盘锦市冬季PM<sub>2.5</sub>水溶性离子特征及来源分析

引用本文

张蕾, 姬亚芹, 王士宝, 赵静琦, 张军, 李越洋, 张伟. 盘锦市冬季PM_2.5水溶性离子特征及来源分析[J]. 环境科学, 2018, 39(6): 2521-2527.

ZHANG Lei, JI Ya-qin, WANG Shi-bao, ZHAO Jing-qi, ZHANG Jun, LI Yue-yang, ZHANG Wei. Characteristics and Source Apportionment of Water-soluble Ions in PM_2.5 During Winter in Panjin[J]. Environmental Science, 2018, 39(6): 2521-2527.

盘锦市冬季PM_2.5水溶性离子特征及来源分析

张蕾¹, 姬亚芹¹, 王士宝¹, 赵静琦¹, 张军², 李越洋¹, 张伟¹

1. 南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300350;
2. 盘锦市环境保护监测站, 盘锦 124010

收稿日期: 2017-10-09; 修订日期: 2017-11-28

作者简介: 张蕾(1992~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染及其控制, E-mail:995421075@qq.com

通信作者: 姬亚芹, E-mail:jiyaqin@nankai.edu.cn

摘要: 为探讨盘锦市冬季PM_2.5水溶性离子污染特征和来源，于2017年1月采集3个点位的PM_2.5样品，用ICS-900离子色谱仪分析了8种离子（Na⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、K⁺、NH₄⁺、SO₄^2-、Cl^-和NO₃^-）.开展了PM_2.5和离子浓度特征分析、硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）计算、离子平衡计算、主成分分析等.结果表明：盘锦市冬季PM_2.5浓度与水溶性离子浓度特征为文化公园>开发区>第二中学；SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺质量浓度较大；冬季硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）的均值均大于0.10，说明SO₄^2-、NO₃^-主要由SO₂和NO_x转化而来；阳离子和阴离子当量相关性较强；开发区整体上呈现出中性，文化公园与第二中学呈现出偏碱性；盘锦市PM_2.5中水溶性离子主要来源于煤烟尘，生物质燃烧，二次粒子以及扬尘.

关键词: 盘锦市冬季 PM_2.5 水溶性离子来源解析

Characteristics and Source Apportionment of Water-soluble Ions in PM_2.5 During Winter in Panjin

ZHANG Lei¹ , JI Ya-qin¹ , WANG Shi-bao¹ , ZHAO Jing-qi¹ , ZHANG Jun² , LI Yue-yang¹ , ZHANG Wei¹

1. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China;
2. Panjin Environmental Monitoring Center, Panjin 124010, China

Abstract: In order to study the characteristics and source of water-soluble ions in PM_2.5 in Panjin, PM_2.5 samples were collected at three sites in January of 2017, and the levels of eight ions (Na⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, K⁺, NH₄⁺, SO₄^2-, Cl^-, and NO₃^-) were determined by ICS-900 ion chromatograph. The characteristics of PM_2.5, the water-soluble ion concentration, SOR and NOR calculation, and ion balance calculation were investigated, and a principal component analysis was conducted. The results showed that the concentration of PM_2.5 and water-soluble ions followed a descending sequence of park > development zone > the second middle school. SO₄^2-, NO₃^-, and NH₄⁺ were the major components of the water-soluble ions at the three sampling sites. SOR and NOR values were all higher than 0.10, indicating that SO₄^2- and NO₃^- were mainly converted from SO₂ and NO_x. The ion balance calculation demonstrated that the cationic and anion equivalents in Panjin had great correlation in winter. Further study showed that the atmosphere in the development zone presented as neutral and that in the cultural park and the second middle school presented as partially alkaline. The principal component analysis further indicated that the water-soluble ions were mainly derived from fuel combustion, biomass burning, secondary particles, and re-suspended dust in winter.

Key words: Panjin City winter PM_2.5 water-soluble ions source apportionment

2013年中国遭遇有观测记录以来最严重的雾-霾天气^[1], PM_2.5已成为我国城市大气环境的主要污染物. 《中国环境状况公报》显示, 2016年以PM_2.5为首要污染物的天数占重度及以上污染天数的80.3%. PM_2.5浓度的增加不仅降低大气能见度, 同时影响人体健康^[2]. PM_2.5由多种化学组分组成, 包括水溶性离子, 元素和碳等^[3], 其中, 水溶性离子是PM_2.5的重要组成部分, 占总质量浓度的30%以上^[4], 但因各地气象条件, 能源结构等的不同, 其组成结构和浓度水平存在较大差异^[5~7].其中, SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺(SNA)是大气颗粒物中最主要的水溶性离子. SO₄^2-主要来自于SO₂与OH自由基的气相氧化过程或由溶解在云滴、雾滴、颗粒物水膜中的SO₂液相氧化生成^[8]; NO_x主要来源于化石燃料燃烧、闪电固氮、生物质燃烧和土壤微生物释放, 通过一系列的化学反应, 最终以NO₃^-形式沉降; NH₃和大气中酸性气体(SO₂、NO_x)反应生成无机铵盐; 无机铵盐的浓度不仅与大气中SO₂、NO_x浓度有关, 也同样受大气NH₃浓度的限制^[9].

近年来, 对大中型城市细颗粒物中水溶性离子的研究较深入^[10~14].盘锦市位于辽宁省中南部, 辽河三角洲中心地带, 辽河入海口, 东北邻鞍山市, 东南隔大辽河与营口市相望, 西北邻锦州市, 南临渤海辽东湾, 为地级市.随着城市化进程的加快, 大气质量也面临挑战, 但以往研究并未对盘锦市环境空气PM_2.5中水溶性离子进行研究, 仅张伟等^[15]对盘锦和鞍山市道路扬尘PM_2.5中水溶性离子进行了特征分析.本研究通过采集盘锦市3个点位冬季环境空气PM_2.5样品和组分分析, 探讨了8种水溶性离子的时空分布特征和污染来源, 以期为有效控制盘锦市PM_2.5污染提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集

选取盘锦市开发区、文化公园、第二中学作为采样点位, 见图 1, 采样点位详细信息见表 1.采样时段为2017年1月4~17日, 采样仪器为武汉天虹中流量颗粒物采样器, 每日08:00~次日08:00进行连续24 h采样.采样滤膜为石英滤膜, 采样所得滤膜有效张数为42张(同时对各污染源进行样品采集, 共采集有效样品数161个).采样前, 将石英膜放入550℃的马弗炉中烘2 h, 以降低滤膜中的挥发份对称重和组分含量的影响; 滤膜在烘烤后和采样后均放入恒温恒湿天平室中平衡3 d, 以降低温度、湿度等对称重的影响.每天采集1张全程空白样品, 以扣除组分空白.

图 1 采样点位示意 Fig. 1 Location of sampling sites

表 1 采样点详细情况 Table 1 Description of sampling points

1.2 样品分析

样品制备方法为：将采集样品的石英滤膜截取四分之一, 用干净的陶瓷剪刀剪碎到10 mL玻璃试管中, 加水8 mL, 盖上盖子放入超声波清洗器内, 在40℃的条件下超声提取20 min.待提取液冷却至室温后, 取上清液经0.22 μm微孔滤膜过滤至聚乙烯样品瓶后上机进行测试.利用美国戴安公司的ICS-900型离子色谱仪, 分析Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺.

1.3 精密度与检出限

配置3份标液并进行测定, 求出测量的平均值以及与标准参考值之间的相对误差.在标准溶液的浓度范围内, 选择3个浓度, 每一个浓度水平上分别重复测定, 求出每个浓度水平的标准偏差S₁、S₂、S₃.用线性回归法求得截距S₀, 定义3S₀为方法的检测下限. S₀为零浓度时的空白样品的标准偏差(表 2).

表 2 ICS-900型离子色谱仪的准确度和检出限 Table 2 ICS-900 ion chromatography accuracy and detection limit

1.4 质量保证与质量控制

每次采样前, 对PM_2.5采样泵的流量进行标定校准; 采样时, 有专人负责巡检采样泵的流量, 并做好记录, 防止因采样流量误差而影响浓度的准确性; 每2 d清洗一次采样头; 雨、雪、大风等特殊天气不进行采样; 在各个传输环节没有样品丢失; 每次进样时更换滤头.

实验人员在操作过程中佩戴一次性手套, 以防样品受到污染; 操作台上平铺铝箔, 以防样品受到污染; 镊子, 剪刀在实验前用乙醇清洗; 离心管在使用之前, 用去离子水清洗, 用超声波振荡萃取10 min, 之后置于烘箱中烘干待用.样品测定过程中每10个样品间加入一个标准样品进行测定, 以检测仪器的稳定性.

2 结果与分析 2.1 PM_2.5质量浓度特征

采样期间PM_2.5质量浓度详见图 2.开发区PM_2.5质量浓度为(89.68±39.24)μg·m^-3, 文化公园PM_2.5质量浓度为(94.01±46.92) μg·m^-3, 第二中学PM_2.5质量浓度为(89.35±43.87) μg·m^-3, 开发区、文化公园和第二中学PM_2.5平均浓度为环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准日均浓度限值(75 μg·m^-3)的1.20、1.25和1.19倍.盘锦市冬季供暖主要以燃煤为主, 采样期间风速为0.74~2.25 m·s^-1, 采样期间气象条件不利于污染物的扩散, 导致颗粒物持续积累.

图 2 采样期间PM_2.5日均浓度变化及风速 Fig. 2 PM_2.5 daily concentration and wind speed during the sampling period

2.2 水溶性离子特征

采样期间盘锦市各点位水溶性离子的浓度见图 3.开发区、文化公园和第二中学的水溶性离子总质量浓度分别为25.15、29.67和25.04 μg·m^-3, 与PM_2.5空间分布特征相同, 分别占到PM_2.5浓度的28.05%、31.56%和28.02%.盘锦市冬季水溶性离子质量浓度顺序为：开发区SO₄^2->NO₃^->NH₄⁺>Cl^->K⁺>Ca²⁺>Na⁺>Mg²⁺; 文化公园SO₄^2->NO₃^->NH₄⁺>Cl^->K⁺>Na⁺>Ca²⁺>Mg²⁺; 第二中学SO₄^2->NO₃^->NH₄⁺>Cl^->K⁺>Na⁺>Ca²⁺>Mg²⁺.水溶性离子总质量浓度均表现出SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺质量浓度较大, 同时3个点位仅Na⁺和Ca²⁺质量浓度空间特征存在变化, 但总体上浓度变化并不明显, 说明3个点位的污染源总体相同.由表 3可知, 与国内其他城市冬季水溶性离子浓度进行对比, 盘锦市PM_2.5水溶性离子处于中等水平, 盘锦市地处东北地区, 冬季供暖主要以燃煤为主, 使得盘锦市冬季离子浓度较厦门和台湾高, 但是由于其产业结构的单一以及重污染工业的缺乏, 使得盘锦市冬季的离子浓度较石家庄和北京低.

图 3 盘锦冬季各点位离子浓度 Fig. 3 Ion concentrations at each sites during winter in Panjin

表 3 本研究与其他城市冬季水溶性离子对比/μg·m^-3 Table 3 Comparison of water-soluble ions in this study to that in other cities/μg·m^-3

2.3 二次离子转化率

SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺多由SO₂、NO_x和NH₃转化而来^[18], 在开发区、文化公园和第二中学分别占总水溶性离子浓度的78.56%、79.19%和78.01%, 二次离子一定程度上受到前体物浓度的影响^[20], 为了更好地表示SO₂、NO_x向SO₄^2-、NO₃^-的转化程度, 已有学者采用硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)来表征二次离子的转化, 计算公式为^[21]:

(1)

(2)

式中, n代表各污染物的量(mol).一般认为当SOR和NOR大于0.1时, 大气中SO₂和NO_x发生光化学氧化.较高的SOR与NOR表示前体物更多地向二次气溶胶转化.

根据采样期间SO₂及NO_x质量浓度可得盘锦市SOR和NOR, 详见图 4.从中可知盘锦市冬季SOR均值为0.19, 大于0.10, 说明盘锦市冬季SO₂二次转化明显; NOR均值为0.12, 略大于0.10, 说明NO_x二次转化不明显.由于SO₄^2-和NO₃^-常与NH₄⁺结合形成二次硫酸盐和二次硝酸盐, 故将SO₄^2-、NO₃^-与NH₄⁺进行Pearson相关性分析, 结果如表 4所示, 可知NH₄⁺与SO₄^2-和NO₃^-均存在较好的相关性, 表明NH₄⁺主要以NH₄NO₃的形式存在.通过线性拟合可知, [NH₄⁺]=0.833 75[SO₄^2-]-0.633 5, 由于NH₄⁺与HSO₄^-的平衡比为1:1, NH⁺与SO₄^2-的平衡比为0.5:1, 所以NH₄⁺可能以(NH₄)₂SO₄与NH₄HSO₄的形式存在.

图 4 盘锦市冬季SOR和NOR情况 Fig. 4 Values of SOR and NOR in winter in Panjin

表 4 各点位SO₄^2-和NO₃^-与NH₄⁺相关性分析 Table 4 Correlation of SO₄^2- and NO₃^- with NH₄⁺

2.4 离子平衡及城市酸碱度

离子平衡计算可以用来研究城市气溶胶离子之间的酸碱平衡, 进而对城市各点位的酸碱度进行分析, 计算阴阳离子电荷平衡的方程式为^[22]：

(3)

(4)

图 5表明, 阳离子和阴离子当量相关性较强, 分析数据质量基本可靠.开发区, 文化公园与第二中学的相关系数分别为0.94、0.94和0.97.对3个点位分别进行分析, 可得采样期间开发区阴离子和阳离子当量的比值为0.96, 文化公园比值为0.85, 第二中学比值为0.91.开发区整体上呈现出中性, 阴阳离子得到较好地中和; 文化公园与第二中学明显可以看出呈现出偏碱性, 盘锦冬季整体上呈现出偏碱性, 所以对于盘锦市冬季大气治理, 可以适当根据城市酸碱度选择适宜的治理方案.

图 5 PM_2.5中离子平衡关系 Fig. 5 Ion balance relationship within PM_2.5

2.5 主成分分析

在CMB模型算法中, 灵敏度(modified pseudo-inverse matrix, MPIN)是反映元素对CMB模型模拟灵敏程度的矩阵, 该矩阵提出了判断标识组分的方法^[23].本研究根据盘锦市污染源与受体离子成分谱信息, 将数据代入CMB模型, 得出各类源的灵敏度矩阵, 详见表 5, 可知扬尘的标识组分为Ca²⁺, 煤烟尘的标识组分为SO₄^2-, 生物质燃烧的标识组分为K⁺, 二次粒子的标识组分为NH₄⁺和NO₃^-, 海盐粒子的标识组分为Cl^-.

表 5 盘锦市主要颗粒物源类MPIN灵敏度矩阵 Table 5 MPIN sensitivity matrix of main particulate matter in Panjin

主成分分析是一种用较少的有代表性的因子来说明众多变量, 依据标识组分识别污染源的方法^[24].为了进一步了解各种污染源对PM_2.5中各水溶性离子组分的贡献, 本研究利用SPSS软件对盘锦市各点位采样期间PM_2.5中水溶性离子进行主成分分析.

表 6分别为3个采样点位的主成分正交旋转因子荷载矩阵.其中, 开发区的2个主成分因子共解释了76.90%的来源, 因子1解释了55%的离子, NH₄⁺、K⁺、SO₄^2-的作用显著, 其中SO₄^2-主要为煤烟尘的标识组分, K⁺主要为生物质燃烧的标识组分, NH₄⁺为二次粒子的标识组分, 主要来自于二次转化; 因子2的贡献为21.90%, 其中主要为Mg²⁺的作用, Mg为地壳中含量丰富的元素, Mg²⁺主要来自于扬尘^[25], 因此, 开发区PM_2.5中水溶性离子主要来源于煤烟尘, 生物质燃烧, 二次粒子以及扬尘.文化公园的3个主成分因子共解释了91.57%的来源, 因子1解释了57.96%的离子, NH₄⁺、K⁺、SO₄^2-的作用显著, 与开发区相同; 因子2的贡献为20.59%, 其中主要为Mg²⁺; 因子3的贡献为13.02%, 其中主要为Ca²⁺, Ca²⁺主要来自于扬尘, 因此, 文化公园PM_2.5中水溶性离子主要来源于煤烟尘, 生物质燃烧, 二次粒子以及扬尘.第二中学的2个主成分因子共解释了79.56%的来源, 因子1解释了60.71%的离子, NH₄⁺、K⁺、SO₄^2-的作用显著, 与开发区相同; 主成分2的贡献为18.85%, 其中主要为Ca²⁺, 与文化公园相同, 因此, 第二中学PM_2.5中水溶性离子主要来源于煤烟尘, 生物质燃烧, 二次粒子以及扬尘.

表 6 主成分旋转因子载荷矩阵 Table 6 Rotated component matrix of the principle component analysis

通过对各点位冬季PM_2.5中水溶性离子进行来源解析, 可以看出各点位之间存在交叉污染现象, 各污染源之间的差异并不大.

3 结论

(1) 盘锦市冬季PM_2.5浓度顺序为：文化公园>开发区>第二中学, 各点位PM_2.5浓度均超过国家环境空气质量二级标准; 盘锦市水溶性离子质量浓度顺序为：开发区SO₄^2->NO₃^->NH₄⁺>Cl^->K⁺>Ca²⁺>Na⁺>Mg²⁺; 文化公园SO₄^2->NO₃^->NH₄⁺>Cl^->K⁺>Na⁺>Ca²⁺>Mg²⁺; 第二中学SO₄^2->NO₃^->NH₄⁺>Cl^->K⁺>Na⁺>Ca²⁺>Mg²⁺, 水溶性离子总质量浓度均表现出SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺质量浓度较大.

(2) 通过对硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)计算来表征二次离子的转化, 可知盘锦市冬季的SOR均值为0.18, 大于0.10, 说明本地冬季SO₂二次转化明显; NOR均值为0.12, 略大于0.10, 说明NO_x二次转化不明显; 通过离子平衡计算, 可得开发区阴离子和阳离子当量的比值为0.96, 文化公园比值为0.85, 第二中学比值为0.91, 开发区整体上呈现出中性, 文化公园与第二中学呈现出偏碱性.

(3) 通过主成分分析对盘锦市冬季各点位水溶性离子进行来源解析, 可知盘锦市PM_2.5中水溶性离子主要来源于煤烟尘, 生物质燃烧, 二次粒子以及扬尘.

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环境科学 2018, Vol. 39 Issue (6): 2521-2527	PDF