环境科学  2018, Vol. 39 Issue (6): 2936-2943   PDF    
引用本文
李莲芳, 朱昌雄, 曾希柏, 李红娜, 叶婧, 李峰, 吴翠霞. 吉林四平设施土壤和蔬菜中重金属的累积特征[J]. 环境科学, 2018, 39(6): 2936-2943.
LI Lian-fang, ZHU Chang-xiong, ZENG Xi-bai, LI Hong-na, YE Jing, LI Feng, WU Cui-xia. Accumulation Characteristics of Heavy Metals in Greenhouse Soil and Vegetables in Siping City, Jilin Province[J]. Environmental Science, 2018, 39(6): 2936-2943.
吉林四平设施土壤和蔬菜中重金属的累积特征
李莲芳, 朱昌雄, 曾希柏, 李红娜, 叶婧, 李峰, 吴翠霞     
中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所, 农业部农业环境重点实验室, 北京 100081
收稿日期: 2017-10-20; 修订日期: 2017-11-20
基金项目: 国家"十二五"科技支撑计划项目（2015BAD05B01）；国家基础性工作专项（2015FY11130）
作者简介: 李莲芳(1975~), 女, 博士, 研究员, 主要研究方向为农业环境演化与生态修复, E-mail:lilianfang@caas.cn
摘要: 选取吉林四平市典型设施蔬菜生产系统为研究对象，采集不同土地利用方式下的设施菜地、玉米地和森林土壤样本124份进行比较分析，同步采集设施蔬菜（81份）、肥料（50份）及灌溉水样品（10份），利用电感耦合等离子体质谱技术检测重金属含量，以揭示设施土壤及相应蔬菜中重金属的累积特征.结果表明，研究区域设施菜地中除铅（Pb）以外的重金属元素含量显著高于玉米地和林地，设施土壤重金属镉（Cd）、铜（Cu）、铬（Cr）、镍（Ni）、锌（Zn）均出现了不同程度的累积，研究区域不同类型土壤Cd平均含量为0.45 mg·kg-1，约42.8%的样本Cd超过温室蔬菜产地环境质量评价标准（HJ 333-2006），其他重金属均未出现超标现象；不同类型蔬菜比较，叶菜类Cd含量（以鲜重计）为0.033 mg·kg-1，明显高于果菜类，2.5%的蔬菜Cd超标，1.2%蔬菜存在Pb超标，其他重金属均未出现超标现象；随着设施利用年限的增加，土壤酸化愈加明显，设施土壤和蔬菜中重金属呈同步累积趋势；设施蔬菜重金属含量受土壤pH、有机质的显著影响；含高量重金属有机肥和化肥的大量施用是设施土壤重金属累积及设施蔬菜风险增加的重要原因.
关键词: 设施土壤      蔬菜      重金属      累积      肥料     
Accumulation Characteristics of Heavy Metals in Greenhouse Soil and Vegetables in Siping City, Jilin Province
LI Lian-fang , ZHU Chang-xiong , ZENG Xi-bai , LI Hong-na , YE Jing , LI Feng , WU Cui-xia     
Key Laboratory of Agro-Environment, Ministry of Agriculture, Institute of Environment and Sustainable Development in Agriculture, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China
Abstract: Based on the typical greenhouse vegetable production system in Siping City, Jilin Province, 124 soil samples were collected from greenhouse soils growing vegetables (GSGV), fields growing maize (FGM), and forest soil (FS) under different land utilization patterns. In addition, other samples including greenhouse vegetables (81), fertilizers (50), and irrigation water (10) were also collected in the studied region. To illustrate the accumulation characteristics of heavy metals in GSGV and greenhouse vegetables, the heavy metal content of different samples was measured using inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) technology. The results indicated that the heavy metal content in GSGV was much higher than that in FGM and FS except for lead (Pb). Heavy metals including cadmium (Cd), copper (Cu), chromium (Cr), nickel (Ni), and zinc (Zn) in GSGV presented with various degrees of accumulation. The mean value of Cd content in the soils in the investigation region was 0.45 mg·kg-1, with about 42.8% of all the soil samples exceeding the Cd content criterion of the Environmental Quality Evaluation Standard for Farmland in Greenhouse Vegetable Production (HJ 333-2006). The content of the other heavy metals was in the normal range, and all met the regulations of the standard. In comparison with different vegetable categories, leafy vegetables showed much higher heavy metal concentrations (Cd 0.033 mg·kg-1 fresh weight) than did fruity ones. In total, about 2.5% and 1.2% of vegetable samples exceeded the regulated values of Cd and Pb recommended by the Standard of Food limits, respectively. With the cultivation time prolonged, heavy metal concentration in soils and vegetables all increased synchronously as the pH value decreased. The content of heavy metals in greenhouse vegetables was significantly influenced by soil pH and organic matter. It can be concluded that the health risk of greenhouse vegetables increased with GSGV accumulating more heavy metals due to the substantial application of chemical fertilizer and manure containing high level of heavy metals.
Key words: greenhouse soil      vegetable      heavy metal      accumulation      manure     

设施土壤是指长期设施栽培条件下耕种的农业土壤, 其以发展高技术、高投入、高产出的高度集约化设施农业为重要特征.我国设施蔬菜产业的发展开始于20世纪70年代末, 2010年设施蔬菜播种面积达467万hm2, 分别占我国设施栽培面积的95%和世界设施园艺面积的80%, 当前设施蔬菜的总产量超过1.7亿t, 占蔬菜总产量的25%[1, 2], 仅东北地区就存在86.7万hm2设施栽培农业[3], 蔬菜种植成为当地设施农业的主要生产方式.然而, 随着设施利用年限的增加, 由于长期覆盖栽培、高投入、高复种指数以及设施环境内水、热失衡等原因, 引发了一系列环境问题[4], 成为设施蔬菜产业发展的重要瓶颈.

近年来, 设施菜地重金属的累积风险日益引起业内人士关注.一些研究表明设施土壤尽管未出现大范围重金属超标现象[5], 但与受人类活动干扰较少的林地比较, 重金属逐年累积的现象明显[6~8].以往关于农田生产系统及土壤作物体系重金属的研究多关注矿区[9, 10]、污灌区及普通农田生产系统[11, 12], 在设施土壤环境风险评估方面亦有涉及[13~15], Tian等的[14]研究发现日光温室和塑料大棚土壤中重金属As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn均出现了明显累积, 并认为除Pb外的重金属累积均与集约化种植密切相关, Fan等[15]发现叶菜、果菜和茎类这3种类型设施蔬菜因Cr、Ni及Pb含量超标且存在健康风险.亦有学者开始关注设施土壤污染修复问题[16], 但总体而言, 对设施菜地土壤作物系统中重金属累积规律及其潜在机制关注较少.鉴于当前对设施菜地重金属累积及其与农产品安全关系的研究并不多见, 尤其是设施蔬菜吸收重金属的规律及其风险不甚明确的前提下, 本文以东北地区吉林省四平市设施蔬菜生产系统为对象, 开展设施土壤-蔬菜体系中重金属累积特征的研究, 探讨设施土壤及蔬菜累积重金属的规律, 明确重金属在设施土壤蔬菜系统中的响应关系, 揭示相应的影响因素, 以期为设施蔬菜重金属风险防控及保障农产品安全提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区位于吉林省中南部, 地理位置为123°18′20″~125°46′30″E, 42°49′30″~44°9′20″N, 全市土地面积143.9×104 hm2, 其中耕地76.1×104 hm2, 是吉林省主要商品粮基地之一.本研究选取四平市设施菜地面积较大的公主岭、梨树县及四平郊区为典型区域, 其主要土壤类型为黑土.通过田间调研发现, 当地设施菜地施用的有机肥主要为猪粪、鸡粪、牛粪、马粪等, 无机肥主要为尿素、二胺、复合肥等, 化肥的平均施用量为2.41 t·hm-2, 最高施用量为8.33t·hm-2, 有机肥每年的平均用量为114.6 t·hm-2, 最高用量达500 t·hm-2, 为玉米地的3~20倍, 普通玉米地基本不施有机肥.设施菜地的利用年限为1~30 a不等, 当季种植的作物主要为黄瓜、西红柿、豆角、辣椒、芹菜等.

1.2 样品采集

根据研究区域的农业土地利用方式, 分别采集了不同年限设施菜地样81个、玉米地样本33个、人为活动较小的林地土壤样本10个, 共124个样本.采样时, 每个采样点针对各地块用梅花5点法采集5处土壤, 制成1 kg一个混合样品, 采样深度为耕作层20 cm, 每个样点用GPS定位.作物样本与土壤样本对应同步采集, 共采集作物样品81个(包括叶菜类6个、荚果类29个、瓠果类21个、茄果类25个).将采集的蔬菜样本先用清洗剂清洗, 再用去离子水冲洗, 待水分晾干后称鲜重以测定蔬菜含水量, 105℃杀青, 70℃烘干, 研磨备用.土壤样品在室内风干后, 去除石块、植物根茎等杂物, 用木棍研磨过2 mm尼龙筛, 然后用玛瑙研钵研磨过0.3 mm、0.149 mm筛, 供土壤pH、有机质、重金属全量的分析.无机肥和有机肥主要采自当地设施蔬菜生产农户家中及其田间地头农户未用完而剩余的农用物资, 其中猪粪4份、鸡粪3份、牛羊粪3份、复合(混)肥35份, 氮肥5份, 其中, 含采集当地农资专卖店的复合(混)肥样本10份, 这些肥料均是设施菜地土壤中正在使用或使用过的肥料.灌溉水样10份主要采自研究区内地下水.

1.3 分析方法

土样样本分析：土壤和化学肥料中重金属全量采用硝酸-高氯酸-氢氟酸消化, 电感耦合等离子体质谱ICP-MS(PQ-ExCell, TJASolutions USA)测定待测液中的重金属元素含量.作物和风干有机肥重金属采用硝酸-高氯酸消化, ICP-MS法测定, 水样重金属含量采用ICP-MS法测定, 土壤基本性质的分析见参考文献[17].分析过程所用试剂均为优级纯, 所用的水均为超纯水.土壤和植物样品分析过程中, 分别加入土壤标准物质GBW07458(ASA-7)和蔬菜标准物质GBW10014(GSB-5)及试剂空白进行全程质量控制, 结果显示, 土壤中重金属的回收率为89.7%~100.3%, 植物中所有重金属回收率在86.4%~105.9%之间, 样品分析过程满足质量控制要求.

1.4 数据处理

土壤、作物中重金属含量的描述性统计、显著性分析、相关性分析均采用Microsoft SPSS 17.0软件完成, 区域采样点位置图采用ArcGIS 10.0软件绘制(见图 1), 其他数据的分析通过Excel 2010执行.

图 1 取样点的分布示意 Fig. 1 Location of soil samples

2 结果与分析 2.1 研究区土壤性质及重金属含量

从研究区域土壤性质可以看出, 土壤pH值平均为6.18, 整体呈酸性, 最低至4.35, 最大值达8.24.有机质含量平均为27.99 g·kg-1(表 1).从土壤重金属含量变异系数可以看出, 以镉(Cd)的变异系数最大, 其次为铜(Cu), 再次为锌(Zn)和铬(Cr), 而镍(Ni)和铅(Pb)含量变异系数相对较低.研究区土壤Cd含量均值为0.45 mg·kg-1, 设施土壤Cd含量为0.47 mg·kg-1(表 2), 大大超过温室蔬菜产地环境评价标准(HJ 333-2006)(pH＜7.5, Cd＜0.3 mg·kg-1; pH＞7.5, Cd＜0.4 mg·kg-1)[18], 在所有124个样本中, pH＜7.5的样本超标率为49.1%, pH＞7.5的17个样本中, 仅1个样本超标, 所有土壤总样本Cd含量超标率为42.8%, 而其他重金属元素的含量均未发现超标现象.从设施土壤样本总体(n=82)看, 其Cd超标样本比例占61.0%, 且这些超标样本主要发生在pH＜7.5的土壤(平均pH值5.9).

表 1 研究区土壤基本性质及重金属含量描述性统计(n=124) Table 1 Descriptive statistics for soil properties and heavy metal contents in the study area (n=124)

表 2 不同农业利用方式下土壤基本性质及重金属含量描述性统计1) Table 2 Descriptive statistics of soil quality and heavy metal content for different agricultural utilization patterns

2.2 不同土地利用方式下土壤性质及重金属含量状况

从不同利用方式下土壤重金属含量看(表 2), 设施菜地重金属Cd、Cr、Cu、Ni、Zn、Pb含量均显著高于玉米地和林地土壤, 且达P＜0.05的显著性水平.与林地比较, 设施菜地Cd、Cr、Cu、Ni和Zn含量分别增加了327.3%、89.3%、177.5%、35.9%和103.2%, 而Pb含量亦增加了7.55%.从土壤pH值比较看, 林地普遍高于设施菜地和玉米地, 相对于林地土壤, 设施菜地pH值显著降低, 平均值下降了0.87个单位, 说明设施土壤出现了明显酸化现象, 而有机质的含量则明显增加, 与玉米地比较, 设施菜地土壤有机质含量增幅为77.9%, 与林地比较, 设施菜地有机质含量增加了23.2%, 由此可见, 设施蔬菜耕作模式下, 土壤有机质大大提升, 土壤酸化和重金属累积的现象明显.

2.3 设施蔬菜重金属含量

研究区域内蔬菜重金属含量呈现一定的变化规律.由表 3可知, 不同类型的蔬菜比较, 可食部位重金属Cd、Cu、Pb含量均以叶菜类较高, 其含量分别为0.033、1.250、0.050 mg·kg-1, Zn和Ni的含量以豆类蔬菜较高, 其值分别为4.085 mg·kg-1、0.662 mg·kg-1, Cr含量以果菜类蔬菜含量较高, 其含量为0.024 mg·kg-1.与食品中污染物限量标准比较, 发现2个果菜类可食部位Cd含量超标, 样本超标率为2.5%, 1个果菜类蔬菜可食部位样本Pb含量超标外, 样本超标率1.2%, 其他蔬菜样本重金属含量均不超标, 与食品限量卫生标准比较, 则未发现超标的蔬菜样本.从各蔬菜样本的转移系数看, 重金属Cd、Cu、Cr、Pb的转移系数均以叶菜类最高, Ni和Zn的转移系数均以豆类最高, 果菜类重金属Cu、Zn、Pb、Ni的转移系数较低.

表 3 不同类别设施蔬菜重金属含量及转移系数1) (以鲜重计) /mg·kg-1 Table 3 Heavy metal content and corresponding transformation coefficient of various kinds of vegetables (based on fresh weight)/mg·kg-1

2.4 设施蔬菜重金属含量及土壤性质随着设施利用年限的变化

按照不同菜地设施利用年限分阶段进行统计分析发现(见表 4), 设施蔬菜重金属含量及土壤基本性质随设施利用年限呈现一定的变化规律.随着设施利用年限的增加, 除土壤pH值不断降低及土壤Ni含量略有下降外, 土壤有机质、重金属含量均大致呈现不断累积的趋势.不同年限比较, 与建棚初期≤3 a相比, 当设施年限为21~30 a时, 土壤pH值显著降低(P＜0.05), 有机质含量显著升高(P＜0.05), 其pH值下降了0.83个单位, 有机质含量增加了55.5%, 土壤Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的含量分别增加了112.0%、9.4%、27.0%、22.7%和36.4%.与此相似, 蔬菜中重金属含量随着设施利用年限的延长呈现不断增加的趋势, 设施利用年限达21~30 a时, 设施蔬菜Cd、Cr、Cu、Pb、Zn含量相比于建棚之初的含量分别增加了105.4%、219.7%、11.7%、4.5%和48.4%.随着设施利用年限增加及土壤酸化程度加重, 设施蔬菜重金属含量与设施土壤中重金属含量呈现同步累积的趋势, 导致相应土壤和蔬菜的环境安全风险增加.

表 4 设施蔬菜重金属含量(以鲜重计)及土壤基本性质随着设施利用年限的变化1) Table 4 Heavy metal content of greenhouse vegetable (based on fresh weight) and soil quality with different cultivation times

2.5 设施蔬菜重金属含量与土壤基本性质的关系

通过多元回归分析的结果表明(见表 5), 设施蔬菜Zn含量与土壤总Zn含量、pH、OM间并不存在显著相关关系.设施蔬菜Cd与土壤Cd之间存在极显著相关, 其回归的决定系数平方(R2)值为0.265, 蔬菜Ni和土壤pH含量间的回归决定系数平方(R2)值为0.154, 两者间极显著相关, 将OM纳入回归方程时R2提高至0.213.蔬菜Cr含量与土壤有机质和pH间均存在显著相关, 蔬菜Cu、Pb与土壤有机质间相关性均达显著水平, 而蔬菜Zn与土壤Zn含量及土壤基本性质间未表现显著相关性.

表 5 设施蔬菜重金属与相应土壤重金属及其性质(pH、OM)间的多元逐步回归方程1) Table 5 Multivariate stepwise regression equation between heavy metal content of greenhouse vegetable and parameters of corresponding soil quality

3 讨论

设施蔬菜生产系统是不同于普通的农田生产系统, 长期处于薄膜覆盖、高温、高湿、高投入、高产出的状态.在设施栽培模式下, 整个农田生态系统已完全不同于开放状态下的情形.已有不少研究表明, 设施土壤随着设施利用年限的增加, 导致土壤中重金属不断累积、土壤酸化等一系列环境问题, 设施土壤超标明显, 尤其Cd超标达61%, 且导致蔬菜风险增加, 这与Fan等[15]对华北地区设施菜地研究的结果中得到Cd含量超标率为72.4%的情况类似, 不同类别蔬菜转移系数以叶菜类较高, 而果菜和茎类较低, 且设施蔬菜中某些重金属受土壤有机质的显著影响等结论具有一定相似性.

从设施菜地金属含量与土壤基本性质相关性统计分析可以看出(表 6), 土壤pH与重金属Cr、Ni、Pb、Zn间相关性极显著(P＜0.01), 土壤有机质与除Cd之外的5种重金属间相关性显著, 其中有机质与Cu、Ni、Pb、Zn间达极显著相关性水平(P＜0.01).另据土壤元素主成分分析结果表明, 得到特征值大于1的主成分共2个, 对应的主成分累计贡献率为77.91%.其中, Cr、Cu、Ni、Pb、Zn为一类, 对第一主成分有大的负荷量, Cd为另一类, 对第二主成分有很大的负荷量, 划分为同一主成分的各元素可能在来源上存在较大相似性和同源性.

表 6 设施土壤重金属含量与土壤性质的相关性1) Table 6 Correlation relationship between heavy metal content of soils and soil quality

从本研究区域设施土壤重金属累积的成因看, 伴随着农业生产过程, 重金属可能通过大气沉降、农田灌溉水、肥料及农药等进入设施生产系统.不同农业利用方式比较的结果表明, 设施菜地土壤中重金属含量普遍高于林地和玉米地, 说明集约化的设施农业生产方式更利于土壤重金属的累积.从外源性输入途径来看, 设施菜地长期处于封闭的环境, 基本无雨水淋洗及大气沉降, 因而大气沉降输入土壤的重金属可忽略; 对研究区域设施菜地灌溉用水的检测分析表明, 绝大部分重金属含量均低于检出限, 亦远远低于国家灌溉水质量标准, 因而从灌溉水进入土壤的重金属亦可忽略; 从农药的投入来看, 当地普遍使用的为有机农药, 较少施用含重金属的农药, 由农药导致设施菜地重金属累积的影响较小.

与普通农田和林地不同的是, 设施菜地农业投入品尤其是有机肥和化肥的施用量要远远高于普通农田和林地, 通过田间调研发现, 研究区域设施菜地有机肥和化肥的平均施用量分别为114.6 t·(hm2·a)-1和2.41 t·(hm2·a)-1, 为玉米地的3~20倍, 最高用量分别为500 t·(hm2·a)-1和8.33 t·(hm2·a)-1, 而普通玉米地基本不施有机肥.不仅如此, 通过对设施菜地肥料抽样检测分析(表 7), 结果发现当地施用的不同类型肥料均不同程度地携带各种重金属, 其中猪粪Cd含量最高, 其值为1.79 mg·kg-1, Cu和Zn的含量分别高达337.97 mg·kg-1和528.86 mg·kg-1, 均大大高于牛羊粪肥料, 与此类似, 鸡粪中亦含有大量的重金属, 其Cd、Cr、Cu、Zn含量分别为0.41、37.55、57.94、481.69 mg·kg-1.而复合肥中Cd平均含量达6.26 mg·kg-1, 其Cu和Zn含量仅略低于鸡粪, 这可能与复合肥样本构成中多数为有机无机复混肥及含磷复合肥有关, 磷肥往往易携带Cd[22], 有机无机复混肥原料若来自畜禽粪便, 则会将粪便中Cu和Zn等带入复混肥[23].因而, 重金属含量高的有机肥和化肥的长期高量投入是研究区域设施菜地重金属累积的驱动力, 也阐释了土壤重金属含量超标样本主要出现在设施菜地的事实.若以表 7中设施菜地施用的有机肥中重金属平均含量为基础, 以最高有机肥施用量500 t·hm-2且以猪粪计算, 则年输入通量依次为Cd 0.6 kg·(hm2·a)-1、Cu 169.0 kg·(hm2·a)-1、Zn 263.4 kg·(hm2·a)-1、Pb 5.5 kg·(hm2·a)-1、Cr 14.4 kg·(hm2·a)-1、Ni 14.4 kg·(hm2·a)-1, 这大大高于新西兰的同类水平[24].与此相适应, 含重金属饲料添加剂的滥用则是畜禽有机肥中重金属含量超高的原因[25, 26].

表 7 研究区肥料重金属含量/mg·kg-1 Table 7 Heavy metal content in different fertilizers and pesticides/mg·kg-1

将肥料用量与土壤重金属含量进行相关分析的结果表明, 土壤Cd、Cu含量与化肥施用水平间呈现显著正相关关系(P＜0.05), 说明化肥施用与土壤Cd和Cu的累积直接相关.将蔬菜重金属含量与有机肥施用水平间进行统计分析, 发现设施蔬菜可食部位Cr含量与有机肥施用水平间均呈现极显著相关(P＜0.01), 两者间可用线性方程拟合:

式中，y为蔬菜Cr含量, mg·kg-1, x为有机肥用量, t·(hm2·a)-1.蔬菜其它重金属含量与有机肥施用水平间未见显著相关关系.由此看来, 化肥和有机肥的施用, 是导致土壤和蔬菜重金属含量升高的重要因素.

此外, 本研究证实随着大棚设施利用年限的增加, 设施土壤和蔬菜重金属出现一定程度的同步累积趋势, 蔬菜中重金属含量的升高可推测主要受三方面因素的影响, 一是来自于土壤重金属含量升高, 二是土壤酸化, 三是土壤有机质增加.大量研究表明, 土壤pH值的升高, 可导致重金属活性增加, 土壤有机质富集可导致水溶性有机质(DOM)增加, 增强了重金属的植物可利用性, 从而导致植物可吸收的重金属及人体健康风险增加[27, 28].本研究证实的设施蔬菜与土壤性质间的相关关系与陈永等[5]对南京设施蔬菜与土壤重金属关系的研究结果有相似之处.因而, 作物重金属的吸收, 除与土壤重金属积累相关外, 还受种植过程中土壤性质变化的影响.

4 结论

(1) 研究区设施菜地出现了明显的重金属累积趋势, 重金属含量大大高于林地和玉米地, 尤其是设施菜地Cd含量均值为0.47 mg·kg-1, 大大超过温室蔬菜产地环境评价标准, 设施菜地样本Cd超标率达61.0%;设施蔬菜重金属含量不仅随着设施年限增加而累积, 且设施蔬菜与土壤中重金属出现一定程度的同步累积趋势, 伴随土壤酸化加剧, 土壤及蔬菜安全风险增加.

(2) 设施蔬菜吸收重金属与土壤重金属含量、pH、有机质等土壤性质密切相关, 农用物资的投入水平直接影响土壤和蔬菜中重金属含量, 化肥用量与土壤Cd和Cu含量显著正相关(P＜0.05), 蔬菜重金属含量与有机肥用量间正相关, 以Cr最为显著(P＜0.05), 含重金属有机肥、化肥施用是设施土壤及其蔬菜重金属含量升高的主要驱动因子.

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