附等温线结果如图 6所示, 随着泥沙含量的增大, 磷的平衡吸附量呈增加趋势.当泥沙含量为a、b、c、d、e这5组不同条件时, 泥沙对磷的平衡吸附量波动范围分别为0~0.06、0~0.31、0~0.39、0~0.52和0~0.69 mg·g-1.从a~e组, 随着泥沙含量的增大, 磷的平衡吸附量逐渐增大, 泥沙含量最大e组对磷的最大吸附量是泥沙含量最小a组的8.67倍.
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图 6 不同泥沙含量对磷的吸附等温线 Fig. 6 Sorption isotherms of different suspended solids concentration on phosphate |
2.4 吸附模型的拟合
不同粒径和不同含量悬浮泥沙对磷的吸附模型模拟结果如图 7和图 8所示, 拟合后得到的模型参数见表 1. Langmuir [式(4)]、Langmuir [式(5)]和Freundlich这3个模型方程拟合结果的R2平均值分别为0.88、0.97和0.98, Freundlich模型拟合结果R2最高, 其次为Langmuir [式(5)]模型, 而Langmuir[式(4)]模型对泥沙磷吸附性的R2最低.比较以上拟合结果, 高州水库悬浮泥沙对磷的吸附等温线既很好地符合Freundlich模型也很好地符合Langmuir[式(5)]模型, 对两种模型的拟合均为极显著相关.根据Langmuir [式(5)]模型拟合结果, 在A、B、C、D这4组不同泥沙粒径条件下, 磷的最大吸附量Qmax随泥沙粒径的减小而增大, 从0.120 mg·g-1增加到0.648 mg·g-1; 在a、b、c、d、e这5组不同泥沙含量条件下, 磷的最大吸附量Qmax随泥沙含量的增大而增大, 从0.073 mg·g-1增加到1.776 mg·g-1; 高州水库悬浮泥沙对磷的最大吸附量为0.073~1.776 mg·g-1.
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图 7 不同粒径泥沙磷吸附的Langmuir模型和Freundlich模型的拟合结果 Fig. 7 Langmuir and Freundlich models descriptions for sorption of different suspended solids particle sizes on phosphorus |
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图 8 不同泥沙含量磷吸附的Langmuir模型和Freundlich模型的拟合结果 Fig. 8 Langmuir and Freundlich models descriptions for adsorption of different suspended solids concentrations on phosphorus |
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表 1 磷在泥沙表面吸附的Langmuir模型和Freundlich模型的拟合参数1) Table 1 Parameters of the Langmuir and Freundlich models simulated for the data of suspended solids adsorption onto phosphorus |
3 讨论
研究表明悬浮泥沙对水体氮的吸附效果不明显, 如果水体中氮浓度较高, 较易形成厌氧或者缺氧条件, 悬浮物对氮产生负释放现象[17], 从而导致悬浮物本身的氮浓度过高, 影响其对氮的吸附能力[18].在悬浮物-水界面氮交换过程中, 氮浓度主要表现为由悬浮物向水中释放现象, 且不同研究区域氮释放特性具有显著差异[19].台风强降雨期间, 输入高州水库的悬浮泥沙不具有明显的氮吸附动力学特征, 这可能与高州水库为富氮、磷限制型水体[20]有关.泥沙对磷的吸附是一个复合动力学过程, 通常包括快吸附和慢吸附两个过程[21].在湖库水体环境中, 水体中磷很大一部分来自于泥沙-水界面所发生的各种物质交换过程[22], 其中界面吸附在物质传输过程中扮演着极为重要的角色[23, 24].当水中磷浓度升高并超过平衡浓度时, 泥沙将吸附水中的磷, 重新建立平衡环境; 当水中磷浓度降低时, 被泥沙吸附的磷将重新释放到水中[12, 25].高州水库为磷限制型水体, 磷在水体富营养过程中扮演着重要角色[26].本研究高州水库悬浮泥沙对磷的吸附平衡时间为10 h, 高于洱海表层沉积物磷吸附平衡时间5 h[10]和滇池表层沉积物磷吸附平衡时间4 h[27], 与长江中下游平原水体表层沉积物磷吸附平衡时间10 h[28]一致.这可能与高州水库泥沙和滇池、洱海泥沙特性差异有关, 高州水库表层沉积物的泥沙以淤泥质泥炭为主, 磷浓度较低; 滇池和洱海属于石灰岩断陷性湖泊, 沉积物泥沙黏粒以高岭石和水云母为主, 高岭石对磷表现出很高的亲和力[10, 27], 从而使得洱海和滇池泥沙对磷的吸附平衡时间快于高州水库.
湖库悬浮泥沙由不同粒径的颗粒物组成, 不同粒径的泥沙具有不同比表面、不同重量, 对氮磷等营养盐在泥沙-水界面上的交换影响也不同[27].本研究磷平衡吸附量和最大吸附量Qmax随泥沙粒径减小而增大, 随泥沙含量增大而增大.根据Langmuir模型得到泥沙对磷吸附的重要参数, 即磷最大吸附量Qmax为0.073~1.776 mg·g-1.台风强降雨期间, 高州水库悬浮泥沙对磷的吸附过程不仅与水体磷浓度有关, 还与悬浮泥沙本身理化参数等因素有关.有研究表明台风强降雨期间部分表层沉积物泥沙经过不断地起动、沉降、再起动、再沉降, 水体颗粒物在高几率碰撞的情况下部分发生絮凝沉淀, 经过粒径和比重分选过程, 大颗粒和比重较大的泥沙颗粒因碰撞几率高而发生沉降, 而更多的细粒径颗粒悬浮在水体中; 另一部分表层沉积物泥沙中的大颗粒胶体等物质在强台风扰动下不断破碎、分散、解体, 逐步变成小颗粒的胶体物质[29].台风强降雨对湖库水环境影响强烈, 湖库水体因拥有较大水土界面面积的特点, 岸边带与敞水区的泥沙更容易受到台风强降雨冲刷的影响[30].因此, 在台风强降雨作用下, 高州水库泥沙含量增大且悬浮物粒度细化将有助于悬浮泥沙对磷营养盐吸附过程的进行.
台风强降雨前期, 高州水库水体氮浓度达到地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅲ类水标准, 中后期氮浓度达到地表水Ⅱ类水标准; 台风强降雨前中期磷浓度达到地表水Ⅱ类水标准; 后期库区水体达到地表水Ⅱ类水标准, 入库河口水体达到地表水Ⅲ类水标准.台风强降雨期间高州水库库区和入库河口水体氮磷浓度均呈现先降低后升高趋势, 氮浓度台风强降雨后期低于台风前期, 磷浓度后期高于前期.氮作为水体富营养化的重要元素, 主要以水溶态存在, 与泥沙颗粒的结合能力较弱[31].根据本研究悬浮泥沙不具有明显的氮动力学吸附特征, 台风期间氮浓度下降可能是由于强降雨稀释作用导致水库氮浓度降低, 与悬浮泥沙含量的增加无明显的线性关系, 这与方芳等的研究结论相一致[32].随着台风强降雨作用的持续, 悬浮物浓度增加, 使得悬浮物对磷的吸附能力增强, 台风中期水体中磷营养盐的浓度逐渐降低既与强降雨稀释作用有关, 也可能与悬浮泥沙的吸附有关; 台风强降雨作用可增加水体中颗粒态的磷营养盐浓度, 根据陈俊[33]等的研究结果, 悬浮泥沙含量增加, 磷浓度增加, 台风后期磷营养盐浓度逐渐增大, 可能是受泥沙颗粒大小、泥沙含量、水-泥沙间隙水磷浓度差以及面源污染等多方面因素的综合影响[34], 进而使得台风强降雨期间高州水库库区和入库河口氮磷比呈现逐渐降低趋势.
有研究发现2010年9月因强台风“凡比亚”强降雨洪水后大量泥沙等颗粒物进入高州水库, 次年春季水体氮磷营养盐浓度降低, 藻类细胞密度降低且无水华现象发生[35].台风强降雨作用增加了高州水库悬浮颗粒与水中营养盐以及悬浮颗粒之间的接触和碰撞几率[36], 增加水中细颗粒含量, 促进悬浮泥沙对营养盐的吸附作用, 改善水体营养盐环境, 对藻类生长产生抑制作用, 对水体富营养化有一定的改善作用[37].因此, 研究台风强降雨输入水源水库的悬浮泥沙对氮磷营养盐的吸附特性, 对掌握水源水体富营养化进程是十分必要的, 值得进一步做深入探讨.
4 结论(1) 台风强降雨期间高州水库库区和入库河口水体氮磷浓度均呈现先降低后升高趋势, 氮浓度台风强降雨后期低于台风前期, 磷浓度后期高于前期.
(2) 台风强降雨作用导致高州水库水体悬浮泥沙含量增大, 悬浮泥沙对磷的吸附特征明显, 磷吸附动力学平衡时间为10 h, 磷平衡吸附量随着泥沙粒径减小而增大, 随着泥沙含量增大而增大.
(3) 高州水库悬浮泥沙对磷的吸附等温线模型符合Langmuir模型和Freundlich模型, 磷的最大吸附量随泥沙粒径减小而增大, 随泥沙含量增大而增大, 悬浮泥沙对磷的最大吸附量为0.073~1.776 mg·g-1.
致谢: 本实验的室内分析工作由陆东华、方日长、易波等协助完成, 在此表示感谢.
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