环境科学  2018, Vol. 39 Issue (8): 3518-3523   PDF    
引用本文
王艳, 郝炜伟, 程轲, 支国瑞, 易鹏, 樊静, 张洋. 城市生活垃圾露天焚烧PM2.5及其组分排放特征[J]. 环境科学, 2018, 39(8): 3518-3523.
WANG Yan, HAO Wei-wei, CHENG Ke, ZHI Guo-rui, YI Peng, FAN Jing, ZHANG Yang. Emission Characteristics and Chemical Components of PM2.5 from Open Burning of Municipal Solid Waste[J]. Environmental Science, 2018, 39(8): 3518-3523.
城市生活垃圾露天焚烧PM2.5及其组分排放特征
王艳1,2, 郝炜伟1, 程轲1, 支国瑞3, 易鹏3, 樊静1, 张洋1     
1. 河南师范大学环境学院, 黄淮水环境与污染防治教育部重点实验室, 新乡 453007;
2. 新乡医学院公共卫生学院, 新乡 453003;
3. 中国环境科学研究院, 北京 100012
收稿日期: 2018-01-09; 修订日期: 2018-02-01
基金项目: 国家自然科学基金项目（21507024，21407122）；中国博士后科学基金项目（2015M580631）
作者简介: 王艳(1982~), 女, 博士, 讲师, 主要研究方向为典型人为源大气污染物排放特征, E-mail:kristen213@126.com
通信作者: 程轲, E-mail:18858154190@163.com
摘要: 利用稀释采样系统，针对桶内燃烧和自然堆积两种常见露天焚烧方式，分别对橡塑类、纸类和木竹类这3种组分生活垃圾露天焚烧PM2.5排放特征进行实测，计算PM2.5、OC、EC、水溶性离子和无机元素排放因子.结果表明，木竹类生活垃圾PM2.5排放因子（7.44±0.76）g·kg-1最高，纸类PM2.5排放因子（2.72±0.52）g·kg-1最低.桶内燃烧的条件会造成更多污染物排放.在不同的燃烧方式下，橡塑类和纸类生活垃圾在桶内燃烧的条件下PM2.5排放因子是自然堆积燃烧的2.5~3.5倍.PM2.5中OC和EC为主要组成成分，PM2.5组分构成占比约为46.6%~67.2%.不同垃圾组分OC/EC比率差异较大，但该比率受焚烧条件影响较小，有助于解析不同组分垃圾焚烧排放贡献.水溶性离子中NH4+离子、Cl-离子含量最高，在PM2.5中所占比例范围分别为2.28%~6.35%和1.04%~14.31%.无机元素中Ca、K、Fe和Ba元素排放因子较高.重金属元素中Zn元素排放因子最高，Cu、Cr、Sb和Pb等元素也有一定富集.Zn元素含量主要由燃烧方式决定，桶内燃烧大约是自然堆积燃烧的20倍左右.
关键词: 城市生活垃圾      露天焚烧      PM2.5      重金属      排放因子     
Emission Characteristics and Chemical Components of PM2.5 from Open Burning of Municipal Solid Waste
WANG Yan1,2 , HAO Wei-wei1 , CHENG Ke1 , ZHI Guo-rui3 , YI Peng3 , FAN Jing1 , ZHANG Yang1     
1. Key Laboratory for Yellow River and Huai River Water Environment and Pollution Control, Ministry of Education, School of Environment, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China;
2. School of Public Health, Xinxiang Medical University, Xinxiang 453003, China;
3. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
Abstract: Source emission measurements were employed to investigate open burning of municipal solid waste (MSW). Both barrel and natural pile-up burning of MSW were investigated using a self-designed dilution sampling system. PM2.5 was collected for three types of waste, including rubber and plastic, paper, and wood and bamboo. Then, components in the samples were analyzed and emission factors of PM2.5, organic carbon (OC), elemental carbon (EC), water-soluble ions and inorganic elements were calculated. The PM2.5 emission factor was highest for wood and bamboo, and lowest for paper, and was calculated to be (7.44±0.76) g·kg-1 and (2.72±0.52) g·kg-1, respectively. Barrel burning resulted in much higher pollutant emissions. The PM2.5 emission factor for barrel burning was 2.5-3.5 times that of natural pile-up burning. OC and EC were the main components of PM2.5, with a proportion of 46.6%-67.2%. MSW composition had a greater effect on the OC/EC ratios than burning mode. The ratios could be helpful in the analysis of the emission contributions of different MSW components. The proportions of NH4+ and Cl- were the highest in water-soluble ions, accounting for 2.28%-6.35% and 1.04%-14.31%, respectively. Among inorganic elements, Ca, K, Fe, and Ba showed high emission factors. The emission factor of Zn was the highest among heavy metals, and other elements such as Cu, Cr, Sb, and Pb were also enriched. Zn emission was mainly determined by the burning mode; emissions from barrel combustion were approximately 20 times more than that of natural pile-up burning.
Key words: municipal solid waste(MSW)      open burning      PM2.5      heavy metals      emission factor     

露天焚烧由于简单、方便、节省清运成本, 成为除填埋、堆肥及焚烧炉焚烧外另一重要的垃圾处理方式[1].在生活垃圾露天焚烧过程中产生的主要大气污染物有颗粒物(PM10、PM2.5)、酸性气体、重金属、多环芳烃(PAHs)、二英等[1, 2].与焚烧炉焚烧相比, 露天焚烧产生的燃烧产物不通过烟囱、管道而直接排放到周围环境中[3], 其缺氧、低温的燃烧条件会导致有害污染物高浓度释放.另外, 垃圾露天焚烧没有高空烟气处理装置等污控措施、广泛且无序分布在居民区或靠近居民区的环境中, 近距离的直接暴露更严重威胁居民身体健康[4, 5].垃圾露天焚烧带来的环境影响和健康危害不单是发达国家面临的严峻问题, 更突出表现在以中国为代表的发展中国家[6].近年来, 工业化、城市化进程的加快及快速的经济膨胀催生了大量固体废物, 我国城市生活垃圾(MSW)年产量突破3亿t[7].尽管《中华人民共和国大气污染防治法》中已明确禁止垃圾露天焚烧, 各地市也相继出台控制举措, 但露天焚烧的现象仍广泛存在.

国内外学者对垃圾露天焚烧排放污染物特性做了初步研究.美国环保署(EPA)发布了生活垃圾露天焚烧技术报告[1], 为生活垃圾污染物排放评估做出技术指导.Park等[8]在实验室测试了垃圾焚烧PM10、PM2.5、PAHs和重金属的排放因子, 根据统计和调查等方法计算了韩国垃圾露天焚烧PM10、PM2.5、PAHs和重金属排放量.部分学者也针对MSW露天焚烧过程多氯代二苯并二噁英/多氯代二苯并呋喃(P[C/B]DDs/Fs)、多溴联苯醚(PBDEs)等持久性有机物(POPs)的排放因子开展了一系列实测分析[9~15].另外还开展了废旧轮胎[16~18]、电子垃圾[19]等相关废弃物露天焚烧过程大气污染物排放特征研究.这些研究为计算污染物排放量, 了解其对大气环境和气候的影响提供了重要依据.但我国目前多针对垃圾焚烧厂开展有害大气污染物排放测试研究[20, 21], 而对于生活垃圾露天焚烧大气污染物排放因子的研究较少.此外, 国内外尚未考虑自然堆积燃烧和垃圾桶内燃烧等不同露天焚烧方式对大气污染物排放特征的影响, 且各国生活垃圾组成差异较大, 不确定性较高.为此, 本研究利用自行设计露天燃烧颗粒物采样测试系统, 区分自然堆积和桶内燃烧的燃烧方式, 基于实际测试对垃圾露天焚烧排放的PM2.5、碳质组分(OC、EC)、水溶性离子和无机元素等排放因子进行采样及分析, 以期为构建我国城市生活垃圾露天焚烧大气污染物排放清单提供有效依据.

1 材料与方法 1.1 城市生活垃圾的选择

实验依照生活垃圾采样和物理分析方法(CJ/T 313-2009)[22], 在生活垃圾产生源以外的垃圾流节点设置采样点, 利用四分法对样品进行采集, 对采集到的混合样品进行分选, 主要选择较为常见的纸类、橡塑类和木竹类这3种易燃组分.对这3种组分生活垃圾样品进行破碎、缩分得到一次样品, 用于物理组分和含水量等分析.对已完成物理组分和含水量分析的一次样品进行缩分、粉碎、研磨、混配, 得到二次样品, 二次样品进行可燃物、灰分、热值和化学成分等项目分析.

1.2 采样测试系统

本研究所用自行设计的露天焚烧稀释采样测试系统如图 1所示.该测试系统由托盘、燃烧桶、集尘罩、鼓气风机、干燥筒、高效过滤器、稀释通道、抽气风机、转子流量计、细颗粒物(PM2.5)切割器、石英滤膜和温度传感器等组成.

1.托盘; 2.燃烧桶; 3.集气罩; 4.鼓气风机; 5.干燥筒; 6.高效过滤器; 7.稀释通道; 8.抽气风机; 9.转子流量计; 10.细颗粒切割器; 11.温度传感器 图 1 采样测试系统示意 Fig. 1 Flow chart of sampling system

实验前打开鼓气风机和抽风气, 调节转子流量计进行流量控制.实验过程中将生活垃圾样品放置在容器中, 根据实际燃烧条件用明火引燃样品, 使火焰自由蔓延, 确保模拟生活垃圾露天焚烧的准确性.样品经过燃烧释放出大量烟气, 在风机作用下进入集气罩和稀释通道中.同时空气在鼓气风机作用下通过高效过滤器和干燥筒完成过滤和干燥除水, 排除稀释空气对烟气的影响.燃烧释放的烟气在稀释通道前段和稀释空气进行混合稀释, 在稀释通道中段完成对混合气体的冷却、稀释、生长等理化过程, 进一步混合均匀, 既保留了释放烟气的原本特性, 又对采集烟气的均匀性和同质性起到保障作用.稀释通道末端位置处的采样嘴连接颗粒物切割器, 经过冷却、稀释后的烟气中颗粒物采集在颗粒物切割器中的石英滤膜上.实验过程中火焰温度和经过稀释的烟气温度通过温度传感器进行连续实时的监测记录.

由于生活垃圾露天焚烧存在自然堆积焚烧和桶内焚烧等两种常见焚烧方式, 实验设置托盘和燃烧桶两种容器, 用以区分自然堆积和桶内燃烧两种燃烧方式, 分别对纸类样品和橡塑类样品进行燃烧测定, 由于混合成分中木竹类生活垃圾样品所占比重较少, 木竹类样品只进行托盘内自然堆积露天焚烧的测定.每组实验设置3个平行实验来保证数据准确性.实验过程中测试时间、温度等实验运行参数见表 1.可以看出生活垃圾在桶内燃烧条件下的温度相对较高, 但两种燃烧条件远远低于垃圾焚烧炉的温度[23].焚烧炉由于采用燃料助燃方式进行引燃, 温度在850℃以上, 并且配备高效大气污染控制设施[21], 与露天焚烧相比有较大差别.

表 1 实验运行参数 Table 1 Operational parameters during the tests

1.3 分析方法

测试前先将石英滤膜放在500℃马弗炉中烘烤4 h, 去除有机碳成分.在测试结束后, 采集的石英滤膜样品和底灰样品需放入冰箱冷冻保存.在实验室对膜样品进行含碳组分(OC、EC)、无机元素和水溶性离子等成分分析.其中生活垃圾原始样品采用vario EL Ⅲ元素分析仪进行元素分析. OC、EC采用DRI 2001碳分析仪测定分析.水溶性离子利用美国戴安公司的ICS-900型离子色谱仪分析, 分析离子有F-、Cl-、Br-、NO3-、PO43-、NO2-、SO42-; Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+.颗粒物中无机元素采用能量色散X射线荧光光谱仪(ED-XRF)测定分析, 采用美国Micro Matter公司的薄膜滤纸作为标准物质建立工作曲线, NIST SRM 2783号标准物质进行质量控制, 分析无机元素: K、Ca、Fe、Ba、Zn、Cu、Mn、Cr、Sb、Pb、Ti、Ni.

1.4 计算方法

城市生活垃圾露天焚烧排放因子计算方法如下:

(1)

式中, EFp为PM2.5及其组分排放因子(g·kg-1), mx为滤膜上PM2.5及其组分的质量(g), Qp为颗粒物切割器流量(16.7L·min-1), Q为稀释通道采样流量, 由前后两个转子流量计计算得到, 测试过程调节至30L·min-1, mfuel为燃料质量, DR为稀释比, 测试过程中稀释比为10.

2 结果与讨论 2.1 PM2.5及含碳组分排放特征

表 2为本研究测得3种组分生活垃圾露天焚烧排放PM2.5及含碳组分(OC、EC)的排放因子, 可以看出, 3种组分生活垃圾平均PM2.5排放因子分布范围为1.21~7.44 g·kg-1.与其他两种组分的生活垃圾相比, 木竹类生活垃圾PM2.5排放因子(7.44±0.76) g·kg-1最高, 在相同的燃烧方式下, 橡塑类PM2.5排放因子[桶内燃烧：(6.49±1.84) g·kg-1和自然堆积：(2.24±0.12) g·kg-1]均高于纸类[桶内燃烧：(4.23±0.94) g·kg-1和自然堆积：(1.21±0.09) g·kg-1].Yang等[24]的研究结果显示, 城市生活垃圾在焚烧炉中燃烧PM2.5排放因子为(61.6±5.27) g·t-1, 可见生活垃圾露天焚烧排放PM2.5显著高于安装污控措施的焚烧炉焚烧.本研究发现, 在不同的燃烧方式下, 橡塑类和纸类生活垃圾露天焚烧PM2.5排放因子在桶内燃烧的条件下均明显大于自然堆积, 大约在2.5~3.5倍之间, 主要由于与自然堆积的露天焚烧相比, 桶内燃烧的条件下桶内氧气供给不足, 造成缺氧燃烧条件, 不完全燃烧条件造成更多污染物排放.

表 2 城市生活垃圾露天焚烧PM2.5及其化学组分排放因子 Table 2 Emission factors and chemical components of PM2.5 from open burning of municipal solid waste

与Park等[8]的研究结果相比, 本研究中生活垃圾在桶内燃烧条件下PM2.5排放因子较为接近.与Akagi等[9]提供的生活垃圾露天焚烧PM2.5排放因子相比, 本研究中PM2.5排放因子较小.这可能由于生活垃圾本身物理化学性质不同, 且本研究在野外进行实测, 自然堆积条件下受到环境条件影响, 烟气在风力作用下较为分散, 即使有风机作用, 小部分烟气没有进入烟道, 而桶内燃烧条件下烟气释放较为密集, 几乎完全进入烟道中.但是整体上具有一定可比性.

含碳组分是PM2.5主要组成成分, 可以看出, 两种燃烧方式下, 橡塑类生活垃圾含碳组分(OC、EC之和)在PM2.5中所占比例最高, 大约在63%~67%左右.纸类生活垃圾含碳组分所占比例受燃烧方式影响, 桶内燃烧高于自然堆积燃烧.木竹类含碳组分所占含量在55%左右, 相对较低.OC和EC排放因子主要取决于生活垃圾组分不同, 纸类和木竹类排放PM2.5中OC所占比例远高于橡塑类, 而橡塑类PM2.5中EC所占比例远高于纸类和木竹类.橡塑类生活垃圾露天焚烧PM2.5中OC/EC比值最低, 木竹类OC/EC比值最高.OC/EC可用于源示踪[25], 由于不同生活垃圾元素组成差异很大, 尤其是橡塑类生活垃圾, 另外气候变化等因素会影响含水率等物理性质, 再加上燃烧条件的不同, 造成了较大的污染物排放不确定性.但不同种类生活垃圾燃烧源OC/EC有明显差异, 可用来区分不同燃烧源.

2.2 水溶性离子排放因子

表 3为本研究测得3种组分生活垃圾露天焚烧PM2.5中包括水溶性离子排放因子.可以看出, 水溶性离子中NH4+离子和Cl-离子含量最高, NH4+离子在PM2.5中平均比例在2.28%~6.35%之间, Cl-离子在PM2.5中平均比例范围为1.04%~14.31%, 波动较大, 唐喜斌等[26]对生物质露天燃烧和炉灶燃烧排放颗粒物成分谱研究中发现, K+离子含量较为丰富, K+离子在秸秆露天燃烧排放颗粒物中含量分布范围为8.65%~16.01%.K+离子作为可生物质燃烧指示物[27], 与秸秆燃烧不同的是, 本研究中生活垃圾露天焚烧K+离子成分相对低于Na+离子和NH4+离子, 橡塑类和纸类生活垃圾K+所占比例约为0.35%~0.75%, 木竹类生活垃圾所占比例在3.87%~4.25%之间, 可见生活垃圾露天焚烧排放颗粒物中水溶性离子由垃圾组分不同而决定, 木竹类生活垃圾属于生物质加工而成, 颗粒物K+离子含量远高于橡塑类和纸类生活垃圾, 接近于秸秆类物质.

表 3 城市生活垃圾露天焚烧PM2.5中水溶性离子排放因子/mg·kg-1 Table 3 Emission factors of water soluble ions of PM2.5 from open burning of municipal solid waste/mg·kg-1

2.3 无机元素排放因子

表 4为生活垃圾露天焚烧排放PM2.5中无机元素的排放因子.可以看出, PM2.5中Ca元素含量最高, 平均分布范围为52.27~267.74 mg·kg-1.K、Fe和Ba元素含量也相对较高.重金属元素中Zn元素含量最高, Cu、Cr、Sb和Pb等元素也有一定排放.与Park等[8]的研究结果相比, 虽然本研究中垃圾露天焚烧PM2.5排放因子较为接近, 但重金属排放因子较高, 可能主要归因于不同国家地区元素组成差异较大, 同时受到含水率和热值等理化性质以及燃烧条件的影响.此外, 橡塑类和纸类生活垃圾燃烧排放颗粒物中Zn元素受到燃烧方式影响较大, 桶内燃烧大约是自然堆积燃烧的20倍左右.对于橡塑类生活垃圾, 除Mn和Ni两种含量较低重金属元素外, 样品在桶内燃烧的条件下燃烧无机元素和重金属元素排放因子均稍微高于自然堆积燃烧, 而对于纸类生活垃圾, 除Cu元素外, 样品在自然堆积的燃烧条件下无机元素和重金属元素排放因子均高于桶内燃烧.推测可能由于橡塑类生活垃圾在桶内燃烧条件下利于重金属元素的富集, 纸类生活垃圾在自然堆积焚烧条件下重金属元素富集程度较高.这与PM2.5在桶内燃烧的条件下排放远高于自然堆积燃烧不同, 所以在计算生活垃圾露天焚烧重金属排放时, 需要考虑燃烧条件对排放因子的影响.对于木竹类生活垃圾, 无机元素排放因子较高是因为颗粒物排放因子相对较高.另外, 橡塑类和纸类生活垃圾组分复杂, 元素组成差距较大, 加上本身含水率、灰分和热值等物理性质的不同, 会造成排放因子的较高不确定性.由于生活垃圾露天焚烧大多散布在人群密集的居住区附近, 易造成近距离直接暴露的无组织排放, 颗粒物中重金属富集会严重威胁居民身体健康.

表 4 城市生活垃圾露天焚烧PM2.5中无机元素排放因子/mg·kg-1 Table 4 Emission factors of inorganic elements of PM2.5 from open burning of municipal solid waste/mg·kg-1

3 结论

(1) 采用自然堆积和桶内燃烧两种燃烧条件, 对城市各个功能区的橡塑类、纸类和木竹类这3种可燃生活垃圾露天焚烧颗粒物排放进行实测.研究发现生活垃圾露天燃烧PM2.5平均排放因子在1.21~7.44 g·kg-1之间, 显著高于垃圾焚烧炉集中焚烧排放.不同露天焚烧方式条件下, MSW露天焚烧大气PM2.5排放因子差异较大, 橡塑类和纸类生活垃圾桶内燃烧条件下PM2.5排放因子是自然堆积燃烧的2.5~3.5倍.

(2) 含碳组分是PM2.5主要组成成分, 橡塑类生活垃圾焚烧排放PM2.5中含碳组分占比约为63%~67%, 且自然堆烧和桶内焚烧两种燃烧方式调减下较为接近.纸类生活垃圾露天焚烧排放PM2.5中含碳组分占比受燃烧方式影响差异明显.

(3) MSW露天焚烧排放水溶性离子中NH4+离子、Cl-离子占比较高.无机元素中Ca元素排放因子最高, 在52.27~267.74 mg·kg-1之间.重金属元素中Zn元素排放占比最高, 且受到燃烧方式影响较大, 桶内燃烧大约是自然堆积燃烧的20倍左右.橡塑类生活垃圾在桶内燃烧条件下利于重金属元素的富集, 而对于纸类垃圾, 自然堆积焚烧方式下重金属富集程度高于桶内焚烧.

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