环境科学  2018, Vol. 39 Issue (7): 3003-3013   PDF    
近20年来中国典型区域PM2.5时空演变过程
罗毅1,2, 邓琼飞1,2, 杨昆1,2, 杨扬1,2, 商春雪3, 喻臻钰1,2     
1. 云南师范大学信息学院, 昆明 650500;
2. 西部资源环境地理信息技术教育部工程研究中心, 昆明 650500;
3. 云南师范大学教务处, 昆明 650500
摘要: 近20年来PM2.5污染严重制约了中国可持续发展.长时间序列历史监测数据的缺失阻碍了相关研究.为此,本文以四大典型区域2013~2016年的PM2.5浓度监测值和2000~2016年MODIS AOD数据、边界层高度、温度等气象数据作为基础数据,将反向人工神经网络和支持向量回归机两种算法相结合,构建组合模拟模型,并利用地理空间分析技术实现近20年来PM2.5浓度历史变化过程的情景再现.研究结果表明,组合模型具有较低的误差和更高的泛化能力;时空分析结果表明,2000~2010年京津冀和东三省PM2.5浓度持续增长,珠三角PM2.5浓度缓慢下降,3个研究区PM2.5污染范围呈扩大趋势,长三角PM2.5浓度值及污染范围基本保持稳定.2012年4个研究区PM2.5浓度值降低且污染范围缩小,但2013~2016年PM2.5浓度略微上升后又下降,高污染范围缩小,这与国家采取PM2.5区域联防等治理措施有关.
关键词: PM2.5      人工神经网络      支持向量机      地理空间分析      四大典型区     
Spatial-Temporal Change Evolution of PM2.5 in Typical Regions of China in Recent 20 Years
LUO Yi1,2 , DENG Qiong-fei1,2 , YANG Kun1,2 , YANG Yang1,2 , SHANG Chun-xue3 , YU Zhen-yu1,2     
1. School of Information Science and Technology, Yunnan Normal University, Kunming 650500, China;
2. Engineering Research Center of GIS Technology in Western China of Ministry of Education, Kunming 650500, China;
3. Academic Affairs Office, Yunnan Normal University, Kunming 650500, China
Abstract: Two decades of PM2.5 pollution has seriously hindered China's sustainable development. However, relevant research of PM2.5 has been hindered because of the lack of long-term historical monitoring data. Therefore, ground observations of PM2.5 concentration from 2013 to 2016 in four typical regions of China and the MODIS aerosol optical thickness data, boundary layer height, temperature, and other meteorological data from 2000 to 2016 were used as the basic data. A combined simulation model was constructed by combining the two algorithms of backward artificial neural network and support vector regression and obtains the PM2.5 concentration history for the past 20 years using geospatial analysis technology. The results demonstrate that the combination model is better than the single model, with lower error and higher generalization ability. The spatial-temporal analysis results show that the concentration of PM2.5 continued to increase in the Beijing-Tianjin-Hebei region and in the three northeastern provinces of China, the PM2.5 concentration decreased slowly in the Pearl River Delta, the pollution range of PM2.5 in three of the research areas showed an expanding trend, and the PM2.5 concentration and pollution range remained stable in the Yangtze River Delta. In 2012, the concentration of PM2.5 in the four study areas decreased and the pollution range narrowed, but the PM2.5 concentration rose slightly after that decline and the high pollution range narrowed during 2013-2016, which with the country to take PM2.5 regional defense and other governance measures.
Key words: PM2.5      backward artificial neural network      support vector regression      geospatial analysis      four typical regions     

颗粒污染是一个严重的环境问题, 影响着空气质量、区域和全球的气候以及人类的健康[1~3].随着中国经济的快速发展, 工业化、城市化进程的加剧, 严重的PM2.5污染受到广泛关注[4~6].掌握PM2.5浓度演变的时空过程是控制空气污染、改善区域大气环境、调整产业结构的基础. 2012-02国务院发布新修订的《环境空气质量标准》, 增加了PM2.5监测指标, 新标准在2016-01起在全国范围内实施同时还发布PM2.5实时监测数据, 在这之前只在一些重点城市和区域执行. 2015-01-01起全国338个地市及以上城市共1 436个监测站点全面开展空气质量新标准监测并向社会发布实时数据.

PM2.5最直接和传统的监测方式是利用地面监测站点和原位传感器获取PM2.5数据. Wang等基于地面监测数据, 通过空间统计模型分别揭示了2014年环渤海区域[7]和全国[8]PM2.5浓度的时空变化; Xu等[9]利用2013-04~2014-03期间的站点监测数据分析了我国178个城市PM2.5浓度的时间趋势和污染区域分布格局. Batterman等[10]基于北京2012-10~2013-09间35个固定监测点的PM2.5浓度小时数据, 探讨了交通和城市背景下PM2.5的日间和季节特征及不同污染水平的空间趋势.尽管地面观测PM2.5浓度的方法具有更高的精度和稳定性, 但地面布设站点覆盖范围有限, 其在空间连续性方面具有较大的局限性.国外, Liu[11]和Kloog等[12]的研究结果表明, 卫星遥感在区域环境空气质量监测中作为地面监测网络的延伸有巨大的潜力. Van Donkelaar等[13]使用卫星遥感AOD进行1998~2012年全球PM2.5浓度的估计, 并通过北美地区季节平均PM2.5观测值进行验证, 拟合度达到0.81.国内, Wu等[14]使用Bayesian正则化训练的反向传播人工神经网络(BPANN)算法, 结合AOD和地面监测PM2.5数据, 以估计中国东部的PM2.5, 表现出较好的拟合精度.

有关颗粒物浓度值估算方法的研究, 国外文献[15~17]通过化学传输模型、地理加权回归模型等找到PM2.5与AOD的关系(相关性达到80%及以上)后利用AOD数据对PM2.5进行反演.国内, Li等[18]通过化学传输模型、地理加权回归模型等找到PM2.5与AOD的关系, 研究结果表明, PM10与AOD间的相关性显著.回归模型在气象和大气污染物预报领域是一种有效的方法, 人工神经网络能较好地解决非线性问题, 其中反向人工神经网络及径向基函数近年来被广泛应用于PM2.5浓度估算, 如Vlachogianni等[19]针对NO2、O3、PM2.5和PM10等多种污染物建立多元线性回归模型(MLR)和人工神经网络模型(ANN)并将二者进行对比得出ANN模型的估算结果比MLR的略好.支持向量机(SVM)是机器学习领域的算法, 已成功应用于大气污染物的预报. Yeganeh等[20]使用单一的支持向量机模型(SVM)和基于支持向量机和最小二乘法的混合模型(PLS-SVM)进行CO浓度的估算, 结果表明混合模型PLS-SVM具有更好的准确性和更快的估算能力.

综上所述, 本文在前期研究成果的基础上[21~25], 以2013~2016年我国四大典型区域京津冀、东三省、长三角和珠三角共308个监测站点、51个城市的PM2.5历史监测数据, 2000~2016年的MODIS AOD及风向、风速、湿度、边界层高度和湿度等多种气象数据为基础数据, 将BP人工神经网络与支持向量回归机相结合, 构建了PM2.5浓度的组合模拟模型, 对研究区2000~2016年PM2.5历史浓度值变化过程进行分析, 并利用地理空间分析手段实现PM2.5浓度值时空变化过程的模型, 以期为客观认识研究区PM2.5污染规律和趋势、制定有效的空气污染控制策略提供理论依据和技术支撑.

1 研究区与数据源 1.1 研究区概述

我国颗粒污染主要集中在经济发达和人口密集的城市群, PM2.5污染区域特征明显.为此本文选取了京津冀(BTH)、东三省(TNPC)、长江三角(YRD)、珠江三角(PRD)4个典型区域, 探索近20年来4个研究区PM2.5时空演变过程和变化特征.研究区区位及监测站点位置如图 1所示.

图 1 研究区域空气质量监测站点分布示意 Fig. 1 Spatial distribution of ground PM2.5 monitoring sites in the study area

京津冀是我国政治、经济、文化中心, 位于中国北方, 包括两市(北京和天津)一省(河北), 是中国最有活力的经济圈之一.虽然面积只占中国领土的2.20%, 但是2016年创造了我国国内生产总值的9.25%, 常住人口占2016年全国人口的7.23%.该地区处于环渤海地区和东北亚的核心重要区域, 有太行山脉和燕山山脉纵横做屏障, 属温带季风气候, 四季分明, 冬季干燥寒冷, 夏季高温多雨.

东三省包括吉林、辽宁、黑龙江, 地处中国最北方, 占地面积78.73万km2, 2016年有1.09亿人口, 分别占我国的8.20%、7.89%.东北三省冬季漫长, 雨量集中于夏季, 属温带季风气候, 煤炭和石油等资源储备量位于我国的前列, 输出量巨大.东三省是我国最早一批老工业基地, 经济发展主要依靠第二产业, 能源消耗较大, 2016年国内生产总值为52 310.20亿元, 占我国总量的7.03%.

长江三角包括上海、江苏和浙江, 位于长江入海之前的冲积平原, 属亚热带季风气候, 温暖湿润, 雨热同期, 是太平洋西岸最大的工业和农业生产区之一, 是中国城市化和工业化程度最高、经济增长最快的地区, 国内生产总值、面积和人口分别占我国的20.16%、2.19%、11.57%, 是一带一路的核心区.

珠江三角位于广东省的中心, 包括广州、深圳、佛山、东莞、中山、珠海、惠州、江门、肇庆共9个城市, 占地面积24 437 km2, 8 068.70万人口, 密集度较高, 是我国四大工业基地之一, 2016创造了GDP 92 000亿元人民币, 分别占我国的0.58%、5.83%和12.36%.四大典型区域凭借其独特的地理位置, 已经成为中国经济增长的重要引擎, 但区域内资源环境压力日益突出, 其经济发展和环境问题备受瞩目, 开展该区域PM2.5的相关研究具有重要意义.

1.2 数据来源

本文中所使用的数据包括PM2.5实时监测数据、MODIS AOD数据和气象数据. 2013-04~2016-12的PM2.5地面监测数据从全国城市空气质量实时发布平台获得, 包括51个城市308个监测站点. 2000-01~2016-12的温度、相对湿度、边界层高度、风速和风向等月平均气象数据从欧洲中期天气预报中心(European Center for Medium-Range Weather Forecasts, ECMWF)获取. 2000-03~2016-12的MODIS AOD数据来源于LAADS DAAC网站提供的3级格点产品MOD08, 其分辨率为1°×1°.

2 研究方法 2.1 BP人工神经网络

BP人工神经网络又称误差逆向传播人工神经网络(Back Propagation Artificial Neural Network), 由一个输入层、若干隐含层和一个输出层组成.其基本思想是梯度下降法, 利用梯度搜索技术, 通过反向传播不断调整网络权值和阈值, 使网络的误差平方和最小[26]. BP神经网络的工作原理为:前向传播中, 输入信号通过隐含层作用于输出节点, 若其实际输出与期望输出不同, 则进行反向传播, 根据模拟误差调整权值和阈值, 使网络的模拟输出不断逼近期望输出.重复训练网络, 直到误差达到期望.

设一个3层神经网络输入层的节点个数为n, 隐含层的节点个数为l, 输出层的节点个数为M.输入层到隐含层的权重Wij, 隐含层到输出层的权重为Wjk, 输入层到隐含层的偏置为aj, 隐含层到输出层的偏置为bk, 隐含层和输出层各单元的输出阈值为θjθi, 输出层结点的期望输出为t1, 激励函数为f(x)取Sigmoid函数, 形式为:

(1)

隐含层的输出Hj为:

(2)

输出层的输出Ok为:

(3)

输出层结点阈值调整公式为:

(4)
(5)

式中, k为迭代次数, δi是输出层的反向传递误差, μ为学习率, t1为输出层结点的期望输出.隐含层结点阈值调整公式为:

(6)
(7)

式中, θj是隐含层的反向传递误差.

2.2 ε-支持向量回归

支持向量回归(ε-Support Vector Regression)基于统计学习理论, 其基本思想是实现结构风险最小化, 它将实际问题转化为高维空间中的线性回归问题, 可归结为合适参数的选择, 以得到全局最优解, 并保证较好的推广能力及克服过学习问题和非线性及维数灾难问题.

设已知训练集T={(x1, y1), (x2, y2), …, (xi, yi)}∈(x×y)′, 其中xiRn, yiRn, i=1, 2, …, n.选择恰当的正数εC; 选择恰当的核(x, x′), 构造并求解最优化问题:

(8)

得到最优解α=(α, α*, …,αα*)T.构造决策函数:

(9)

式中, b按照以下公式计算, aj, ak*都不为零, 若选择aj,则使用:

(10)

若选择ak*则使用:

(11)
2.3 BPANN & ε-SVR组合模型构建

不同的估算方法在建模过程中表现出不同的特点, 运用单一模型进行估算和预测往往具有一定的片面性. BP人工神经网络收敛速度快, 同时学习规则简单, 但采用经验最小化原则容易出现过拟合现象.支持向量回归的泛化和逼近能力优于BP人工神经网络, 但在训练样本量较大时计算和存储核函数将耗费大量的机器内存和运算时间.综合这两种方法的优势, 构建基于BPANN & ε-SVR的组合模拟模型, 组合模型通过估算精度和误差动态调整输入参数的权重, 实现PM2.5的估算, 组合模型不仅能够提高估算精度, 又能保证误差的稳定性, 提高模型的可靠性, 模型构建原理如图 2所示, 构建过程如下.

图 2 组合模拟模型的原理 Fig. 2 Schematic diagram of combinatorial simulation model

(1) 数据的获取与整理  相关研究成果表明[27~30], PM2.5的浓度与AOD、边界层高度、温度、相对湿度、风速及风向呈现较高的相关关系, 故本研究将上述参数作为模型的输入.根据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)对PM2.5浓度值进行筛选, 剔除异常值.为了匹配模型输入数据, 将AOD和气象因子按分辨率1°×1°来进行月平均数据收集, 并对AOD缺失值进行克里金插值.

(2) 数据的多重共线性检验  共线性的存在会影响回归模型的准确性, 通过方差膨胀因子(variance inflation factor, VIF)和容忍度(tolerance value, TV)可判定数据是否存在多重共线性问题, 如果VIF < 10且0.1 < TV < 1, 则表明变量间不存在共线性, 由表 1可知模型构建所有输入变量的VIF远比10小且0.1 < TV < 1, 变量间不存在共线性, 他们只影响因变量PM2.5, 并不相互影响.

表 1 多重共线性检验结果 Table 1 Multicollinearity test results

(3) 数据的归一化处理  由于模型输入数据来源多样, 且数据单位不统一, 为了消除量纲的影响, 本文采用mapminmax函数对PM2.5地面监测值、MODIS AOD和气象数据进行归一化处理.

(4) BPANN和ε-SVR单一模型模拟由于不同区域PM2.5、MODIS AOD和各个气象要素的相关性不同且相同区域不同季节之间也不同, 本文对研究区分开建模, 京津冀、长三角和珠三角各自建立季度模拟模型, 东三省监测数据较少进行月度模拟模型的构建.进行BPANN和ε-SVR建模, 分别模拟得到BP人工神经网络和支持向量回归对PM2.5浓度的估算值T1T2.

(5) 估算结果的融合  依据单一模拟模型的估算误差和估算值进行加权分析, 得到组合模拟模型的结果T3, 其计算公式为T3=w1T1+w2T2, 式中w1w2分别表示BP神经网络和支持向量回归的权重.

(6) 组合模型的权重确定  在组合模型的估算中权重起着重要的作用, 不同的模型训练样本时产生的误差不同, 根据误差对权重进行动态调整, 样本估算误差定义为:

(12)

式中, Ei(k)表示模拟模型对于k个模型样本点的估算误差, i=1, 2分别对应BPANN和ε-SVR方法, n表示样本点累积数, Es, i(k)表示第k个训练样本点处模型i估算得到的相对误差的绝对值, 计算公式为:

(13)

式中, Tk表示样本点k的PM2.5实测数据, Tki表示方法i对样本点k的PM2.5模拟数据.

在获得BPANN和ε-SVR两种模拟方法的估算误差值的基础上, 可通过反比例法得到各自在组合模拟模型中的权重, 反比例法应用的条件是权重与估算误差呈现反比例的关系, 初始权重为:

(14)

两种模拟模型在组合模拟模型中的权重为:

(15)
3 结果与讨论 3.1 组合模拟模型的精度验证

京津冀、长三角和珠三角以2013-04~2016-12的PM2.5地面监测数据、MODIS AOD和边界层高度、相对湿度、温度、风速和风向的季度均值为原始数据, 分别用225、330和90组数据构建了以季度(春、夏、秋、冬)为时间尺度的模拟模型, 最终获得PM2.5季度模拟值.东三省采用上述3个研究区一致的月均值原始数据构建了以月时间尺度的模拟模型, 从而获得PM2.5月度模拟值.

图 3为本文提出的组合模拟模型与其他模拟模型的精度比较.紫红、蓝色、黑色、红色分别表示偏最小二乘回归(partial least squares regression, PLSR)、BPANN、ε-SVR和BPANN & ε-SVR组合模拟模型的PM2.5估算值与监测值的线性回归分析结果.采用均方根误差(RMSE)、平均绝对百分比误差(MAPE)、拟合度(R2)衡量模拟模型的性能.

图 3 4种模拟模型的PM2.5估算值和监测值的线性回归 Fig. 3 Scatterplots of PM2.5 concentrations measured and calculated by different prediction models

长三角地区PLSR、BPANN、ε-SVR和BPANN & ε-SVR这种模型的R2分别为0.33、0.72、0.83、0.85, RMSE分别为10.25、6.72、5.96、5.33, MAPE分别23.42、12.17%、7.95%、6.44%.京津冀地区4种模型的2分别为0.48、0.72、0.82、0.84, RMSE分别20.39、16.69、14.27、13.40, MAPE分别24.56、17.94%、11.47%、10.99%.珠三角地区4种模型的2分别为0.64、0.87、0.86、0.91, RMSE分别5.81、4.16、3.33、2.92, MAPE分别为12.14、7.51%、5.12%、4.27%之间.东三省地区4种模型的2分别0.49、0.75、0.69、0.77, RMSE分别20.15、14.38、16、13.76, MAPE分别32.72、21.42%、19.35%、19%.分析结果表明, 组合模型的2比PLSR、BPANN和ε-SVR模型平均高出0.16~0.33、0.02~0.15和0.01~0.07; RMSE比PLSR、BPANN和ε-SVR模型平均小3.54~5.57、0.90~3.97和0.20~0.63; MAPE比PLSR、BPANN和ε-SVR模型平均小8.64~12.28、1.22%~7.65%和0.16%~1.84%.实验结果表明, 本文提出的BPANN & ε-SVR组合模拟模型性能最优, 能够客观真实反映我国四大典型区域PM2.5浓度值的变化.

3.2 PM2.5浓度的时间变化规律

图 4为2000~2016年PM2.5年均浓度值的时间变化.分析结果表明, 2000~2010年期间, 京津冀地区PM2.5浓度增长速度最快(每年2.87 μg·m-3); 东三省以每年0.10 μg·m-3的速度增长; 而珠三角地区则逐渐下降(每年以0.095 μg·m-3的速率下降), 珠三角多个年份PM2.5浓度符合国家GB 3095-2012年均限值35 μg·m-3标准; 长三角PM2.5浓度保持稳定, 在47.90~52 μg·m-3之间. 2000~2010年期间4个地区PM2.5年均浓度变化率分别为12.37%、-25.20%、-5.31%、-16.04%. 2012年京津冀、东三省、长三角和珠三角PM2.5浓度值降到最低, 分别为68.14、55.56、45.18和30.98 μg·m-3. 2012~2014年, 京津冀、东三省、长三角和珠三角PM2.5浓度分别以每年8.99、2.99、2.30和3.51 μg·m-3的速度增长; 2015年开始, 4个研究区的PM2.5浓度又有所下降. 2013~2016年期间京津冀、东三省、长三角和珠三角组合模型估算值和监测值的最大误差分别为6.77、5.27、6.43、2.65 μg·m-3, 平均误差分别为5.56、1.82、2.70和0.21 μg·m-3.

图 4 四大典型区域2000~2016年PM2.5年均浓度值 Fig. 4 PM2.5 annual mean concentration from 2000 to 2016 in the four typical areas

本研究结果表明, 4个研究区近20年来PM2.5浓度季节性变化显著.冬季是PM2.5污染最严重的时段, 京津冀、东三省、长三角和珠三角近20年冬季PM2.5平均浓度分别为103.67、87.81、78.45和51.35 μg·m-3; 夏季是空气质量最好的季节, PM2.5浓度平均值分别为57.01、33.50、36.85和27.23 μg·m-3.

一个城市的PM2.5与其人口规模、气温、大气污染物数量和附近城市的排放量呈正相关, 与降水和风速呈负相关[31].从图 4可知, 2009~2010年, 京津冀和东三省的PM2.5浓度大幅增加, 这与2010年我国北方大部分地区大旱降水偏少(2010年冬季降水在50 mm以下, 与往年同期相比偏少50%~90%), 屡现沙尘天气(2010年共出现15次, 北方大范围受影响)等气候因素有关.

京津冀地区粗放型经济的迅速增长伴随巨大的能源消耗, 汽车保有量激增带来的尾气排放, 周边区域如山东等地空气污染物的流入等综合因素使得2000~2010年期间京津冀地区PM2.5浓度显著上升, PM2.5浓度增长率分别为30.12% (2000~2004年)和5.23% (2004~2008年).我国的重工业基地和粮食主产区东三省以高投入、高耗能、高污染的重工业为主的产业结构使得该区域2000~2011年PM2.5浓度以每年0.45 μg·m-3的速度增长, 其中2000~2004年PM2.5浓度增长率为2.63%, 2004~2008年PM2.5浓度增长率为-6.75%.长三角地区在经济高速增长和城市化加速的同时也经历了PM2.5污染问题, 其PM2.5主要来自汽车尾气的排放和生物质的燃烧[32].另外, 气候对长三角地区PM2.5污染的影响也不可忽视, 沿海地区受亚热带季风气候的影响, 区域间空气污染物的传输和相互影响时常发生[33].在2000~2010年期间长三角地区持续稳定的气候条件使得PM2.5浓度处于相对平稳的状态.人口密集且以制造业为主的珠三角PM2.5污染的主要来源为当地排放源[34].珠三角产业结构以轻工业为主, 其PM2.5浓度由2000年的36.64 μg·m-3下降到2016年的30.76 μg·m-3, 这与Wan等[35]得出的“2001~2008年期间, 珠三角PM10表现出稳定的下降趋势”的研究结果一致. 2012年我国气候年景正常, 降水总体偏多(东北和华北地区的降水较常年分别偏多27.40%和10%); 台风登陆时间集中, 影响范围广, 8月中3个台风一周内连续登陆我国, 影响15个省), 北上的台风数量和影响东北地区的台风数量均为历史之最.受降水和台风的影响, 2012年京津冀、东三省、长三角和珠三角PM2.5浓度较2008年降低, 降幅分别为17.30%、0.85%、13.23%和11.38%. 2013年霾波及我国25个省份, 全国平均霾天数为4.7 d, 达25年之最. 2014和2015年受厄尔尼诺事件的影响, 全球极端事件多发. 2014年, 冷空气势力总体偏弱, 大气环境容量持续偏低, 致使大气污染物不断聚集, 造成霾天气多发, 在2012~2014年期间, 京津冀、东三省、长三角和珠三角地区PM2.5分别以每年13.48、4.48、3.45和5.26 μg·m-3的速度增长.我国多个区域在经历严重且持续的霾事件后, 国务院发布《大气污染防治行动计划》并采取了持续的大气污染措施之后, PM2.5浓度开始进入慢慢的减缓状态. 2014~2016年京津冀、东三省、长三角和珠三角地区空气污染状况均有所改善, PM2.5浓度值大幅度下降.

3.3 PM2.5浓度的空间变化规律

图 5为四大典型区域PM2.5浓度值空间分布.分析结果表明, 在不同空间区位、产业结构、能源结构和人类活动等多种因素的共同作用下, PM2.5浓度呈现显著的空间差异.

图 5 2000~2016年PM2.5年均浓度值的空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of PM2.5 means concentrations from 2000 to 2016

京津冀地区PM2.5年均浓度呈现从西北向东南逐渐升高, 南北差异明显的总体趋势.其中河北省高能耗产业占比大, 能耗增长快, 工业源、民用燃烧源以及交通源等使得河北省南部PM2.5浓度值最高(主要包括石家庄、保定、邯郸和邢台), 霾最为严重[36, 37].近年来汽车数量的大幅增长使得汽车尾气在北京PM2.5排放中占据较大比重, 天津冬季燃煤供暖排放的PM2.5占其总量的50%以上, 贡献最大.在2000年, 只有邯郸的少部分地区PM2.5年均浓度达65~75 μg·m-3, 京津冀东南部的主要区域在45~55 μg·m-3范围内, 在2004~2010年期间, 大部分区域PM2.5浓度在65~75 μg·m-3之间.

以重工业为主的东三省, 产业结构调整困难, 其PM2.5高值污染区主要集中在沈阳、铁岭、长春和白城等以重工业为主、人口稠密且处于不利于污染物排放的内陆城市带, 而葫芦岛、盘锦、大连和丹东一带受海洋气候的影响空气质量相对较好.在2000~2010年期间, 以铁岭和长春为中心的中部地区PM2.5年均浓度在60~70 μg·m-3范围内. 2012年, 长白山高原地形的抬升作用, 使来自海洋的暖湿空气沿迎风坡爬升, 形成一定程度的地形雨, 增加了降水量, 有利于污染物扩散的条件, 加之吉林省GDP增速减缓使得吉林大气污染范围暂时低于黑龙江和辽宁. 2012~2016年东三省东北部区域PM2.5浓度由50~55 μg·m-3下降到了45~50 μg·m-3.

长三角地区长期受海洋性气候的影响, 污染物易扩散且空气湿度大, 颗粒物易于沉积. 2000~2010年期间, PM2.5污染的空间变化不明显.长三角PM2.5浓度总体呈现北高南低, 局部略有突出的空间格局.其中, 江苏省PM2.5年均浓度最高(研究期间均在55~65 μg·m-3之间), 污染最严重.这种空间格局特征产生的主要原因是长三角地区南部植被覆盖较好且降水丰富, 而北部人为活动比较强烈, 工业、机动车尾气及人类生活排放导致北部城市群大气颗粒物浓度较高.

4个研究区中, 珠三角地区PM2.5污染程度最小.研究期间内, PM2.5年均浓度值均低于55 μg·m-3, 其PM2.5高值污染区集中在西部和远离海岸不利于污染物扩散的中部地区, 但污染核心区由肇庆、惠州、广州向佛山扩散. 2004年广东省气候及其异常, 主要特点为高温日数特别多、影响及登陆台风少、干旱少雨严重、珠三角霾日数居高不下. 2012年在有利于污染物扩散的气候条件影响下, 京津冀、长三角、东三省和珠三角地区PM2.5浓度值相对往年较低. 2013~2015年受极端天气的影响, 4个研究区PM2.5污染范围有所扩大, 2016年又有所降低.

4 结论

(1) 本文提出将BPANN、ε-SVR两种算法进行组合, 构建PM2.5浓度值的模拟模型, 以京津冀、东三省、长三角和珠三角4个地区2013-04~2016-12以来的地面PM2.5监测数据和2000~2016年的MODIS AOD及边界层高度、相对湿度、温度、风速和风向等气象因子作为样本空间, 实现2000~2012年期间PM2.5浓度值的估算, 并利用地理空间分析技术实现2000~2016年PM2.5时空变化过程的模拟和分析.

(2) 研究结果表明, 受不同产业结构、能源结构和气候条件的影响, 4个区域PM2.5浓度呈现不同的空间分布.京津冀地区PM2.5污染程度位于四大研究区之首. 2000~2010年期间, 经济发展迅速、煤炭资源消耗巨大、汽车数量激增使得京津冀地区PM2.5年均浓度总体呈上升趋势, 污染范围逐渐扩大.东三省PM2.5年均浓度也呈现一定的增长趋势.长三角PM2.5浓度整体保持平稳, 污染范围变化不显著.珠三角污染程度最小. 2011和2012年, 在有利于污染物扩散的条件, 如台风和丰富降水的作用下4个研究区PM2.5浓度略微下降, 污染范围略微缩小. 2014年4个研究区受厄尔尼诺事件的影响PM2.5污染程度和污染范围均达到最高峰, 2015和2016年PM2.5浓度有所下降, 这与国家采取的一系列空气污染治理措施有关.以计划经济为发展驱动力的东三省地区主要以重工业为主, 其产业结构转型困难, 短期内难以解决PM2.5污染问题; 以市场经济为发展驱动力的长三角和珠三角地区主要以轻工业和服务业为主, 其产业结构调整灵活, 应对PM2.5污染能力较强.

参考文献
[1] Xing Y F, Xu Y H, Shi M H, et al. The impact of PM2.5on the human respiratory system[J]. Journal of Thoracic Disease, 2016, 8(1): E69-E74.
[2] Hyslop N P. Impaired visibility:the air pollution people see[J]. Atmospheric Environment, 2009, 43(1): 182-195. DOI:10.1016/j.atmosenv.2008.09.067
[3] Chung Y, Dominici F, Wang Y, et al. Associations between long-term exposure to chemical constituents of fine particulate matter (PM2.5) and mortality in Medicare enrollees in the Eastern United States[J]. Environmental Health Perspectives, 2015, 123(5): 467-474.
[4] Li G, Fang C, Wang S, et al. The effect of economic growth, urbanization, and industrialization on fine particulate matter (PM2.5) concentrations in China[J]. Environmental Science & Technology, 2016, 50(21): 11452-11459.
[5] Xu P, Chen Y F, Ye X J. Haze, air pollution, and health in China[J]. The Lancet, 2013, 382(9910): 2067. DOI:10.1016/S0140-6736(13)62693-8
[6] 程念亮, 李云婷, 张大伟, 等. 2013年1月北京市一次空气重污染成因分析[J]. 环境科学, 2015, 36(4): 1154-1163.
Cheng N L, Li Y T, Zhang D W, et al. Formation mechanism of a serious pollution event in January 2013 in Beijing[J]. Environmental Science, 2015, 36(4): 1154-1163.
[7] Wang Z B, Fang C L. Spatial-temporal characteristics and determinants of PM2.5 in the Bohai Rim Urban Agglomeration[J]. Chemosphere, 2016, 148: 148-162. DOI:10.1016/j.chemosphere.2015.12.118
[8] 王振波, 方创琳, 许光, 等. 2014年中国城市PM2.5浓度的时空变化规律[J]. 地理学报, 2015, 70(11): 1720-1734.
Wang Z B, Fang C L, Xu G, et al. Spatial-temporal characteristics of the PM2.5 in China in 2014[J]. Acta Geographica Sinica, 2015, 70(11): 1720-1734.
[9] Xu L Z, Batterman S, Chen F, et al. Spatiotemporal characteristics of PM2.5 and PM10at urban and corresponding background sites in 23 cities in China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 599-600: 2074-2084. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.05.048
[10] Batterman S, Xu L Z, Chen F, et al. Characteristics of PM2.5 concentrations across Beijing during 2013-2015[J]. Atmospheric Environment, 2016, 145: 104-114. DOI:10.1016/j.atmosenv.2016.08.060
[11] Liu Y, Sarnat J A, Kilaru V, et al. Estimating ground-level PM2.5 in the eastern United States using satellite remote sensing[J]. Environmental Science & Technology, 2005, 39(9): 3269-3278.
[12] Kloog I, Chudnovsky A A, Just A C, et al. A new hybrid Spatio-temporal model for estimating daily multi-year PM2.5 concentrations across northeastern USA using high resolution aerosol optical depth data[J]. Atmospheric Environment, 2014, 95: 581-590. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.07.014
[13] Van Donkelaar A, Martin R V, Levy R C, et al. Satellite-based estimates of ground-level fine particulate matter during extreme events:a case study of the Moscow fires in 2010[J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(34): 6225-6232. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.07.068
[14] Wu Y R, Guo J P, Zhang X Y, et al. Synergy of satellite and ground based observations in estimation of particulate matter in eastern China[J]. Science of the Total Environment, 2012, 433: 20-30. DOI:10.1016/j.scitotenv.2012.06.033
[15] Van Donkelaar A, Martin R V, Pasch A N, et al. Improving the accuracy of daily satellite-derived ground-level fine aerosol concentration estimates for North America[J]. Environmental Science & Technology, 2012, 46(21): 11971-11978.
[16] Trang N H, Tripathi N K. Spatial correlation analysis between particulate matter 10(PM10) hazard and respiratory diseases in Chiang Mai Province, Thailand[A]. In: Proceedings of International Archives of the Photogrammetry, Remote Sensing and Spatial Information Sciences[C]. Hyderabad, India: ISPRS, 2014, XL-8: 185-191.
[17] Zhang H F, Wang Z Z, Zhang W Z. Exploring spatiotemporal patterns of PM2.5 in China based on ground-level observations for 190 cities[J]. Environmental Pollution, 2016, 216: 559-567. DOI:10.1016/j.envpol.2016.06.009
[18] Li L L, Yang J X, Wang Y P. Retrieval of high-resolution atmospheric particulate matter concentrations from satellite-based aerosol optical thickness over the Pearl River Delta Area, China[J]. Remote Sensing, 2015, 7(6): 7914-7937. DOI:10.3390/rs70607914
[19] Vlachogianni A, Kassomenos P, Karppinen A, et al. Evaluation of a multiple regression model for the forecasting of the concentrations of NOx and PM10 in Athens and Helsinki[J]. Science of the Total Environment, 2011, 409(8): 1559-1571. DOI:10.1016/j.scitotenv.2010.12.040
[20] Yeganeh B, Motlagh M S P, Rashidi Y, et al. Prediction of CO concentrations based on a hybrid Partial Least Square and Support Vector Machine model[J]. Atmospheric Environment, 2012, 55: 357-365. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.02.092
[21] Luo Y, Yang K, Yu Z Y, et al. Dynamic monitoring and prediction of Dianchi Lake cyanobacteria outbreaks in the context of rapid urbanization[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2017, 24(6): 5335-5348. DOI:10.1007/s11356-016-8155-2
[22] 杨昆, 陈俊屹, 罗毅, 等. 滇池流域不透水表面扩张监测与时空过程分析[J]. 仪器仪表学报, 2016, 37(12): 2717-2727.
Yang K, Chen J Y, Luo Y, et al. Monitoring and spatial-temporalprocess analysis of Dianchi basin impervious surface expansion[J]. Chinese Journal of Scientific Instrument, 2016, 37(12): 2717-2727.
[23] 杨昆, 罗毅, 徐玉妃, 等. 基于无线传感器网络与GIS的蓝藻水华爆发动态监测与模拟[J]. 农业工程学报, 2016, 32(24): 197-205.
Yang K, Luo Y, Xu Y F, et al. Dynamic monitoring and simulation of cyanobacteria bloom based on wireless sensor network and GIS[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2016, 32(24): 197-205. DOI:10.11975/j.issn.1002-6819.2016.24.026
[24] 杨昆, 王桂林, 杨扬, 等. 昆明市不透水表面扩张与PM2.5质量浓度变化相关性分析[J]. 环境科学研究, 2017, 30(4): 499-509.
Yang K, Wang G L, Yang Y, et al. Association between impervious surface and PM2.5concentrations in Kunming, China[J]. Research of Environmental Sciences, 2017, 30(4): 499-509.
[25] 杨昆, 杨玉莲, 朱彦辉, 等. 中国PM2.5污染与社会经济的空间关系及成因[J]. 地理研究, 2016, 35(6): 1051-1060.
Yang K, Yang Y L, Zhu Y H, et al. Social and economic drivers of PM2.5 and their spatial relationship in China[J]. Geographical Research, 2016, 35(6): 1051-1060.
[26] Li J, Cheng J H, Shi J Y, et al. Brief introduction of back propagation (BP) neural network algorithm and its improvement[A]. In: Jin D, Lin S (Eds. ). Advances in Computer Science and Information Engineering[M]. Berlin, Heidelberg: Springer, 2012. 553-558.
[27] Leng C P, Duan J Y, Xu C, et al. Insights into a historic severe haze event in Shanghai:synoptic situation, boundary layer and pollutants[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(14): 9221-9234. DOI:10.5194/acp-16-9221-2016
[28] Wang L L, Zhang N, Liu Z R, et al. The influence of climate factors, meteorological conditions, and boundary-layer structure on severe haze pollution in the Beijing-Tianjin-Hebei Region during January 2013[J]. Advances in Meteorology, 2015, 2014: 685971.
[29] Quan J N, Gao Y, Zhang Q, et al. Evolution of planetary boundary layer under different weather conditions, and its impact on aerosol concentrations[J]. Particuology, 2013, 11(1): 34-40. DOI:10.1016/j.partic.2012.04.005
[30] Sun S Z, Cao P H, Chan K P, et al. Temperature as a modifier of the effects of fine particulate matter on acute mortality in Hong Kong[J]. Environmental Pollution, 2015, 205: 357-364. DOI:10.1016/j.envpol.2015.06.007
[31] Han L J, Zhou W Q, Li W F. Fine particulate (PM2.5) dynamics during rapid urbanization in Beijing, 1973-2013[J]. Scientific Reports, 2016, 6: 23604. DOI:10.1038/srep23604
[32] Hua Y, Cheng Z, Wang S X, et al. Characteristics and source apportionment of PM2.5 during a fall heavy haze episode in the Yangtze River Delta of China[J]. Atmospheric Environment, 2015, 123: 380-391. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.03.046
[33] Xiao H, Huang Z W, Zhang J J, et al. Identifying the impacts of climate on the regional transport of haze pollution and inter-cities correspondence within the Yangtze River Delta[J]. Environmental Pollution, 2017, 228: 26-34. DOI:10.1016/j.envpol.2017.05.002
[34] Wang W, Ren L H, Zhang Y H, et al. Aircraft measurements of gaseous pollutants and particulate matter over Pearl River Delta in China[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(25): 6187-6202. DOI:10.1016/j.atmosenv.2008.06.001
[35] Wan J M, Lin M, Chan C Y, et al. Change of air quality and its impact on atmospheric visibility in central-western Pearl River Delta[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2011, 172(1-4): 339-351. DOI:10.1007/s10661-010-1338-2
[36] 赵秀娟, 姜华, 王丽涛, 等. 应用CMAQ模型解析河北南部城市的霾污染来源[J]. 环境科学学报, 2012, 32(10): 2559-2567.
Zhao X J, Jiang H, Wang L T, et al. Quantifying the source of haze pollution in southern Hebei cities using CMAQ model[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2012, 32(10): 2559-2567.
[37] Wang L T, Xu J, Yang J, et al. Understanding haze pollution over the southern Hebei area of China using the CMAQ model[J]. Atmospheric Environment, 2012, 56: 69-79. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.04.013