2018, Vol. 39
2. 江苏省电力公司电力科学研究院, 南京 210000;
3. 南京信息工程大学, 气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 江苏省农业气象重点实验室, 南京 210044
, CAO Fang1
, GAO Song2 , BAO Meng-ying1 , SHI Yi-fan3 , ZHANG Yan-lin1 , LIU Xiao-yan1 , FAN Mei-yi1 , ZHANG Wen-qi1 , BIAN Hang1 , LIU Shou-dong1
2. Jiangsu Electric Power Company Research Institute, Nanjing 210000, China;
3. Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Jiangsu Key Laboratory of Agricultural Meteorology, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China
大气细颗粒物(PM2.5)对全球气候变化和人体健康等具有重要的影响, 它能散射和吸收太阳光使全球辐射平衡受到破坏[1], 可诱发呼吸系统、心血管疾病和机体突变等, 对人体健康造成伤害[2].碳质气溶胶主要包括有机碳(OC)和元素碳(EC). OC和EC在PM2.5中所占比例极高, 约占PM2.5的10%~50%[3], 而且对环境质量和人体健康有很大影响[4~7]. EC大多来源于一次排放的气溶胶中或者由化石燃料、生物质不完全燃烧产生[8]; OC的来源相对复杂, 可以存在于一次排放的污染物中, 也可以由一次排放的有机碳(POC)通过光化学反应形成, 产物为二次有机碳(SOC).近年来我国对PM2.5中含碳组分的时空分布、污染特征和来源等方面开展了大量的研究.刘浩等[9]对黄石市夏季PM2.5中有机碳、元素碳浓度进行测定, 发现黄石市大气颗粒物中OC易形成二次污染, 而EC排放以烟炱为主; 樊晓燕等[10]测定了北京有机碳和元素碳的质量浓度, 发现冬季OC和EC的主要来源为燃煤排放; 张桂香等[11]测定了太原市冬春两季以及昼夜的PM2.5中OC和EC的浓度, 发现OC和EC的浓度水平体现出冬季大于春季, 夜晚大于白天这一特征.
近年来秋季大面积的秸秆燃烧事件报道持续增多, 相关研究表明生物质燃烧对PM2.5的形成有很大影响[12].已有研究发现, 城郊地区除工厂以及机动车尾气等的排放影响外, 外源输送的生物质燃烧对PM2.5的影响不可忽视[13, 14], 而大气颗粒物中的左旋葡聚糖目前被认为是生物质燃烧最有代表性的示踪物质[15, 16], 本研究采集了2015年10~11月(秋季)的南京北郊PM2.5颗粒物样品, 分析了OC和EC的污染特征, 并且首次采用离子色谱法测定南京北郊PM2.5中的左旋葡聚糖浓度, 对南京北郊秋季受生物质燃烧的影响进行分析, 结合气象数据、后向轨迹分析等手段分析PM2.5颗粒物的来源, 并且计算出生物质燃烧对OC的贡献率, 以期为南京北郊颗粒物的污染治理提供重要的科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集采样地点位于南京信息工程大学距地约30 m的文德楼顶(E118°72′, N32°21′), 距江北快速路约200 m, 附近有南钢集团、中石化集团、扬子石化、南化集团等化工企业, 受到交通和工业污染的影响[17~22].大气颗粒物PM2.5样品采用国产中流量采样器(KC-1000, 青岛崂山)采集, 流量为100 L·min-1.样品采集时间为2015年10月6日至11月5日, 连续12 h采集到石英膜(PALL)上, 白天采集时间为08:00~20:00, 夜晚采集时间为20:00~08:00.采样之前将滤膜用锡纸包好放入马弗炉中450℃高温灼烧6 h, 待冷却后在干燥皿中平衡48 h, 在恒定的温度(20~23℃)和相对湿度(40%~60%)下用电子天平(万级, BS124S, SARTURIUS)进行称重, 称重后放入冰箱-24℃保存.
1.2 样品分析 1.2.1 OC和EC的测定及SOC的估算采用美国Sunset Lab公司Model-4型全自动半连续式分析仪对样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行测定.该仪器测量原理为热光透射法(thermal-optical transmittance method, TOT), 热光法的基本原理是在分析过程中引入一束激光用来监测滤膜对激光的响应信号, 确定OC与EC的分割点, 以校正碳化所引起的误差.升温程序选用稍作改动后的NIOSH5040方法[23], 具体步骤为: ①从样品中截取面积为2.27 cm2的石英滤膜, 放入石英炉内. ②样品在氦气的非氧化环境中逐级升温至870℃, 致使OC被加热挥发(该过程中也有部分OC被碳化; 即pyrolyzed carbon, PC), 在此炉温下保持一段时间后, 冷却至550℃. ③此后样品又在氦气/氧气混合气(He/O2)环境中逐级升温至870℃, 该过程中EC被氧化分解为气态氧化物.这两个步骤中所产生的分解产物都随氦气(He)进入二氧化锰(MnO2)氧化炉被转化为CO2后由非红外色散法(NDIR)定量检验.整个过程中都有一束激光照在石英膜上, 波长为658 nm, 这样在OC炭化时激光的透射光的强度会逐渐减弱, 而在He切换成He/O2同时加温时、随着PC和EC的氧化分解激光之透射光会逐渐增强.当透射光的强度恢复到起始强度时, 这一时刻就定义为OC/EC分割点、亦即该时刻之前检测到的碳量就定义为样品的OC, 而其后检测到的碳量则对应于样品中EC.
每次样品分析结束后, 仪器都会通入定量的氦气/甲烷(He/CH4)标气, 用CH4标准峰来定量样品分析结果和校正NDIR在每次样品分析过程中可能发生的漂移.测样开始前和结束后用标准蔗糖溶液进行外标校正, 采用内外标联合校正确保仪器具有较高的精准度, 其检出限为0.5 μg·m-3.分析样品过程进行空白校正.
本文使用Turpin等[24]提出的经验公式对SOC进行定量的描述:
SOC=OC－EC×(OC/EC)min
式中, (OC/EC)min为本次观测的OC/EC的最小值, 昼夜的SOC分别选用了昼夜的(OC/EC)min进行计算, 昼夜的(OC/EC)min分别为3.9和2.7.
1.2.2 左旋葡聚糖的测定截取面积为3.14 cm2的滤膜样品放入30 mL塑料瓶中, 加入3 mL超纯水后超声振荡30 min(放置冰袋避免水温升高).萃取液经过针式滤器(0.22 μm, 上海ANPEL)过滤到进样管中, 用离子色谱(ICS-5000+, Thermo)进行分析测试.分离系统采用的是Dionex CarboPacTM MA1分析柱(4×250 mm)和Dionex CarboPacTM MA1保护柱(4×50 mm), 进样体积为200 μL; 以1 mol·L-1 NaOH和水为淋洗液进行二元梯度淋洗, 流速0.4mL·min-1, 总运行时间为60 min, 包括: 15 min的平衡期; 15~34 min的淋洗浓度为300 mmol·L-1 NaOH; 34~45 min的淋洗浓度为480 mmol·L-1 NaOH; 45~60 min为480~650 mmol·L-1 NaOH的线性梯度淋洗期.样品浓度采用标准曲线进行定量, 选取了1、2、5、10、20、50、100、200、500、1 000 μg·L-1这9个标准浓度, 相关系数为99.98.空白样品中左旋葡聚糖的测定结果低于检出限0.8ng·m-3.
1.3 数据来源和分析方法使用NOAA数据资料建立了HYSPLIT后向轨迹模型对流向南京北郊的气流轨迹进行模拟, 时间后推72 h, 高度使用(m-AGL)100、500、1 000 m高度.气象数据取自南京信息工程大学气象观测场小气候气象观测仪, 包括气温(T)、相对湿度(RH)、风速(WS)、风向(WD)等, 时间间隔为1 h.卫星火点数据下载自美国国家航空航天局(NASA)官网(https://earthdata.nasa.gov/firms.).
2 结果与讨论 2.1 碳质组分特征分析 2.1.1 PM2.5及其OC、EC浓度变化特征采样期间, 南京北郊PM2.5平均浓度为(54.1±28.9) μg·m-3, 低于我国环境空气质量(GB 3095-2012)日平均二级标准浓度限值75 μg·m-3.与沈铁迪等[25]2011年11月在鼓楼区的研究相比, PM2.5浓度基本持平.从图 1可以看出, 采样期间有两次污染过程, 第一个污染过程发生在13~16号, PM2.5平均浓度为83.3 μg·m-3; 第二个污染过程出现在22~24号, PM2.5平均浓度为84.4 μg·m-3. PM2.5浓度于22号夜晚达到峰值(132.1 μg·m-3), 为本次采样期间的最高浓度.
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图 1 PM2.5及OC、EC浓度变化特征 Fig. 1 Daily variation of PM2.5, OC and EC mass concentrations |
采样期间南京北郊OC和EC的变化趋势与PM2.5浓度变化趋势相似, 说明采样点附近的排放源在采样期间比较稳定. OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9) μg·m-3和(1.1±0.9) μg·m-3, 总碳TC占PM2.5的质量分数为22.9%, 与吴梦龙等[22]在2011年秋季的研究相比(15.25%), TC占比较大, 但小于重工业城市西安[26](30.05%).本研究测得的碳质组分浓度与其他城市研究结果对比如表 1所示, 采样期间南京北郊地区的OC、EC质量浓度低于2011年秋季的武汉[27]和2013年秋季的贵阳[28], 并且低于受生物质燃烧影响严重的万州[29]和成都[30], 与同为长三角城市的上海[31]相当.
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表 1 国内城市大气细粒子中碳质组分浓度特征 Table 1 Concentration characteristics of carbonaceous components in fine particles in China |
2.1.2 OC和EC比值分析及SOC的估值
OC和EC的比值可以用于分析碳质气溶胶的来源[32]: OC和EC的比值为1.0~4.2表明有柴油和汽油车的尾气排放[33], 比值为3.8~13.2表明存在生物质燃烧排放[34], 2.5~10.5表明燃煤排放[35], 本研究中OC和EC的比值大多在5~12之间(图 1), 平均比值为7.4, 表明本研究区域主要可能受到燃煤排放、生物质燃烧排放的影响.
OC和EC的比值还可用于评价和估算碳质气溶胶的二次来源贡献[36].使用Turpin等[24]提出的经验公式计算出采样期间SOC的平均浓度为(5.3±3.4) μg·m-3, SOC对OC的平均贡献为(51.9±0.2)%, 高于上海[28]、贵阳[29]以及西安[37], 说明SOC是南京北郊大气PM2.5中OC的重要组成部分, 与郭安可等[38]的研究结果一致.与吴梦龙等[22]在南化的研究相比(表 1), SOC浓度变化不大, 但SOC对OC的平均贡献略有提高, 表明南京北郊的二次污染程度依然严重.
2.2 昼夜特征分析采样期间白天和夜间PM2.5浓度存在显著差异, 夜间平均浓度为(59.4±33.8) μg·m-3, 高于白天平均浓度(48.5±22.1) μg·m-3, 与方小珍等[39]在廊坊市秋季的研究结果一致. 图 2展示了白天和夜间PM2.5浓度及各气象要素变化曲线.从中可以看出, 采样期间各气象要素的特征主要体现在夜间的温度低于白天、夜间的相对湿度高于白天, 低温高湿的环境更利于二次有机气溶胶的生成, 夜间相对较低的风速使得空气中的污染物不易被扩散, 且夜间边界层高度较低, 这样的气象条件可能是造成夜间PM2.5浓度值普遍高于白天的主要原因[40].
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图 2 PM2.5浓度及各气象要素昼夜时间变化曲线 Fig. 2 Diurnal variation of PM2.5 concentration and meteorological elements |
通过研究OC和EC的相关关系可以较好地区分碳质气溶胶的来源[41], 如果OC和EC的相关性好, 说明它们有很大一部分相同或者近似的污染源.本文分别对南京北郊白天和夜晚的OC和EC的相关关系进行了分析(图 3), 白天OC和EC的相关性系数为0.86, 表明白天OC与EC有相同的来源以及扩散过程.而夜晚的OC和EC的相关性系数为0.7, 比白天略差, 这与张桂香等[11]对于太原市冬季的研究是一致的, 这表明夜晚OC和EC的来源相较于白天更加复杂, 这个现象可能是夜晚高湿的环境有利于生成更多的二次颗粒物造成的.
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图 3 OC和EC在白天和夜晚的相关关系 Fig. 3 Correlation between OC and EC during the day and night |
分别计算了采样期间白天和夜间各要素的平均浓度, 如表 2所示.夜间OC、EC和SOC的平均浓度为(11.2±5.2)、(1.7±1.1)和(6.6±3.9) μg·m-3, 均高于白天的平均浓度, 与PM2.5浓度昼夜变化差异一致.夜间SOC/OC平均值为(59.4±15.4)%, 显著高于白天的(43.9±14.1)%, 并且16号夜晚SOC浓度到达最高值16.6 μg·m-3, SOC对OC的贡献率也达到峰值(73.5%), 这验证了之前的推测:采样期间南京北郊夜晚空气的相对湿度较高(平均相对湿度为78.9%), 使得大气中的细粒子更容易通过水汽作为载体在空气中发生反应形成更多的二次颗粒物.
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表 2 PM2.5、OC、EC以及气象要素昼夜对比 Table 2 Comparison of PM2.5, OC, EC, and meteorological elements between day and night |
此外, 南京秋冬季夜晚边界层高度低, 再加上表 2中夜晚的平均风速只有白天的一半, 这阻碍了空气的垂直对流运动, 妨碍了附近工厂排放的污染物、汽车尾气、水汽凝结物的扩散, 较高的相对湿度使得边界层中的细粒子不断发生凝结, 不断生成二次颗粒物, 这是夜晚各污染物浓度普遍比白天要高的主要原因, 可见南京北郊秋季夜晚对OC和EC污染的影响较大.
2.3 生物质燃烧污染特性分析 2.3.1 污染时段分析左旋葡聚糖(levoglucosan)目前被认为是生物质燃烧最有代表性的示踪物质, 本文分析了左旋葡聚糖浓度时间变化, 如图 4所示.在采样期间南京北郊左旋葡聚糖平均浓度为(179.6±119.3)ng·m-3, 远高于香港[42](30.0±22.2)ng·m-3和浙江临安[42](51.1±30.1)ng·m-3, 约为Fu[12]等在华北地区生物质燃烧期间观测结果的一半(403 ng·m-3). 13~16号是本次观测期间污染严重的时段, 与PM2.5、OC、EC以及SOC浓度相同, 左旋葡聚糖浓度也在此期间达到峰值(487.1 ng·m-3), 远高于本次采样的平均浓度, 表明生物质燃烧可能对本次污染有较大的贡献.
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图 4 左旋葡聚糖和SOC浓度时间变化曲线 Fig. 4 Daily variation of levoglucosan and SOC mass concentrations |
为了探究本次污染的来源, 本研究利用NOAA数据资料建立HYSPLIT后向轨迹模型对13~16号之间污染时期进行模拟(图 5), 从图 5中可知, 13号到达南京北郊的气团主要来源于南京的东北部地区, 途经河北、山东等地最后到达南京北郊.根据NASA官网10月8~10日的火点数据可以看出10月8~10日这两天河北和山东等地有较为密集的大范围火点, 72 h后南京北郊PM2.5中左旋葡聚糖和SOC浓度达到高峰, 所以推测来自河北和山东等地生物质燃烧的远距离传输以及由其排放的颗粒物老化产生的SOC是造成南京北郊13~16号之间污染的重要原因之一.而在22~24号这一污染期间, 左旋葡聚糖和SOC浓度变化相对平稳, PM2.5浓度的高值主要出现在夜晚(图 2), 所以夜间来自附近工厂过度的一次排放可能是造成这一时段污染的主要原因, 而夜间不利的气象条件更使得本次污染加剧.
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图 5 10月13日72 h后向轨迹模拟和10月8~10日火点数据 Fig. 5 The 72 h backward trajectories of air mass arriving in the northern suburb of Nanjing on October 13 and fire point data for October 8-10 |
K+也是生物质燃烧重要的代表物质, 采样期间K+与左旋葡聚糖的相关性显著(相关性系数为0.77). 图 6为K+和左旋葡聚糖与SOC、OC、EC的相关关系, 从中可以发现K+和左旋葡聚糖与SOC之间的相关性较好(相关性系数分别为0.74和0.78), 并且整个采样期间左旋葡聚糖与SOC变化趋势极其相似(图 4), 这可能是生物质燃烧(如秸秆)排放了较多的碳氢化合物以及VOCs, 最终转化生成SOC造成的[39]. K+和左旋葡聚糖与OC的相关性也很好(相关性系数分别为0.75和0.79), 这说明它们的同源性强, 生物质燃烧是采样期间非常重要的一个污染源, 而K+和左旋葡聚糖与EC亦有一定相关性(相关性系数分别为0.66和0.65), 但相比SOC和OC较弱, 说明生物质燃烧亦贡献了较多EC, 但是绝大部分生物质燃烧的排放物最终转化成SOC, 这很有可能与颗粒物在传输过程中的老化有关.
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图 6 K+和左旋葡聚糖与SOC、OC、EC的相关关系 Fig. 6 Correlation between levoglucosan or potassium and SOC, EC, or OC |
本研究通过受体示踪物方法, 利用示踪物左旋葡聚糖与OC浓度通过下式对生物质燃烧贡献进行估算[43].
生物质燃烧贡献(%)=
(1) 2015年秋季南京北郊区PM2.5平均浓度为(54.1±28.9) μg·m-3, OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9) μg·m-3和(1.1±0.9) μg·m-3, 变化趋势与PM2.5相似. OC/EC的平均值为7.4, 表明研究区域可能受到燃煤排放和生物质燃烧排放的影响.和2011年同期相比, 本研究中SOC占OC的质量分数略有上升, 表明南京北郊的二次污染程度依然严重.
(2) 采样期间南京北郊的PM2.5、OC、EC和SOC浓度都体现出夜晚＞白天的特征, 白天OC和EC的相关性好于夜晚, 因为夜晚的风速小于白天, 不利于污染物的扩散, 并且夜晚空气的相对湿度远高于白天, 容易产生更多的SOC.
(3) PM2.5、左旋葡聚糖和SOC浓度在13~16号之间达到高峰, 根据后向轨迹和火点数据分析可知南京北郊在13~16号受到来自河北等地生物质燃烧远距离输送的影响, 22~24号的污染可能主要是由附近的一次排放源和不利的气象条件造成的. K+和左旋葡聚糖与OC、EC和SOC的相关性较强, 生物质燃烧对OC的贡献估算结果为21.9%, 说明生物质燃烧对南京北郊秋季的污染影响较大.
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