2018, Vol. 39
2. 中国科学院城市环境研究所城市环境与健康重点实验室, 厦门 361021;
3. 中国科学院宁波城市环境观测研究站, 宁波 315830
2. Key Laboratory of Urban Environment and Health, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China;
3. Ningbo Urban Environment Observation and Research Station, Chinese Academy of Sciences, Ningbo 315830, China
近年来, 随着城市化的快速发展和人口的不断集中, 城市土地利用方式发生急剧转变并造成水体环境恶化, 影响生态系统服务功能.流域水体中污染物的迁移转化过程与水体中的溶解性有机质(dissolved organic matter, DOM)密切相关[1]. DOM是由含氧、氮和硫的氨基酸、芳香族、脂肪族等功能团组成的异质碳氢混合物, 广泛存在于各种天然水体中[2].其来源为动植物残体、土壤、藻类活动产生的排泄物以及人类活动排放的环境污染物等[3, 4].研究表明, DOM作为重金属的重要介质, 对重金属在水环境中的迁移转化过程起着至关重要的作用[5, 6].在一些淡水水体中, DOM可以与Cu、Zn、Cd和Ni产生强烈的络合作用[7]; 日本的Sagami河流中DOM与Cu和Fe之间具有较强的亲和力[8]; 而在小清河莱州湾河口水体中, Hg和DOM之间无明显联系[9].由此可见, 不同地区不同水体的DOM与重金属的研究表明它们之间的相关关系存在不确定性.
随着我国城镇化进程明显加快, 2012年我国城镇人口比例已达到52.5%, 2020年将上升到60%, 2050年将达到80%左右[10, 11].在城镇化过程中, 由城镇化进程的阶段性而形成城市核心区、郊区(城乡过渡带地区)和乡村地区的三元地域结构, 并构成显著的城市化梯度[12~14].快速的城镇化过程导致了水体中DOM浓度与性质的改变[15], 同时城镇化区域的人为活动可以显著增加水体中重金属浓度[16].我国长三角地区土地利用集约程度高, 人口密集, 地表水污染严重, 是城市化最高的地区之一.在快速城镇化背景下, 城镇区域的人类活动对DOM的来源尚不清楚, DOM与重金属之间的关系也还需进一步研究.因此, 本文选取长三角地区快速城镇化过程的典型代表宁波市, 以城镇化梯度差异明显的2个流域：樟溪(城郊)和芦江(城镇)开展对比研究, 分析河流水体DOM的来源性质, 以及DOM与重金属污染之间的关系, 探讨城镇化背景下人类活动对DOM来源, 重金属污染及两者之间的关系, 研究城镇化对河流水质的影响机制.
1 材料与方法 1.1 区域概况樟溪位于浙江省宁波市鄞州区, 地处长三角核心区域, 全长13.9 km, 河宽60~80 m, 平均深度为2.5 m(图 1).樟溪属于城郊自然流域, 受人类活动影响较少, 周围土地类型以农田、林地和果园为主.贯穿章水镇和龙观乡, 其中, 2016年章水镇的人口数量为2.6万人, 龙观乡的人口数量为1.1万人; 2016年章水镇GDP为6.9亿元, 龙观乡GDP为7.7亿元[17].芦江位于浙江省宁波市北仑区柴桥镇, 属于城镇流域, 流域内工业化程度较高, 主河道总长约9 km, 是柴桥镇境内最重要的排水河道. 2015年柴桥镇人口达到4.0万人, 2016年北仑区GDP达到1 153.1亿元[18], 随着城镇化的快速发展, 芦江流域水质氮磷污染严重[19].
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图 1 樟溪和芦江的样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites in Zhangxi River and Lujiang River |
于2016年12月对樟溪和芦江进行了采样, 采样点分布如图 1所示, 分别在樟溪流域的上、中、下游设置19个样点以及芦江流域不同人类活动区域如农业区、生活区、工业区及无污染区域设置11个样点.采集的水样装入4 L棕色玻璃瓶运回实验室, 用0.45 μm滤膜过滤后放在4℃冰箱保存, 并在48 h内完成水样指标的检测.
1.3 理化指标检测采用多参数数字化分析仪(美国哈希, HQ40D)现场测定温度、pH、盐度和溶解氧(DO); 参照《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)进行DOC与重金属的测量：采用TOC仪(德国Elementar, Vario TOC)测定溶解性有机碳(DOC); 采用ICP-MS(赛默飞, icap Q)测定水体As、Cu、Zn、Pb、Mn和Cr的元素含量.
1.4 荧光光谱检测采用荧光分光光度计(日立F-4600)进行水体DOM的三维荧光光谱测定, 配以1 cm石英比色皿.以Milli-Q超纯水为实验空白, 对水样进行三维荧光扫描.仪器光源为150 W氙灯, 光电倍增电压为800 V, 激发和发射狭缝宽度均设置为5 nm, 相应时间0.1 s, 激发波长(Ex)为220~450 nm, 扫描间隔5 nm; 发射波长(Em)260~600 nm, 扫描间隔1 nm; 扫描速度为2 400 nm·min-1.所有水样的三维荧光均需减去空白光谱, 以消除拉曼散射的影响[20]; 并将发射波长等于激发波长与发射波长等于2倍激发波长包围外的区域光谱值赋值为零, 以修正瑞利散射的影响[2].
1.5 数据分析采用Origin8.0分析处理数据, SPSS 22.0对数据进行Pearson相关系数的计算, 采用Matlab进行三维荧光图谱绘制.
2 结果与讨论 2.1 城郊流域与城镇流域的DOM、CDOM和FDOM的丰度结果表明(表 1), 城镇流域(芦江)水体中DOC浓度略高于城郊流域(樟溪), 但二者差异不显著(P＞0.05), 其浓度分别为0.83~3.45 mg·L-1、0.84~3.53 mg·L-1, 均值分别为(2.27±0.86)mg·L-1、(1.92±0.65)mg·L-1, 变异系数分别为37.89%、33.85%.芦江的变异系数略高于樟溪, 可能由于芦江受人类活动影响较多, 导致其DOC浓度波动范围较樟溪更大.
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表 1 a(355)、Fn(355)、DOC、ag*(355)范围及均值描述统计 Table 1 Descriptive statistics of range and average concentrations of DOC, a(355), Fn(355), and ag*(355) |
国内外的研究中, 一般以355 nm处的吸收系数a(355)代表有色溶解性有机质(CDOM)相对浓度[21, 22]. Fn(355)是Ex=355 nm、Em=450 nm时荧光强度, 用Fn(355)表示荧光溶解性有机质(FDOM)的相对浓度[23, 24].本研究也用a(355)和Fn(355)代表CDOM和FDOM的相对浓度.结果显示, 城镇化程度较高的芦江河流水体中的CDOM和FDOM相对浓度显著高于樟溪, 其CDOM和FDOM的浓度均值分别为樟溪的2.6倍和2.3倍. ag*(355)是CDOM与DOC浓度之比, 该值表示CDOM在DOM中所占比例[25, 26].樟溪的ag*(355)值为0.00~1.18 L·(mg·m)-1, 芦江的ag*(355)值为0.54~1.61 L·(mg·m)-1, 芦江水体的ag*(355)值显著高于樟溪(P＜0.05).综上所述, 芦江水体的DOC、CDOM、FDOM浓度以及CDOM所占比值都高于樟溪, 这可能与前者的城镇化水平较高有关, 区域内频繁的工业活动带来更多的外源性DOM.水体中的DOC与CDOM和FDOM之间往往存在显著的正相关关系[27~29].本研究结果也表明, CDOM和FDOM均与DOC呈显著正相关(P＜0.05)(图 2).
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图 2 CDOM、FDOM与DOC的相关性分析 Fig. 2 Correlation analysis between CDOM, FDOM, and DOC |
通过DOM的吸收光谱特性可了解DOM的性质和结构特征. SUVA254为254 nm处UV的吸收系数与DOC浓度之比, 可表示DOM的芳香性, 该值越大, 表明芳香化程度越高[30]. SUVA260为260 nm处UV的吸光系数与DOC浓度之比, 用来表示DOM中疏水性组分的含量, SUVA260的值越大, 表明DOM疏水组分所占比例越高[31].城镇流域(芦江)的SUVA254和SUVA260均显著高于城郊流域的樟溪(P＜0.05, 表 2), 表明芦江水体中DOM的芳香化程度和DOM的疏水组分比例远高于樟溪.
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表 2 SUVA254和SUVA260范围及均值描述统计 Table 2 Descriptive statistics for range and average concentrations of SUVA254 and SUVA260 |
如图 3所示, 芦江与樟溪水体DOM的SUVA254与SUVA260都呈极显著正相关(P＜0.01), 表明水体的芳香性结构与疏水性组分所占比例关系密切, 即芳香性结构均主要存在于疏水性组分当中, 此结果与江韬等人的研究结果相似[9].本研究发现, 人类活动越频繁, 流域水体中的SUVA值越高, 水体DOM的芳香化程度和DOM的疏水性组分比例越高.
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图 3 SUVA260与SUVA254的相关性分析 Fig. 3 Correlation analysis between SUVA260 and SUVA254 |
樟溪与芦江各采样点DOM的三维荧光光谱图类似, 主要为4个峰.在两条河流中各选择一个有代表性的样点绘制三维荧光光谱图, 如图 4所示.其中, 荧光峰A (Ex/Em=220~250/380~480 nm)为紫外光区类富里酸荧光峰, 荧光峰C (Ex/Em=260~360/380~480 nm)为可见光区类富里酸荧光峰, 荧光峰A和C共同组成类腐殖质组分; 荧光峰B (Ex/Em=220~240/300~380 nm)为类酪氨酸荧光峰, 荧光峰T (Ex/Em=260~290/310~360 nm)为类色氨酸荧光峰, 荧光峰B和T为类蛋白质组分[32, 33].类腐殖质组分主要来自于陆源输入的腐殖类物质, 类蛋白组分主要是由浮游植物和微生物的作用所产生, 但也会受到外源生活污水排放和农业用水的影响[34].芦江水体DOM中类蛋白物质(Peak B和Peak T)的荧光强度大于樟溪, 表明芦江水体中类蛋白物质含量较高, 可能与快速的城镇化发展导致生活污水和农业用水排放量增加有关, 此外随着大量氮、磷等营养物质排放到水体中, 促使微生物和浮游植物代谢活跃, 有助于产生类蛋白物质.
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图 4 不同类型水体DOM的典型荧光光谱 Fig. 4 Typical fluorescence spectra of DOM in different types of water |
荧光指数(FI)是指在激发光谱为370 nm时, 470 nm处发射光谱的荧光强度与520 nm处发射光谱的荧光强度的比值, 已被广泛地用来区分DOM的主要来源, 例如：主要由微生物或藻类活动所产生的内源性DOM(FI > 1.9)和以陆源输入为主的外源性DOM(FI < 1.4)[35, 36].结果显示, 樟溪的FI值为1.42~1.99(均值1.68±0.13), 芦江的FI值为1.62~1.88(均值1.75±0.07), 两条河流无显著性差异(P＞0.05).其中, 樟溪有一个样点的FI值大于1.9, 表明这个样点的DOM来源主要为微生物或藻类活动所产生的内源性DOM, 此样点周围有一所学校且农业用地居多, 频繁的人类活动可能导致水体DOM类蛋白组分的增加, 从而水体中的DOM大多以内源性DOM为主[31]; 其余样点的FI值都在1.4~1.9之间, 表明这些样点的DOM来源组成是混合型的, 既包含内源性DOM, 也包含以陆源输入为主的外源性DOM[图 5(a)].而芦江所有样点的FI值全都在1.4~1.9之间, 表明芦江DOM的来源组成全部是混合型的[图 5(a)].由于芦江所有样点的DOM来源均是内、外源混合型, 所有样点的FI值分布较为集中且均值高于樟溪, 这可能与人类的频繁活动有关.而属于城郊流域的樟溪, DOM来源组成呈现出两种不同的类型, 并且样点的FI值分布比较分散, 波动较大, 这可能与个别样点受人类活动影响较大有关.
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图 5 水体DOM的FI-HIX和BIX-HIX分布 Fig. 5 Distribution of FI-HIX and BIX-HIX values of the water DOM in Zhangxi River and Lujiang River |
腐殖化指数(HIX)是指在激发光谱为255 nm时, 435~480 nm发射光谱值的和与300~345 nm发射光谱值的和的比值[37].结果表明, 樟溪的HIX值范围为0.35~2.66(均值1.49±0.50), 芦江的HIX值为1.15~2.16(均值1.80±0.30), 两条河流的HIX值差异不显著(P＞0.05). HIX值通常用来表征DOM的腐殖化程度, HIX值越高表明腐殖化程度越高, DOM较稳定[37].本研究结果显示, 芦江与樟溪水体的HIX值均小于3[图 5(b)], 表明两条河流的腐殖化程度相对较低, DOM较不稳定.但芦江水体HIX均值高于樟溪, 样点间数值分布比较集中且波动较小, 表明芦江水体中DOM具有更强的腐殖化和芳香性特征.
自生源指数(BIX)是指在激发光谱为310 nm时, 380 nm处发射光谱的荧光强度与430 nm处发射光谱的荧光强度的比值, 是反映水体DOM自生来源相对贡献的指示者[38].当BIX<0.8时, DOM中自生组分贡献较少, 而BIX>0.8则表示DOM中存在较多的自生源组分[36].樟溪与芦江BIX值的范围分别为0.73~0.91和0.76~1.05, 均值分别为0.81±0.05和0.85±0.08, 差异不显著(P＞0.05), 樟溪52.6%的样点的BIX值大于0.8, 而芦江63.6%的样点BIX值高于0.8 [图 5(b)].
2.4 城郊流域与城镇流域的重金属丰度图 6为2个流域重金属浓度统计分布图, 结果表明, 城镇河流(芦江)水体中As、Cu和Mn的浓度显著高于城郊河流(樟溪)(P＜0.05).其中, 芦江水体As浓度均值是樟溪的1.4倍, 而Cu和Mn浓度均值分别为樟溪的2.8倍和2.7倍.城镇河流(芦江)水体中Zn和Pb浓度均值分别为(4.01±4.93) μg·L-1、(0.12±0.10) μg·L-1, 均略高于城郊河流(樟溪).而Cr是个例外, 虽然樟溪水体中Cr含量显著高于城镇河流(芦江)(P＜0.05), 但二者的浓度均低于0.01 mg·L-1(国家地表水Ⅰ类标准), 表明2个流域中Cr污染较轻, 城郊河流Cr浓度高于城镇河流, 可能与其背景值有关(而城镇河流中尚无Cr污染源).研究表明, 城市化区域的人为活动可以显著增加水体中重金属浓度[16].本研究结果也发现城镇化程度高的芦江流域水体中显示出较高的重金属浓度.
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图 6 樟溪和芦江的As、Cu、Zn、Pb、Mn和Cr浓度值分布 Fig. 6 Distribution of As, Cu, Zn, Pb, Mn, and Cr concentration values in Zhangxi River and Lujiang River |
DOC、SUVA254、CDOM、FDOM、FI、HIX和BIX与重金属元素As、Cu、Zn、Pb、Mn和Cr之间的相关性分析结果表明, 樟溪水体中Mn与DOC、CDOM、FDOM、FI和BIX呈显著正相关(P＜0.05); Cu和Zn均与DOC呈极显著正相关(P＜0.01), 并且Cu还与FDOM呈显著正相关; Pb只与FDOM呈显著负相关, 而元素As和Cr与DOM的这些参数均无显著相关性(表 3).研究发现, 朝鲜半岛西南部的Hwangryong River水体中DOM与Mn之间存在正相关关系[39], 本研究结果与其类似, 樟溪河流DOM与元素Mn也具有强烈的正相关关系.此外, 本研究的樟溪水体中DOM与Cu和Zn也呈显著正相关.
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表 3 樟溪DOM各项参数与重金属元素的相关性分析1) Table 3 Correlation analysis between DOM characteristics and heavy metals in Zhangxi River |
城镇河流(芦江)的DOM与重金属的相关性分析结果见表 4, 芦江水体DOM与重金属元素Cu、Mn和Cr之间呈显著正相关(P＜0.05), 而元素As、Zn和Pb只与一、两种DOM参数之间存在相关性, 表明芦江水体中DOM对As、Zn和Pb的影响较小.有研究表明, 人类活动所产生的大量生活污水以及工农业废水排放到水体中, 会影响DOM与重金属元素之间的关系[22, 39].本研究发现, 城镇河流(芦江)受人类活动影响频繁, 水体中的DOM与每种重金属元素之间均存在显著相关性, 并且与Mn、Cu和Zn的相关性系数明显高于樟溪.
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表 4 芦江DOM各项参数与重金属元素的相关性分析 Table 4 Correlation analysis between DOM characteristics and heavy metals in Lujiang River |
3 结论
(1) 城镇化程度显著影响流域水体DOM浓度和性质, 城镇流域(芦江)水体的CDOM和FDOM相对浓度显著高于城郊流域(樟溪).
(2) 三维荧光光谱分析CDOM的组分结果表明, 樟溪和芦江水体中CDOM的主要成分为类富里酸物质、类酪氨酸物质、类色氨酸物质, 城镇化程度高的流域水体呈现出较高的类蛋白组分含量.
(3) CDOM的各项荧光参数结果表明, 城镇化程度较高的流域水体中CDOM显示出较高的腐殖化程度与芳香性度.
(4) 城镇化程度显著影响水体中重金属浓度, 受人类活动影响越频繁, 城镇化程度越高的水体(芦江)中重金属的浓度也越高.
(5) DOM各项参数与重金属的相关性分析显示, 城镇化程度越高的河流, CDOM与重金属之间的联系越密切.
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