2018, Vol. 39
2. 上海污染控制与生态安全研究院, 上海 200092;
3. 住房和城乡建设部农村生活垃圾处理技术研究与培训中心, 上海 200092
2. Shanghai Institute of Pollution Control and Ecological Security, Shanghai 200092, China;
3. Centre for the Technology Research and Training on Household Waste in Small Towns & Rural Area, Ministry of Housing and Urban-Rural Development, Shanghai 200092, China
我国混合收集生活垃圾中生物可降解组分占比可达50%以上[1].近年来, 我国大力推行生活垃圾的分类收集制度[2], 分类所得的生物可降解组分宜采用好氧堆肥等生物处理技术实现资源化利用[3].好氧堆肥技术在实现有机组分稳定化、无害化的同时, 产生可农用的土壤改良剂, 具有低成本、环境友好等优势[4, 5].堆肥过程由主发酵与次发酵阶段组成, 但由于场地、经济条件的限制, 主发酵产物往往尚未完全腐熟化和稳定化就直接进行土地利用.
恶臭问题是堆肥工程中的重要问题, 现有研究一般认为主发酵阶段是恶臭物质释放的主要时期[6, 7], 因此, 多数堆肥恶臭研究仅考虑主发酵阶段, 即堆肥约20 d以内, 有机酸、脂类、含氧化合物、硫化氢、氨气等被认为是过程中主要的致臭物质[8~13], 并得出在堆肥初期及高温阶段挥发性有机物及其它恶臭物质都基本释放完毕的结论[4, 14~17].但是, 由于这些研究的实验设计直接假设主发酵阶段之后的恶臭释放可忽略不计, 因此, 从其研究结果中无从获知主发酵产物在储放和利用过程中的恶臭释放情况.
Eitzer等[18]研究了8个采用不同技术堆肥厂的不同操作场所的恶臭释放, 发现在腐熟堆体车间中, 除酮类外的恶臭物质的质量浓度基本低于主发酵堆体车间浓度.但是, 酮类在很低的质量浓度下就会产生极强的不良气味[19], 并对健康带来影响[20].因此, 酮类等低嗅阈值恶臭物质的质量浓度不能直接等同于环境影响, 低质量浓度时仍可能产生恶臭污染. Moreno等[21]和邵珠泽等[22]也都注意到, 表观稳定的堆肥产品仍会进一步地腐熟和降解, 释放致臭物质.由此可知, 主发酵产物在储放或直接利用时仍存在恶臭污染风险.但是, 目前尚未有研究明确定量表征主发酵产物的恶臭源强, 评估其在不同场景中(储放或直接利用)的恶臭风险.
因此, 本文基于主发酵产物的恶臭释放潜力实验, 监测过程中的恶臭物质释放规律, 估算其在储放和直接应用场景中的恶臭释放特征, 评估其恶臭污染水平并提出各场景中合适的应用方法, 以期为主发酵产物储放和直接利用过程中的恶臭污染控制提供依据.
1 材料与方法 1.1 恶臭释放潜力实验(odors emission potential, OEP)本实验所用堆肥样品取自上海某堆肥厂条垛式一次发酵堆肥堆体, 堆肥时间为12~13 d, 堆肥厂处理对象为集贸市场和居民区分类收集的果蔬类垃圾.该堆肥样品的含固率(TS)为37.8%, 挥发性固体(VS)含量为86.6%(以干基计), 表征生物稳定性[23]的4 d好氧呼吸量(AT4)值为23.9 mg·g-1(以干基计), 表明该样品已初步达到生物稳定.在恶臭释放潜力实验[24]中, 将30 g样品平铺在1.4 L的锥形反应瓶底部, 物料厚度不超过5 mm.反应瓶放置在20℃的恒温环境中, 每小时通风1 min, 通风速率为0.3 L·min-1, 保证气体出口的氧气质量浓度超过18%, 以此模拟一种较蓬松、通风良好的物料堆积状态.气体通过黑色泰德拉气袋进行收集, 气袋每日更换1次, 在第1、2、3、5、6、8、10、12、15、17、19、21 d分析测试所收集到的气体.恶臭释放潜力实验设置两个平行组, 共持续21 d.
1.2 分析测试方法 1.2.1 固相指标采用105℃恒重和600℃灼烧2 h的方法, 测定样品的含固率和挥发性固体含量[25].样品的4 d好氧呼吸量(AT4)根据文献[26]进行测量和计算.经冷冻干燥(-38℃, 48 h)后的样品用球磨机(MM400, Retsch, 德国)研磨至400目以下, 再采用元素分析仪(Vario EL Ⅲ, Elementar Analysensysteme GmbH, 德国)分析其C、H、N元素含量.
1.2.2 水相浸出液指标取4 g固体样品, 按质量比1:10与蒸馏水混合后, 于振荡培养箱内室温振荡萃取20 min后静置, 取2 mL上清液离心(21 200 g, 10 min), 离心后的上清液采用TOC-V分析仪(TOC-V CPH, Shimadzu, 日本)测定其总碳、无机碳和总氮.有机碳由总碳与无机碳的差值求得.采用离子计(PXSJ-216F, 雷磁, 中国)测试液体样品的pH.
1.2.3 气相指标检测气相样品的氨气、醛类(甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、异丁醛、正戊醛、异戊醛、丙烯醛)、醇类(甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、2-丁醇、异丁醇)、酮类(丙酮、丁酮、2-戊酮、3-戊酮、甲基异丁基酮)、苯系物(苯、甲苯、乙苯、邻/间/对二甲苯、苯乙烯)、萜类(α-蒎烯、β-蒎烯、莰烯、3-蒈烯、月桂烯、萜品烯、柠檬烯、伞花烯)、硫化物(硫化氢、羰基硫、二硫化碳、甲硫醇、乙硫醇、丙硫醇、二甲基硫醚、二甲基二硫醚、二乙基硫醚、二乙基二硫醚、二甲基三硫醚、烯丙基甲基硫醚)含量, 共6大类47种化合物.采用3种方法[27]测定分析以上物质: ①氨气采用比色管法测定; ②气体样品经过冷冻浓缩预处理后, 用氢离子火焰-气相色谱法(GC-450, Varian, 美国)检测醛类、醇类、酮类、苯系物及萜类物质, 用脉冲火焰光度-气相色谱法(GC-450, Varian, 美国)检测硫化物(除硫化氢外); ③硫化氢由检知管法测定.由于甲醇和甲醛、异戊醛和异丙醇、月桂烯和3-蒈烯的出峰时间重合, 无法两两分离, 考虑到每种物质都可能是有机物降解产生的中间产物, 故在计算中将甲醇和甲醛、异戊醛和异丙醇各取相应的峰面积的一半进行计算, 而将月桂烯和3-蒈烯视为1种物质进行计算和讨论.
依据固体样品的挥发性有机酸含量评估挥发性有机酸的释放潜力.固体样品按臭气释放潜力实验的参数装瓶, 第1、2、3、5、8、12、15、17、19、21天各取1~3 g固体样品和蒸馏水按质量体积比1:10振荡萃取20 min后静置, 取上清液离心(21 200 g, 10 min), 分离上清液并稀释, 用氢离子火焰-气相色谱法(6890N-FID, 安捷伦, 美国)测定挥发性有机酸(乙酸、丙酸、异丁酸、正丁酸、异戊酸、己酸).色谱柱为DB-WAXetr毛细色谱柱(美国安捷伦公司, 30 m×0.53 mm ID×1 μm).仪器运行条件参照文献[28].
2 结果与分析 2.1 OEP实验过程中6类恶臭物质的总体释放特征图 1呈现了OEP实验过程(21 d)中6类恶臭物质的释放质量变化规律.
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图 1 21 d恶臭物质释放变化趋势及物质组成特征 Fig. 1 Total emission amount and composition of odor pollutants during 21 day odors emission potential test |
图 1(a)以恶臭物质总质量/添加VS量为计量基准, 实验开始的第1 d便释放了13 μg·g-1的恶臭物质, 从第2 d起恶臭物质的日总释放量迅速下降, 但从第12 d起, 恶臭物质的日总释放量急剧上升超过10 μg·g-1, 这是源于实验12~20 d氨气的大量释放.挥发性有机化合物(volatile organic compounds, VOCs)的释放量逐天减少, 在实验第1 d到第10 d的质量贡献率为22%~60%, 之后不到每天总量的10%.
图 1(b)以恶臭物质含碳量/添加VS量为计量基准, 反映了VOCs的组成特征.从总含碳量来看, 实验第1 d的日碳释放量最多, 为1.7 μg·g-1, 迅速下降后在第5和第6 d小幅回升, 直至实验结束一直缓慢下降.从物质组成比例看, 第1 d的日释放含碳量中醛类和醇类为主导.从第2 d起, 虽然日释放总碳量介于0.29~0.59 μg·g-1范围, 但其组成随时间波动.实验第1 d以醛类物质、醇类物质为主, 但随时间逐渐减少释放甚至不再释放, 而苯系物在整个实验过程中持续稳定释放.
在整个OEP实验过程中, 未检测出硫化氢、二甲基三硫醚、二乙基硫醚、二乙基二硫醚、烯丙基甲基硫醚、丙酮、2-戊酮、3-戊酮和甲基异丁基酮, 因此在实验结果及讨论中未作分析.从实验结果平行性看, 醇类和羰基类(醛类和酮类)物质测试结果的平行性较好, 而硫化物、苯系物和萜类物质测试结果的平行性较差.
2.2 OEP实验过程中羰基类和醇类恶臭物质的组成特征图 2(a)表示羰基类VOCs(醛、酮)释放特征.醛类化合物的释放量主要是甲醛和乙醛, 其中甲醛日碳释放量最大值0.57 μg·g-1出现在第1 d.乙醛在第1~2 d释放很少, 随后缓慢上升, 于第8 d到达峰值0.021 μg·g-1后缓慢下降.酮类化合物只检测到丁酮, 在整个实验过程中持续缓慢释放, 日均碳释放量为0.027 μg·g-1(范围0.007 8~0.12 μg·g-1).
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图 2 羰基类物质和醇类物质日碳释放量变化规律 Fig. 2 Daily carbon emission amount of carbonyls and alcohols during the 21 days of the study period |
图 2(b)为醇类物质释放特征.其中, 甲醇日碳释放量最大, 尤其在第1 d远高于其它醇类, 达到0.57 μg·g-1, 第2、3 d迅速减少, 在第5 d略微回升后在0.015~0.077 μg·g-1区间内波动, 总体为下降趋势.其它醇类日碳释放量在整个实验过程仅为0~0.062 μg·g-1.
2.3 OEP实验过程中硫化物、苯系物及萜类恶臭物质的组成特征图 3表示了硫化物、苯系物及萜类物质在21 d中的日释放量变化规律.
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图 3 Ⅰ、Ⅱ实验组的硫化物、苯系物和萜类物质的日释放量变化规律 Fig. 3 Daily emission amount of sulfur compounds, benzenes, and terpenes in each experiment group over 21 days |
由图 3(a)可知, 在大部分实验时间段, 硫化物碳释放量主要源于二甲基硫醚, 最多达0.061 μg·g-1(实验组Ⅰ第12 d).甲硫醇主要于第1~6 d释放, 后期释放量少.二硫化碳和羰基硫在整个过程中持续缓慢释放.
如图 3(b)所示, 样品产生的苯系物中甲苯日碳释放量明显高于其它的苯系物, Ⅰ组峰值0.13 μg·g-1出现在第3 d和21 d共释放0.63 μg·g-1; Ⅱ组在实验15~18 d释放较多甲苯, 峰值0.13 μg·g-1出现在第15 d和21 d共释放0.71 μg·g-1.虽然两实验组释放甲苯的趋势有所不同, 但总碳释放量相当.其它苯系化合物的碳释放量平行性较好, 苯的碳释放量最小, 最大值仅为4.7×10-3 μg·g-1.乙苯、苯乙烯及邻/间/对二甲苯的碳释放量相当, 均表现出第5 d出现峰值并在整个过程中持续释放的特征.
萜类物质除了可能来自于家用芳香剂之外, 还可能来自于植物和蔬菜类垃圾组分在有机物降解过程中的释放[7, 28].如图 3(c)所示, 柠檬烯在整个过程中均有释放, 释放峰值主要出现在第1 d及第17~19 d.萜品烯基本只在第6~10 d有较多释放, 峰值是Ⅱ组在第8 d释放0.064 μg·g-1. α-蒎烯和β-蒎烯只在第1~2 d释放, 月桂烯和莰烯在整个过程中基本无释放.在本实验中, 由于实验对象为已经基本完成一次发酵的堆肥样品, 非生物源的挥发性有机物应已经挥发完毕.因此, 在本实验过程中产生的萜类化合物应源于有机物的生物降解.
2.4 固体样品中挥发性脂肪酸的释放特征如图 4所示, 在整个实验过程中, 固相样品只检测出乙酸和丙酸, 乙酸含量高于丙酸, 第1 d固相样品中所含的乙酸达到峰值1.7 μg·g-1.随生物降解的进行, 酸含量逐渐减少.
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图 4 挥发性脂肪酸的日释放量变化规律 Fig. 4 Daily emission amount of volatile fatty acids in 21 days |
根据本实验结果, 主发酵产物仍会释放多种恶臭物质, 其直接利用的使用环境和用量共同影响环境恶臭水平.由于每种恶臭物质能被人辨识到的浓度不同, 质量浓度不能直接反映其恶臭风险, 研究者们提出了阈稀释倍数的概念[29], 阈稀释倍数为恶臭物质的物质质量浓度或体积浓度与该物质相应的嗅阈值之比.恶臭物质嗅阈值取自于已有的研究结果[12, 30~32].恶臭单元(odor unit, OU)常采用总和模型法, 即恶臭单元为各组分恶臭物质的阈稀释倍数之和.尽管该方法未考虑各成分的气味加成和掩蔽作用, 但可以初步评估恶臭对人体造成的嗅觉影响[12].
本文将以封闭环境和自然场地这两种基本利用场景为例, 以恶臭单元为基准讨论主发酵产物合适的使用方式.
3.1 主发酵产物在封闭环境中的使用条件在封闭环境中利用主发酵产物的情况主要可分为两类, 一是少量暂时储存, 另一类是作为室内绿植等的营养补给使用.假设每天进行一次空气净化, 恶臭物质的扩散不存在梯度, 环境浓度即源强质量与空间体积之比.在此假设上, 以恶臭单元不超过1及每种恶臭物质阈稀释倍数不超过1为基准, 估算了在单位空间内可以保证无异味影响的主发酵产物使用量. 表 1列出了主发酵产物最大使用量及7种限制主发酵产物使用量的主要恶臭物质.主发酵产物的最大使用量越小, 说明对应物质的恶臭贡献越大.从表中可以看到, 硫化物、氨气和萜类物质是主发酵产物在密闭环境中释放的恶臭特征物质.若全过程中所有恶臭物质均不产生臭味影响, 每立方米内最多能放置1 g主发酵产物, 主要限制因素为甲硫醇.而即使是到实验的第15~21 d, 氨气成为主发酵产物使用量的最大限制因素之一(以恶臭单元不超过1为基准, 第21 d至多可使用20 g主发酵产物).这说明主发酵产物在少量暂时储存的情况下会产生可察觉的臭味, 需通过密封或覆盖等手段防止恶臭散发.而如果作为营养补给, 则需要注意使用量的控制, 或通过增强通风、土壤覆盖等措施以减少恶臭物质的环境浓度.
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表 1 主发酵产物在密闭环境中的使用量及恶臭特征物质 Table 1 Characteristic odor substances emitted by fresh compost in the enclosed environment and the maximum application amount of fresh compost in the enclosed environment |
3.2 主发酵产物在自然场地中的施用条件
自然场地中使用主发酵产物需确定住宅区与场地相距的安全距离, 以保证人们的生活质量不受影响[33].在自然环境中, 恶臭污染扩散受物质物化性质、风场、大气稳定度、温度梯度、降雨、地形地物等多种因素的影响[33~36].本文提出一种理想的简化应用场景, 即在一块平坦无起伏的自然场地(正方形边长为a)上均匀施用主发酵产物, 假设主发酵产物堆体高h取0.05 m以保证有氧条件, 产物容重取400 kg·m-3.假设恶臭物质释放均匀持续, 周遭无建筑物遮挡影响.此处仅考察在实验过程中源强与嗅阈值之比均值最大的7种物质(甲硫醇、氨气、二甲基硫醚、α-蒎烯、异丁醛、异戊醛、二甲基二硫醚), 不考虑释放的恶臭物质在空气中的氧化、相互作用、溶解或分解, 也不考虑因恶臭物质物化性质不同导致的扩散能力的区别.此处考虑最不利于恶臭物质扩散的气象情况, 即大气稳定度级别按P-T分类法分级为F(稳定), 风场为静风条件[37, 38].基于以上假设, 以主发酵产物堆体为连续释放体源, 根据施用堆体的质量和尺寸来确定住宅区与该场地相距的最小防护距离.
静风状态的恶臭物质水平散布无明显方向性, 可假定铅直方向扩散服从高斯分布, 而水平方向是均匀的全方位扩散.根据文献[39]中的计算模型得到此场景中在(x, y, 0)坐标出的恶臭浓度c如式(1)所示.
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(1) |
其中: 
式中, Q为源强(以0.5 h的恶臭物质释放质量计), 分别是横向、铅直扩散参数回归系数(m·s-1), 此处分别取0.44 m·s-1、0.05 m·s-1[40].当某点(x, y, 0)计算所得的恶臭单元小于1时, 就得到了与主发酵产物使用量相对应的最小防护距离.为简化计算, y轴坐标取0, 该点处的x坐标值即为最小防护距离.
如图 5所示, 居民区与施用场地的最小防护距离随着主发酵产物施用面积的增加而增加.甲硫醇作为主要恶臭贡献物质, 是最小防护距离的主要影响因素.尤其是甲硫醇在第1 d大量释放, 使得计入全过程恶臭物质排放的最小防护距离是不计入第1 d恶臭物质排放的最小防护距离的3.5倍.考虑到实际场景中的气象条件均比本文设想的更有利于恶臭扩散, 同时若在施用前对主发酵产物通过吸附、过滤等方法进行处理, 仅从恶臭影响这一点考虑, 在考虑到周边住宅区与场地距离的前提下适量的主发酵产物能够在自然场地中直接利用.
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图 5 不同主发酵产物施用面积的最小防护距离 Fig. 5 Relationship between the minimum protection distance and application surface of fresh compost |
本研究仍有许多需进一步完善的方面.甲醇/甲醛、异戊醛/异丙醇这两种物质的计算方法其实对恶臭水平的评估有影响, 对比恶臭单元值与完全为甲醇和异丙醇(均为高嗅阈值物质)、完全为甲醛和异戊醛(均为低嗅阈值物质)的两种情况发现, 计算方法对1~6 d和第12 d结果的影响在±10%以内, 第10、12、19 d时均分计算所得恶臭单元值最小, 但计算方法的选择对第8、17和21 d的结果影响较大(±30%).因此, 数据处理方法也需要进一步考察, 或考虑采用其他手段对这些物质进行分析测试, 但对于本文考虑全过程影响的模拟场景而言, 数据处理方法的选择影响不大.此外, 过程为完全好氧条件, 未考虑在主发酵产物以堆放形式利用时, 可能存在的局部缺氧/厌氧区域的恶臭释放特征.模拟利用场景时, 并未考虑环境生物承载量、盐度等限制主发酵产物利用的因素.
4 结论(1) 在恶臭潜力释放实验(21 d)中, 果蔬类垃圾主发酵产物主要在第1 d和第12~21 d释放恶臭物质, 氨气作为主要特征恶臭物质持续大量释放.硫化物、苯系物呈现全过程释放的特征, 醇类和醛类物质在第1 d大量释放, 之后释放量显著减少, 酮类物质在全过程中释放量少.萜类物质释放量在整个实验中都维持在较低水平.
(2) 通过模拟主发酵产物在封闭环境中少量储放和作为室内绿植营养补给的场景, 发现硫化物、氨气和萜类物质是恶臭特征物质.若在全过程中均不产生臭味影响, 每立方米空间内最多能放置1 g主发酵产物.这说明主发酵产物在少量储放的情况下会产生可察觉的臭味, 需通过密封或覆盖等手段防止恶臭散发.而如果作为室内绿植营养补给, 则需要注意使用量的控制, 也可通过土壤覆盖、增强通风等措施以减少恶臭物质的环境浓度.
(3) 在模拟主发酵产物在自然场地中施用的场景中, 最小防护距离随着主发酵产物施用面积的增加而增加.甲硫醇作为主要的恶臭贡献物质, 是最小防护距离的主要影响因素.仅从恶臭影响这一点考虑, 在考虑最小防护距离的前提下适量主发酵产物(施用厚度＜0.05 m)能够在自然场地中直接利用.
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