2018, Vol. 39
2. 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
2. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, Nanjing 210044, China
气溶胶对气候变化、人类健康及大气能见度有重要影响.气溶胶是气候变化预测中最大的不确定性因子[1], 一方面原因是气溶胶时空分布不均匀, 另一方面是由于辐射强迫与气溶胶理化性质间复杂的相互作用.作为影响地气系统辐射收支平衡的重要参数, 明确气溶胶的光学性质对评估气溶胶的气候效应和辐射强迫有重要意义.
国内关于光学特性的地面观测研究已有很多, 主要集中在华北平原[2~4]、长三角地区[5, 6]和珠三角地区[7, 8].气溶胶的光学特性与其粒径分布、化学组成密切相关[9].许多学者应用IMPROVE公式分析不同化学组分对散射、消光的贡献, 发现硫酸铵、有机物及硝酸铵是国内城市中最主要的消光物质, 对能见度的衰减起主要作用[10~13].然而, 目前关于化学组分对光吸收影响的报道还相对较少.
黑碳是气溶胶中主要的吸收性组分, 对气候系统有增温作用[14].当黑碳气溶胶与其他物质内混时, 其表面的覆盖物(coating materials)会产生透镜效应(lensing effect), 增加黑碳的质量吸收截面(mass absorption cross section, MAC), 从而对光吸收起到增强作用[15, 16].除透镜效应外, 若覆盖物本身具有吸光性, 如棕色碳(brown carbon, BrC), 也会影响气溶胶的光吸收.国外学者通过模式计算[14, 17]及外场观测[18~22]考察了覆盖物对黑碳光吸收的影响.模式计算的结果表明内混态的黑碳光吸收约为外混态的2倍[14].外场观测研究多通过加热方法去除黑碳表面覆盖物, 直接对比加热前后的光吸收变化, 或通过黑碳质量吸收截面的改变估算光吸收增强的大小.外场观测结果普遍低于模式计算, 认为具体光吸收增强的大小可能与覆盖物厚度、颗粒物来源及区域污染条件等相关, 不同的研究差异较大.美国加州地区的光吸收增强平均值为1.06, 基本不受气溶胶老化的影响[23].英国冬季的研究发现吸光增强随着覆盖物厚度的增加而增大[21], 平均值为1.4.日本地区的光吸收增强值平均为1.22, 其中的高值主要受长距离传输影响[22].
目前, 国内关于光吸收增强的研究还很少, 仅在华北地区[24, 25]、珠三角[26]地区有相关报导, 在人口密集, 经济发达的长三角地区还未有相关结果的报导.鉴于黑碳光吸收增强效应的研究仍具有较大不确定性, 且受区域污染条件的影响, 有必要在长三角地区进行相关研究.本文通过外场观测, 对南京冬季气溶胶的光学性质、化学组成进行了分析, 估算了黑碳气溶胶的吸光增强大小, 探究了气溶胶中化学组分对光吸收增强的影响, 这对正确评估黑碳的辐射强迫及气候影响有重要的参考意义.
1 材料与方法 1.1 观测时间及地点观测时间为2016年1月1~19日, 观测点位于南京北郊南京信息工程大学观测场(32.2°N, 118.7°E), 在观测点东向约1.5 km处有江北大道快速路, 3.5 km处为南京钢铁厂, 东北方向约7 km处为扬子石化、12 km处为化工园区, 西向主要为农田和居民生活区.因此, 该观测点可以作为受工业、交通、农业及人类生活源共同影响的复合污染区域的代表点.
1.2 观测仪器及分析方法样气经过PM2.5切割头进入干燥管, 将湿度降至30%以下, 进入三波长光声黑碳光度仪(Three-wavelength photoacoustic soot spectrometer, PASS-3, 美国DMT), 在线原位测定干状态下气溶胶在405、532、781 nm下的吸收系数(βabs)和散射系数(βsca). PASS-3测定吸收系数、散射系数的工作原理及技术细节在Flower等[27]的研究中已有详细介绍. PASS-3的采样流量为1 L·min-1, 时间分辨率为2 s, 三波长下的吸收系数和散射系数检测限分别为1.5、2.0、0.15 Mm-1和2.0、3.0、1.0 Mm-1.仪器每5 min自动做一次背景校正, 去除背景气体的吸收、散射影响.在观测前后使用激光功率计, 硫酸铵, 高浓度NO2气体对激光能量、散射系数及吸收系数进行标定.
小时分辨率的PM2.5质量浓度由PM2.5在线监测仪(BAM-1020)观测得到, 其检测原理是依据β射线吸收测试法, 检测分辨率为0.1 μg·m-3.
PM2.5膜样品使用100 L·min-1的中流量采样器(HY-100 PM2.5, 青岛恒远)进行采集.采样时长为12 h, 换膜时间为每日07:00和19:00.采样前, 直径90 mm的石英滤膜需在450℃的马弗炉中焙烧4 h, 再置于恒温恒湿箱中平衡24 h后称重保存.采样后滤膜在同样条件下平衡24 h后进行称重, 之后将样品封装, 在避光、低温(-4℃)条件下保存.使用Dionex ICS-3000和ICS-2000离子色谱仪同步分析气溶胶样品中的水溶性离子组分.利用DRI Model 2001A热/光碳分析仪(OC/EC)对膜样品中的有机碳(OC)、元素碳(EC)进行定量分析. EC与BC虽然测量方法不同, 但两者大致对应[28, 29], 不少研究直接用EC代替BC作为黑碳质量浓度, 对两者不做区分[24, 25, 27, 30], 因此, 在本研究中用EC代表BC.
小时分辨率的气象数据包括风向、风速、温度、相对湿度及能见度等由南京信息工程大学地面观测站同步测量得到.应用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)空气资源实验室开发的HYSPLIT后向轨迹模型对气团来源进行分析, 选取地面高度500 m作为起始高度, 轨迹起始时间为每日07:00和19:00, 模拟时长为24 h.
1.3 光吸收增强计算黑碳气溶胶的MAC由气溶胶的光吸收系数与EC质量浓度的比值[24, 25, 27, 31, 32]计算得到[见式(1)].
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(1) |
式中, λ代表波长, EC为黑碳质量浓度, 数据时间分辨率为12 h, 光吸收数据取同时段的12 h平均值与之对应.其他组分与EC内混时会覆盖在EC表面, 覆盖物的存在会对EC的光吸收有增强作用.本研究中, 利用观测得到的MACλ与已有研究中新鲜黑碳的MACref值之比来计算光吸收增强的大小, 用EMAC来表示[21, 27], 计算公式如下[见式(2)].
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(2) |
式中, 三波长下的MACref, λ是依据Bond等[28]报道的550 nm下新鲜黑碳MAC值[(7.5±1.2)m2·g-1]经过波长转换(AAE=1)得到的[21], 取值分别为10.2、7.8、5.3 m2·g-1.
2 结果与讨论 2.1 光学特性概述图 1为观测期间气溶胶光学参数(吸收系数βabs、散射系数βsca、单散射反照率SSA)、气象要素(风向、风速、降雨量)及PM2.5质量浓度的小时变化情况.观测期间, 气溶胶在三波长下的βabs、βsca呈现出相同的变化趋势, 波动范围较大, 在1月5日晨间达到最低值, 分别为16.3 Mm-1、65.7 Mm-1(532 nm), 在1月17日达到最高值, 分别为197.9 Mm-1、1 410.8 Mm-1(532 nm), 约为最低值的12倍和21倍. 532 nm下气溶胶βabs、βsca的平均值分别为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1, 与2013年南京北郊冬季的观测结果较为接近[5].与其他城市相比(表 1), βabs, 532平均值与上海冬季[6]、成都冬季[13]、北京冬季[33]的结果接近, 低于广州冬季[7]、武汉[34]的结果. βsca, 532与广州冬季[7]的观测结果较为接近, 高于上海冬季[6]、北京冬季[33]、武汉[34], 低于成都冬季[13].此外, βabs, 532和βsca, 532均远高于香港[35]和国外地区, 如日本[19]的观测结果.总体上来说, 此次南京冬季的污染程度相对较高.
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图 1 观测期间气溶胶光学特性、气象要素及PM2.5质量浓度的时间序列 Fig. 1 Time series of optical properties, meteorological parameters and PM2.5mass concentration during the observation period |
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表 1 不同地区的光学特性观测结果 Table 1 Optical property observations for the different sites |
图 1中灰色阴影区域是依据气溶胶消光系数(>500Mm-1)选取的两次持续性污染时段p1、p2, 蓝色阴影区域是依据PM2.5质量浓度(<75 μg·m-3)选取的清洁时段c1, 各时段具体的气象要素和光学参数的详细信息在表 2列出.从图 1中可以看出, βabs和βsca与PM2.5浓度具有一致的变化趋势, 相关性分析表明吸收、散射系数与PM2.5浓度呈显著线性正相关, 相关系数分别为0.97、0.79, 这表明颗粒物浓度对气溶胶的光学特性, 尤其是散射系数起重要作用.此外, 气象要素与气溶胶光吸收、散射也有一定相关性.污染阶段p1、p2均受内陆气团影响(图 2), 风速明显偏低, 不利于污染物的扩散, 易造成颗粒物在局地累积, 加重污染程度, 使得气溶胶的光吸收、散射系数出现连续的高值.而在清洁时段c1中, 风向稳定, 气团主要来自东向海洋, 风速相对偏高, 有利于污染物的扩散稀释, 同时伴随着降雨的清除作用, PM2.5浓度明显下降, 吸收、散射系数也在1月5日晨间达到最低.
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表 2 不同时段及总体平均的PM2.5浓度、气象要素、光学性质参数汇总 Table 2 Summary of averaged PM2.5 mass concentration, meteorological parameters, and optical properties for select episodes and for the entire observation period |
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图 2 不同时段的24 h后向轨迹图 Fig. 2 The 24 h backward-trajectory of air mass during select episodes |
SSA是衡量气溶胶辐射强迫的重要参数.本次观测中的SSA平均值为0.87±0.03, 与以往南京地区的研究结果[5, 36, 37](0.82~0.90)较为一致, 普遍高于其他城市地区的结果, 这表明在此次观测中气溶胶中的散射性物质占主导地位.不同时段的SSA略有不同, 污染时段p2中的SSA明显高于其他时段, 说明此次污染过程中气溶胶中散射性物质的占比较高, 相反在p1时段的吸收性物质贡献相对较高.
埃系数(Ångström exponent)可以反映气溶胶光吸收系数、散射系数的波长依赖性.吸收埃系数(AAE)在一定程度上可以反映碳质气溶胶的来源[38~41].有研究表明[28], 当AAE值接近于1时的主要吸收物质为新鲜排放的黑碳, 而当AAE大于1.6时表明存在具有较强波长依赖性的物质, 如BrC, 可能受到生物质燃烧的影响.在本次观测中, AAE值在1.17~1.74间波动, 平均值为1.43±0.09, 说明南京北郊冬季主要受交通源影响, 生物质燃烧可能也有重要贡献.其中, 污染时段p1的AAE值相对偏低(1.34), 可能受交通源的影响更大, 而污染时段p2和清洁时段c1较高的AAE表明其可能受到生物质燃烧的影响.散射埃系数(SAE)主要反映气溶胶粒子尺度的大小, 通常SAE越大, 表明粒子尺度越小.当SAE大于2时, 表明气溶胶中细粒子(< 500nm)占主导地位, 当SAE小于1时, 代表气溶胶中沙尘、海盐等粗粒子的占比较高[42, 43], 观测期间SAE在1.1~2.5范围内波动, 平均值为1.70±0.26, 说明细粒子在此次观测中占主导地位.
2.2 日变化图 3展示了532 nm下气溶胶光学特性、PM2.5质量浓度及边界层高度(planetary boundary layer height, PBL)的日变化情况, 其中PBL的数据来源于http://ready.arl.noaa.gov/READYamet.php.从中可以看出, βabs在早上08:00~09:00达到峰值, 随后下降, 至14:00降到最低值, 之后上升, 在夜间保持相对平稳.这种早晚高, 白天低的变化趋势主要受到一次排放和边界层高度的影响, 在早晚高峰时段, 交通源排放增加, 排放的黑碳物质对吸收系数有明显贡献, 同时边界层高度较低, 污染物易于积聚, 而午后, 边界层高度最高, 垂直对流作用增强, 污染物被稀释扩散. βsca与βabs具有相同的日变化规律, 同样在早上08:00~09:00时达到峰值, 在14:00降到最低值.不同的是, βsca日变化幅度相对较小, 日平均最高值与最低值之比仅为1.3, 低于吸收系数的变化(1.7), 出现这种现象的原因一方面是由于一次排放对气溶胶吸收作用影响高于散射, 另一方面, 午后光化学反应生成的硫酸盐、硝酸盐等二次物质使得气溶胶散射系数增加, 可能抵消了部分由于稀释扩散作用造成的散射系数降低. SSA呈现出相反的日变化特征, 早晚低, 白天高, 在午后14:00达到最高值, 这与其他研究[2, 5]中SSA的日变化规律一致.低SSA可能是由于早晚时段机动车排放及烹饪活动造成的, 而午后高SSA的出现可能是大气光化学反应生成的二次物质增强了气溶胶的散射作用.
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图 3 气溶胶光学特性(532 nm)、PM2.5浓度及边界层高度(PBL)的日变化情况 Fig. 3 Diurnal variation of βabs, βsca, SSA, PM2.5 mass concentration, and PBL |
黑碳是气溶胶中最主要的吸收性组分, 主要来源于化石燃料和生物质的不完全燃烧[44].观测期间, EC平均浓度为(7.34±4.55) μg·m-3, 在PM2.5中占比为5.3%, 与Li等[45]在南京冬季的研究结果较为一致.本次观测中EC与OC具有明显的线性关系, 相关系数为0.73, 说明这两者具有相似来源.通过其他组分与碳质气溶胶的相关性分析发现, K+与EC、OC均具有较高的相关性, 相关系数分别为0.82、0.69, 由于K+是生物质燃烧的标识物[45], 表明本次观测中碳质气溶胶有部分来源于生物质燃烧的贡献.这与AAE的分析结果一致, 表明了生物质燃烧对本次观测有不可忽视的影响. OC/EC还可以用于估算二次有机碳(SOC)的含量, 通常认为OC/EC大于2时, 有SOC生成[46].观测期间OC/EC的平均值为2.75, 表明碳质气溶胶有部分来自二次源的贡献.其中, 污染时段p1的OC/EC普遍低于2, 表明该时段主要受一次排放影响较大, 而在p2时段, OC/EC平均值较高(3.45), 最高达5.54, 说明受二次源影响较大, SOC占比较高.
MAC是评估黑碳气溶胶辐射强迫的重要参数.目前关于MAC的研究仍具有较大不确定性[27], 不同研究结果存在一定差异, 主要受吸收系数及黑碳质量浓度测量方法的不确定性影响. Bond等[28]总结了不同研究中的MAC值, 范围在4~15 m2·g-1(550 nm)之间. 图 4展示了观测期间MAC的变化情况, 可以看出, 三波长下的MAC变化趋势一致, 在前期相对平稳, 后期波动较大, 呈明显上升的趋势.三波长下的MAC平均值分别为(15.65±5.66)、(10.42±3.70)、(6.04±2.14)m2·g-1, 与污染程度较高的济南冬季[25][(9.0±2.3)m2·g-1, 678 nm]相接近, 高于受新鲜排放影响的深圳地区[26][(6.5±0.5)m2·g-1, 532 nm].气溶胶中主要的化学组分(OC、SO42-、NH4+、NO3-、K+)及PM2.5中非EC物质(NR-PM=[OC]+[SO42-]+[NH4+]+[NO3-]+[K+]+[Mg2+]+[Ca2+]+[Na+]+[Cl-])与EC的比值在一定程度上可以反映黑碳表面覆盖物的组成及相对厚度情况[24], 其变化趋势如图 4所示, 总体上呈现前期低, 后期高的特征, 与MAC的变化情况较为一致.这种一致性表明了黑碳光吸收截面的增加可能与黑碳表面覆盖物增多有关[25].
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图 4 三波长下黑碳的光吸收截面(MAC)及化学组分与EC比值的时间序列 Fig. 4 Time series of MAC at 405, 532, and 781 nm and the ratios of OC/EC, SO42-/EC, NH4+/EC, NO3-/EC, K+/EC, and NR-PM/EC |
表 3汇总了不同时段MAC、NR-PM与EC的质量浓度及非EC组分相对EC比值的情况.其中, 污染较重的p1阶段中颗粒物的质量浓度最高, 但MAC值却明显偏低(7.25 m2·g-1), 低于总体平均(10.52 m2·g-1)及清洁时段(8.42 m2·g-1), 各组分与EC的比值中, 除NO3-/EC外, 均低于其他时段.污染阶段p2的情况与之相反, 其NR-PM与EC的质量浓度仅为p1阶段的60%、30%, 但MAC值最高(15.86 m2·g-1), 约为p1阶段的2倍、总体平均的1.5倍, 各组分与EC的比值均高于其他时段.清洁时段c1中, 化学组分的质量浓度最低, 约为p1阶段的33%, 但MAC及各组分与EC的比值均略高于p1阶段.据此可以发现MAC值的变化与组分的绝对浓度相关性不大, 而是同各组分与EC的相对比值相关性更高.不同阶段各组分与EC比值的不同可能反映出污染过程的差异. p1阶段中颗粒物的质量浓度高, 但各组分相对EC比值低的情况表明此次污染过程可能受新鲜排放的影响较大, 较多的黑碳气溶胶还未充分老化, 可能为外混或部分内混的状态, 覆盖物厚度相对较薄. p2阶段中SO42-、NO3-、NH4+、OC与EC比值较高, 表明气溶胶的老化程度较高, 二次物质占比较大, 覆盖物厚度偏大. 24 h后向轨迹分析结果(图 2)表明p2阶段的气团主要来源于偏北方向的长距离传输, 沿途已经老化的气溶胶或新鲜排放的污染物可能在传输过程中发生反应, 到达本地时已经基本老化[47].综上表明, 黑碳气溶胶MAC的变化受污染条件的影响, 不同污染过程中二次物质的相对比例及覆盖物厚度是影响MAC的主要因素.
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表 3 不同阶段及总体平均的三波长下MAC值、NR-PM、EC的质量浓度及各组分与EC的比值汇总 Table 3 Summary of averaged MAC at 405, 532, and 781 nm and mass concentration of NR-PM, EC and the ratio of K+/EC, NH4+/EC, NO3-/EC, SO42-/EC, OC/EC and NR-PM/EC for select episodes and for the entire study period |
本研究中, 三波长下的EMAC是由观测得到的MAC与已有研究中新鲜排放的黑碳MAC之比计算得到的, 因此, EMAC与MAC具有同样的变化趋势, 均在观测前期变化平缓, 后期上升.值得注意的是, 已有报道的新鲜黑碳MAC值存在一定的不确定性, 这会增加EMAC计算值的不确定性, 但EMAC的相对大小与趋势变化仍具有较大的参考意义, Liu等[21]和Flower等[27]均采用此方法对EMAC的大小进行估算.观测中405、532、781 nm下的EMAC的平均值为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40, 随着波长增加而降低, 相对高的EMAC, 405表明可能存在BrC的贡献[21].由于BrC仅在短波段具有强吸收, 在长波段吸收较弱, 假定781 nm下的吸收不受BrC的影响, 则其光吸收仅由EC和覆盖物的透镜效应贡献得到, 依据波长指数为1, 可分别计算得到405 nm和532 nm下EC与覆盖物的光吸收贡献率, 进而可以得到BrC的吸收贡献率.经计算, 在405 nm和532 nm下BrC的光吸收贡献率分别为25%和15%.
为进一步了解各组分与吸光增强的关系, 对EMAC, 532与各组分相对EC比值的相关性进行分析, 结果如图 5所示, 相关性从高到低依次为OC/EC、K+/EC、NR-PM/EC、SO42-/EC、NH4+/EC、NO3-/EC.其中, NR-PM/EC与EMAC明显正相关, 说明覆盖物的增加对EMAC有增强作用.这与其他研究[21, 24, 48]发现的规律相一致, EMAC通常随着覆盖物厚度的增加而增大.覆盖物厚度的增加往往是气溶胶老化或污染来源改变造成的[21].这间接表明了老化过程对EMAC的贡献.在各组分中, OC/EC与EMAC相关性最高, 相关系数达0.61(405 nm)、0.59(532 nm)、0.54(781 nm), 随着OC/EC增加(约等于6), EMAC, 532最高达约等于3.这种高相关性反映出有机物的积累, 尤其是SOC的生成, 对光吸收增强有主要贡献. Cheng等[31]在北京的观测结果也发现黑碳的MAC与OC/EC具有明显相关性, 认为有机物, 尤其是二次有机物的增加可能对光吸收有增强作用.而山东禹城[24]和济南[24]地区的研究发现SO42-/EC与EMAC的相关性最高, 认为光化学反应产生的硫酸盐是影响EMAC的主要因素.不同研究的差异可能与区域污染条件有关, 本研究中的OC与EC具有相似来源, 更易发生内混, 包覆在黑碳表面, 起到透镜作用, 从而对光吸收有明显的增强作用.蒋磊等[49]发现南京地区有机物与黑碳气溶胶内混的比例最高, 是黑碳表面覆盖物中的主要组分.同时EMAC与K+/EC的高相关性(0.54, 532 nm)表明了本次观测中生物质燃烧对光吸收增强也有一定影响.
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图 5 EMAC, 532与OC/EC、K+/EC、NR-PM/EC、SO42-/EC、NH4+/EC、NO3-/EC的相关性 Fig. 5 Correlation of EMAC, 532 with OC/EC, K+/EC, NR-PM/EC, SO42-/EC, NH4+/EC, and NO3-/EC |
(1) 2016年1月南京北郊地区气溶胶在532 nm下的光吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03.污染阶段吸收、散射系数连续高值的出现与不利的扩散条件有关.光学参数具有明显的日变化特征, 主要受到边界层高度及颗粒物浓度的影响.
(2) 黑碳的光吸收截面在观测期间的变化趋势为前期低, 后期高, 同各组分与EC的相对比值变化趋势一致, 受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.
(3) 405、532、781 nm下的EMAC平均值为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40, 随着波长增加而降低, 说明存在BrC的贡献.通过相关性分析发现各组分与EC的比值均与EMAC有一定相关性, 其中OC/EC与EMAC相关性最高, 说明有机物的积累对光吸收增强有主要贡献, K+/EC与EMAC的高相关性表明了生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.
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