环境科学  2018, Vol. 39 Issue (5): 2456-2463   PDF    
引用本文
陈秋禹, 孙松, 尹德良, 王永敏, 张成, 王定勇. 三峡库区消落带农业活动对土壤汞变化的影响[J]. 环境科学, 2018, 39(5): 2456-2463.
CHEN Qiu-yu, SUN Song, YIN De-liang, WANG Yong-min, ZHANG Cheng, WANG Ding-yong. Effects of Agricultural Activities on Soil Mercury Changes in the Water-Level-Fluctuating Zone of the Three Gorges Reservoir[J]. Environmental Science, 2018, 39(5): 2456-2463.
三峡库区消落带农业活动对土壤汞变化的影响
陈秋禹1, 孙松1, 尹德良1, 王永敏1,2,3, 张成1,2,3, 王定勇1,2,3     
1. 西南大学资源环境学院, 重庆 400715;
2. 重庆市三峡库区农业面源污染控制工程技术研究中心, 重庆 400716;
3. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400716
收稿日期: 2017-09-26; 修订日期: 2017-10-25
基金项目: 国家自然科学基金项目（41671469，41373113）；国家重点基础研究发展规划（973）项目（2013CB430004）
作者简介: 陈秋禹(1993~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为环境污染化学, E-mail:Tfaqy522@163.com
通信作者: 王定勇, E-mail:dywang@swu.edu.cn
摘要: 针对三峡库区消落带退水期农业生产是否会对库区环境带来不利影响的问题，以分布面积较大、农业活动较为频繁的重庆市开州区渠口镇消落带为研究区域，选择种植水稻、玉米、蔬菜和未农用的草地4类消落带地块为研究对象，调查了不同利用地块表层土壤汞（Hg）的变化特征.结果表明，研究区域内土壤THg、有效态Hg（Hg-wh）和甲基汞（MeHg）平均含量分别为25.80~68.74、0.44~0.88和0.08~0.85 ng·g-1.未耕作土地表层土壤THg、Hg-wh和MeHg含量均高于耕作土地表层土壤，说明耕作扰动能够加速土壤Hg的流失.未耕作土壤与耕作土地表层土壤MeHg含量随着落干时长的增加均呈现先升高后降低的趋势，峰值大约出现在落干后1~2个月内，约为淹水末期的4倍，之后逐渐降低至相对稳定的水平.MeHg占THg比例（%MeHg）也呈现类似规律，峰值出现在落干后1个月左右，降到稳定水平时与淹水末期含量无显著性差异（P>0.05）.土壤% MeHg与Hg-wh含量呈显著性正相关关系（r=0.642，P < 0.01），而与THg含量没有显著相关性（P>0.05），说明消落带土壤Hg甲基化主要受生物可利用性Hg形态的影响.
关键词: 三峡库区      汞      耕作扰动      分布特征      变化规律     
Effects of Agricultural Activities on Soil Mercury Changes in the Water-Level-Fluctuating Zone of the Three Gorges Reservoir
CHEN Qiu-yu1 , SUN Song1 , YIN De-liang1 , WANG Yong-min1,2,3 , ZHANG Cheng1,2,3 , WANG Ding-yong1,2,3     
1. College of Resource and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China;
2. Chongqing Engineering Research Center for Agricultural Non-point Source Pollution Control in the Three Gorges Reservior Area, Chongqing 400716, China;
3. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400716, China
Abstract: Farming in the water-level-fluctuating zone (WLFZ) of the Three Gorges reservoir, China, may result in a wide range of environment problems when the sediment is exposed to air. In this study, Qukou, Chongqing, was selected as the research site due to its large WLFZ area and significant agricultural activities. Four kinds of land use types, including rice, maize, vegetables, and grassland, were selected to investigate the distribution of mercury (Hg) in the surface soil. The results showed that the mean concentrations of soil total Hg (THg), bioavailable Hg (Hg-wh), and methylmercury (MeHg) in the surface soil were 25.80-68.74 ng ·g-1, 0.44-0.88 ng ·g-1, and 0.08-0.85 ng ·g-1, respectively. The concentrations of THg, Hg-wh, and MeHg in non-cultivated soil were higher than those in cultivated soil, indicating that farming disturbances could accelerate soil Hg loss. The MeHg concentrations in both non-cultivated and cultivated soil increased up to the maximum value 1-2 months after drying, and then gradually decreased to a relatively stable level. The peak value was approximately four times higher than that at the end of flooding. The percentage of MeHg to THg (% MeHg) was similar to the distribution of soil MeHg, and the peak value occurred at 1 month after drying. However, when% MeHg decreased to the stable level, no significant difference was found compared to the value at the end of flooding (P>0.05). Furthermore, the soil% MeHg had a significantly positive correlation with Hg-wh (r=0.642, P < 0.01), while there was no significant correlation with THg (P>0.05), suggesting that Hg methylation was mainly affected by the bioavailability of Hg in the seasonally inundated soil of the WLFZ.
Key words: Three Gorges Reservoir area      mercury      tillage disturbance      distribution characteristics      change regulation     

汞(Hg)作为一种特殊的金属元素, 常以多种化学形态广泛存在于土壤、水体、底泥、生物体和大气中.但在水环境中, 汞易于转化为毒性更强的甲基汞, 甲基汞作为一种神经毒物会随食物链富集放大, 进而通过鱼类和水产品暴露于人体, 对人体健康造成危害[1~3].因此, 探究汞在水生生态系统中的迁移转化具有重大意义.已有研究表明, 河流筑坝拦截形成的水库环境有利于汞的活化、甲基化和生物累积, 水库生态系统成为典型的“汞敏感生态系统”[4, 5].

三峡水库由于其特殊的调度方式, 每年4~9月为退水期, 库区形成约349 km2的消落带[6].根据《重庆市三峡水库消落区管理暂行办法》第五条规定：消落区属国家所有, 未经三峡水库管理部门核准, 任何单位和个人不得使用消落区.但由于消落带面积广阔, 落干时间长, 落干期雨热同季, 适合农作物生长, 因此库区居民季节性利用消落带土地耕种的现象依旧存在.而作物种植过程中翻耕、施肥、施药等农业活动势必会影响消落带土壤中汞的迁移转化.那么这种特殊的周期性淹水-耕种模式究竟会给消落带土壤中汞的迁移转化带来何种影响, 值得深入研究.

为此, 本文以三峡库区中段消落带面积较大、农耕活动频繁、土地利用类型多样化的重庆市开州区渠口镇消落带为研究对象, 选择受农耕活动影响的玉米田(落干期种植玉米)、稻田(落干期种植水稻)、菜地(种植白菜、豌豆尖等生长周期较短的蔬菜)和人为干扰较小的草地(自然消落带), 连续1 a定点监测, 探究库区消落带受农耕活动影响下土壤汞的分布和迁移转化特征, 以期为探讨三峡库区汞污染风险提供依据.

1 材料与方法 1.1 研究地点与采样方法 1.1.1 研究区域

所选研究区域为消落带分布面积较大的重庆市开州区渠口镇消落带, 研究区域中心地理坐标为31°07′51″N, 108°29′49″E, 如图 1所示.

图 1 研究区域示意 Fig. 1 Schematic diagram of the research area

该区域为浅丘地貌, 坡度平缓, 消落带面积广阔, 地形条件十分有利于耕种, 因此消落带上部, 即高程165~175 m处, 有大量土地被作为农田利用, 农田类型以稻田和玉米地为主, 另有少量菜地; 而中部和下部, 即145~165 m则保持自然状态, 在落干期长满杂草, 以狗牙根为优势草种, 6、7月杂草茂盛期草皮厚度可达20 cm以上.消落带以上为住户房屋和乡村公路.该区域具有典型的亚热带季风气候, 以多云和雨天为主, 出现概率分别为0.40和0.38, 阴天概率和晴天概率分别为0.14和0.07(从2011年1月1日至2016年12月1日), 全年月平均气温分布在6~34℃之间, 7、8月最高, 1、12月最低, 平均年降水总量为1091 mm, 主要集中在5~9月.

1.1.2 采样方法

实验选取了4块稻田(P1、P2、P3、P4), 1块玉米田(命名为C), 1块菜地(V), 2块草地(G1、G2), 于2015年12月至2016年11月, 每月中旬采集一次.根据地块出露情况(表 1), 在每个地块随机选取3个位置采集表层(0~10 cm)土壤, 混合均匀作为该地块样品, 采集的土样放置于自封袋中, 液氮冷冻后, 用冷藏箱保存带回实验室.经过冷冻干燥(FD-1PF, 德天佑, 北京)后, 磨细过100目尼龙筛, -4℃保存待测.

表 1 采样点位概况1) Table 1 Profile of the sampling points

1.2 样品分析

土壤THg含量采用固体进样测汞仪直接测定(DMA-80, Milestone, Italy), 仪器检出限为5 ng.土壤MeHg含量按照何天容等[7]建立的方法进行测定.土样有效态Hg含量(为水溶态和酸溶态汞之和, 用Hg-wh表示)采用Reis等[8]推荐的方法提取, 其中酸溶态汞提取液为0.1 mol·L-1 HCl, 提取液过0.45 μm Millipore滤膜, 然后采用阎海鱼等[9]建立的方法测定.土壤pH采用国标方法[10]进行测定.

1.3 质量控制

实验分析采用空白、样品平行、样品加标回收和标准物质等进行质量控制.测定土壤THg含量使用的标准物质为GSS-14(地球物理地球化学勘察研究所IGGE), 回收率93%~105%, 样品重复测定相对标准偏差(RSD) < 5%.测定土壤MeHg含量使用的标准溶液为GBW08675, 样品加标回收率94%~120%, 样品重复测定RSD < 8%.

1.4 数据分析

数据分析与作图使用Microsoft Excel 2013和OriginPro 9.0软件.

2 结果与讨论 2.1 消落带落干期表层土壤THg含量及分布特征

本实验对采集的土样进行了THg的测定, 其含量和分布情况如图 2所示.

图 2 消落带不同土地利用类型土壤THg含量及随落干时长的变化 Fig. 2 Concentration and temporal variation of THg in different types of soils after drying in the WLFZ

稻田、玉米田、菜地、草地THg含量变异系数分别为11%、5%、7%、12%, 变异系数均很小, 说明整个落干周期内, 受耕作影响地块(稻田、玉米田和菜地)和不受耕作影响的自然消落带(草地)表层土壤THg含量波动较小, 含量较稳定.草地土壤THg含量均值为(56.35±6.84) ng·g-1, 稻田：(31.92±3.57)ng·g-1, 玉米田：(30.53±1.48) ng·g-1, 菜地：(37.35±2.45) ng·g-1, 可以看出, 没有耕作扰动的草地THg含量远高于其它3种有耕作扰动的土壤, 由此可以说明研究区域内可能由于人为耕作扰动, 降低了植被覆盖, 加速了消落带土壤汞的流失[11~13], 从而增大库区水体中的汞负荷.从土壤利用方式来看, 用于耕作的3种类型的土地THg含量无显著性差异(P>0.5).落干期采样区域内表层土壤THg含量总体变化范围为25.80~68.74 ng·g-1, 平均值为(37.64±11.00)ng·g-1, 低于全国土壤THg背景值(65 ng·g-1)[14], 以及张成等[15]调查的三峡库区重庆段各区县消落带土壤THg含量[THg含量范围在22.4~393.5 ng·g-1之间, 均值为(84.2±54.3)ng·g-1], 本研究区域与张成等调查的区域均属于重庆市, 外在地形、降雨、海拔、光照等自然因素极为相似, 研究区域周围均没有明显的工业污染源, 区域内汞源主要为大气Hg的干湿沉降, 较大不同点为本研究多为人为耕作土地, 而重庆段各区县的消落带只调查了自然消落带.进一步证明了人为的耕作, 可能导致消落带土壤汞的流失. Gamby等[11]的调查也发现, 耕作和砍伐森林这样的人为干扰会使表层土壤Hg更易迁移出土壤.因此, 消落带土壤农用的问题值得关注.

2.2 有效态汞含量及变化特征

土壤Hg-wh指能被土壤生物(通常指微生物与植物)吸收或对生物活性产生影响的那一部分形态汞[16].由于土壤中MeHg的产生主要依赖微生物甲基化作用[17], 因此可被微生物利用的Hg-wh是考虑土壤汞甲基化风险的一个重点.研究区域内土壤Hg-wh含量大小随落干时长的变化如图 3所示.

图 3 消落带不同土地利用类型土壤Hg-wh含量及随落干时长的变化 Fig. 3 Concentration and temporal variation of Hg-wh in different types of soils after drying in the WLFZ

草地Hg-wh含量波动范围为0.58~1.15 ng·g-1, 稻田为0.30~0.79 ng·g-1; 玉米田为0.36~0.882ng·g-1; 菜地为0.50~0.710ng·g-1, 平均值分别为：草地(0.88±0.20)ng·g-1, 稻田(0.45±0.11)ng·g-1, 玉米田(0.44±0.21)ng·g-1, 菜地(0.52±0.09)ng·g-1.耕作与不耕作土地表层土壤Hg-wh含量与THg含量呈现相似的规律, 表现为草地表层土壤Hg-wh含量水平明显高于稻田、玉米田和菜地, 而3种耕作土壤之间, Hg-wh含量并无显著性差异[图 3(a)].说明消落带土壤耕作过程会导致Hg-wh含量降低, 但是耕作方式的不同对其影响较小.

由图 3(b)可知：落干后1~2个月内表层土壤Hg-wh含量都明显升高.说明落干过程会使表层土壤Hg-wh含量增加, 在落干1~2个月内Hg-wh含量达到峰值.这可能是由于土壤落干后氧化条件增强, 导致不溶性HgS被氧化分解, 提高了生物可利用性Hg的浓度[17, 18].随着落干时长的增加, P、C、V地块Hg-wh含量迅速降低后小幅波动, 而G地块Hg-wh含量降低后在7月又出现一个高峰, 这可能是由于夏季小草生长旺盛, 植物根系的一些分泌物含量增加, 使得G地块Hg-wh含量再次增大.王定勇等[19]的研究发现, 沉积物出露后Hg-wh有增加的趋势, 从6.26%增加到7.84%, 说明沉积物落干有利于增强汞的迁移性, 这与本研究中落干过程沉积物Hg-wh含量增高结果一致.

Hg-wh占THg比例(%Hg-wh)可以反映体系内可甲基化的汞部分.研究区域草地、稻田、玉米田、菜地表层土壤%Hg-wh分别为：1.56%±0.39%、1.45%±0.38%、1.86%±0.75%、1.52%±0.31%.可以看出, 耕种与不耕作土地表层土壤%Hg-wh水平并没有显著性差异(P>0.1).总体而言, 耕作虽然导致土壤表层Hg-wh含量水平降低, 但并没有改变土壤%Hg-wh, 这说明耕作过程虽然加速了土壤中Hg的流失, 但并不能使那部分不能被生物体利用的Hg活化, 耕作扰动使得THg和Hg-wh几乎以等比例流失.

2.3 MeHg含量及变化特征 2.3.1 MeHg动态变化

研究区域内表层土壤MeHg平均含量变动范围为0.22~0.57 ng·g-1.何熙[20]调查了三峡库区忠县、开县、涪陵部分地区消落带土壤MeHg含量, 平均值范围在0.195~0.779 μg·kg-1之间, 由此来看本研究区域MeHg含量总体处于中等偏低水平.国外调查挪威东部流域泥炭地和森林土壤MeHg含量范围为0.1~1.2 ng·g-1 [21], 国内调查黄河三角洲湿地MeHg水平秋季平均为0.28 ng·g-1, 夏季平均为0.07 ng·g-1[22].相比得知三峡库区土壤MeHg水平处于正常范围内.而我国贵州汞矿区的土壤MeHg含量范围可达0.19~20 μg·kg-1[23].研究区域内, 表层土壤MeHg含量随落干时长的变化由图 4所示, %MeHg分布如图 5所示.

图 4 消落带不同土地利用类型土壤MeHg含量及随落干时长的变化 Fig. 4 Concentration and temporal variation of MeHg in different types of soils after drying in the WLFZ

图 5 消落带不同土地利用类型土壤%MeHg分布 Fig. 5 Distribution of %MeHg in different types of soils in the WLFZ

Braaten等[21]认为土壤中的MeHg是由土壤自身甲基化作用而产生的, 而非大气沉降, 因此土壤体系的成分和结构决定着MeHg含量水平.草地MeHg水平显著高于耕作的3种耕作土壤[图 4(a)], 这表明耕作对土壤的扰动可能会改变土壤体系的成分和结构, 造成MeHg流失量增加或者降低土壤自身的汞甲基化作用, 从而使MeHg水平降低.总体来看, 耕作与不耕作土地表层土壤MeHg含量随落干时长的变化规律基本一致, 消落带表层土壤在落干初期汞甲基化程度增强, 这个过程可持续1~2个月, 落干后大约3个月内去甲基化能力增强, 土壤MeHg含量降到较低水平, 直至稳定[图 4(b)].稻田样品采集时, 对其中P2和P4地块采集了淹水末期样品, 测定发现淹水末期与落干稳定后MeHg含量与%MeHg均没有显著性差异, 即淹水后的稳定期和落干后的稳定期稻田表层土壤的MeHg含量与汞甲基化程度是一样的, 但落干初期MeHg含量分别为落干前的3.2和2.3倍, 说明初期较高水平的MeHg似乎是由于落干过程所导致的, 而不是淹水稳定期形成的高含量的MeHg, 落干过程可能有利于汞的甲基化过程.张成等[24]进行室内模拟研究发现：土壤无论淹水或者落干后, MeHg含量均呈现先升高后降低的趋势.本研究结果从一定程度上野外实地验证了张成的模拟研究结果.

%MeHg可以反映土壤体系的汞甲基化水平, 常用来表征汞甲基化程度或描述汞甲基化速率[20].研究区域内表层土壤%MeHg范围在0.19%~2.29%之间, 平均值为0.82%±0.49%.何熙[20]调查三峡库区消落带土壤发现MeHg比率基本在0~2%范围内, 而国外调查发现淡水沉积物MeHg比例通常在1%~1.5%, 而河口或海洋环境沉积物MeHg比例则更低, 通常小于0.5%[17].可见本研究区域%MeHg处于正常水平.从图 5可以看出, 耕作与不耕作土地表层土壤的%MeHg大小差异并不大, 说明耕作扰动虽然会增加表层土壤MeHg的流失, 但并不会影响土壤的汞甲基化能力.

2.3.2 消落带表层土壤MeHg的影响因素

汞甲基化是受广泛环境因素影响的综合过程, 环境中MeHg的产生主要源于微生物作用, 硫酸盐还原菌是主要的汞甲基化微生物[25].不同的环境因素或汞结合形态会通过影响微生物活性以及生物可利用态Hg的含量来影响微生物汞甲基化的效率, 所以可以通过分析土壤MeHg的含量与环境因素和汞结合形态之间的相关关系, 探索土壤MeHg产生和变化的主要影响因素.

研究区域内表层土壤THg含量与MeHg含量、Hg-wh含量与MeHg含量大小和方向变化一致. MeHg含量与THg含量具有显著相关性[图 6(a)](r=0.466, P < 0.01), 但与Hg-wh含量相关性更强[图 6(b)](r=0.642, P < 0.01), 表明MeHg含量主要取决于土壤Hg-wh的含量, 土壤Hg-wh含量是决定土壤汞甲基化的重要因素.土壤%MeHg与THg含量没有显著相关性[图 6(c)](r=0.0544, P>0.05), 由于THg含量与MeHg含量呈反比例关系且THg含量远大于MeHg含量, 由反比例关系曲线的特点, 可以得出%MeHg主要由土壤MeHg含量决定, 而与THg含量无相关性; %MeHg与土壤Hg-wh含量呈显著性正相关[图 6(d)](r=0.55, P < 0.01), 这表明了土壤Hg-wh含量升高是造成土壤汞甲基化水平较高的重要原因, 因此有理由断定土壤Hg-wh是土壤THg中被甲基化的汞的主要部分.

图 6 土壤MeHg、%MeHg与THg或Hg-wh的相关性 Fig. 6 Correlation between MeHg or%MeHg and THg or Hg-wh in soil

3 结论

(1) 通过对比受耕作影响的消落带和人为干扰较小的自然消落带表层土壤各形态汞的含量与分布之间的差异发现, 人为的耕作扰动会加速消落带土壤THg、MeHg与Hg-wh的流失, 流失的汞可能通过地表径流进入库区水体, 从而增加水库水体中汞负荷, 而不同的扰动方式对消落带表层土壤汞甲基化作用的影响较小.

(2) 落干过程可能会打破库区消落带表层土壤原有汞的动态平衡, 使汞活化, 从而增强消落带土壤汞的迁移转化能力.土壤Hg-wh是决定库区消落带表层土壤MeHg含量的主要汞形态.

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