2018, Vol. 39
2. 环境保护部华南环境科学研究所, 广州 510655;
3. 中国科学院广州地球化学研究所, 广州 510640
, YIN Guang-cai1 , CHEN Zhi-liang2
, LIN Qin-tie1 , LIU Qian-jun1 , ZHONG Song-xiong2,3 , HUANG Ling2 , ZHANG Jian-qiang2
2. South China Institute of Environmental Science, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655, China;
3. Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China
土壤中的镉移动性较高, 易被蔬菜吸收并累积, 过量的镉会影响蔬菜的正常生长, 使蔬菜的产量和品质降低[1, 2].我国农田镉污染面积达20×104 hm2, 每年受镉污染影响的农产品产量高达14.6×108 kg[3].镉可以通过蔬菜可食部分转移到人体, 约占人体摄入镉的70%[4], 富集对人体健康造成伤害, 损伤肾脏, 干涉骨代谢, 已广泛引起公众的健康担忧[5].
葱(Allium fistulosum L.), 百合科葱属, 约2 500年的栽培历史, 是中国和东北亚, 欧洲和北美其他国家最重要的蔬菜之一, 其中我国葱的种植面积和产量约占蔬菜总量的3%[6], 经济上占不容小觑的地位.
高耗能、高成本的物理化学方法和低成本、周期长的植物修复法都不适用于大面积中轻度镉污染农田土壤的修复; 而原位钝化修复技术投资小, 实施简便, 与常规的农业生产结合起来, 土壤重金属修复与农业生产同时进行, 常用于中轻度镉污染农田土壤的修复[7].原位钝化修复技术中常用的钝化材料有硅钙物质、有机物料等, 其中硅钙物质主要包括硅酸钠[8]、硅酸钙[9]、硅肥[10]、钢渣[11]、石灰[12]等. Gray等的研究发现[13], Si、Ca能促进多种植物的生长, 有利于作物增产提质及其抗胁迫能力的提高.陈翠芳等[8]研究表明施加硅比不施加硅更有效地降低了白菜根、茎、叶中的镉含量.同样地, 郑煜基等[10]研究发现残渣态镉随着硅肥施用量的增加从16.26%增加到22.66%.另一方面, 作为土壤肥力改良剂的有机物料也是土壤重金属吸附剂、络合剂, 因而被广泛应用于土壤重金属污染修复中.尽管不同有机质对镉的作用有所差异, 已有研究表明施加有机物料能提高土壤pH、增大土壤阳离子交换量, 有利于土壤中形成难溶性金属有机络合物, 降低土壤有效态重金属的含量[14].
目前国内外关于钝化改良剂对中轻度镉污染土壤治理效果的研究, 多数是无机、有机改良剂本身, 单施无机或有机改良剂都能起到降低植物吸收镉的作用, 鲜有报道无-有机改良剂复配的研究[15].为了符合我国当前国情, 提倡农业生态修复中轻度镉污染农田土壤, 大面积单独使用无机改良剂阻控Cd, 将不能保证农作物长期可持续产出, 有机改良剂可以改善土壤肥力状况、提高土壤微生物和生物化学活性、促进养分循环[16], 避免单施无机改良剂可能带来的危害[17].
本研究施加硅酸钙和生物腐殖肥复配改良剂, 发挥彼此的优势和互补性, 在前期室内试验筛选出4个较佳配比的基础上, 大田试验条件下进一步研究复配改良剂对葱生长和镉吸收的影响, 以期为中轻度镉污染土壤安全利用与提高农业生产效率提供理论支撑.
1 材料与方法 1.1 土壤基本理化性质受试土壤选择研究区0~20 cm表层土, 根据对角线法采样(采样点数大于10), 以混合后的土样作为试验背景土.土壤样品经风干、研磨过100目筛后进行基本理化性质分析(如表 1).本研究土壤pH为5.81, 总镉含量0.67 mg·kg-1, 超过土壤环境质量二级标准(GB 15618-1995, pH≤6.5, 总镉标准值≤0.3 mg·kg-1).
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表 1 大田试验土壤的基本理化性质 Table 1 Physicochemical properties of test field soil |
1.2 试验材料
硅酸钙pH值为10.08, 镉含量0.002 1 mg·kg-1, 由广州围谷润仪器有限公司提供; 生物腐殖肥镉总量0.51 mg·kg-1(有机肥标准NY525-2012中镉限值指标≤3 mg·kg-1), 有机物总量≥85%, 有机质≥75%, 其中腐殖酸≥50%, 易氧化有机质≥20%, N+P2O5+K2O≥4%, 富含微量元素(Ca、Fe、Zn、Mn、B等), 由嘉博文生物科技有限公司提供.
1.3 大田试验设计大田试验基地位于广州市番禺区, 总面积约为310 m2(图 1), 土地的耕作层为表层20 cm, 施加复配改良剂前, 受试大田进行翻耕, 并分为7条田垄(每个小区间用PVC板隔开, 防止相邻小区间互相影响), 田垄间距为0.5 m.大田试验共设4个处理组：T1(0.5%硅酸钙+0.5%生物腐植肥), T2(0.5%硅酸钙+1.0%生物腐植肥), T3(1.0%硅酸钙+0.5%生物腐植肥)和T4(1.0%硅酸钙+1.0%生物腐植肥)和CK(空白组).大田试验采用当地的经济作物葱, 先种子育苗再移栽均匀种植.在移栽1周前, 人工均匀泼洒复配改良剂, 旋耕机翻耕5遍, 以保证复配改良剂与表层土壤均匀混合.不同处理组复配改良剂的添加量按照占土壤的质量分数计算(表 2), 不同处理组的葱按照当地的田间管理方式种植, 试验期间没有额外施肥, 试验周期为56 d(2016-09-30~2016-11-28), 试验周期避开广东雨季, 尽量减少降雨对试验结果的影响.
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图 1 大田试验CK、T1、T2、T3和T4处理组分区示意 Fig. 1 Constructed fields for CK, T1, T2, T3, and T4 treatments for the test field experiments |
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表 2 不同处理组添加复配改良剂的量 Table 2 Amount of composite amendments in the different treatments |
1.4 采样和分析
施加复配改良剂后14、28、42和56 d时采集土壤样品, 测定土壤pH、铵态氮、有效磷、速效钾、有机质和DTPA有效态镉.土壤pH采用多参数分析仪(DZS-708)测定(NY/T 1377-2007);土壤铵态氮、有效磷和速效钾采用联合浸提比色法(NY/T 1849-2010)测定, 铵态氮用氨氮水样加标, 有效磷用水中磷酸盐(以P计)标液加标, 速效钾用K元素标液加标; 土壤有机质含量采用重铬酸钾容量法-外加热法(GB 9834-1988)测定; 土壤DTPA有效态镉含量采用二乙烯三胺五乙酸浸提-电感耦合等离子体发射光谱法(HJ 804-2016)测定并使用土壤有效态成分分析标准物质GBW07461进行质量控制; 土壤总镉采用石墨炉原子吸收分光光度法(GB/T 17141-1997), 使用国家标准物质GBW07407(GSS-7)进行质量控制并用原子吸收分光光度-石墨炉法(AA-7000, 日本)测定.
施加复配改良剂后28、42和56 d时采集葱样, 不同处理组采集6~10棵葱样取平均值, 分地上部分和地下部分.葱样先用自来水冲洗2~3次, 再用去离子水清洗干净, 用滤纸吸干多余的水, 75℃杀青1 h, 105℃烘至恒重, 称量并记录, 然后研磨过100目筛用于总镉测定.葱样总镉采用HNO3-HClO4消解, 原子吸收分光光度-石墨炉法(AA-7000, 日本)测定.
1.5 数据处理本试验作图采用origin 8.5软件; 单因素方差分析试验结果采用SPSS 22.0统计分析软件分析.
2 结果与分析 2.1 硅酸钙和生物腐殖肥复配对土壤pH和DTPA有效态镉的影响由图 2(a)可知, 施加硅酸钙和生物腐殖肥复配改良剂后, 土壤pH变化范围为5.67~6.92, 变幅为7.42%~15.82%.其中, 14 d时各处理土壤pH上升最显著, 比空白提高了10.99%、11.55%、14.50%和15.82%. 28、42和56 d时各处理土壤pH出现下降上升下降轻微波动, 但总体比CK土壤pH高, 按大到小排序为T4 > T3≈T2 > T1.
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图 2 施加复配改良剂14、28、42和56 d时土壤pH和DTPA有效态镉的变化 Fig. 2 Change in soil pH and DTPA-extractable cadmium after composite material application on 14, 28, 42, and 56 d |
由图 2(b)可知, 施加复配改良剂后, 各处理土壤DTPA有效态镉含量相对CK显著减少, 且14 d时最显著, 各处理土壤DTPA有效态镉含量均值在0.128~0.165 mg·kg-1之间, 差异不显著.各处理土壤DTPA有效态镉含量呈现下降上升下降的变化趋势, 总体上相对CK减少, 各处理土壤DTPA有效态镉含量按小到大排序为T3 < T4 < T2 < T1.由此可见, T3处理降低土壤DTPA有效态镉含量的效果最好, 14、28、42和56 d时土壤DTPA有效态镉含量相对CK分别降低60.71%、49.54%、44.63%和58.94%.
2.2 硅酸钙和生物腐殖肥复配后葱生物量的变化试验期间, 各处理组均不施加额外的肥料, 由图 3可知, 各处理组葱样的生物量均比CK高, 其中T3和T4对葱的地上部分促进作用最显著, 56 d时葱地上部分生物量增幅分别高达107.99%、107.19%, 这与实地采样时观测到葱苗长势情况一致.比较T3和T1以及T4和T2发现, 增加硅酸钙的施加量, 56 d时葱地上部分生物量分别增加66.18%和18.71%, 地下部分生物量分别增加9.80%和9.75%.同时, 比较T1和T2以及T3和T4可发现, 增加生物腐殖肥的施加量, 56 d时葱地上部分生物量分别增加40.83%和0.39%, 地下部分生物量没有明显差异.
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同一时间不同处理组中不同字母表示有显著性差异（P＜0.05），下同 图 3 不同处理组28、42和56 d时葱地上部分和地下部分的生物量 Fig. 3 Biomass of shallots aboveground and underground in different treatments on 28, 42, and 56 d |
不同硅酸钙和生物腐殖肥复配改良剂配比分别对各处理土壤铵态氮、有效磷、速效钾和有机质含量的影响不大(表 3), 而对各处理葱内镉含量影响不一(图 4).由表 3还可发现, 随着天数的增加, 对照中有机质显著增加, 可能是上一茬作物(白萝卜)残茬残留在土壤中, 逐渐分解提高土壤有机质含量的结果[18].生物腐殖肥水平为0.5%, 增加硅酸钙的施加量, T3葱地上部分镉含量相对T1在28、42、56 d时分别减少28.50%、25.08%、8.26%;生物腐殖肥水平为1.0%, 增加硅酸钙的施加量, T4葱地上部分镉含量相对T2在28、42、56 d时分别减少49.50%、19.41%、35.18%.同一硅酸钙含量, 增加生物腐殖肥的施加量, T2相对T1及T4相对T3葱地上部分镉含量也相对减少, 但不显著.同时增加硅酸钙和生物腐殖肥的施加量, T4葱地上部分镉含量相对T1在28、42、56 d时分别减少35.00%、31.39%、37.98%.不难发现, 56 d时T1、T2、T3和T4葱地上部分镉含量相对CK分别减少9.39%、13.31%、16.88%和43.80%;相反, T1、T2、T3和T4葱地下部分镉含量相对CK分别增加了36.51%、84.67%、28.95%和78.12%.
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表 3 各处理组14、28、42和56 d土壤铵态氮, 有效磷, 速效钾和有机质含量1） Table 3 Concentrations of ammonium nitrogen, available phosphorus and rapidly available potassium in soil on 14, 28, 42, and 56 d with different treatments |
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图 4 不同处理组28、42和56 d葱地上部分和地下部分镉含量 Fig. 4 Concentrations of cadmium of shallots aboveground and underground in different treatments on 28, 42, and 56 d |
由表 4可知, 不同处理组的土壤DTPA有效态镉与土壤pH呈极显著负相关(P < 0.01), 土壤pH越大, DTPA有效态镉含量越小, 如前所述, 这与T1~T4处理降低了土壤DTPA有效态镉含量并使得土壤pH上升有关; 同时, 土壤有机质含量越大, 土壤DTPA有效态镉含量也越低, 呈显著负相关(P < 0.05).葱地下部分总镉与土壤DTPA有效态镉呈极显著负相关(P < 0.01), 即土壤DTPA有效态镉含量相对较多, 而葱根部总镉含量相对较少.葱地上部分镉含量与葱的生物量成正相关, 与地上部分生物量和地下部分生物量的相关系数分别是0.535(P < 0.05)和0.700(P < 0.01).
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表 4 葱内总镉与土壤pH值、DTPA有效态镉、有机质和葱生物量之间的相关性分析1) Table 4 Correlation analysis relationships among total cadmium in shallots, soil pH, DTPA-extractable cadmium, organic matter, and biomass of shallots |
3 讨论
施加硅酸钙和生物腐殖肥复配改良剂后, 多孔水合硅酸钙大量水解[19], 14 d时各处理组土壤pH迅速提高; 缓慢的生物腐殖肥分解过程使得土壤pH呈现下降上升下降波动趋势. 28 d和56 d时各处理土壤pH不同程度地降低, 这可能与有机物料富含氮有关.氨化过程会释放NH4+和OH-离子, 但NH4+硝化为硝态氮会产生两个H+离子, 整个过程产生的一个H+离子可能会导致土壤pH下降.同样, Kirkham等[20]研究表明硝化作用也能使土壤pH降低. 42 d时各处理土壤pH不同程度地回升, 这可能与土壤溶液中氢离子的消耗有关. Xiao等[21]的研究发现腐殖酸所带的基团(比如羧基)能螯合氢离子.同时, 有机物料的分解和有机酸阴离子的去碳酸基都是消耗氢核的主要途径, 从而使土壤pH上升.
适合葱生长的土壤pH为6.5~7.5, 本研究CK处理的土壤pH变化范围在5.67~5.97, 而各处理组土壤pH均相对CK提高, 变化范围在6.11~6.92.因此, 施加硅酸钙和生物腐殖肥复配改良剂能更好地满足葱生长的需要, 提高葱地上部分和地下部分的生物量.
土壤DTPA有效态镉含量与土壤pH呈极显著负相关(P < 0.01), 土壤pH的提高使土壤有效态镉含量下降[22~24], 土壤pH波动变化, DTPA有效态镉含量也随之波动变化.土壤pH的提高使得黏土颗粒被破坏, 硅释放并与钙形成类似水泥的Ca-Si-H物质, 强化了石灰稳定化的土壤层, 还可能使土壤中氧化铝和二氧化硅的溶解性增大, 形成钙铝水合物和水合硅酸钙, 使沙质颗粒土壤变成坚硬的不渗透层, 将把重金属截留在土壤中而不易被浸出提取[25].土壤pH的提高使腐殖质更有效地络合Cd2+, 可能与Ca2+能有效地絮凝腐殖质形成Cd-HS-Ca复合物[26]有关, 降低土壤DTPA有效态镉含量[27], 间接地减少镉在植物体内的累积[28~30].相反, Narwal等[31]发现猪粪作为有机质来源时, 小麦内镉的浓度显著增加, 而Haghiri等[32]发现土壤有机质和燕麦内镉累积量没有相关性, 故有机质对土壤重金属有效态的影响不一且具体取决于有机质的来源和植物的种类[33].本研究添加生物腐殖肥有利于镉钝化但效果并不明显, 各处理组土壤DTPA有效态镉含量在42 d时表现最高, 可能是有机改良剂富含腐殖酸和溶解性有机质.其中, 溶解性有机质由低分子量的有机化合物(氨基酸和多酚类等)组成, 可与镉形成溶解性的重金属-有机复合体, 将提高土壤中镉的移动性[34].镉移动性变化也可能是由于有机改良剂长期转化发生水解作用, 氧化作用或解聚作用[35].研究表明[36], 有机改良剂提升土壤活性, 增加蚯蚓及微生物数量, 土壤DTPA有效态镉含量提高可能是由于蚯蚓和多种类微生物参与土壤腐殖质的分解破坏与Cd结合基团, Cd重新释放出来.还有研究表明[35], 蚯蚓粪微生物代谢过程中产生NH4+、CO2和有机酸, 可降低土壤pH, 从而增加土壤DTPA有效态镉含量.因此, 使用硅酸钙和腐殖酸复配改良剂有效弥补有机物料无法长时间固定化土壤中Cd这一缺陷, 各类有机质(腐殖质)对镉的固定化效果尚需进一步研究评估.
研究表明, 植物内镉含量与土壤DTPA有效态镉含量密切相关[37].硅酸盐对镉有吸附、钝化、螯合等作用[38~40], 施加硅能降低土壤镉有效态, 抑制植物对镉的吸收[20], 这可能与硅促进钙离子和金属离子竞争结合位点而缓解金属胁迫有关[41].相同地, 本研究硅酸钙施加量的增大使得土壤DTPA有效态镉含量降低, 葱地上部分镉含量也随之相对减少, 而葱根部镉含量相对CK增多, 与Shi等[42]的研究结果一致, 硅能强化镉在稻秧根部的累积, 抑制镉从根部向茎部转移, 使茎部镉含量降幅达33%.这可能是当植物根系暴露在Cd污染土壤时, 根部细胞壁上众多交换点能吸收和固定Cd2+.另外, 硅酸盐与Cd能在细胞壁内共沉淀, 减少了共质体内Cd2+浓度[43], 从而抑制了Cd向植物地上部分转移[44].
本研究还发现, T3土壤DTPA有效态镉含量比T4低, 但T3葱地上部分镉含量却稍微比T4高, 这说明土壤有效态镉含量与植物地上部分镉含量不一定都是成显著正相关[45].镉主要由必需元素(Fe2+, Ca2+, Zn2+, Cu2+和Mg2+等)的特定和非特定转运蛋白运输, 通过根系吸收进入植物[46], 而植物根系主要通过接触孔隙水吸收镉[47], 所以植物地上部分镉含量主要受植物种类和土壤孔隙水含量的影响. Xiong等[48]在土壤接种根际微生物后, 东南景天对镉的吸收显著增加.同样地, 土壤接种微生物后, 天蓝遏蓝菜提取Cd的能力显著提高[49].相反, Dary等[50]发现接种Brady rhizobium的黄羽扇豆对Cd的吸收量下降.因此, 目前对涉及植物吸收镉的机制及过程尚不清楚, 需待进一步研究.
生物腐殖肥能给葱提供生长需要的营养元素, 增加土壤有机碳含量.有机碳含量作为营养库, 可以改善土壤营养循环, 改善土壤微生物区系, 提高土壤生物活性和生物肥力, 出现大量蚯蚓, 提高土壤阳离子交换能力和缓冲能力, 疏松透气并改善土壤的物理性质[32].不利的是, 根系和土壤微生物或蚯蚓的呼吸产生二氧化碳浓度使土壤pH下降, 间接地影响植物体内镉的累积量[51]. Guo等[52]研究同样证实CO2水平的提高会导致小麦和水稻组织内镉累积量增大.
由表 5发现, 随着葱地上部分生物量的增加, 各处理抑制了葱地上部分对镉的吸收, 抑制效果T4>T3>T2>T1;相反, 各处理葱地下部分对镉的吸收没有呈现抑制作用.尽管T1、T2、T3、T4处理抑制葱地上部分对镉吸收的效果依次增强, 对应这4种处理的葱地下部分的镉吸收量则依次呈现出一定的增长或者较小的波动, 这可能与植物进化出的重金属代谢机理使镉被固定在新陈代谢不活跃的部位有关, 如根部细胞[53]等. Li等的研究则表明[54], 一些品种的葱具有较低的镉吸收量与其根部具有较低的镉累积量有关.因此, 复配剂施加量更大时, 复配剂对镉的固定使得更少镉转运到地上部分的同时可能使得葱地下部分对镉的固定累积量更大.
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表 5 不同处理组28、42和56 d时葱地上部分镉含量/地下部分镉含量和葱地下部分镉含量/土壤DTPA有效态镉含量比值1) Table 5 Ratios of aboveground/underground cadmium contents of shallots and underground cadmium contents of shallots/soil DTPA-extractable cadmium on 28, 42, and 56 d in different treatments |
4 结论
(1) 不同比例硅酸钙和生物腐殖肥复配均能提高土壤pH, 降低土壤DTPA有效态镉含量, 土壤DTPA有效态镉与pH呈极显著负相关(P < 0.01), T3处理效果最显著.
(2) 不同比例硅酸钙和生物腐殖肥复配改善了土壤质量, 为植物生长提供必需的营养元素, 不同程度提高了葱地上部分的生物量, 尤其是T3和T4最显著, 56 d时葱地上部分生物量相对CK分别增加了107.99%和107.19%.
(3) 不同比例硅酸钙和生物腐殖肥复配对葱吸收镉的影响不同. T4处理效果最好, 56 d时T4处理抑制土壤中镉向葱内迁移的效果最显著, 葱地上部分镉含量相对CK降幅达43.80%.
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