2018, Vol. 39
2. 环境保护部南京环境科学研究所, 南京 210042
2. Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China
湖泊富营养化引起蓝藻水华暴发已成为普遍事件.2007年在无锡太湖发生的影响数百万人饮用水的“水危机”事件就是由蓝藻水华在自来水厂的堆积与降解引起的[1].关于蓝藻水华对水体以及沉积物影响的研究已有不少, 有研究认为, 蓝藻水华能显著改变水体中pH并刺激底泥中溶解性营养盐的释放[2, 3]或通过改变水体的溶解氧环境造成沉积物-水界面氮磷和Fe、Mn、S循环的变化[4, 5].Boon等[6]认为水华能沉降在水底, 并在沉积物表层发生再矿化, 同时影响沉积物表层细菌活性[7, 8].前人对沉积物-水界面的研究大都集中在不同条件下营养盐通量[9~11], 沉积物间隙水和上覆水中营养盐和金属元素的垂直分布[12~14]等方面.
针对沉积物-水界面的研究存在分辨率的问题.在微电极, 薄膜扩散梯度(diffusive gradients in thin films, DGT)和薄膜扩散平衡(diffusive equilibrium in thin films, DET)等技术发展以前, 针对沉积物-水界面开展的研究大多采用传统的方法, 精度较低.微电极等现代技术发展以后, 诸如pH、CO2、O2和H2S等微电极大量被应用于在湖泊和海洋沉积物-水界面的实验室模拟和野外原位观测中[15~17].微电极优势在于能实现较高的空间分辨率和短时间内获得大量的数据[18].DET和DGT技术的发展使研究沉积物间隙水中金属元素的高分辨率(1 mm)的垂直分布成为可能[19, 20].这些技术比沉积物分层离心法, 甚至是比平衡式间隙水采样技术(pore water equilibrators, Peeper)都更为先进.但是, 这些技术主要针对间隙水, 目前仍然缺乏有效的技术针对沉积物自身物质的质量浓度进行高分辨率的研究, 因此关于蓝藻水华对沉积物自身的高分辨率的研究结果鲜见报道.
本研究模拟了不同条件下蓝藻水华的堆积和降解过程, 应用溶氧微电极测定了水体与表层沉积物中的溶解氧含量.同时对沉积物进行毫米级精确分层, 分析了沉积物中多种营养盐和金属元素的垂直分布规律, 目的在于从更高的精度研究不同条件下蓝藻水华及其降解对沉积物-水微界面的影响, 从而提高对蓝藻水华暴发机制更精确的认识.
1 材料与方法 1.1 实验设计本实验在中国科学院南京地理与湖泊研究所太湖站进行.所用的沉积物, 水和蓝藻均采自太湖梅梁湾.使用彼得森抓泥器采集表层沉积物后, 充分搅匀, 放入18个20 L(25 cm×20 cm×40 cm)的玻璃缸中, 保持泥深约20 cm.然后在各缸中小心加入约20 cm深上覆水, 静置数天后开始实验.实验处理如表 1所示, 其中, “加藻(Z)”指在处理缸中加入500 mL洗净的蓝藻浆, “扰动(R)”指用气泵制造扰动, “遮光(B)”指用铝箔将整个缸包裹起来, 保持黑暗环境.同时设置空白对照(CK), 每种处理设置3个重复.
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表 1 实验设计 Table 1 Details of the experimental design |
1.2 水样采集与测定
在15 d的实验过程中, 每2~3 d采集水样用于测定叶绿素含量.叶绿素含量采用丙酮进行提取, 分光光度法测定[21].
1.3 溶解氧的测定实验进行到第14 d时, 用溶氧微电极(PreSens, 德国)对上覆水体和沉积物中溶解氧进行测定.溶氧微电极的有效测定区小于20 μm, 涂有固态光敏荧光粉; 电极反应时间小于1 s.在0~100 %空气饱和度水体中, 氧气质量浓度与光强呈线性关系.每次使用前, 采用饱和空气(100 %氧气)与加入过量Na2SO3的纯净水(0 %氧气)进行两点校准.微电极安装在精度为0.02 mm的操作器上.测定了界面以上1 cm和1 mm处上覆水, 界面和界面以下1 mm沉积物中的溶解氧质量浓度.
1.4 沉积物采样与测定玻璃缸中的水抽干后, 沉积物自然风干.将风干后的沉积物取出, 避开孔洞, 固定在切片机上, 按1 mm厚度小心切取泥样, 共切10层.经玛瑙研钵研磨至过100目筛后, 由元素分析仪(EA3000, 意大利)测定沉积物中的C和N含量.另外按流程经王水消解后, 用ICP-AES测定其中的Fe、Al、Ca、Mn、P、Mg、K和Na等金属元素含量.
1.5 统计分析数据差异显著性分析和相关系数计算由SPSS(16.0版)软件进行.
2 结果与分析 2.1 水体中叶绿素质量浓度变化实验过程的15 d中水体内叶绿素质量浓度变化如图 1所示.由于藻浆的不断降解, 加藻的各处理组中叶绿素质量浓度总体呈下降趋势.遮光使Z+B和Z+R+B两种处理组水体中叶绿素质量浓度下降速度更快, 分别在第9和第12 d降至0. Z+R处理组的叶绿素质量浓度在第9 d达到低谷, 随后又逐渐升高, 可能是新一代蓝藻生长所致.R处理组并未加入藻浆, 但在整个实验过程中的叶绿素质量浓度逐渐升高, 可能是由于扰动引起底泥悬浮, 同时提供了原来在沉积物中的蓝藻开始生长和繁殖的条件, 对照组叶绿素质量浓度始终保持在较低水平, 主要是由于在充足阳光和无扰动的条件下, 沉积物表面出现一层底栖藻类, 从而抑制了浮游藻类的生长, 并且保持水体清澈.
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图 1 实验过程中各处理水体中叶绿素质量浓度变化 Fig. 1 Concentration of Chl-a for all treatments during the experiment |
图 2是实验结束后各处理组沉积物的照片.在对照组沉积物表面可以看到明显的底栖藻层, Z处理组表面有蓝藻和底栖藻的混合物.R、Z+R和Z+R+B这3个处理组的沉积物由于受扰动影响而呈新鲜的黄褐色.只有Z+B处理组的沉积物呈黑色, 可能受缺氧条件下蓝藻降解和某些金属离子被还原所致.
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(a)~(f)分别代表对照、加藻、扰动、加藻+扰动、加藻+遮光、加藻+扰动+遮光处理 图 2 沉积物性状照片 Fig. 2 Sediments statuses for all treatments |
各处理组水体和沉积物中溶解氧的垂直分布如图 3所示.由于缺光和无扰动的条件加速了蓝藻降解, Z+B处理组的沉积物-水界面环境完全缺氧.而其余处理组界面以上1 cm上覆水中溶解氧质量浓度均为8 mg ·L-1左右.Z+R+B和Z处理组在界面以上1 mm处溶解氧质量浓度迅速降低, 可能分别是由于缺光和缺乏扰动而导致氧气消耗速率增加.但是, 受底栖藻光合作用影响, 对照组呈现出较高的溶解氧质量浓度, 其结果与Zhang等[22]观察到的一致.各处理组界面以下1 mm处沉积物中溶解氧都接近0 mg ·L-1.此处沉积物表层溶解氧层的厚度小于其他研究结果, 可能是由于沉积物经充分混合, 与野外条件存在差异所致.
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图 3 各处理组水体和沉积物中溶解氧质量浓度 Fig. 3 Vertical profiles of oxygen in the water and sediment for all treatments |
各处理组沉积物中C、N和P垂直分布如图 4所示.由于微生物能分解有机物从而向间隙水中释放HPO42-和NH+4[23], 影响了沉积物中P和N的含量.
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图 4 各处理组沉积物中营养盐垂直分布 Fig. 4 Vertical profiles of C, N and TP in the sediment for all treatments |
各处理组间C含量没有明显差异, 但对照组和Z处理组表层1 mm沉积物内C含量(质量分数)比其它处理组都高.各处理组的N含量(质量分数)垂直分布的总趋势是在界面以下1~2 mm处出现峰值, 然后逐渐降低并保持在一个较低的水平上.这有可能是实验过程中蓝藻降解释放出的N在沉积物表层富集.
P的垂直分布趋势较为复杂.大部分处理组的质量浓度峰值出现在界面以下2 mm处, 然后逐渐降低至5 mm处.说明虽然蓝藻降解释放出的P沉降到沉积物表面, 但P的垂直分布可能主要受氧化还原边界层的影响而在边界层富集.Z+R+B和Z+R处理组的沉积物P在界面以下2~10 mm段明显高于其它处理组, 究其原因, 可能是富集在表面的P受扰动的影响而呈现出类似侵蚀的效果.
表 2是各处理组表层1 mm沉积物内营养盐含量的单因素方差分析结果.受沉积物表面底栖藻的影响, 对照组中C和N的含量显著高于其它处理组.Z与Z+R处理组间C质量浓度的显著性差异和Z+B与Z+R+B处理间P质量浓度的显著性差异反映出扰动在其中的作用.而遮光处理则造成了Z与Z+B处理间的C含量(质量分数)和Z+R与Z+R+B处理间P质量浓度的显著性差异.
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表 2 各处理组表层1 mm沉积物中营养盐含量 Table 2 Nutrients in the surficial sediments for all treatments |
2.5 金属元素的垂直分布
各处理组沉积物中Fe、Mn、Ca、Mg、Al、K和Na等金属元素的垂直分布如图 5所示.Fe的峰值与P类似, 也受氧化还原边界层影响而出现在界面以下2 mm处[24].而由于扰动改变了溶解氧环境, R、Z+R和Z+R+B处理中Mn含量也在界面以下2 mm氧化还原边界层处达到峰值.在其它处理组中, Mn在表层富集, 然后逐渐降低至4 mm处趋于稳定.
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图 5 各处理沉积物中金属元素的垂直分布 Fig. 5 Vertical profiles of metals in the sediments for all treatments |
Al、K和Na元素的趋势类似, 都是在表层含量最低而后逐渐升高, 说明表层沉积物中的元素在有机物降解过程中受早期成岩作用影响而逐渐溶解.Ca元素在表层富集, 然后迅速降低.K元素在表层富集的垂直分布趋势和对照组与Z处理组中C含量垂直分布类似, 而在其它处理组中随深度变化没有明显差异.
表 3是各处理组表层1 mm沉积物内金属元素含量的单因素方差分析结果.由于受沉积物表层底栖藻的影响, 对照组和Z处理组的表层沉积物中Fe、Ca、Mg、Al、K和Na等金属元素含量与其它处理组都有显著差异.底栖藻的新陈代谢产生的氧气改变了界面的微环境, 同时其体内的叶绿体也利用Ca和Mg元素和营养盐含量的垂直分布结果一致, 扰动和遮光处理在金属元素的垂直分布中也具有明显的作用, 如Z和Z+R处理间的Mn、Ca、Al和K元素含量的显著性差异, Z和Z+B处理间的Fe、Ca、Mg、Al和K元素含量显著性差异.但是, 扰动的作用在遮光处理组中并不显著.
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表 3 各处理组表层1 mm沉积物中金属元素含量 Table 3 Metals in the surficial sediments for all treatments |
3 讨论 3.1 蓝藻水华及其降解的影响深度
很多野外和实验室研究结果指出浮游藻类能沉降在沉积物表面并发生矿化[5~7].并且, 大量有机物质的成岩作用仅能发生在表层几毫米沉积物中[25~26].本研究中, 溶解氧的垂直分布结果显示氧气侵蚀深度仅为1 mm左右.而大部分沉积物中营养盐和金属元素的垂直分布结果表明其峰值或转折点出现在界面以下2~3 mm处.这些结果说明蓝藻水华及其降解影响深度大概在3 mm以内.
在关于早期成岩和元素的迁移过程的研究中, DGT和DET技术常用来获得高分辨率的间隙水中元素垂直分布结果, 结果表明沉积物中金属元素迁移通量存在明显的梯度[27~29].这些研究结果中的影响深度都超过了本研究.但是, 以前很多针对营养盐和金属元素在沉积物中垂直分布的研究中, 沉积物的分层厚度是0.5 cm、1 cm或者更厚[12~14].而较厚的沉积物分层很有可能错过一些更为精细的过程.同时, 间隙水与沉积物性质的不同也有可能引起早期成岩作用与元素迁移过程研究结论的差异.另外, 由于本研究是采集沉积物混匀静置后进行的, 这可能是结果中氧气侵蚀深度较浅的原因.但是总体而言, 本研究结果发现蓝藻水华及其降解对表层的初步影响深度是毫米级的.
3.2 沉积物中P垂直分布的决定因素沉积物中P含量的决定因素很复杂, 主要包括有机物和Fe等[30]. Trolle等[31]在太湖的研究中也发现沉积物中P和有机物显著相关.本研究结果中营养盐和金属元素间垂直分布的相关分析结果表明, P和Mn显著相关(r=0.738), 甚至强于P与C(r=0.520)和P与Fe(r=0.428)的相关性(表 4).反映出沉积物中P的早期成岩作用跟锰化合物的关系比跟Fe和有机物更紧密.历时两周的实验中, 溶解氧垂直分布结果显示氧气在沉积物中仅能侵蚀1mm左右.Fe和Mn都是氧化还原敏感性元素, 在氧气充足的环境中形成稳定氧化物, 而在缺氧条件下能从沉积物中释放出来再在新的富氧环境中重新沉淀.但是, Mn的移动性和氧化能力都强于Fe[32].同时, Jensen等[33]对欧洲众多湖泊的调查结果表明, 沉积物的Fe/P控制着沉积物磷的迁移能力, 比值越高沉积物中磷的稳定性越好.本研究结果可知, 沉积物中Fe/P较低, 可见Fe对P的束缚较弱.这些应该是本研究中沉积物中P垂直分布的主要决定因素是Mn而非Fe的原因.
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表 4 营养盐和金属元素间垂直分布的相关分析1)(n=60) Table 4 Correlation matrix between C, N, P, Fe, Mn, Ca, Mg, Al, K, and Na for the vertical profiles of all treatments(n=60) |
3.3 扰动处理的影响
前人研究表明扰动能引起表层沉积物的悬浮并相应地改变环境[34, 35].本研究从现象层面上看, 扰动引起了R处理组和Z+R处理组后期的蓝藻的繁殖与生长, 而没有扰动引起了对照组中沉积物表面变微环境显著改变, 并直接导致了底栖藻的出现.从分析结果看, 表 2和3显示了扰动处理组引起了表层沉积物中Mn和P等元素含量与其它处理组产生显著性差异, 反映出扰动影响了元素的早期成岩过程.
统计数据表明, 太湖在2001全年中有238 d的风速超过了6.5 m ·s-1[36], 意味着一年中有2/3的时间存在较强的风浪扰动.从而一方面造成沉积物的悬浮, 给蓝藻的繁殖和生长提供了营养, 另一方面抑制了沉积物表层底栖藻的出现, 这也从一定程度上解释了太湖中蓝藻水华严重的原因.
4 结论本研究揭示了蓝藻水华及其降解对沉积物-水微界面的影响主要体现在改变界面附近溶解氧环境和表层约3 mm沉积物中营养盐与金属元素的垂直分布.不同处理的效应差异显著:扰动处理在藻降解过程和C、P、Fe、Ca、Mg、Al与K等营养盐与金属元素的早期成岩过程中起重要作用.遮光处理能加速蓝藻降解, 影响多种金属元素的早期成岩过程, 并削弱扰动的影响.另外, 决定沉积物P含量垂直分布的因素主要是Mn, 其次是C.
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