环境科学  2018, Vol. 39 Issue (7): 3349-3357   PDF    
引用本文
郭颖, 李玉冰, 薛生国, 廖嘉欣, 王琼丽, 吴川. 广西某赤泥堆场周边土壤重金属污染风险[J]. 环境科学, 2018, 39(7): 3349-3357.
GUO Ying, LI Yu-bing, XUE Sheng-guo, LIAO Jia-xin, WANG Qiong-li, WU Chuan. Risk Analysis of Heavy Metal Contamination in Farmland Soil Around a Bauxite Residue Disposal Area in Guangxi[J]. Environmental Science, 2018, 39(7): 3349-3357.
广西某赤泥堆场周边土壤重金属污染风险
郭颖, 李玉冰, 薛生国, 廖嘉欣, 王琼丽, 吴川     
中南大学冶金与环境学院, 长沙 410083
收稿日期: 2017-11-01; 修订日期: 2018-01-04
基金项目: 国家自然科学基金项目(41371475);环境保护公益性行业科研专项(201509048)
作者简介: 郭颖(1992~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为环境风险评估, E-mail:1026396217@qq.com
通信作者: 薛生国, E-mail:sgxue@csu.edu.cn
摘要: 为考察广西典型赤泥堆场周边农田土壤重金属污染环境风险，采集194个表层土壤样品，运用内梅罗综合指数法、Harkanson潜在生态危害指数法分析重金属污染状况，利用空间插值法、主成分分析法等对8种重金属元素进行源解析.结果表明，除V、Cu，其他元素的平均含量均超过广西区背景值，Cr、Ni、Zn、As、Pb、Co平均含量超过广西区土壤背景值倍数，分别为1.69、1.35、2.45、11.83、4.17、1.95，其中As为首要污染物; 农田土壤呈现出"中度"生态风险，As的贡献率高达68%.8种重金属空间分布特征整体有一定相似之处，均在赤泥库东北方向和西南方向浓度较高，而在东南方向整体浓度较低，并非下风向的西北方向，仅Cr在西北角出现明显富集，可能受到赤泥库影响.农田重金属污染源不同，As污染主要受人为因素影响，V、Ni、Cu、Zn、Pb、Co主要受到自然成土母质的影响，Cr同时受到成土母质和人为因素的影响.
关键词: 赤泥堆场      农田土壤      重金属污染      风险分析      源解析     
Risk Analysis of Heavy Metal Contamination in Farmland Soil Around a Bauxite Residue Disposal Area in Guangxi
GUO Ying , LI Yu-bing , XUE Sheng-guo , LIAO Jia-xin , WANG Qiong-li , WU Chuan     
School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China
Abstract: Bauxite residue disposal areas (BRDA) appear to result in the heavy metal pollution of the farm fields surrounding them. In total, 194 topsoil samples were collected from the fields surrounding a BRDA in Guangxi in order to comprehensively understand the pollutant characteristics. These characteristics and their ecological risks were assessed by the Nemerow and Harkanson indices, whilst the sources and correlations of eight heavy metals (V, Cr, Ni, Cu, Zn, As, Pb, and Co) were analyzed by means of the spatial interpolation method, correlation analysis, and principal component analysis (PCA). The results demonstrated that the surrounding fields were seriously polluted by heavy metals. Ninety-two percent of samples were polluted, including 36% that showed serious pollution, and As was the dominant contaminant. The ecological risk results showed that the risks of the surrounding fields were medium, and As was responsible for 68% of this. Spatial interpolation suggested that concentrations of heavy metals in the northeastward and southwestward areas were higher, however the southeastward areas were lower. Multivariate statistics indicated that the possible source of As contaminant was different to those of V, Ni, Zn, Pb, and Co; As was primarily influenced by anthropogenic contamination, including atmospheric sedimentation, and agricultural fertilization. Cr was affected by both soil parent material and atmospheric sedimentation, whereas V, Ni, Zn, Pb, And Co levels were mainly affected by soil parent material.
Key words: bauxite residue disposal area      farmland soil      heavy metal pollution      risk analysis      source apportionment     

近年来, 大量工业“三废”和农用化学品侵入土壤, 导致区域性土壤肥力及生产能力、生态环境服务能力不断衰减, 严重威胁粮食安全和生态环境.每年因重金属污染减产和超标的粮食均超过1 000多万t, 损失超过200亿元, 2014年《全国土壤污染状况调查公报》显示, 全国近1/5农田受到重金属污染[1].矿业活动正成为土壤中重金属超标的重要原因之一, 采矿区和冶炼区水稻土受矿业活动影响, 具有很高程度的潜在生态风险[2~4].

赤泥是氧化铝生产工业中排放的高碱性废弃物、以堆存方式为主, 占用大量土地资源[5]. 2015年全球赤泥累积堆存量超过4×109 t, 并以1.2亿t ·a-1的速度增加[6~8], 赤泥堆场环境安全问题正严重威胁氧化铝行业的可持续发展. 2010年匈牙利Ajka赤泥堆场发生溃坝[9]、2014年8月中铝河南分公司赤泥库溃坝、2016年7月洛阳万基铝业赤泥库溃坝. Ajka赤泥堆场溃坝近百万吨赤泥流入多瑙河及周边土壤、导致水体和土壤重金属含量增加[10], 即使经过修复仍有约6.5%的农田土壤重金属含量超标、短期内不适合耕种粮食等作物[11], 影响周边环境安全及居民生活[12]. Ruyters等[13]的研究表明赤泥混合土壤会提高大麦根部的Cu、Cr、Fe、Ni浓度. Lockwood等[14]发现赤泥能增加水土系统中As的迁移能力.在厌氧条件下, Cu能与有机物形成一种稳定的水溶性有机结合态, 对低海拔河流边的湿地(尤其是富含有机质的)造成污染[15]. Olszewska等[16]发现受赤泥污染的湖泊中水生生物如Persicaria amphibia, 无机As富集明显.

Ruyters等[13]和Anton等[17]对赤泥溃坝风险展开大量研究, 国内李全民等[18]研究了河南高山镇赤泥尾矿库溃坝风险评价问题, 刘继东等[19]研究了酸雨淋溶条件下赤泥中重金属在土壤中的迁移特性及其潜在危害, 以及降雨条件下赤泥对土壤盐渍化的影响, 但是对赤泥堆场对周边环境的影响评价及风险研究较少.本文以广西某赤泥堆场周边农田土壤为研究对象, 结合地统计学方法和ArcGIS软件, 利用单因子指数法、内梅罗综合指数法、Harkanson潜在生态危害指数法考察周边农田土壤重金属污染状况, 并采用相关性分析和主成分分析, 结合广西区背景值和元素性质对赤泥堆场周边农田环境重金属污染进行来源分析.

1 材料与方法 1.1 研究区域

研究区位于北纬23°16′~23°20′N, 东经107°29′~107°34′E, 地处广西西南部, 地形复杂, 以喀斯特地貌为主, 主要岩石为黏土, 以页岩、灰岩、砂岩、铁铝质页岩、泥岩、燧石灰岩、砂质页岩、白云岩、白云质灰岩为主.堆场场地为溶蚀-剥蚀地貌, 成土母质主要为石灰岩, 属亚热带季风性气候, 年均气温21.5℃, 年均降雨量1 359 mm.周边土地利用较复杂, 有3个赤泥堆场.

1.2 样品处理与分析

2016年1~2月, 以赤泥堆场为中心进行农田土壤样品的采集, 采用网格布点法(200 m×200 m), 均匀布点, 实际采样过程中根据现场情况适当调整, 靠近赤泥堆场适当加密, 共采集194个表层0~10 cm耕作层土壤样品, 用四分法组成一个混合样品, 所有样点均用GPS定位并记录(图 1).土样装入聚乙烯塑料袋中带回实验室, 放置在阴凉通风处自然风干, 经破碎并剔除可见杂物, 所有样品粗磨后过20目(0.85 mm)尼龙筛, 用于测定pH, 另取一部分土壤样品过100目尼龙筛(0.15 mm)用于测定重金属含量.赤泥样品则取自该地区赤泥堆场.

图 1 赤泥堆场周边采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling points around thebauxite residue disposal area

土壤pH测定使用pH计(雷磁pHS-3C)在水土比5 :1的条件下进行.土壤重金属元素含量经过微波密闭消解后[11, 17], 使用Optima 5300 DV电感耦合等离子体光谱仪(美国Perkin Elmer公司)测定.为保证分析的准确性, 分析测试过程中均选用优级纯试剂, 同时全程做空白样和平行样, 并采用国家土壤标准物质GBW07406(GSS-6)进行质量控制, 使得结果符合监控标准.

1.3 评价方法

采用单因子指数法[20]、内梅罗综合指数法[3]、Hakanson潜在风险指数法[21](RI)对赤泥堆场周边农田重金属污染水平和潜在风险进行评价, 其中, V、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb、Co的毒性相应系数参照Hakanson计算的毒性系数值[22], 分别为2、2、5、5、1、10、5、5.

1.4 数据分析

土壤中重金属污染来源解析常用多元统计方法分析, 包括相关性分析, 聚类分析和主成分分析等[23, 24].本研究运用Excel 2016软件和Spss 19.0软件对数据进行处理、采用相关分析和主成分分析探讨赤泥堆场周边农田土壤重金属来源.采用GS+10.0和ArcGIS 10.0软件进行空间分析和插值作图.

2 结果与讨论 2.1 赤泥堆场周边农田土壤重金属含量

赤泥堆场周边194个农田土壤样点的重金属含量描述性统计结果见表 1.土壤样本pH呈现弱酸性至弱碱性, 在194土壤样品中有92个呈现弱酸性, 其余点位均呈中性或者弱碱性, 赤泥堆场周边农田土壤pH平均值为7.03, 最大值为8.52, 最小值为5.53. 8种重金属含量普遍超过广西区背景值[25].除V、Cu, 其他元素的平均含量均超过广西区背景值, Cr、Ni、Zn、As、Pb、Co平均含量超过广西区土壤背景值倍数分别为1.69、1.35、2.45、11.83、4.17、1.95, 表明研究区农田土壤可能受到不同程度的污染.全部样点的As、Pb浓度均超过广西区土壤元素背景值.

表 1 赤泥堆场周边土壤重金属含量(n=194) Table 1 Descriptive statistics of heavy metal concentrations in the soil surrounding the bauxite residue disposal area (n=194)

变异系数可以反映数据的离散程度, 变异系数越大, 则可能存在人为影响产生的特异值[26].研究区内测试样点的各种金属元素变异系数大小顺序为As>Cu>Zn>Ni>Co>Cr>V>Pb, 其中As、Cu、Zn、Ni变异程度分别为48.53%、46.71%、38.20%、36.88%, 属于高度变异(>36%), As平均含量远超过背景值, 可能受到人为污染因素的影响. Co、Cr、V、Pb的变异程度范围在27.93%~35.55%, 相对较低, 属于中度变异程度(15% < CV < 36%).运用Spss软件, 对数据进行K-S正态性检验, 8种元素均符合正态分布.其中, Zn、As、Pb的偏度相对其他元素较大, 可能是受人为因素影响发生正偏移.

2.2 土壤重金属的空间分布特征 2.2.1 重金属的半方差分析

半变异函数描述土壤样点的空间自相关性, 其中变程(Range)、基台值(C0+C)、块金值(C0)、决定系数(R2)是半方差函数的重要参数[27, 28].当拟合的函数模型首次呈现稳态(水平状态)的距离称为变程; 在变程处的函数值(y)称为基台; 块金值是当采样点的距离为0时的函数值, 即拟合函数模型的截距, 反映非区域因素的作用; 块金系数[C0/(C0+C)]是块金值与基台值之比, 又称为块金效应[29].块金系数表示随机因素引起的空间变异程度的比例, 当C0/(C0+C) < 0.25, 主要表现为结构变异, 空间自相关性显著; 0.25 < C0/(C0+C) < 0.75, 空间相关性中等, 由结构性变异和随机性变异共同产生空间相关性; C0/(C0+C)>0.75, 主要表现为随机性变异, 空间自相关性弱[30].

由赤泥堆场周边土壤重金属半方差计算结果可知(表 2), As的块金系数为0.904, 大于75%, 块金效应显著, 表明广西某赤泥堆场周边农田土壤中As的空间分布主要受到人为污染的随机性因素引起的空间变异. V、Zn、Pb、Ni、Cu、Cr的决定系数(R2)均大于0.687, 模型拟合精度较好, 插值过程中能较好地反映广西某赤泥堆场周边农田土壤中重金属的空间结构特性, As的决定系数(R2)为0.171, 理论模型拟合精度较差.研究区农田土壤重金属的空间相关性大小顺序为Cu>V>Cr>Zn>Pb>Ni>Co>As, 除As外, 7种重金属的块金系数均介于0.25~0.75, 呈现中等程度的空间相关性, 表明研究区农田土壤V、Zn、Pb、Ni、Cu、Cr的空间分布受到区域自然因素(土壤母质、地形等)和人为污染(工业活动、农业活动等)的双重影响.

表 2 赤泥堆场周边农田土壤重金属半方差函数参数 Table 2 Semi-variance functions of soil heavy metals and their parameters

2.2.2 重金属的空间分布特征

采用ArcGIS软件对V、Zn、Pb、Ni、Cu、Cr进行克里金插值(Kriging), As由于块金效应显著、选用反距离插值方法(IDW)进行计算, 获取赤泥堆场周边农田的重金属污染的空间分布图(图 2).半变异函数模型拟合和参数确定等计算过程则在GS+10.0进行.

图 2 赤泥堆场周边土壤重金属污染空间分布 Fig. 2 Distribution of heavy metal contamination in the soil around the bauxite residue disposal area

8种重金属空间分布特征整体有一定相似之处, 均在赤泥库东北方向和西南方向浓度较高, 而在东南方向整体浓度较低, 部分重金属呈岛状分布格局, 且多为农田和菜地, 可能受农业活动影响.研究区常年主导风向为东南风, 而重金属富集较显著的方位多为赤泥库西南方向, 并非下风向的西北方向, 其中, 仅Cr在西北角出现明显富集, 可能受到赤泥库影响, 郭伟[3]等也曾发现尾矿区周边土壤重金属污染易受主导风向影响较显著. V、Pb、Zn、Co、Cu含量空间分布格局相似, 均呈现类似岛状分布, 并存在东北至西南方向的条带状扩散. V、Cu整体含量低, 仅岛状分布区域超过背景值, 整体分布可能主要受到自然因素控制, 含量较高的局部区域可能受人为活动影响. Ni在西南方向浓度较高, 部分区域超过《土壤环境质量标准》(GB 15618-1995)二级标准. As污染严重, 即使在低浓度区的东南方向, As含量仍高于广西区土壤背景值, 大部分区域超过《土壤环境质量标准》(GB 15618-1995)二级标准.

2.3 赤泥堆场周边农田土壤重金属评价 2.3.1 内梅罗综合指数法评价

内梅罗综和指数评价以《土壤环境质量标准》(GB 15618-1995)二级标准作为农田土壤质量参比值, 并对应各点位pH选择相应的二级标准, 结果见表 3.赤泥堆场周边土壤6种重金属平均单因子指数表现为: As(3.5)>Ni(0.73)>Cr(0.48)>Zn(0.46)>Pb(0.27)>Cu(0.23);即As污染严重, 有95.5%的样点As超标, As的单因子指数平均值为3.5, 主要表现为重污染(56.7%).其次是Ni, 有18.0%的样点超标, 土壤受到轻污染.其他4种重金属Pb、Cr、Cu、Zn含量均未超标, 其中, Pb均为安全等级, 为清洁水平; 超过85.0%的样点Cr、Cu、Zn均为清洁水平, 少数样点处于警戒等级.赤泥堆场周边农田土壤平均内梅罗综合指数为2.57, 达中度污染, 根据表中内梅罗综合指数(PN), 土壤样本污染状况为:重污染(35.0%)>轻污染(34.5%)>中污染(22.7%)>未污染(3.00%), As为首要污染因子.

表 3 赤泥堆场周边农田土壤内梅罗综合指数(n=194) Table 3 Nemerow index of soil heavy metals in the study area (n=194)

2.3.2 潜在生态风险评价

以广西土壤元素背景值作为参比标准, 运用潜在生态风险评价法对8种重金属的潜在生态风险和生态风险指数进行评价(表 4).各种金属平均生态危害系数大小顺序为: As(117.76)>Pb(21.76)>Co(10.72)>Ni(7.70)>Cu(5.48)>Cr(4.35)>Zn(3.43)>V(2.72). As的生态危害等级最高, 潜在生态危害系数范围在13.68~257.6, 其中38.1%的样本表现出较强潜在生态危害, 28.9%的受试样点表现出强的潜在生态危害, 表明研究区农田土壤As污染呈现较强的潜在生态危害.其余7种重金属潜在生态危害系数(Er)均小于40. 8种重金属的潜在生态指数(RI)范围为2.14~319.66, 平均值为174.01, 总体处于中等潜在生态危害.赤泥堆场周边农田土壤潜在生态危害指数分布如下:中等生态危害(56.2%)>轻微生态危害(42.3%)>较强生态危害(1.50%). As对潜在生态风险的贡献率最大, 达67.66%(图 3), 表明As污染严重引起较高的潜在生态风险.

表 4 赤泥堆场周边农田土壤重金属潜在生态风险指数(n=194) Table 4 Ecological risk indices of heavy metals in the study area (n=194)

图 3 土壤中不同重金属对潜在生态风险指数的贡献 Fig. 3 Contribution of different heavy metals to potentialecological risk indices in soil

单因子指数法、内梅罗综合指数法和潜在生态风险评价的结果较为一致, 土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、Pb、Co的单因子指数和潜在生态系数均较小, As则分别呈现重污染水平、中等及以上的潜在生态危害. 2种综合评价的结果仍存在一定差异, 赤泥堆场周边农田土壤整体表现出重污染水平(35.0%), 潜在生态危害等级却表现为中等程度(56.2%), 可能因为PN更强调高污染重金属对土壤环境质量的危害, 而潜在生态风险评价综合考虑了重金属元素的生物毒性效应(Tri), 两种评价方法结合才能更全面合理地评价该地区的污染状况.

2.4 重金属多元统计及来源分析 2.4.1 相关性分析

一定区域内, 来源相同或相似的元素间经常有显著的相关性, 可以据此判断土壤中重金属的来源[31].对广西某赤泥堆场周边农田土壤重金属元素进行Pearson相关分析(表 5). V、Ni、Zn、Pb和Co相互之间呈高度显著相关性, 相关系数均超过0.7(P < 0.01), 说明这些元素可能具有同源性[32]. As与V、Ni、Cu、Pb、Co相关性均较弱, 相关系数普遍小于0.4(P < 0.01), As与Zn无显著相关(P>0.05), 与Cu呈现较弱的显著负相关(-0.218, P < 0.01), 表明As与这些元素来源不同. As-Cr呈现出中等显著相关性(P < 0.01), Cr和V、Ni、Zn、As、Co呈现出中等显著相关性(P < 0.01), 表明Cr来源较复杂, 可能与As和V、Ni、Zn、Pb、Co均有相似的来源.

表 5 广西某赤泥堆场周边农田土壤重金属元素的Pearson相关性1)(n=194) Table 5 Pearson correlation coefficients of heavy metal concentrations in the study area (n=194)

2.4.2 主成分分析

运用Spss软件对8种重金属元素进行主成分分析(表 5).各元素间具有显著相关性, 经过KMO检验和Bartlett检验, KMO等于0.834, 大于0.7, Bartlett的P为0, 小于0.05, 适合做主成分分析.主成分分析结果如表 6, 提取出其中两个特征值大于1的主成分: PC1、PC2, 累积解释方差84.94%, 两个主成分解释方差分别为66.26%、18.68%, 对两个主成分进行分析足以解释原始数据的大部分信息.

表 6 重金属来源主成分分析解释的总方差 Table 6 Results of principal component analysis for heavy metals sources

为更好地解释两个主成分信息, 将数据经过Kaiser标准化的正交旋转得到旋转后成分图(图 4). V、Ni、Cu、Zn、Pb、Co在PC1上有较大的荷载, 空间分布和相关性分析也表明6种重金属可能具有同源性. 6种元素仅Ni有少量样本(18.0%)出现轻微污染, V、Cu平均含量低于广西区土壤元素背景值, Zn、Pb、Co平均含量略高于广西区土壤背景值.研究区成土母质主要为石灰岩, 相比砂页岩、河流冲积物、洪积物、花岗岩、第四纪红土、紫色岩, 石灰岩的Ni、Cu、Zn、Pb元素平均背景更高[33], 且本研究选取的是广西区几何土壤背景值, 广西区内土壤母质、地形地貌类型多样, 研究区内的土壤背景值可能与广西区土壤背景值存在一定出入.因此, PC1代表自然成土母质的影响.

图 4 土壤重金属因子得分分布 Fig. 4 Factor score distributions for heavy metal concentrations

As、Cr均在PC2上有较大的荷载, 本研究农田土壤As的平均单因子指数为3.5, Er为117.6, 中度污染且具有较强的潜在生态危害, 可认为PC2反映了人为污染因素.

与半方差分析结果一致, V、Ni、Zn、Pb、Co主要在PC1上有较大荷载, 在PC2也存在一定荷载, 表明5种重金属含量整体较高主要受自然成土的作用, 而在相对浓度较高的区域内, 可能存在人为污染因素的影响.研究区周边有集氧化铝、电解铝生产于一体的大型铝业集团和铝加工的工业园, 工业活动和大气降尘可能导致研究区整体重金属含量偏高.张连科等[34]指出, 土壤中重金属会受铝厂和合金加工的影响、高于背景值.另外, 农业活动对土壤造成重金属污染.

早期研究多认为土壤中Cr含量主要受到成土母质的影响[33], 近年有研究发现人为活动输入也影响土壤中Cr含量[35~38].与相关研究一致, Cr在PC1、PC2上均有较大荷载, 受成土母质和人为污染共同影响.研究区周边工业园内多以铝、氧化铝加工厂为主, 在生产过程中产生的废气在大气沉降的作用下, 沉降到周围土壤中. Pascucci等[39]利用高光谱遥感技术探索发现赤泥粉尘沉降的半径可达数千公里.赤泥中含Cr(1264 mg ·kg-1)较高, 赤泥颗粒细小[40], 容易形成粉尘, Cr在主导风向的下风向也存在较明显的岛状分布格局, 局部Cr含量较高, 可能受到赤泥扬尘的影响.

As在PC2上荷载接近于1, 表明研究区高含量的As基本由人为污染因素引起.一般而言, 农田土壤中的As污染主要来自于农药化肥、大气沉降、污水污泥灌溉、含重金属废弃物堆积扩散等[41~43].堆场周边土壤贫瘠, 粮食产物年产量常年处在低水平, 化肥大量施用, 同时周边设有工业园区和大型铝业集团, 土壤中As含量可能同时受农业活动和工业降尘影响.赤泥中As含量较低, 为92.70 mg ·kg-1, 低于研究区农田土壤As平均含量, Lockwood等[14]研究发现无论在有氧或无氧条件下, 赤泥添加均能增加水土系统中As的迁移能力.赤泥堆场对研究区农田土壤As含量的影响较小, 但赤泥库一旦发生溃坝事故会增加周边农田土壤中As移动性.

3 结论

(1) 赤泥堆场周边农田土壤As、Ni含量超过国家二级标准(GB 15618-1995).土壤Cr、Zn、Pb、Co平均含量虽然超过广西区土壤背景值, 但符合国家二级标准.

(2) 赤泥堆场周边农田土壤8种重金属空间分布类似, 均在赤泥库东北方向和西南方向浓度较高, 而在东南方向整体浓度较低, 部分重金属呈岛状分布格局.

(3) 赤泥堆场周边农田土壤重金属总体呈现中度污染, 潜在生态危害“中等”.其中, As为主要污染因子和生态危害因子.

(4) 赤泥堆场周边农田土壤As污染严重, 主要受农业施肥和大气降尘影响. V、Ni、Zn、Pb、Co主要受成土母质影响, Cr受到成土母质和人为污染(农业活动, 工业园, 赤泥扬尘)共同影响.

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