2018, Vol. 39
2. 中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室, 南京 210008;
3. 苏州科技大学环境科学与工程学院, 苏州 215000;
4. 南京师范大学地理科学学院, 南京 210023
, WEN Shuai-long1,2 , LI Xin1,3 , GONG Wan-qing1,2 , LIU De-hong1,4 , ZHONG Ji-cheng1
2. State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Lakes, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China;
3. College of Environmental Science and Engineering, Suzhou University of Science and Technology, Suzhou 215000, China;
4. School of Geography Science, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China
氧化亚氮(N2O)是大气中3种重要的温室气体之一, 贡献了大气中长存的温室气体约6%的辐射压力, 在臭氧层破坏和全球变暖方面起着非常重要的作用[1].大量研究表明, 受人类影响较大的内陆水生态系统因受到不断增加的氮负荷约有0.68 Tg·a-1转化为N2O, 更使其成为N2O排放的热点[2], 因此处于平原地区对经济发展起重要作用的富营养化浅水湖泊排放N2O已不可忽略, 湖泊已成为大气中N2O的主要的自然释放源之一.
湖泊中N2O生成与排放的空间异质性给准确地估算湖泊N2O通量及评估湖泊N2O排放的重要性带来了很大的不确定性.迄今为止, 关于多生态类型湖泊N2O生成与排放的空间异质性及其关键影响因素的研究相对较少.不同类型水生植物在水体生态类型生态系统中的地位不同, 他们通过自身的特性来影响、改变所处水体环境中的物理和化学条件, 从而影响内陆水体中的N2O生成与排放. Wang等[3]对太湖梅梁湾藻型湖区N2O通量观测发现夏季藻类暴发时期是N2O排放高峰期, Weathers等[4]研究证实水体中NO2--N浓度较高时, 其水中的藻类是N2O的重要来源, 藻类细胞内含有的活性亚硝酸还原酶在黑暗条件下促进亚硝酸还原为N2O, 从而使N2O积累, 此外有研究指出处于生长阶段的藻类体内硝酸盐活性高时N2O产生速率较大[5]. Wang等[6]发现太湖富营养化程度最严重的五里湖水体中N2O饱和度最大, 而处于挺水植物生长期且污染相对轻的南部湖区N2O饱和度最低, 从北部藻型湖区过渡到南部草型湖区N2O饱和度呈逐渐降低的趋势.另外, 大型的水生植物对N2O生成与排放也会产生重要的影响, 有研究表明有芦苇生长的水体释放N2O是无芦苇生长的14倍[7], 这主要取决于根部生物量.一般大型水生植物如芦苇可以将水体中的有机碎屑甚至空气中可利用气体(O2及N2O)输送到植物根部, 供给植物生长, 即草型湖区N2O水体通量呈现出负值, 即水体成为N2O的“汇”[8].可见关于大型水生植物对于N2O生成与排放的影响及其机制较为复杂, 尚需要更多的研究来证实其在N2O生成与排放中的作用.
当前关于环境因子对于N2O生成与排放研究主要集中在温度、pH、含碳和氮的各种营养物质等, 研究表明反硝化过程及N2O产生的速率的限制因子包括可利用的NO3--N浓度[9], 温度, 氧化还原电位[10](限制硝化作用及NO3--N的供给), 以及S2-浓度, 此外沉积物中有机碳含量对反硝化过程存在极大的促进作用[11], 从而影响水体中N2O生成与排放.沉积物-水界面是水环境中的一个重要生化反应界面, 是水相与沉积物之间的结合转换区, 也是各种物理或生化指标梯度的峰值区, 是生物地球化学循环和生物系统之间耦合的重要场所, 当前关于N2O生成与排放的研究主要集中在N2O在水柱中的溶解度及水-气界面的通量, 而关于沉积物-水界面N2O生成与排放的研究相对较少.在不同的生态系统类型湖区沉积物类型不同, 水柱及沉积物中氮形态及其含量, 及水柱中DO、pH、Eh、浊度差异显著[12, 13], 这些因素势必会影响到水柱和沉积物中氮的迁移转化过程, 从而影响N2O的生成、消耗和迁移, 最终影响N2O的排放通量.
夏季水体浮游藻类暴发期是水体N2O释放高峰期, 为了探究夏季太湖多生态类型湖区N2O生成与排放的差异, 本研究拟以太湖典型藻型湖区及草型湖区为研究对象, 通过夏季野外原位定点观测实验来研究草、藻型湖区氧化亚氮排放的空间差异, 同时开展室内微环境实验, 来分析及辨识影响草、藻湖区N2O生成与排放的关键影响因子, 以了解多生态类型湖泊氧化亚氮的生成与排放空间异质性及其内在机制, 以期为我国湖泊N2O通量估算及全球评估湖泊N2O排放的重要性提供数据支持, 且对我国富营养化湖泊减排措施的制定具有重要的现实意义.
1 材料与方法 1.1 采样点概述太湖, 位于中国北亚热带季风气候区域的富营养化浅水湖泊, 水域面积2 338 km2, 平均水深1.9 m.年平均气温14.9~16.2℃, 水域内植物生长季从3~9月.太湖属于典型的多生态类型湖泊, 根据生境差异可将其分为不同的湖区：北部以贡湖湾、梅梁湾为代表的“藻型湖区”及以胥口湾、东太湖为代表的“草型湖区”及中间过渡区.本研究选取太湖典型的草型湖区胥口湾及富营养化严重的藻型湖区梅梁湾(31°31′43.02″N, 120°12′32.92″E)为研究对象, 其中胥口湾草型湖区又分为沉水植物区(胥口湾1：31°08′51.35″N, 120°25′31.63″E, 优势种为狐尾藻、马来眼子菜等)及挺水植物区(胥口湾2：31°06′54.28″N, 120°25′31.64″E, 优势种为芦苇).梅梁湾“藻型湖区”富营养化程度相对比较严重, 也是蓝藻水华暴发最严重的区域, 底部沉积有较多的淤泥, 除岸边外几乎无水生植物生长, 在温度较高的季节藻类较多, 水柱叶绿素含量高[14], 草型湖区水生植被以挺水植物及沉水植物为主, 沉积物为含较多有机碎屑的软泥, 夏季时水草生长茂盛, 而挺水植物区有大量芦苇生长.
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图 1 太湖采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites in Lake Taihu |
于2017年6~8月中旬在梅梁湾及胥口湾进行现场观察及样品采集.水-气界面N2O通量的采样采用漂浮通量箱法.漂浮通量箱用直径20 cm的PVC管制成(高度为100 cm), 其中一断开口, 一端用PVC材料制作的盖子密封, 盖子下方通量箱内部装有风扇, 采样时可使箱内气体混合均匀.盖子上方留有3个小孔, 其中一个起平衡气压的作用, 采样时封闭, 一个孔安装温度计监测箱体内温度, 另外一个孔安装PU采样管(外径6 mm, 内径3 mm).通量箱外距离密封端30 cm处安装一个圆周挡板, 用来固定漂浮轮胎.每次采样前, 提起箱体, 使箱体内与周围空气混合均匀后, 然后垂直放入水柱中, 用橡胶塞塞紧平衡气压孔.漂浮通量箱约70 cm位于水柱中, 约30 cm长度位于水气界面上, 形成一个采样顶空.用连接三通阀的医用注射器采集00:00时的气体样品保存于预先抽成真空的20 mL玻璃瓶内, 采集样品前先抽取一次气体弃掉, 以消除采样管死体积带来的误差, 此后每隔20 min采样一次, 每小时采集4次[15], 每个位点3组重复, 并同步记录箱体内温度, 样品采集后尽快运回实验室分析.
气体样品采集时同步采集水样, 水柱中N2O溶存浓度采用顶空-气相色谱技术进行分析, 用虹吸法采集水样于20 mL血清瓶中, 加入甲醛溶液0.2 mL以抑制微生物活性, 水样溢出瓶口, 塞紧瓶塞.为避免气泡产生, 在用橡胶瓶塞封口时, 在橡胶塞上插入注射器针头, 使多余水样从注射器中流出.水样中溶存气体浓度采用静态顶空法测定, 先用注射器将约10 mL的高纯氮气注射进20 mL血清瓶中, 置换出等体积的水, 室温下剧烈振荡1 min后静置隔夜, 使目标气体在玻璃瓶的液相和气相中达到动态平衡, 并尽快进行色谱分析.野外采样时用500 mL聚乙烯塑料瓶采集0.5 m以下表层水样, 冷藏运回实验室用于水质常规指标测定.此外, 用多参数水质仪(YSI, Yellow Springs)记录环境参数, 现场测定表层水水温、DO、pH值、盐度等.
沉积物样品的采集采用柱状采样器, 在每个研究点采集3个沉积物柱样并无扰动带回实验室.在进行沉积物-水界面N2O扩散通量估算时, 首先用虹吸法采集沉积物柱中沉积物-水界面处的水样, 然后切取表层2 cm沉积物经离心后, 取上清液于顶空瓶中, 由表层间隙水及上覆水中N2O浓度差值计算水-土界面N2O通量, 并与2017年7月采集沉积物表层2 cm处泥样进行环境因子对沉积物氧化亚氮生成的条件实验.
1.3 环境因子对N2O生成影响的微环境实验根据本课题组在太湖的前期研究基础, 本文主要探讨无机氮浓度、碳源及温度这些主要的环境因子对N2O生成的影响, 基于太湖水质常年的基本理化性质实际情况, 环境因子及其梯度设置如表 1所示.环境因子对N2O生成影响的微环境实验采用泥浆法, 在已有研究的方法上进行改进[16], 具体步骤如下：称约3 g混合均匀的表层沉积物样于50 mL血清瓶中, 每个处理3组重复, 加入10 mL用原位湖水配置的培养水, 然后用高纯氮气吹扫30 s, 赶走顶空的氧气来维持厌氧环境[17], 氮气吹扫后立即塞进橡皮塞确保不漏气.初始样品在培养开始后立即采集20 mL顶空样品, 然后将其他培养瓶放入摇床中振荡(70 r·min-1, 原位温度)避光培养4 h. 4 h后用20 mL 3mol·L-1 NaCl溶液置换同体积顶空气体[18].在采集0时刻与培养4 h后的气体样品时, 剧烈地晃动血清瓶以使顶空气体达到平衡.采集到的气体样品尽快进行气相色谱分析.
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表 1 环境因子及各实验处理 Table 1 Environmental factors and test treatments |
1.4 样品分析方法
气体样品中的N2O浓度采用配有十通阀反吹装置和电子捕获器(ECD)的气相色谱仪(Agliet7890B)测定.条件：柱温55℃、后检测器(ECD)温度300℃, 载气为高纯氮气, 流速为30 mL·min-1, 燃气为氢气, 流速为45 mL·min-1.进样时用带有三通阀的注射器吸取5 mL气样注入进样口分析, 所采气体样品可直接测定, 记录N2O的摩尔分数值(×10-6).
水样经0.45 μm碳酸纤维滤头过滤用于NO3--N、NO2--N、NH4+-N测定.水样中无机氮浓度采用流动注射分析仪测定(Skalar Sanplus, 荷兰); 原水样中TN和TP采用过硫酸钾消解法测定.
1.5 通量计算 1.5.1 水-气通量的计算方法N2O的释放通量是指在单位时间内单位面积上温室气体浓度的变化量, 正值表示N2O气体从水体向大气中排放, 即“源”; 负值表示水体吸收N2O气体, 即“汇”. N2O通量采用下式计算：
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(1) |
式中, Fg为水-气通量[μmol·(m2·h)-1]; ρ为N2O密度(g·L-1); V为通量箱体积(m3); A为通量箱口面积(m2); dG/dt为通量箱内N2O气体浓度随时间变化的斜率; T为通量箱内温度(℃).
1.5.2 水体浓度计算方法(1) 顶空气体浓度的计算将顶空气体视为理想气体, 顶空气体组分浓度由Dalton分压定律计算：
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(2) |
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(3) |
式中, PG为体系内某气体组分的分压值(Pa); nG为该气体组分的物质的量; R为理想气体常数[8.31 J·(mol·K)-1]; T表示体系的热力学温度(K); VT为气体总体积(L); cG为最终要求得的该气体组分的浓度(μmol·L-1); fG为该气体组分的物质的摩尔分数, 气相色谱测定得到(×10-6); P为体系内气压值(Pa).
(2) 培养体系内水体浓度计算假设水样瓶中顶空气体与水体达到溶解平衡, 瓶内水体溶存气体的浓度根据改善后的Weiss气体溶解度公式计算[19], 顶空内总压强是101.3 kPa, 则水体溶存N2O浓度可由下式计算：
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(5) |
式中, c为N2O水体溶存气体浓度[μmol·L-1], fG为N2O的物质的摩尔分数, 气相色谱测定得到(×10-6); F为换算系数, 相当于溶解度系数[1×10-3mol·(L·kPa)-1]; T是热力学温度(K); S为水体盐度(‰); A1(-165.881 0)、A2(222.874 3)、A3(92.092 0)、A4(-1.484 2)、B1(-0.056 2)、B2(0.031 6)、B3(-0.004 8)是常数.
(3) 培养体系内气体累积浓度计算培养产生的气体包括水体溶存的及顶空内的N2O, 换算为培养水中累计浓度cG为(μmol·L-1)：
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(6) |
式中, cH和cW分别为顶空和培养水内N2O浓度(μmol·L-1), VH和VW分别为顶空和水体体积(L).
1.5.3 水-土通量计算方法[20]
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(7) |
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(8) |
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(9) |
式中, FS为泥水通量[μmol·(m2·h)-1]; ϕ为沉积物孔隙度; DS为沉积物总扩散系数(cm2·s-1); dc/ds浓度梯度(μmol·m-4), ds表示沉积物深度变化量; DW为N2O水体扩散系数(cm2·s-1); θ为弯曲度.
1.5.4 微环境实验中沉积物生成N2O速率计算根据1.5.2节中的方法即可求得体系内氧化亚氮产生量, 再根据培养瓶体积、培养时间以及所用沉积物质量换算出3个湖区沉积物氧化亚氮产生速率.
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(10) |
式中, Ps为沉积物N2O生成潜力[ng·(g·h)-1]; cT为水体累计生成N2O浓度(μmol·L-1); c0为水体初始N2O浓度(μmol·L-1); V为培养水体积(L); m为沉积物干重(g); t为培养时间(h); M为N2O的分子量(g·mol-1).
1.6 数据处理与分析采用Excel 2010和SPSS 20.0进行数据分析, 并用Origin 8.0软件作图.方差分析用以分析不同湖区N2O溶存、迁移及释放差异; 线性相关分析用以确定影响水-气界面N2O通量的环境因子; 方差分析加多重比较用以分析微环境条件实验中不同处理之间沉积物N2O生成潜力差异.
2 结果与分析 2.1 夏季水柱理化性质夏季7月、8月较6月水温有明显的升高(表 2), 最高水温出现在7月(分别为32、32.3和31.7℃); 夏季水柱溶氧(DO)含量相对较低, 3个湖区呈现一致的波动趋势, 其中8月DO含量最低; 总体上来说, 藻型湖区(采样点位于梅梁湾)有着最高的总氮、总磷及无机氮含量, 沉水植物区采样点位于草型湖区胥口湾, 水质相对较好, 有着最低的营养盐负荷, 挺水植物采样点虽然也位于草型湖区胥口湾, 但由于采样点位于湖滨带, 水柱营养盐负荷高于处于敞水区的沉水植物区, 尤其是8月总氮及硝态氮等指标.
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表 2 夏季各湖区上覆水理化性质 Table 2 Physical and chemical properties of the water column in the sampling sites during summer |
2.2 N2O水-气界面通量、水柱溶存浓度及水-土界面通量
水-气界面N2O通量存在明显的时空差异.从时间上看, 藻型湖区和挺水植物湖区水-气界面N2O通量均表现为7、8月有着较高的通量, 6月水-气界面N2O通量较低, 从空间上看, 藻型湖区及挺水植物区有着较高的N2O通量, 位于胥口湾敞水区的沉水植物采样点N2O通量相对较低, 且在夏季3个月中水-气界面N2O通量波动不大, 保持在1.762~4.015 μmol·(m2·h)-1左右.水柱中溶存N2O浓度与水-气界面N2O通量变化趋势基本一致, 表现为8月最高, 6月与7月相当; 从空间上来说, 挺水植物区与藻型湖区水柱中有着较高的N2O溶存浓度.水-土界面N2O通量的时空变化特征于水-气界面通量及水柱中溶存浓度并不完全一致, 相似的地方为挺水植物区水-土界面N2O通量最大, 其次是藻型湖区和沉水植物区; 而在时间上, 7月水-土界面有着最大的N2O通量, 6月与8月水-土界面N2O通量相当. 图 2(c)中水-土界面N2O通量由沉积物间隙水及沉积物表层水体N2O浓度计算得出, 以7月为例, 藻型湖区沉积物间隙水中N2O浓度(0.027 μmol·L-1)高于沉积物-水界面处水柱(0.025 μmol·L-1), 且高于表层水浓度(0.016 μmol·L-1), 挺水植物区及沉水植物区亦有此规律, 因此说明N2O在沉积物中产生, 并在向上迁移过程中逐渐降低.
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图 2 各湖区N2O水-气界面通量、水柱溶存浓度及水-土界面通量 Fig. 2 N2O fluxes at the water-gas interface, dissolved N2O concentrations, and the sediment-water interface in each lake |
单因素方差分析表明培养水中添加NO3--N对藻型湖区、挺水植物及沉水植物湖区沉积物生成N2O的影响均是显著的[P < 0.05, 图 3(a)].藻型湖区、挺水植物湖区及沉水植物湖区中对照组沉积物N2O生成均值分别为(1.719±0.269)、(1.551±0.976)和(1.778±1.088) ng·(g·h)-1, 与NO3--N添加组存在显著的组间差异.并且藻型湖区NO3--N添加浓度超过5mg·L-1显著高于添加NO3--N为1mg·L-1的处理组和对照组, 添加NO3--N浓度为10mg·L-1时, 沉积物生成N2O潜力降低, 添加NO3--N使沉积物N2O释放比原位采回的沉积物N2O释放提高近15倍, 最大释放速率达25.503 ng·(g·h)-1; 挺水植物湖区及沉水植物湖区随添加NO3--N浓度增加, 沉积物生成N2O潜力均增加, 分别可提高18和24倍, 最大值分别为27.957 ng·(g·h)-1和42.555 ng·(g·h)-1, 沉水植物湖区添加NO3--N为10mg·L-1时, 沉积物生成N2O能力显著高于前3组, 因此NO3--N对沉水植物湖区沉积物N2O生成影响更大.
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误差线为标准误差 图 3 环境因子对沉积物N2O生成的影响 Fig. 3 Effects of environmental factors on N2O formation in sediments |
培养水中添加NH4+-N对藻型湖区、挺水植物湖区影响是显著的(P < 0.05), 对沉水植物湖区的影响不显著[P=0.364, 图 3(b)].添加NH4+-N对沉积物N2O产生存在抑制作用, 尤其在藻型湖区及挺水植物湖区, 对照组沉积物生成N2O速率显著高于添加NH4+-N实验组, 且随添加NH4+-N浓度增高, 抑制作用越强.挺水植物及沉水植物湖区随添加NH4+-N浓度升高, 沉积物生成N2O存在不同现象, 说明了不同生境条件下沉积物N2O生成的空间异质性.
2.3.3 乙酸盐添加实验添加乙酸盐作为碳源时能增加沉积物中N2O生成速率, 且对藻型湖区影响最显著[图 3(c)].挺水植物湖区添加乙酸浓度100 mg·L-1时沉积物N2O生成速率为2.475 ng·(g·h)-1, 显著高于其他3组, 沉水植物湖区组间差异显示对照组沉积物N2O释放显著低于20 mg·L-1和50 mg·L-1, 添加100 mg·L-1时显著高于前3组.
2.3.4 温度控制实验单因素方差分析显示藻型湖区、挺水植物及沉水植物湖区温度升高能促进沉积物N2O, 且随着温度升高, 沉积物释放N2O能力越强, 其中藻型湖区及挺水植物湖区培养温度为30℃时沉积物N2O释放显著高于20℃及10℃, 沉水植物区培养温度20℃及30℃均能显著增加沉积物N2O生成.
3 讨论 3.1 湖泊原位N2O水-气界面通量及其影响因子单因素方差显示除NH4+-N(P=0.017)和TP(P=0.04), 其他营养物质在3个湖区之间无显著性差别.自春季温度回升以后, 水柱经沉积物再悬浮作用使水体中营养物质含量升高, 一方面补给动植物及微生物活动, 另一方面, 春季之后水生植物开始生长, 藻型湖区TN、NO3--N、NO2--N和NH4+-N随温度升高而降低, 因为温度升高微生物活动增强, 对水体中含氮营养物质利用加快, 藻类覆盖在水表层, 不断利用DO, 造成水柱间歇性地处于缺氧环境, 为水柱及沉积物中反硝化细菌提供了有利的缺氧环境, 相应地水柱N2O生成与释放从6~8月呈显著增加.挺水植物湖区及沉水植物湖区水柱TN、NO3--N、NO2--N和NH4+-N在水体中含量从6~8月变化趋势一致, 即6月最高, 其次是8月和7月, 与藻型湖区含氮物质含量变化过程存在差异, 可能与其水域生长的植物差异及所处环境有关.水体中含氮营养盐作为N2O微生物活动的底物, 可直接影响沉积物中N2O生成.相关性分析显示水-气界面N2O生成与水体中NO2--N浓度存在极显著正相关关系, 与NO3--N存在显著相关关系(表 3).夏季沉积物中微生物活动较为强烈, 氮循环过程尤其是反硝化过程加速, 促进沉积物N2O产生, 并扩散进入水体中, 水柱溶存N2O浓度与水-气界面N2O通量存在极显著正相关关系.水-土界面N2O通量与水柱N2O溶存浓度相关性不明显, 且与水-气界面N2O通量存在负相关关系, 说明N2O在沉积物中产生向上扩散过程中发生了复杂的变化.
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表 3 N2O水-气通量与N2O溶存浓度、水-土界面通量及环境因子的Pearson相关性1) Table 3 Pearson correlation analysis between N2O fluxes at the water-gas interface and environmental factors |
影响水-气界面N2O释放的因素包括气温、水温及DO等间接影响微生物活动的物理因素以及生成过程所需的营养物质如碳氮营养盐等, 此外也与所处水域生长的水生植物有极大关系.反硝化作用是水体N2O的重要来源过程, 因此影响反硝化细菌的各种环境因素, 均会直接或间接地影响水体中N2O生成与释放.藻华的暴发常伴随着蓝藻在湖体中的自然沉降, 在厌氧条件下, 除了底泥营养盐的释放, 藻类残体的分解也可以产生大量颗粒态、溶解态和胶体态的氮及有机碳.黎丽雯等[21]的研究表明蓝藻细胞能够为底泥中的反硝化过程提供可利用碳源, 并且能促进水体中N的去除, 因此藻华暴发严重的7月和8月藻型湖区水体中N2O生成与释放明显高于6月.为满足自身生长需要, 水生植物都具有发达的通气组织, 通气组织不仅能够输送O2进入水体, 增加水体DO含量, 改变周围的微环境, 还可以将水体内生成的气体输送至大气中.有研究发现水生植物的气体交换速度随温度升高而升高, 如Armstrong等[22]发现芦苇枝的气体在24℃时的交换速度明显高于17℃的.沉水植物湖区水-气界面N2O释放无明显升高, 甚至在8月有降低现象, 一方面因为沉水植物湖区水生植物生长吸收造成水柱中NO3--N浓度较低(表 2), N2O产生所需底物有限, 另一方面, 沉水植物湖区采样点水位较深, 生长的沉水植物如菹草、马来眼子菜等阻碍了光的穿透, 植物光合作用减弱, 水体DO含量低N2O生成偏低, 且水-气界面N2O排放与吸收几近平衡. 图 3(d)中沉水植物湖区水-气界面N2O通量随温度升高呈现升高的趋势, 但与水-土界面N2O通量比值维持在较低的水平, 明显低于藻型湖区及挺水植物湖区, 说明沉水植物的生长对于N2O向大气中扩散过程中明显与挺水植物存在差异, Windham等[23]的实验得出芦苇根系渗出物可促进反硝化过程中N2O的生成.挺水植物湖区N2O水柱溶存浓度及水-气通量随7、8月温度升高时明显升高, 且高于沉水植物湖区, 这与该区域生长的水生植物类型不同相关, 古小治等[7]对种植芦苇水体中N2O浓度观测中也得出, 有芦苇生长的水体中N2O浓度是无芦苇生长的14倍.
3.2 环境因子对沉积物N2O生成的影响 3.2.1 NO3--N实验显示3个研究区添加NO3--N培养组比对照组具有更高的N2O生成潜力, 这表明夏季沉积物N2O生成均受到水柱NO3--N浓度的限制, 这与夏季上覆水水柱中比较低的NO3--N浓度有关. N2O在水体中的累积速率不仅与生成速率有关, 而且与反硝化过程中N2O还原为氮气的速率有关.上覆水层中NO3--N浓度增高会抑制N2O还原酶活性, N2O还原受阻, 于是有更多的N2O积累并释放进入上覆水中[24]. Herrman等[25]指出, NO3--N浓度达5mg·L-1时为反硝化过程所需的饱和状态, 当其超过该数值时, 反硝化作用明显减弱.沉水植物相对于挺水植物和藻型湖区水-气界面N2O释放速率以及水体溶存浓度均较小[图 2(b)], 而对于添加NO3--N有更高的N2O生成速率, 说明沉水植物湖区沉积物N2O生成受到硝酸盐浓度的限制更为明显.
3.2.2 NH4+-N添加NH4+-N能够促进N2O的生成, 一方面NH4+-N浓度的增加可以为硝化细菌提供底物, 产生更多的NO3--N, 刺激反硝化细菌生成N2O; 另一方面NH4+-N被氧化过程中, 消耗体系内O2, 造成体系内的缺氧环境, 在这种环境下氨氧化的同时, NO2--N被还原从而产生N2O.但本研究中NH4+-N添加组中随NH4+-N浓度增加, 沉积物N2O生成速率明显降低, 尤其在藻型湖区表层沉积物, 这与Zhao等[26]研究结果存在差异, 这表明夏季太湖3个研究点N2O生成均不受NH4+-N浓度限制.对于藻型湖区, 水柱中有着相对较高的NH4+-N浓度(表 2), 且藻类腐败后分布在沉积物表层, 隔离了O2的传输, 此时的沉积物主要表现为厌氧的性质, 主导的氮循环过程是反硝化过程而非硝化过程, 生成的N2O又被还原为N2, 因此藻型湖区沉积物生成N2O浓度逐渐降低.而对于草型湖区, 尽管水柱中NH4+-N浓度比较低(表 2), 但是夏季沉积物中通常含有较高的NH4+-N浓度, 足以满足硝化过程对于NH4+-N底物的需求.
3.2.3 碳源(乙酸盐)Royer等[27]的研究表明外加碳源包括葡萄糖、蔗糖及乙酸盐能显著提高沉积物N2O生成, 因为外加碳源能提供能量源刺激反硝化细菌活性, 此外高浓度的有机碳引起更强烈的微生物降解活动及缺氧环境, 从而刺激反硝化作用.本实验中添加乙酸盐浓度为体系内反硝化细菌提供了碳源, 使得N2O产生显著增加, 表明夏季3个研究点N2O生成受碳源限制.但在藻型湖区乙酸浓度超过50mg·L-1时(C/N超过20:1), N2O产生出现降低的趋势, 而在挺水植物及沉水植物湖区均不出现这种趋势, 因为沉积物采自7月, 藻型湖区水体中TN含量2.913mg·L-1, 挺水植物及沉水植物湖区水体TN含量分别为0.638mg·L-1和0.729mg·L-1, 低于20:1的C/N, 因此水体C/N是控制沉积物N2O产生的关键因子[28].
3.2.4 温度温度对反硝化或沉积物N2O生成的影响的研究结论不尽相同. Andersen等[29]对Danish湖研究发现温度对沉积物N2O产生无显著作用, 也有研究表明温度能显著提高沉积物反硝化速率, 从而提高沉积物N2O生成[18].本实验中随温度升高, 3个研究点沉积物中N2O生成均呈增加趋势, 低温降低了细菌对NO3--N的亲和性[30], 随温度升高能, 沉积物中微生物活性增加, 硝化与反硝化速率及N2O的生成、迁移与转化都会随之改变.通常大于5℃的温度条件适宜微生物发生反硝化作用. Schulthess等[31]的研究发现温度与反硝化呈正比, 温度会影响反硝化微生物的活性. Ryden等[32]的研究表明在相同的土壤含水量和硝酸盐含量条件下, 土壤温度从5℃增加到10℃, 土壤反硝化速率从0.02 kg·(hm2·d)-1增加到0.11 kg·(hm2·d)-1.此外水温变化也会通过影响微生物活性和N2O气体在水体的溶解度, 间接影响到N2O的迁移.水温升高能够激发微生物活性, 降低N2O气体在水体中的溶解度, 从而促进N2O的排放[33], 这也就表明在夏季水温较高时, 并且水体营养盐含量较高时是N2O生成与排放的高峰期.
4 结论(1) 夏季藻型湖区、挺水植物湖区及沉水植物湖区水-气界面N2O通量、水体溶存N2O浓度以及泥水界面N2O通量存在空间差异.水-气界面N2O通量6月藻型湖区>挺水植物湖区>沉水植物湖区, 7月和8月, 温度升高时, 挺水植物>藻型湖区>沉水植物湖区; 水体溶存及水-土界面N2O通量：N2O浓度挺水植物湖区>藻型湖区>沉水植物湖区; 空间差异产生的主要原因可归结为所处水域生长的植物不同以及水体中无机氮浓度的差异.
(2) 外加硝酸盐及有机碳源可以显著增加沉积物N2O生成潜力, 而上覆水中高浓度NH4+-N会抑制沉积物N2O释放, 随温度升高, 沉积物N2O生成潜力明显增加, 这说明夏季N2O生成主要受硝酸盐及有机碳源的限制, 尽管夏季是高温季节, 温度浮动也会影响N2O的生成与排放.
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