环境科学  2018, Vol. 39 Issue (7): 3118-3125   PDF    
引用本文
田春晖, 杨若杼, 古丽扎尔·依力哈木, 钱新, 王金花, 李慧明. 南京市大气降尘重金属污染水平及风险评价[J]. 环境科学, 2018, 39(7): 3118-3125.
TIAN Chun-hui, YANG Ruo-zhu, Gulizhaer Yilihamu, QIAN Xin, WANG Jin-hua, LI Hui-ming. Pollution Levels and Risk Assessment of Heavy Metals from Atmospheric Deposition in Nanjing[J]. Environmental Science, 2018, 39(7): 3118-3125.
南京市大气降尘重金属污染水平及风险评价
田春晖, 杨若杼, 古丽扎尔·依力哈木, 钱新, 王金花, 李慧明     
南京大学环境学院, 污染控制与资源化研究国家重点实验室, 南京 210023
收稿日期: 2017-09-14; 修订日期: 2017-12-25
基金项目: 国家自然科学基金青年科学基金项目（41501549）；江苏省自然科学基金项目（BK20171339）
作者简介: 田春晖(1995~), 女, 主要研究方向为大气颗粒物污染, E-mail:chunhuitian@foxmail.com
通信作者: 李慧明, E-mail:valen222@126.com
摘要: 为探究城市不同功能区大气降尘重金属的污染水平及其风险，在南京市典型工业区、交通区、居住区和高教区这4个区域设置20个采样点，采集大气降尘，并分析其中As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Pb、Sr、Ti、V、Zn的含量，采用潜在生态危害指数和美国EPA健康风险评价模型对重金属的风险进行评价，采用富集因子、相关性分析和主成分分析对金属元素进行源解析.结果显示，As、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Pb、Zn在工业区含量最高，而Ba、Ni、Ti、V在交通区含量最高.工业区的综合潜在生态风险指数最高，高教区最低，元素Cr的生态风险最高，达中等生态危害.健康风险评价中各金属元素均不具有非致癌风险及致癌风险.源解析结果表明，研究区域大气降尘重金属主要来自交通、工业活动、燃煤、自然源及生活源等.
关键词: 大气降尘      重金属      生态风险      健康风险      南京市     
Pollution Levels and Risk Assessment of Heavy Metals from Atmospheric Deposition in Nanjing
TIAN Chun-hui , YANG Ruo-zhu , Gulizhaer Yilihamu , QIAN Xin , WANG Jin-hua , LI Hui-ming     
State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, School of the Environment, Nanjing University, Nanjing 210023, China
Abstract: In order to evaluate the pollution levels of and risk from heavy metals in the atmospheric deposition of different functional urban districts, dust samples were collected from 20 sampling sites in typical industrial, traffic, residential, and educational districts of Nanjing. The concentrations of As, Ba, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, Mn, Ni, Pb, Sr, Ti, V, and Zn were analyzed. The potential ecological risk and health risk were evaluated using the potential ecological risk index and U.S. EPA's health risk assessment models. Enrichment factors, correlation analysis, and principal component analysis were used to analyze the sources of heavy metals. Results showed that the concentrations of As, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, Mn, Pb, and Zn were the highest in the industrial district and the concentrations of Ba, Ni, Ti, and V were the highest in the traffic district. The value of the potential ecological risk index was the highest in the industrial district and lowest in the educational district. Meanwhile, the ecological risk of Cr was the highest, achieving a moderate ecological hazard level. None of the studied heavy metals had noncarcinogenic risk or carcinogenic risk, according to the results of health risk assessment. Source analysis indicated that heavy metals in the atmospheric deposition from the study areas were mainly from traffic and industrial activities, coal combustion, natural process and life sources.
Key words: atmospheric deposition      heavy metal      ecological risk      health risk      Nanjing City     

大气降尘是空气环境中靠重力降落并沉积于地面的颗粒物, 是多种污染物的运载体和反应床, 尤其是重金属类污染物[1].重金属多以松散束缚的形式附着在降尘颗粒表面, 通过干湿沉降回到地表, 污染土壤、水体, 并进入动植物体内造成生态安全风险, 也可通过食物链的富集放大效应危害人体健康[2].降尘中的重金属可通过呼吸、手-口摄入及皮肤接触进入人体, 对人体健康造成潜在危害[3].

城市大气降尘中的重金属对生态系统和人体健康的风险引发了广泛关注.近年来, 有关大气降尘中重金属污染特征及风险评价的研究日益增多, 与国外相比, 中国部分地区大气降尘中重金属元素如: Cu、Pb、Zn、Cd等的含量普遍较高[4].目前大气降尘中的重金属污染缺少相应的环境标准, 其生态风险的评价方法主要借鉴沉积物重金属污染评价的方法, 如地积累指数法、污染负荷指数法和潜在生态危害指数法等[5]; 健康风险的评价方法主要基于美国环保局提出的土壤健康风险评价框架[6].如生态风险领域, 张棕巍等[7]发现泉州市不同功能区中, 大气降尘重金属生态危害的大小顺序为工业区>交通区>商业区>居住区, 其中Cd和Hg的潜在生态危害程度极高; Kamani等[8]对伊朗城市德黑兰的街道降尘重金属的研究表明, Cd具有最高的生态风险且达到强生态危害水平.健康风险方面, Men等[9]对北京市大气降尘重金属的健康风险评价显示, 各重金属元素对人体均无致癌与非致癌风险; Agarwal等[10]在印度城市阿萨索尔评估大气颗粒物中的重金属对人体的健康风险时发现, Cr和Mn具有极高的致癌和非致癌风险, 且人体不同途径风险暴露的大小顺序为:手口摄入>皮肤摄入>呼吸摄入.大气降尘中重金属的来源主要包括土壤颗粒源、燃煤源、交通源、金属和石油冶炼等工业排放源、秸秆焚烧等农业源以及火山喷发等其他源[11].金属元素源解析的主要方法有因子分析、聚类分析、主成分分析、Pearson相关性分析、富集因子、同位素示踪法等方法[12].

本文以南京市4个功能区、20个采样点为研究区域, 分析大气降尘中重金属的富集情况、污染水平、生态风险、健康风险及来源, 以期为有效防控城市重金属污染提供参考.

1 材料与方法 1.1 研究区域与样品采集

南京(118°46′E, 32°03′N), 江苏省省会, 是长三角地区第二大城市, 我国重要的综合工业基地和交通枢纽.本研究在南京选取典型高教区、工业区、交通区及居住区, 每个功能区中各取5个共20个点进行大气降尘采样.各采样点分布如图 1所示. 20个采样点均设置在南京市高校内.根据高校地理位置将功能区粗略区分如下:采样点1、2、3、6、13所在区域为工业区, 周围有较多中小型工厂; 采样点4、10、15、16、18所属区域为高教区, 位于仙林、江宁大学城等高校聚集的区域; 采样点7、8、9、14、17所在区域为交通区, 临近中央门汽车站、南京火车站等主要交通枢纽; 采样点5、11、12、19、20所在区域为居住区.

图 1 研究区域及大气降尘采样点分布示意 Fig. 1 Study area and distribution of atmospheric deposition sampling sites

样品于2015年12月采集, 采集前一周内无雨, 保证有足够的降尘沉积量, 1 d内完成采样, 每点4个平行样品.选择建筑物平面和窗台等距离地面1.5~2 m高处的降尘(人的一般呼吸高度), 用洁净的软毛刷将降尘扫进塑料采样袋中, 去除大颗粒杂物, 贴好标签备用.

1.2 样品处理及重金属检测与分析

将样品自然风干, 用直径63 μm的尼龙筛筛分后待用[13].采用改良版的EPA3050b[14]消解法.称取0.2 g混合均匀的样品于消解管内, 加入10 mL 1 :1 HNO3, 在105℃下回流加热蒸发至5 mL, 冷却后加入0.5 mL H2O2, 放置至无大量气泡产生, 再次在105℃下消解30 min; 此后将消解管移出并重复此步骤一次.待消解管内样品近干, 用0.1 mol ·L-1的HNO3将样品转移至离心管, 4 000 r ·min-1离心15 min.测试上清液中14种元素: As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Pb、Sr、Ti、V、Zn的含量, 其中As用ICP-MS(Perkin Elmer SCIEX, Elan 9000)测试, 其余元素用ICP-OES(Perkin Elmer SCIEX, Optima 5300)测试.每批次实验中空白样品和质控样品同步进行测量.

1.3 评价方法 1.3.1 富集因子

富集因子(enrichment factor, EF)是用以评价环境中金属元素污染富集程度及来源的重要指标.它选择某一参比元素作为参考标准, 表达式如(1)所示[15]:

(1)

式中, 元素n和参比元素在样品中的浓度用cn和cref表示, 在背景值中的浓度用bn和bref表示. Al是地壳中含量最丰富的金属元素, 目前在大气降尘中重金属富集因子的计算中被广泛用作参比元素[16], 本研究选择Al作为参比元素计算EF.元素的富集程度划分等级如表 1[17].

表 1 富集因子分级标准 Table 1 Classification standards of the enrichment factors

1.3.2 潜在生态危害指数法

采用瑞典地球化学家Hakanson提出的潜在生态危害指数法(potential ecological risk index, RI)评估7种重金属对生态系统的潜在风险.计算公式为:[8]

(2)
(3)
(4)

式中, cis为样品中重金属的浓度, cin为该元素的评价标准, Cif为单个元素的污染系数. Tir为各重金属的毒性响应系数, 反映重金属的毒性强度及生态环境对该元素的敏感程度, Eir为某一重金属的潜在生态危害系数[18]. RI为多种重金属的综合潜在生态危害指数, 由各元素的危害系数相加得到.本研究中的评价标准cin采用各元素在江苏省地表土中的背景值表示[19], As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的评价标准分别为10、0.126、77.8、22.3、26.7、26.2、62.6.重金属的毒性响应系数Tir取值为Zn=1 < Cr=2 < Cu=Ni=Pb=5 < As=10 < Cd=30[20].风险等级划分如表 2.

表 2 潜在生态危害系数Eir和综合潜在生态危害指数RI与风险等级的关系 Table 2 Correlation between Eir and RI and the risk levels of each

1.3.3 健康风险评价

健康风险评价参考U.S.EPA提出的土壤健康风险评价框架[6].该模型假设降尘中的重金属主要通过呼吸摄入、手-口摄入及皮肤接触进入人体, 暴露人群分为儿童和成人.暴露量计算公式如下:

(5)
(6)
(7)
(8)

式中, ADDing为手-口摄入途径的降尘颗粒日均暴露量[mg ·(kg ·d)-1], ADDinh为呼吸途径的日均暴露量[mg ·(kg ·d)-1], ADDderm为皮肤接触途径的日均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]; LADD为致癌重金属的终生日均暴露量[mg ·(kg ·d)-1].其他参数的含义和取值见表 3.

表 3 暴露量计算公式中各参数含义及取值 Table 3 Parameter values for average daily dose calculation models of heavy metals

该模型将健康风险分为非致癌风险和致癌风险.本研究所涉及的重金属中As、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sr、V、Zn均具有非致癌风险, 其中As、Cd、Cr、Co、Ni同时具有致癌风险[23].目前U.S.EPA只给出了As在3种途径中的致癌暴露量参考值, 其余元素只有呼吸途径下的暴露量参考值, 因此Cd、Cr、Co、Ni只考虑呼吸途径下的致癌风险.非致癌风险与致癌风险的具体表达式如下:

(9)
(10)
(11)

式中, HQij为非致癌风险商, 表征单种污染物通过单一途径的非致癌风险; ADD为某一污染物在单一途径下的暴露量; RfD为参考剂量[mg ·(kg ·d)-1], 表示单位时间、单位体重摄取的不会损伤人体的污染物最大量.总HI为所有途径所有污染物总非致癌风险的加和.当HQ或HI < 1时非致癌风险可忽略; HQ或HI>1时, 存在非致癌风险.式(11)中, Risk为致癌风险, LADD为致癌暴露量; SF为致癌斜率系数, 表示人体暴露于一定剂量某种污染物下产生致癌效应的最大概率[mg ·(kg ·d)-1].若Risk < 10-6, 不具有致癌风险; 若Risk在10-6~10-4之间, 致癌风险在可接受范围内; 若Risk>10-4, 对人体有高致癌风险.

表 4列出了11种重金属金属在不同暴露途径下的RfD值及致癌金属的SF值, 其中元素As、Cd、Cu、Ni、Pb、Sr、V、Zn无法获得EPA的RfDinh数据, 故采用其手-口暴露途径的值RfDing代替, 此方法所带来的误差需进一步探究.

表 4 各重金属元素非致癌风险参考剂量RfD及致癌斜率系数SF Table 4 Value of RfD and SF of heavy metals

2 结果与讨论 2.1 大气降尘中的重金属含量

各功能区降尘中重金属的含量如表 5所示. As、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Pb、Zn等元素在工业区的含量最高; Ba、Ni、Ti、V等元素在交通区的含量最高.而Sr在居住区含量最高. Cd、Cu、Ni、Pb、Sr、Zn等元素在不同功能区的含量均超过江苏省表层土壤背景值.

表 5 各功能区大气降尘中重金属元素的含量/mg ·kg-1 Table 5 Heavy metal concentrations in the different functional urban districts/mg ·kg-1

2.2 重金属富集因子

各重金属富集因子平均值的大小为Cd(61.79)>Zn(54.41)>Cu(41.28)>Pb(23.29)>Sr(8.415)>Ni(8.236)>Mn(5.551)>Ba(4.066)>Fe(3.902)>Co(3.868)>Cr(3.837)>V(2.508)>As(2.471)>Ti(0.4929).其中Cr、Zn、Cu、Pb的富集因子在10~100之间, 污染水平较高; Sr、Ni、Mn、Ba、Fe、Co、Cr、V、As的富集因子在1~10之间, 表明其主要来源为自然源, 污染水平低; Ti的富集因子小于1, 表明其主要来自自然来源, 富集程度极轻, 造成的污染可不计.各重金属元素在不同功能区的富集因子大小如图 2所示.除Sr、V、Ti外, 其余重金属的富集因子均在工业区达到最高, 交通区仅次于工业区.

图 2 重金属元素在不同功能区的富集因子 Fig. 2 Enrichment factors of heavy metals in the different functional urban districts

2.3 重金属生态风险评价

不同功能区中降尘重金属生态风险指数如表 6所示. As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn的潜在生态危害系数Eir均在工业区最大, Ni则在交通区最大, 可能由于Ni与汽车燃油排放有关[24].总体Eir由各元素在4个功能区的平均浓度求得.综合潜在生态危害指数RI由大到小的顺序为工业区>高教区>居住区>交通区.除Cd和Cu外, 其余重金属在各功能区及总体的Eir均小于40, 只造成轻微生态危害; Cu在高教区和交通区造成轻微生态危害, 在居住区和工业区达到则中等危害. Cd的Eir>320, 达到极强的生态危害.各功能区及南京市总体的RI均300~600之间, 属强生态危害.

表 6 不同功能区大气降尘重金属生态风险指数 Table 6 Potential ecological risk index of heavy metals in the different functional urban districts

2.4 健康风险评价

各重金属非致癌暴露量的大小顺序为: Zn>Mn>Sr>Cu>Pb>Cr>Ni>V>Co>As>Cd.对于不同的暴露途径, 各重金属的暴露量均为:手-口摄入>皮肤接触>呼吸摄入, 且呈现儿童的暴露量高于成人的特征.对于儿童和成人, 手口摄入的暴露量分别占暴露总量的99.72%和98.59%.致癌重金属As、Cd、Cr、Co、Ni的致癌暴露量的大小顺序为Cr>Ni>Co>As>Cd.对于同一种元素, 其致癌暴露量均小于非致癌暴露量.

由暴露量计算所得的非致癌风险指数和致癌风险指数结果如表 7所示. 3种途径下的非致癌风险指数大小顺序为手-口摄入>皮肤接触>呼吸摄入, 同样呈现出儿童高于成人的特征. As、Cr、Mn、Pb的非致癌风险略高于其他重金属元素.各重金属元素的HQ和HI均小于1, 不存在非致癌风险.致癌重金属的风险指数大小顺序为Cr>As>Co>Ni>Cd, 致癌风险值均小于10-6, 不存在致癌风险.

表 7 南京市大气降尘中重金属非致癌及致癌风险指数 Table 7 Noncarcinogenic risk indices and carcinogenic risk indices of heavy metals in atmospheric deposition of Nanjing

2.5 重金属来源解析

各重金属元素间的Pearson相关系数在一定程度上反映了重金属元素是否为同一来源. Ba、Ti相互之间具有正相关性, 推测这两种元素具有同一来源. Fe、Mn、Pb、Cr、Cd、Co、Zn、Ni、V之间呈显著的正相关, 表明这组元素具有同源性. Sr-Cr、Sr-Fe、Sr-Mn具有负相关系数, 表明Sr与元素Cr、Fe、Mn的来源完全不同.

对重金属进行主成分分析的结果如表 8所示.共提取出4组成分, 累积成因率达78.133%.主成分1主要包括重金属元素如: Co、Cr、Cd、Ba、Fe、Mn、Ni、Pb、V、Zn, 贡献率达42.086%, Cr、Fe、Zn主要来源于交通零部件磨损, Ni、Cd、Mn、P来源于汽车燃油[24, 25], 因此成分1为交通源.成分2中Sr和Ti载荷最高, Sr的富集因子在1~10之间, 可能受到人为源和自然源的共同影响, 但Sr与Cr、Fe、Mn等受人为源影响的元素来源完全不同, 故可能主要受自然源影响, Ti的富集因子小于1, 可认为其来源于自然源, 因此成分2为自然源.成分3中As和Cu的载荷较高, Cu来自于工业生产等活动[4], As是燃煤排放的特征元素[26], 且Cu与As在工业区中的富集程度最高, 因此成分3代表工业活动和燃煤的混合源.成分4中As与Ba的载荷数值最大且为负数, 表明此成分是与第一、三主成分完全不同的其他源, 由于本研究的样品采自南京市各高校校区, 推测成分4是高校的生活源、科教活动、基础建设等可能产生重金属的来源.

表 8 主成分分析1) Table 8 Principal component analysis

3 结论

(1) 大气降尘中As、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Pb、Zn等重金属在工业区含量最高, Ba、Ni、Ti、V等在交通区含量最高.其中Cd、Cu、Ni、Pb、Sr、Zn等重金属含量均超过江苏省表层土壤背景值.

(2) 富集因子评价结果表明, 研究区域降尘中重金属Cr、Zn、Cu、Pb污染水平较高.不同功能区中, 除了Sr、V、Ti大部分重金属的富集因子均在工业区达到最高.

(3) 降尘中重金属As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn的潜在生态危害系数Eir在工业区最大, 元素Ni的Eir在交通区最大.综合潜在生态危害指数RI在工业区最大, 交通区最小.总体而言, Cu在居住区和工业区达到中等生态危害, Cd达到极强生态危害, 其余重金属元素均为轻微生态危害.

(4) 重金属的非致癌与致癌暴露途径的暴露量大小顺序均为手-口摄入>皮肤接触>呼吸摄入, 儿童的暴露量高于成人. As、Cr、Mn、Pb的非致癌风险略高于其他重金属, 各重金属元素均不存在非致癌风险. As、Cd、Cr、Co、Ni也不存在致癌风险.

(5) 降尘中重金属来源可分为四类: Co、Cr、Cd、Ba、Fe、Mn、Ni、Pb、V、Zn主要来自于交通源; Sr和Ti来自于自然源; As和Cu主要来自于工业活动和燃煤的混合源; 此外, As与Ba还可能来自于高校生活、科教或设施建设等其他源.

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