2018, Vol. 39
大气一氧化氮(NO)是光化学活性气体, 在对流层中能与挥发性有机物反应产生大量臭氧前体物[1], 可调控大气氧化能力并间接影响气候变化[2].目前, 对全球土壤NO年排放量的估计仍存在极大的不确定性, 估算结果大致为4~21 Tg, 其中约40%来源于农田土壤[3~5].
微生物硝化和反硝化过程是农田土壤NO的主要来源, 化学反硝化过程对NO的贡献通常在酸性土壤中较显著[5].硝化过程是微生物在有氧条件下将铵态氮(NH4+-N)转化为硝态氮(NO3--N)的过程, 反硝化过程是微生物在厌氧条件下将NO3--N和亚硝态氮(NO2--N)逐步还原为NO、氧化亚氮(N2O)和氮气(N2)的过程.影响NO产生和排放的首要因素为土壤氧化还原状态和氮底物(NH4+-N、NO3--N)浓度[6].大量田间观测显示NO排放峰值通常出现在施肥后[2, 7].此外, NO排放通量还与土壤温度、湿度、pH和有机质含量等因素有关[7].各影响因素与硝化、反硝化微生物之间复杂的交互作用, 导致NO排放存在极大的时空变异性[7].
土壤添加有机物料是农田保护性耕作的重要措施之一, 目的是增加土壤有机质含量, 提高土壤肥力, 对改良土壤具有重要意义[8].关于有机物料还田对土壤NO排放影响的认识仍存在一定差异.在华北平原的研究显示秸秆还田促进了硝化、反硝化过程NO的排放, 主要是由于有机物料腐烂分解释放热量, 提高土壤温度进而激发微生物活性[9].在晋南地区秸秆还田可提供易分解有机质, 增加土壤硝化、反硝化的氮底物, 促进NO产生[10].而在日本筑波地区单施粪肥农田NO排放量仅为全化肥处理的50%左右, 原因可能在于施加有机肥提升了土壤反硝化能力, NO被进一步还原为N2O和N2[11].其它研究则显示有机物料还田并未对NO排放产生显著影响[12, 13], 这主要与研究区域内土壤性质、气候条件、田间管理方式及有机物料种类和还田量等因素有关.
关中平原是西北地区主要的粮食产地, 添加有机物料(秸秆、粪肥)是该地区常见的农田管理方式, 但对NO排放的关注较少.我国已有的关于农田土壤NO排放的研究主要集中在华东、华北地区[14~17], 由于气候、土壤和耕作制度的差异, 这些研究结果无法直接应用于西北地区.本文以关中平原典型夏玉米-冬小麦轮作农田为研究对象, 观测长期定位施肥处理土壤NO排放通量及其影响因子, 定量分析添加秸秆和牛粪对NO排放的季节动态、年排放量的影响.
1 材料与方法 1.1 试验地概况本试验在陕西省杨凌示范区五泉镇“国家黄土肥力与肥料效益监测基地”(34°17′51″N, 108°00′48″E)进行, 海拔516 m, 年平均气温13.0℃, 年均降水量550 mm, 降雨主要集中在7~9月, 年均蒸发量1 400 mm.试验地土壤为旱耕土垫人为土, 黄土母质.
1.2 试验设计长期定位施肥试验始于1990年秋, 在施肥试验开始前, 所有试验田连续种植三季作物, 但不施肥料, 以保证土壤肥力尽可能一致. 1990年试验开始时表层土壤(0~20 cm)总有机碳、全氮、有效磷、速效钾含量分别为7.4、0.9、9.6、191.0 g·kg-1, 总孔隙度为49.6%, 容重为1.35 g·cm-3, 除有效磷含量变异系数较高(15%)外, 其余参数的变异系数均低于6%, 说明土壤性质较均匀, 空间变异性弱.
田间设置4个处理, 每个处理面积约为14 m×14 m.其中对照(CK)处理, 除全年不施肥外, 其余农田管理措施与其它处理一致.在冬小麦季, 3个施肥处理分别为全化肥(NPK, 尿素、过磷酸钙和硫酸钾)、化肥加秸秆(NPKS)和化肥加牛粪(NPKM). NPK施入的氮(N)、磷(P)、钾(K)素分别为165、58、68 kg·hm-2. NPKS的化肥施入量与NPK一致, 另添加全部前茬玉米秸秆, 由秸秆引入的N素约为40 kg·hm-2, N素总量为(165+40) kg·hm-2, 由秸秆引入的P、K素未计算. NPKM所施N素总量为165 kg·hm-2, 源于化肥N和有机肥N的比例为3:7, 所施化肥P、K素与NPK一致, 由牛粪引入的P、K未计算.所有肥料均在10月上旬冬小麦播种前均匀撒施于地表.冬小麦季施用有机肥有利于N、P的固定和植物吸收, 减少淋溶损失.在玉米季, NPK、NPKS和NPKM处理均施用化肥, N、P、K素分别为188、25、78 kg·hm-2.所有肥料于玉米播种后约1个月时(7月中旬)条施于玉米行间.冬小麦季和玉米季均有灌溉, 灌溉频率视作物生长和天气情况而定, 灌溉方式为漫灌, 灌溉水为地下水.
本试验观测期为2016年6月至2017年6月, 玉米季分别于2016年的6月7日、7月5日和9月29日播种、施肥和收获, 期间分别于7月7日、8月11日和24日灌溉; 冬小麦季分别于2016年10月18、19日和2017年6月6日施肥、播种和收获, 期间于2017年2月28日灌溉.本试验开始前各处理表层土壤(0~20 cm)的部分理化性质列于表 1.
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表 1 2015年长期定位施肥试验各处理表层土壤(0~20 cm)的理化性状 Table 1 Selected soil properties (0-20 cm layer) under the long-term fertilization experiment in 2015 |
1.3 观测方法
每个处理小区随机设置3个不锈钢材质底座(50 cm×50 cm×10 cm), 底座埋入土壤约10 cm, 采样箱为四面和顶部封闭的不锈钢材质暗箱(50 cm×50 cm×50 cm), 另配两端中空的中段箱(50 cm×50 cm×50 cm), 以便在植株较高时配合顶箱使用.中段箱与顶箱外包保温塑料膜, 避免采样期间箱内温度剧烈变化.为了减少采样时对底座和周围环境的扰动, 在采样点附近架设栈桥.在布设采样箱位置时综合考虑沟、垄、植株、采样箱间距等因素.夏玉米为点播, 行距、株距分别为50 cm、20 cm, 每个采样箱内包含两株玉米; 冬小麦为条播, 行距20 cm, 每个采样箱内包含两行小麦.采样箱均随机布设在试验田中部, 在空间上有较好的代表性.
通常情况下每周采样1~2次; 在施肥、灌溉及降雨后, 每天采样1次直至NO排放通量降至背景值.采样时间为09:00~11:00, 此期间的测定值可对日平均排放具有最好的代表性[18].采样时, 采样箱放置在底座的水槽里并加水密封, 为防止箱内压力变化影响气体排放速率[10], 在放置采样箱的同时采集环境气体样品(2~3 L), 箱体密闭40 min后采集箱内气体样品(2~3 L), 采样工具为真空抽气泵(N86KNDC, KNF Neuberger GmbH, Freiburg, Germany), 样品保存于专用气袋(大连德霖气体包装有限公司, 中国)内.样品在采样后3 h内带回实验室, 使用NO-NO2-NOx分析仪(Model 42i, Thermo Environmental Instruments Inc., USA)测定NO浓度.
采集气体样品的同时, 分别使用数字温度计(JM22L, 天津今明仪器有限公司, 中国)和土壤水分速测仪(ML3, Delta-T Devices, UK)观测土壤温度(0~10 cm)和体积含水量(0~5 cm), 每个处理随机重复9次.
每2周采集1次土壤样品(0~20 cm)用于NH4+-N、NO3--N测定, 每个处理随机重复3次.鲜土样品用KCl溶液(1 mol·L-1)浸提, 浸提液中NH4+-N和NO3--N浓度由连续流动分析仪(AA3, SEAL Analytical, Germany)测定.
1.4 数据处理与分析采用公式(1)计算NO通量:
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(1) |
式中, F为气体排放通量[g·(hm2·d)-1]; k为单位换算系数; P和T分别为采样时的气压(kPa)和温度(K); H为采样箱高度(m); ρ为标准状态下(T0=273 K, P0=101.3 kPa)NO气体的密度(g·L-1); dc/dt为气体浓度随时间的变化率.
利用线性内插法估算未观测日排放通量, 逐日累加, 估算NO年排放总量和季节总量.
采用公式(2)计算直接排放系数(EFd):
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(2) |
式中, FN和FCK分别为施肥和不施肥处理NO年排放总量(kg·hm-2), N为氮肥施用量[kg·(hm2·a)-1].
采用公式(3)计算土壤充水孔隙度(WFPS):
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(3) |
式中, VSWC为土壤含水量体积分数(cm3·cm-3), BD为土壤容重(g·cm-3), 常数2.65为假定的土壤密度(g·cm-3).
使用SPSS Statistics Client 22.0统计软件对观测数据进行方差分析与相关性分析.
2 结果与分析 2.1 土壤温、湿度和NH4+-N、NO3--N含量的季节变化观测期内降雨量为525 mm, 其中玉米季占46.5%.各处理土壤温、湿度季节变化动态相似(图 1).温度变化范围在0.3~32.0℃之间, 各处理间无显著差异.玉米和小麦季平均土壤温度分别为24.8℃和9.9℃, 年平均值为16.0℃. WFPS变化范围在0.14~0.90之间, 其变化主要受降雨和灌溉影响, 各处理间无明显差异.玉米和小麦季WFPS均值分别为0.59和0.28.
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向下箭头表示灌溉 图 1 观测期内日降雨量和试验处理土壤温度(10 cm)、土壤充水孔隙度(WFPS, 5 cm)的季节动态 Fig. 1 Seasonal variations in precipitation, soil temperature (10 cm depth) and water-filled pore space (5 cm depth) in the long-term fertilization experiment |
CK处理的NH4+-N、NO3--N含量较低, 分别为0.8~6.5 mg·kg-1、5.3~21.6 mg·kg-1(图 2).施肥处理的土壤NH4+-N含量变化范围小(0.8~15.3 mg·kg-1); NO3--N含量季节变化较大(7.7~130.0 mg·kg-1), 高峰值出现在施肥后, NPK、NPKS和NPKM处理的平均值分别为25.2、27.9和32.6 mg·kg-1.
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向上箭头表示施肥 图 2 试验处理表层(0~20 cm)土壤铵(NH4+-N)、硝(NO3--N)态氮的季节动态 Fig. 2 Seasonal variations in soil ammonium (NH4+-N) and nitrate (NO3--N) contents (0-20 layer) in the long-term fertilization experiment |
CK处理NO排放通量较低[ < 12.2 g·(hm2·d)-1], 无明显季节变化(图 3).各施肥处理均观测到3次排放峰.玉米季分别在播种和施肥、灌溉后出现2次排放峰, 最高值均为NPKM处理[35.0 g·(hm2·d)-1和39.0 g·(hm2·d)-1].小麦季仅在施肥后出现NO排放高峰, 最高值为NPK处理[112.0 g·(hm2·d)-1].
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向上箭头表示施肥, 向下箭头表示灌溉 图 3 试验处理条件下NO排放通量的季节变化 Fig. 3 Seasonal variations in NO fluxes in the long-term fertilization experiment |
CK、NPK、NPKS和NPKM处理年排放总量分别为0.13、0.34、0.28和0.57 kg·hm-2(表 2), 且各处理之间差异显著(P < 0.05).夏玉米季施肥处理的NO排放总量在0.12~0.47 kg·hm-2之间, NPKM处理显著高于其他处理(P < 0.05).冬小麦季施肥处理的NO排放总量在0.09~0.22 kg·hm-2之间, NPK处理显著高于其他处理(P < 0.05), 但NPKS和NPKM处理之间差异不显著(P=0.40).
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表 2 不同施肥处理NO的排放总量、直接排放系数1) Table 2 Cumulative NO emission and direct emission factor in the long-term fertilization experiment |
冬小麦季和夏玉米季NPK、NPKS、NPKM处理NO排放系数分别在0.03%~0.11%和0.02%~0.21%之间(表 2).各处理全年NO直接排放系数分别为0.06%、0.04%和0.12%.
3 讨论 3.1 NO年排放总量和直接排放系数本研究施肥处理年排放总量(0.28~0.57 kg·hm-2)在全球农田土壤NO排放(0.20~23.00 kg·hm-2)中处于较低水平[4], 接近Lee等[5]研究中农田土壤NO排放的平均值(0.32 kg·hm-2). NO的年排放因子(0.06%~0.12%)低于全球施肥农田的平均值(0.70%)[19], 远低于中国非石灰性土壤施肥农田研究结果(1.75%~3.50%)[1], 但在非蔬菜地农田NO的直接排放系数(0.01%~3.21%)范围内[20]. NO年排放总量和直接排放系数偏低可能与土壤较高的pH(8.6)有关.土壤较高的pH可直接抑制硝化微生物的活性, 高pH值条件下会促进氨(NH3)挥发而降低硝化反应底物浓度, 从而在较大程度上抑制硝化微生物产生NO的过程[20].
3.2 NO排放季节动态的影响因素本研究各施肥处理土壤温度、NO3--N均与NO排放通量呈极显著相关关系(P < 0.01), NH4+-N仅在小麦季和全年与NO排放显著相关(P < 0.01)(表 3). NH4+-N、NO3--N是微生物硝化、反硝化作用的反应底物, 不仅影响硝化和反硝化速率, 还会影响硝化和反硝化产物中NO所占比例[21, 22].土壤温度与微生物的活性密切相关, 硝化微生物最适温度范围是在25.0~35.0℃, 反硝化微生物的适宜温度范围是15.0~75.0℃[23], 温度升高引起土壤养分矿化速率增加, 从而导致NO排放增加, 但温度过高会使土壤干燥导致养分传输受阻, NO排放反而降低[24]. WFPS与NO排放存在阈值效应, 不同土壤条件下适于NO排放的WFPS值不同[25], 研究显示NO最大通量出现在0.43和0.85之间[25, 26].本研究较高的NO排放通量[>12.0 g·(hm2·d)-1, 由CK处理NO排放通量最大值确定]主要分布在WFPS 0.40~0.80范围内, 最高值出现在WFPS 0.40~0.45之间(图 4), 与Ormeci等[26]的研究结果(约为0.43)一致.土壤水分主要通过影响土壤通气状况、土壤的氧化还原状况以及土壤微生物的活性来影响土壤NO的排放, 在土壤WFPS>0.60时, 以反硝化作用为主, WFPS < 0.60时, 土壤中主要以硝化作用为主[6].
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表 3 NO排放通量与环境因子的Pearson相关系数1) Table 3 Pearson correlation coefficients between NO flux and related environmental factors |
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虚线表示NO排放通量为12.0 g·(hm2·d)-1 图 4 NO排放通量与土壤充水孔隙度(WFPS)的关系 Fig. 4 Relationship between NO flux and WFPS during the experimental period |
NO排放受温度、水分、氮底物的共同限制:玉米播种后, 土壤温度(26.3℃)、水分条件(WFPS为0.52~0.61)利于硝化、反硝化过程NO排放, 但氮底物含量较低(图 2), 排放峰较小.玉米施肥后充分的氮底物加上灌溉前后强烈的干湿变化(灌溉前后WFPS分别为0.24~0.31和0.79~0.90)激发了NO排放峰.已往的研究也表明当土壤经过较长时间干旱后[27~29], 突然降雨或者灌溉会导致排放峰的产生.由于土壤湿度较高, 此次排放可能主要由反硝化造成, 但反硝化过程易使NO向N2O和N2转化, NO排放峰较低.冬小麦季施肥后, 硝化作用底物充足, 水(WFPS为0.40~0.47)、热(20.0℃)状况适于硝化反应进行, 使得各施肥处理冬小麦季NO排放出现高峰, 也是全年最高峰, 峰值排放占小麦季排放总量的50.0%~90.4%.
3.3 施肥对NO排放的影响本研究显示, 与施化肥相比, 添加秸秆和牛粪处理NO年排放总量分别降低17.6%和增加68.0%, 具体原因可能与仅在冬小麦季添加有机物料有关.
冬小麦季施加秸秆和牛粪显著降低了NO季节排放总量(表 2), 表明有机物料还田可降低NO排放, 与已有的研究结果一致[11, 22].小麦施肥后的峰值排放是NO排放总量的主要构成部分:NPKM和NPK处理施氮量相同, 但小麦生长初期吸氮量少, 牛粪施入土壤需先经过微生物矿化分解转化为无机氮, 使NO排放滞后于NPK处理[30], 但小麦季后期NPKM并未出现大量NO排放, 可能在于小麦生长期对氮吸收量不断增大及水热条件限制了有机氮的矿化速率, 因而使NPKM处理NO排放低于NPK; NPKS较NPK引入了更多的氮源, 但高C/N的玉米秸秆(65~85)使微生物对其分解过程争夺土壤中的氮素, 使NO排放受到抑制[6, 31].再者, 有机肥中含有大量的碳水化合物和矿质元素, 为微生物的生长提供了丰富的碳、氮源的同时极大地促进了土壤微生物的生长, 加快土壤氧气的消耗, 易造成厌氧环境, 不利于硝化作用NO的产生, 同时也增加了反硝化过程中NO的消耗[11].这些原因共同造成了小麦季有机物料还田降低了NO排放.而NPKS处理因引入了更多的氮源及其秸秆表施的施肥方式使其NO排放略高于NPKM.
夏玉米季各处理均施等量化肥, 与NPK相比, NPKS和NPKM处理NO排放较高.一方面, 由于NPKS、NPKM处理前茬冬小麦产量较高[6], 土壤残留根系也相对较高, 玉米季的水热条件使残留根系及累积在土壤中的有机物料分解矿化速率加快[30], 增加了氮源, 在施入相同化肥的情况下, 造成NPKS和NPKM处理NO排放显著高于NPK处理.岳现录[30]和李贵春等[32]的研究也支持这一观点, 指出前茬有机物料会在后季作物生长期间大量矿化, 对后季作物产生影响.另一方面, 玉米季土壤湿度较高(WFPS均值为0.59), NO排放可能主要来自于反硝化过程, 因此土壤有机质成为NO排放的主要影响因子之一.长期定位施肥提高了根层土壤有机质含量[33], 有机质作为绝大多数异养微生物的细胞能源和电子受体, 可促进反硝化过程NO产生和排放[6].本研究结果显示玉米季NO排放总量及NO排放峰值均与土壤有机质含量呈显著(P < 0.05)相关关系(图 5), 表明有机质含量越高越有利于NO排放, 因此NPKM处理排放显著高于其他处理.同时, NO排放与土壤全氮、全磷含量均呈显著正相关关系(P < 0.05), 这主要是由于全氮、全磷含量与有机质含量呈显著正相关关系(P < 0.05).在玉米季施入有机物料对NO排放的影响还有待进一步研究.
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图 5 玉米季NO排放峰值、排放总量与土壤有机质含量的相关关系 Fig. 5 Correlation between the maximal NO flux, the cumulative NO emission and soil organic matter content in the summer maize season |
(1) 土壤温度和NO3--N含量是影响关中平原土垫旱耕人为土NO排放的主要因子, WFPS在0.40~0.80之间有利于NO排放.
(2) NO年排放总量和直接排放系数处于较低水平, 可能与较高的土壤pH有关.
(3) 长期秸秆还田和施用有机肥可降低小麦季NO排放; 但根层土壤有机质提高增加了玉米季NO排放.
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