2018, Vol. 39
2. 北京工业大学城镇污水深度处理与资源化利用技术国家工程实验室, 北京 100124
, PENG Yong-zhen2 , DONG Zhi-long1 , SHAO Zhao-wei1 , ZHAO Zhi-chao1 , HUANG Jian-ming1 , CHEN Yong-zhi1
2. National Engineering Laboratory of Urban Sewage Advanced Treatment and Resource Utilization Technology, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China
目前, 氮、磷元素引起的水体富营养化日益严重, 有资料显示, 氮污染源远远大于磷污染[1].因此开发高效节能的脱氮技术对改善水生环境具有重要的意义.厌氧氨氧化菌以亚硝酸盐为电子受体, 以氨氮为电子供体直接反应生成氮气, 反应过程无需外加有机碳源, 相比传统的生物脱氮工艺可节省50%的曝气量, 且污泥产率低等优点, 成为最有前景的工艺之一[2~4].化学计量式如下：
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然而, 厌氧氨氧化菌对反应条件要求严苛, 在实际工程中, 实际反应掉的亚硝氮与反应掉的氨氮的比(ΔNO2--N/ΔNH4+-N)及产生的硝态氮量与反应掉的氨氮的比(ΔNO3--N/ΔNH4+-N)并不完全符合其理论值1.32和0.26[5, 6].闾刚等[7]的研究表明最适进水基质比(NO2--N/NH4+-N)为1.34, 而Tsushima等[8]的研究发现NO2--N/NH4+-N为0.8~0.87时系统脱氮性能较高.此外, 降温方式影响厌氧氨氧化脱氮性能的研究表明, 温度在26~37℃之间变化时, 逐渐降温引起氮去除速率变化幅度为4.35%, 而阶梯式降温导致氮去除速率变化幅度为9.03%, 说明逐渐降温更有利于厌氧氨氧化反应器脱氮性能的稳定[9].李亚峰等[10]采用UASB厌氧氨氧化反应器, 控制pH为7.5~8.5, 系统脱氮效果达到最佳.以上研究均采用高基质浓度且控制单因素来实现厌氧氨氧化的稳定运行, 而对于低基质浓度多因素策略实现良好脱氮性能的研究鲜见报道.
针对以上问题, 本研究以模拟低基质浓度生活污水为研究对象, 考察了基质比、降温方式及pH等多因素对ASBR脱氮性能的影响, 以期为厌氧氨氧化处理实际生活污水提供一定的借鉴和指导.
1 材料与方法 1.1 试验装置ASBR反应器采用圆柱形有机玻璃制成(图 1), 直径14 cm, 高45 cm, 有效容积5 L.在其侧壁的垂直方向设置取样口, 底部设有排泥口, 上部设有通气口, 反应产生的气体经水封瓶排出, 为防止光对厌氧氨氧化菌活性的影响, 反应器外侧用黑色塑料布覆盖.
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1.ASBR反应器; 2.排水口; 3.搅拌器; 4.水封瓶; 5.排泥口; 6.缓冲瓶; 7.pH、ORP检测仪; 8.温控仪 图 1 ASBR反应器示意 Fig. 1 Schematic diagram of ASBR reactor |
试验污泥取自成功启动的厌氧氨氧化中的活性污泥, 具有良好的脱氮性能, 其MLSS为3 380 mg·L-1, VSS为2 530 mg·L-1.
1.3 试验用水水质及检测方法试验用水采用人工模拟污水, 其组成如下：NH4Cl(按需配), NaNO2(按需配), 微量元素参照[3]：KH2PO4 2 mg·L-1, KHCO3 110 mg·L-1, MgSO4·7H2O 20mg·L-1, CaCl2·2H2O 20mg·L-1; 微量元素Ⅰ和微量元素Ⅱ各1.5 mL·L-1.微量元素浓缩液Ⅰ组分为：EDTA 5 000 mg·L-1, FeSO4 5 000 mg·L-1; 微量元素浓缩液Ⅱ组分为：EDTA 5 000 mg·L-1, CoCl2·6H2O 240 mg·L-1, ZnSO4·7H2O 430 mg·L-1, MnCl2·4H2O 990 mg·L-1, CuSO4·5H2O 250 mg·L-1, NiCl2·6H2O 190 mg·L-1, NaMoO4·2H2O 220 mg·L-1, H3BO4 14 mg·L-1, NaSeO4·10H2O 210 mg·L-1.
水样经过0.45 μm滤纸过滤后根据国家标准方法[11]测定COD、NH4+-N、NO2--N、NO3--N.
1.4 运行工况ASBR反应器采用间歇运行, 单周期运行280 min, 即进水5 min→反应240 min→沉淀30 min→排水5 min, 排水比为80%.每次改变NO2--N/NH4+-N或pH后, 运行7个周期.
本试验采用3种运行工况, 工况1在不同进水NO2--N/NH4+-N(0.9、1.1、1.3、1.4、1.5及1.6)条件下运行, 控制进水NO2--N浓度为(30±0.2)mg·L-1、温度30℃及pH为7.2±0.2.工况2在不同降温方式(一次性降温和阶梯式降温)下运行, 一次性降温方式由1~4周期的30℃到第5周期的15℃; 阶梯式降温方式如下：1~4周期为30℃, 5~10周期为25℃, 11~19周期为20℃, 20~40周期为15℃.控制进水NH4+-N、NO2--N的浓度均分别为(25.0±0.5) mg·L-1和(33.0±0.5) mg·L-1, pH为7.2±0.2.工况3在不同pH(7.7、7.9、8.1、8.3及8.5)下运行, 控制进水NH4+-N和NO2--N浓度分别为21.5 mg·L-1和30.6 mg·L-1, 温度为30℃.
2 结果与讨论 2.1 基质比对厌氧氨氧化脱氮性能的影响图 2表示进水NO2--N/NH4+-N分别为0.9、1.1、1.3、1.4、1.5及1.6时, NH4+-N和NO2--N的去除, 以及实际反应计量比.
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图 2 基质比对NH4+-N、NO2--N的去除及其反应计量比的影响 Fig. 2 Effect of substrate ratio on the removal of NH4+-N, NO2--N and stoichiometric ratio |
由图 2可知, 反应器运行期间, 当进水NO2--N/NH4+-N为0.9时, 系统NH4+-N和NO2--N去除率随着运行周期的增加略有升高, 基本稳定在54.4%和65.3%左右, ΔNO2--N/ΔNH4+-N在1.0到1.1之间波动, ΔNO3--N/ΔNH4+-N稳定于0.12.进水NO2--N/NH4+-N为1.1时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度均随着运行周期的增加逐渐降低, 14周期时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度分别达到8.2 mg·L-1和6.3 mg·L-1, ΔNO2--N/ΔNH4+-N增加为1.2, ΔNO3--N/ΔNH4+-N有微小的增加.进水NO2--N/NH4+-N为1.3时, NH4+-N去除率明显升高至82.5%, NO2--N去除率缓慢增加至84.4%, ΔNO2--N/ΔNH4+-N平均值为1.28, 虽接近进水NO2--N/NH4+-N, 但是NH4+-N去除率并未达到最高.
进水NO2--N/NH4+-N为1.4时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度均降低, 反应运行至28周期时, NH4+-N和NO2--N浓度分别为0.9 mg·L-1和2.3 mg·L-1, 去除率均值分别达95.8%和92.5%. ΔNO2--N/ΔNH4+-N平均值为1.35, ΔNO3--N/ΔNH4+-N平均值为0.25, 都比较接近理论值, 系统脱氮性能较进水NO2--N/NH4+-N为0.9、1.1及1.3显著提高, 此时厌氧氨氧化脱氮性能达到最佳.有研究报道, ΔNO2--N/ΔNH4+-N和ΔNO3--N/ΔNH4+-N与理论值越接近, 则厌氧氨氧化对氮素转化的贡献越大[12, 13].继续提高进水NO3--N/NH4+-N至1.6时, NH4+-N平均去除率为96.2%, NO2--N平均去除率降至54.6%, 进而导致ΔNO2--N/ΔNH4+-N由1.35降至0.98, 去除效率明显下降, 说明在此工况下厌氧氨氧化脱氮不能充分发挥其优势.
张永辉等[14]采用低基质模拟生活废水, 启动厌氧氨氧化ASBR反应器, 发现当NO2--N/NH4+-N为1.33时, 系统脱氮性能最佳.周凌等[15]采用低基质人工配水启动厌氧氨氧化反应器时, 发现最佳NO2--N/NH4+-N为1.02, NH4+-N和NO2--N平均去除率分别为94.5%和97.4%.闾刚等[7]采用高基质人工配水, 发现在进水NO2--N/NH4+-N为1.34时, NH4+-N和NO2--N的去除率同时达到99.9%左右.而本研究采用低基质浓度的模拟生活污水时, 维持稳定运行且脱氮性能较高的进水NO2--N/NH4+-N为1.4, 该值比上述研究的基质比略高, 分析原因可能是由于本试验在进行厌氧氨氧化的同时伴随着少量反硝化作用或微生物的同化作用, 导致实际需要的NO2--N量大于理论所需, 同时由于污泥浓度存在差异, 导致生物脱氮效率有所不同.
2.2 降温方式对厌氧氨氧化脱氮性能的影响 2.2.1 不同降温方式下氮素的去除变化两种降温模式下, 进水NH4+-N、NO2--N的浓度均分别为(25.0±0.5) mg·L-1和(33.0±0.5) mg·L-1.一次性降温方式：1~4周期为30℃, 5~40周期为15℃.阶梯式降温方式：1~4周期为30℃, 5~10周期为25℃, 11~19周期为20℃, 20~40周期为15℃.两种降温模式下NH4+-N和NO2--N的变化见图 3.
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图 3 不同降温方式下NH4+-N、NO2--N的变化 Fig. 3 Variations of NH4+-N and NO2--N with different cooling methods |
由图 3可知, 在30℃时出水NH4+-N和NO2--N浓度分别为0.6mg·L-1和0.5mg·L-1, 平均去除率分别为97.5%和98.5%, 该温度下厌氧氨氧化活性良好.当温度一次性降温至15℃时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度分别突升至16.2mg·L-1和19.5mg·L-1, 去除率分别降至35.2%和40.1%, 温度的突然降低对厌氧氨氧化活性影响较大, 脱氮效果变差.运行周期增加至36时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度分别逐渐稳定为13.6mg·L-1和16.2 mg·L-1, 去除率分别升高至46.7%和51.6%, 说明厌氧氨氧化活性随着时间的推移得到一定的恢复, 且逐渐适应低温环境达到稳定.姚俊芹等[16]研究一次性降温方式对厌氧氨氧化反应的影响, 温度由31℃降至17℃时反应器内部厌氧氨氧化活性受到明显抑制, NH4+-N和NO2--N平均去除率迅速从97.0%和94.1%下降为46.2%和41.8%, 与本研究结果基本一致.
阶梯式降温方式下, NH4+-N和NO2--N去除率随着温度的变化逐渐降低, 当温度由30℃降至25℃时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度为4.6mg·L-1和5.1mg·L-1, 去除率分别为81.8%和84.6%.当温度由25℃降至20℃时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度为6.0mg·L-1和6.7mg·L-1, 去除率分别为76.4%和79.7%.当温度由20℃降至15℃时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度为11.8mg·L-1和12.9mg·L-1, 去除率分别为53.5%和61.5%.当温度分别恒定在25、20及15℃时, 脱氮效率随着运行周期的增加而缓慢上升, 从图 3可知每一次降温都会使反应器的平均脱氮效率比上一个温度梯度的平均脱氮效率降低.杨朝晖等[17]采用阶梯式降温的方式, 温度由31℃降到16℃时, NH4+-N和NO2--N的平均去除率分别由50.2%和65.4%降至34.5%和39.8%.宋成康等[18]研究了阶梯降温方式, 发现温度从33℃降到15℃时, NH4+-N和NO2--N去除率分别由93.3%和100%降至50.8%和51.8%.而本试验不仅厌氧氨氧化脱氮效果优于他们的研究结果, 而且本试验是在低基质浓度进水条件下进行的, 与实际生活污水水质更接近.
2.2.2 阶梯式降温反应器活性恢复图 4表示阶梯式降温反应器一次性从15℃升温至30℃过程中NH4+-N、NO2--N和NO3--N的变化.
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图 4 一次性升温过程中NH4+-N、NO2--N和NO3--N的变化 Fig. 4 Variations of NH4+-N, NO2--N, and NO3--N with the temperature increase occurring all at once |
1~7周期内出水NH4+-N和NO2--N平均浓度分别为11.8 mg·L-1和12.9 mg·L-1, 平均去除率分别为53.5%和61.5%, 出水NO3--N浓度为2.1 mg·L-1.随着周期的增加出水NH4+-N和NO2--N浓度逐渐下降, 出水NO3--N浓度逐渐上升, 15周期时, 出水NH4+-N和NO2--N浓度分别下降至5.2mg·L-1和5.0mg·L-1, 平均去除率分别为79.6%和85.1%, 出水NO3--N浓度为4.4 mg·L-1. 30周期后均达到稳定, 出水NH4+-N和NO2--N浓度分别为1.6mg·L-1和1.5mg·L-1, 平均去除率分别为93.7%和95.5%, 出水NO3--N浓度为5.4 mg·L-1.表明ASBR反应器经过阶梯式降温至15℃下运行一段时间后, 再一次性升温至30℃后经过30周期的运行, 厌氧氨氧化活性可以得到很好地恢复.姚俊芹等[16]采用厌氧氨氧化反应器使温度从17℃一次性升温至31℃时, NH4+-N和NO2--N去除率分别从20.2%和21.3%升至99.4%和90.6%, NH4+-N和NO2--N去除率升高幅度比本试验高, 主要是因为本试验在低温条件下仍然具有较高的脱氮性能, 厌氧氨氧化菌活性较强.郑宇慧[19]采用高基质浓度的模拟废水, 研究发现, 控制温度从22℃一次性恢复至32℃时, NH4+-N和NO2--N去除率分别由64.6%和69.1%升至84.8%和85.6%, 温度恢复之后与本试验相比, NH4+-N和NO2--N去除率分别低8.9%和9.9%.
2.3 pH对厌氧氨氧化脱氮性能的影响图 5表示整个反应过程中不同pH条件下NH4+-N、NO2--N和NO3--N的变化.在整个运行过程中进水NH4+-N和NO2--N的浓度分别为21.5 mg·L-1和30.6 mg·L-1.
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图 5 不同pH下NH4+-N、NO2--N和NO3--N的变化 Fig. 5 Variations of NH4+-N, NO2--N, and NO3--N with different pH values |
当pH为7.7时, 在7个周期内, 出水NH4+-N及NO2--N浓度分别为7.2 mg·L-1和7.9mg·L-1, 平均去除率分别为66.6%和73.9%, 出水NO3--N浓度为2.0 mg·L-1.改变pH分别为7.9、8.1及8.3时, 反应过程中出水NH4+-N和NO2--N浓度都呈现下降的趋势, 出水NO3--N浓度呈现上升趋势.当pH为8.3时, NH4+-N和NO2--N平均去除率分别高达93.5%和97.6%, 出水NO3--N浓度升至5.3 mg·L-1, ΔNO3--N/ΔNH4+-N平均约为0.26, 与其理论值相吻合.运行周期为29时, 继续改变反应pH为8.5, 出水NH4+-N和NO2--N浓度分别突然增加至7.2mg·L-1和8.4mg·L-1, NO3--N浓度突然降为2.6mg·L-1.运行至35周期时, 出水NH4+-N浓度升至7.6 mg·L-1, 去除率降至64.6%, 出水NO2--N浓度升至9.1mg·L-1, 去除率降至70.3%.本试验表明, 控制pH为8.3时低基质厌氧氨氧化脱氮性能最强.鲍林林等[20]的研究表明厌氧氨氧化脱氮效果最佳时pH为6.7~8.5, 总氮去除率达80%以上.张黎等[21]发现pH为7.5~8.0时, NH4+-N和NO2--N的去除率分别为90.2%和91.1%.杨洋等[22]通过控制pH为7.5~8.3时, 厌氧氨氧化污泥活性最强.李亚峰等[23]发现厌氧氨氧化脱氮效果最佳pH为8.0时, NH4+-N和NO2--N的去除率最高为84.3%和88.4%.陈曦等[24]发现当pH为7.8时, 总氮去除速率达最大.可见当pH为6.7~8.5时, 厌氧氨氧化菌具有较强的活性.
图 6表示pH与氧化还原电位(ORP)的关系.可以看出, 厌氧氨氧化反应过程中控制不同pH时, 对应的ORP也发生变化.当pH逐渐增加时, ORP呈现下降趋势, 两者呈现良好的负线性相关, 与文献[25, 26]报道的相吻合.因此, ORP可以作为低基质厌氧氨氧化反应中重要的指示性参数.
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图 6 ORP与pH的相关性 Fig. 6 Linear relationship between ORP and pH |
(1) 本研究中ASBR厌氧氨氧化反应器处理低浓度模拟生活污水时, 脱氮性能最佳的基质比(NO2--N/NH4+-N)为1.4(理论值为1.32), 出水NH4+-N和NO2--N平均浓度分别为0.9 mg·L-1和2.3 mg·L-1, 去除率均值分别为95.8%和92.5%.
(2) 阶梯式降温方式对厌氧氨氧化脱氮性能的影响小于一次性降温方式对其的影响, 当反应温度一次性从30℃降低至15℃时, NH4+-N和NO2--N的去除率由97.5%和98.5%分别降至35.2%和40.1%, 当采用阶梯式降温方式时, 两者的去除率分别由97.7%和98.6%逐渐降至52.7%和62.4%.对阶梯式降温后的反应器进行一次性升温, 厌氧氨氧化脱氮性能可恢复到降温之前的水平.
(3) pH对厌氧氨氧化系统脱氮性能具有显著影响, 最佳pH为8.3, NH4+-N和NO2--N的去除率分别为93.5%和97.6%.同时ORP与pH呈现良好的负线性相关, 即ORP也可以作为低基质厌氧氨氧化反应的间接指示性参数.
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