2018, Vol. 39
目前, 中国城市化进程在持续推进, 城市人口日益增多, 导致城市环境问题日渐频发.城市土壤是城市生态环境的有机组成部分, 也是城市污染的源头和汇聚地, 城市土壤重金属可以直接或者间接进入大气、水体, 从而影响城市居民的身体健康[1~3].
城市土壤重金属污染已经成为国内外环境科学领域研究的热点[4], 目前许多学者对北京[5]、上海[6]、沈阳[7]、南京[8]、呼和浩特[9]、贵阳[10]和开封[11]等城市土壤中的Cu、Pb、Zn、Cr和Cd等元素的来源、含量和分布进行了报道.但是, 这些研究主要集中在大、中城市或是工业化程度较高的城市, 而对于小型及宜居性城市的土壤重金属的研究相对缺乏, 相关信息缺失.
本文以浙江临安为研究区域, 通过地统计学结合地理信息系统技术, 分析研究区土壤重金属的空间变异结构和分布规律; 利用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法以及潜在生态风险指数法明确研究区土壤重金属污染特征并对研究区的重金属污染状况进行风险评价, 以期为小城市发展的安全布局提供依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况临安市位于东经118°51′~119°52′, 北纬29°56′~30°23′, 境内地势自西北向东南倾斜, 市境北、西、南三面环山, 形成一个东南向的马蹄形屏障.临安属季风型气候, 温暖湿润, 年平均气温15.8℃, 年平均降水量1 613.9 mm.临安市境内土壤类型多样, 主要有黄壤、红壤、潮土、水稻土和盐土这5种土类, 属亚热带低丘森林植被区系.其与杭州主城区邻接, 城区人口规模小, 人均GDP处于浙江省县级市中游, 是典型小城市(区)的代表.
1.2 土壤样品采集和分析通过采样方案优化, 在临安城区内网格布点, 平均在每平方公里范围内采集5个土壤表层样品(0~15 cm), 每个样品重量约1 kg.将GPS定位数据导入计算机中, 利用ArcGIS 9.2将采样点位数字化(图 1).
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Spatial distribution map of soil sampling sites |
将土壤样品置于室内自然风干, 并在土样半干时将大土块捏碎.待样品风干后, 拣去动、植物残体和石块, 用木棍研细, 过2 mm孔径的筛子.再从中2mm土壤样品中取出一部分, 用玛瑙研钵研磨过100目的筛子.将经研磨过筛的土样装袋, 并贴好标签, 保存备用.
土壤理化性状测定均采用常规分析方法：土壤pH采用1:2.5的土水比测定; 土壤电导率采用1:5的土水比测定; 土壤重金属全量采用HF-HNO3-HClO4三酸消解法; 重金属有效态采用0.1 mol·L-1HCl浸提(25℃振荡1.5 h, 再过滤待测)[12]; 重金属Mn、Cu、Zn、Cr、Pb的含量采用ICP-OES (Optima 7000 DV, 美国PE公司)进行测定.为保证实验测定的精度和结果的准确性, 实验样品均设定两个重复, 并采用国家一级标准物质GSS-4和GSS-15土壤样品进行质量控制.
1.3 土壤重金属污染评价 1.3.1 生态风险评价本研究采用Hankason潜在生态危害指数法评价临安市城市土壤中重金属的潜在生态危险.其公式如下[13~15].
单项污染系数：
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(1) |
单因子潜在生态风险：
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(2) |
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(3) |
式中, Pi为污染物i的污染指数; Efi为单一金属潜在生态风险因子; RI为多金属潜在生态风险指数; Ci为土壤重金属实测浓度; C0i为研究区域重金属土壤背景值[16]; Tfi为单个污染物的毒性响应系数(Pb为5、Cu为5、Cr为2、Zn为1、Mn为1、Cd为30)[15].
1.3.2 内梅罗综合污染指数法综合污染指数法兼顾单因子污染指数平均值和最高值, 全面反映土壤中各污染物的平均污染水平, 突出污染较重的污染物的作用.其公式如下：
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(4) |
式中, PN为综合污染指数; (Ci/C0i)ave为各污染物中污染指数的算数平均值; (Ci/C0i)max为各污染物中污染指数最大值[15].
1.4 地统计学分析地统计学基于区域化变量理论, 以变异函数为主要工具, 研究那些在空间分布上既有随机性又有结构性, 或者存在空间相关性和依赖性的自然现象的科学[17].地统计学最基本的核心是克里格空间插值法, 其被用于绘制空间分布, 进行空间格局识别.本研究利用普通克里格方法绘制重金属空间分布, 该方法要求数据符合正态分布, 根据峰度、偏度结合单样本Kolmogorov-Smirnov (K-S)联合法检验, 对于不符合正态分布的变量, 进行对数转换, 转换后较好地符合正态分布, 用于克里格空间插值.
1.5 实验数据处理本研究中, 采用SPSS 22.0统计分析软件进行数据的描述统计分析、正态分布检验、相关分析及主成分分析; 利用GS+7.0地统计软件完成地统计分析, 半方差模型拟合, 并选取最佳拟合模型; 用ESRI公司的ArcGIS 10.2地理信息系统软件进行Kriging空间最优无偏插值和分布图的制作.
2 结果与讨论 2.1 描述性统计表 1为研究区土壤理化性质和重金属的描述性统计分析.土壤pH的取值范围为4.64~7.33, 平均值为5.66, 是典型的酸性土壤.土壤电导率的平均值为166.72 μS·cm-1, 范围介于10.00~460.00 μS·cm-1之间, 变化幅度较大, 这与研究区存在不同的土壤类型有关, 较高的土壤电导率可能来自于盐土.土壤中重金属Mn全量、Cu全量、Zn全量、Pb全量、Cr全量、Cd全量与浙江省土壤背景值[16]相比, 重金属Cu全量、Zn全量、Pb全量的平均值均超过土壤背景值, 尤其是Pb全量, 超过背景值两倍多.超标倍数表现为Pb全量＞Zn全量＞Cu全量＞Mn全量＞Cd全量＞Cr全量.重金属Mn有效态、Cu有效态、Zn有效态、Pb有效态、Cr有效态、Cd有效态的平均值分别为38.41、2.57、13.46、6.01、0.17、0.09mg·kg-1, 其中Cd的活化率(有效态/全量)最高, 而Cr最低.
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表 1 研究区土壤重金属和理化性状描述统计分析1) Table 1 Descriptive statistics of physical-chemical properties and heavy metals in soils |
研究区土壤重金属变异系数介于51.29%~268.51%之间, 属于中、高等变异强度[18]. Pb全量、Cd全量、Pb有效态以及Cd有效态的变异系数超过100%, 说明这两种元素的最大值与最小值之间差异显著, 其中Pb的最大值超过浙江省土壤背景值的40多倍, 说明研究区部分地区土壤Pb的富集特征明显.同时, 元素Pb及其有效态的偏度、峰度值最高, 表明数据偏离正态分布.与北京[5]、上海[6]和广州[19]这些大城市相比, 临安市土壤中部分重金属含量处于较高水平; 与西安[20]老工业城市相比, 临安市土壤重金属含量相对较低; 而与欠发达地区呼和浩特[9]相比, 临安市土壤重金属含量偏高.
2.2 土壤重金属污染评价重金属累积和污染与否的评判标准采用浙江省土壤重金属背景值.由表 2可知, Cu、Zn、Pb、Cr重金属的累积比较明显, 其单因子污染指数平均值均大于1, 其中Pb的单因子污染指数平均值最大, 为2.05.Pb的单因子污染指数介于0.25~41.35之间, 表明Pb在研究区的空间差异很大, 部分地区Pb的污染非常严重. Zn的超标率最高, 为78.69%, 这说明研究区大部分区域都有不同程度的Zn累积. Mn和Cd的单因子污染指数平均值均小于1, 超标率分别为16.39%和32.79%, 表明Mn和Cd虽然在研究区的部分地区存在一定程度的累积, 但是Mn和Cd的累积程度低于Cu、Zn、Pb、Cr这4种重金属元素.
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表 2 临安市土壤重金属单因子污染指数评价结果 Table 2 Evaluated results of single factor pollution index for soil heavy metals in Lin'an |
内梅罗综合污染指数的评价结果见表 3.以浙江省土壤背景值为评价标准, 没有样品数处于清洁等级, 12个样品为尚清洁等级, 34个样品处于轻度污染, 9个样品属于中度污染, 7个样品属于重度污染.所占比例排序为：轻度污染＞警戒线＞中度污染＞重污染＞清洁.属于污染的采样点约占80%, 说明临安市研究区土壤的综合污染程度较为严重, 部分样品属于重污染等级, 急需对研究区的土壤污染引起重视.
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表 3 临安市土壤重金属污染评价结果 Table 3 Evaluated results of soil heavy metal pollution in Lin'an/% |
2.3 土壤潜在生态风险评价
临安市土壤6种重金属的潜在生态危害系数Efi如表 4所示. Mn、Cu、Zn、Cr元素在所有样点处于轻微危害, Pb元素1.64%的样点处于强度危害, 其余大部分样点处于轻微危害; Cd元素19.67%的样点处于中等危害, 1.64%的样点处于很强危害.从各元素平均含量的Efi来看, Mn、Cu、Zn、Pb、Cr、Cd均处于轻微危害.临安市土壤重金属的潜在生态危害由强至弱依次是Cd＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn＞Mn.由各元素平均含量计算得知, 临安市土壤的RI值为50.72, 表明临安市土壤总体处于轻微生态危害程度.
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表 4 临安市土壤重金属生态危害评价指数 Table 4 Risk index of heavy metals in the soils of Linan |
2.4 相关性及主成分分析
基于Spearman相关系数分析变量之间的相关性强弱(表 5), 结果表明：pH与多数重金属全量以及与Mn和Pb的有效态存在显著相关关系, 这与土壤pH值是影响土壤重金属活性的重要因素的观点较为一致[18, 21].重金属全量与其有效态之间存在显著相关性, 其中Cd全量与Cd有效态的相关系数最高, 说明土壤Cd的活性最强[21].大部分重金属之间也存在显著相关性, 表明重金属污染源可能相同[22].
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表 5 土壤理化性状与重金属间的非参数相关关系1) Table 5 Spearman's correlations between heavy metals in soil |
主成分分析结果表明(表 6), 主成分(PC1)解释了50.32%的总变异, 显示了3个元素Cu、Zn和Pb正的高载荷值(>0.8), 这3种元素的强相关关系可能由同一人为污染物引起, 在过去的50年间, 城市土壤中Pb主要来源是汽车尾气的排放[22, 23], 尽管从2000年开始控制了含铅汽油的使用, 但是沉积在土壤中的Pb由于半衰期长, 始终是城市土壤重金属的重要污染物. Cu和Zn同样也是来自于交通工具的尾气排放、轮胎磨损以及汽车零部件损耗而释放到环境中[24, 25].第二主成分(PC2)解释了28.45%的总变异, 分别显示了Mn和Cr正的高载荷值(>0.7)表明它们主要来自于土壤母岩[26]. Cd单独占据第三主成分, 其可能由城区的工业排放所引起[27].
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表 6 土壤重金属主成分分析载荷矩阵 Table 6 Matrix for the principal component analysis loadings of soil heavy metals |
2.5 土壤理化性质及重金属的空间结构特征
对通过正态性检验的样品数据进行半方差函数拟合, 选取标准平均值(MS)和标准均方根预测误差(RMSS)作为最优插值模型的判断标准[28].当标准平均值越接近于0, 标准均方根预测误差越接近于1, 模型的拟合情况越好[29].临安市研究区土壤重金属全量Mn、Cd、Pb、Zn、Cr以及土壤重金属有效态Mn、Zn、Cd符合高斯模型, 土壤重金属全量Cu、土壤重金属有效态Pb、Cr以及土壤pH符合指数模型, 土壤重金属有效态Cu以及土壤电导率符合球状模型(表 7).块基比[C0/(C0+C)]用来度量所研究变量的空间相关性强弱[30].土壤pH、CEC以及土壤重金属有效态Mn、Cu、Zn、Cr的块基比介于25%~75%, 属于中等程度空间结构, 说明他们的空间变异受到土壤性状和人类活动的共同作用影响[31~33].而其他变量的块基比＜25%, 说明主要受到结构性因素的影响, 而Pb和Cd的空间结构性强, 可能与其受到人为扰动大, 时间较长, 成为结构性因素的一部分[18].
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表 7 临安市土壤重金属以及土壤理化性状的变异函数理论模型及其相关参数 Table 7 Summary of the theoretical semivariogram models and the corresponding parameters for soil heavy metals and soil physical and chemical properties in Lin'an |
2.6 土壤重金属、理化性质空间分布格局
图 2为采用普通克里格插值法绘制的土壤重金属全量、有效态及其理化性质的空间分布.土壤重金属全量Cu、Zn、Pb之间的空间分布特征有一定程度的相似性, 在临安市研究区的中部和东南部含量高, 西北部和西南部含量相对较低; 土壤重金属全量Cr在研究区东部较高, 西部较低, 呈现自西向东递增趋势; 土壤重金属全量Cd在研究区中部含量高, 北部和南部含量低, 呈现中部向南、北递减.土壤重金属全量Cu、Zn、Pb的高值主要分布在万马路和钱王大街, 这与这两条道路上的机械加工厂、汽配厂林立有关、也跟这两条主干线的交通运输繁忙有很大的关联.土壤pH在研究区西部的值小, 呈自西向东递增趋势; 土壤CEC在研究区呈自南向北递减趋势.土壤有效态Cd与土壤重金属全量Cd的空间格局大体一致, 尤其是重金属高值区的分布基本一致, 说明有效态Cd的含量在一定程度上受到全量Cd的影响.土壤有效态Mn、Cr与土壤重金属全量Mn、Cr的空间格局差异较大.其中有效态Mn在研究区西部和东部含量高, 在南部和北部含量相对较低; 有效态Cr在研究区的西部和东南部含量高, 在研究区北部含量低.说明重金属有效态含量除了会受到重金属全量含量的影响外, 还受其他因素的干扰.
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图 2 土壤重金属全量、有效态以及理化性状的空间分布 Fig. 2 Spatial distribution maps of the total heavy metals, their available fractions, pH, and CEC |
(1) 研究区土壤重金属Mn、Cu、Zn、Pb、Cr、Cd的平均值分别为439.42、42.23、196.80、62.55、63.65、0.22 mg·kg-1.与浙江省土壤重金属背景值相比, 临安市研究区土壤重金属Mn、Cu、Zn、Pb、Cr、Cd均表现出不同程度的富集与污染特征.
(2) 研究区土壤单个重金属平均Efi值表明, Mn、Cu、Zn、Pb、Cr、Cd均处于轻微危害.综合潜在危害指数RI表明, 临安市土壤总体处于轻度危害.土壤重金属与土壤pH存在显著相关性, 说明土壤pH对土壤重金属的活性和积累存在着一定的影响.研究区土壤重金属具有明显的空间格局特征, 土壤重金属的高浓度区主要集中在工业区、交通活动频繁区域即万马路和钱王大街的位置, 需要加强监控和防治.
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