环境科学  2018, Vol. 39 Issue (5): 2048-2055   PDF    
引用本文
高秋生, 赵永辉, 焦立新, 田自强, 杨柳, 杨苏文, 崔志丹, 郝子峰. 白洋淀水体挥发性有机物污染特征与风险评价[J]. 环境科学, 2018, 39(5): 2048-2055.
GAO Qiu-sheng, ZHAO Yong-hui, JIAO Li-xin, TIAN Zi-qiang, YANG Liu, YANG Su-wen, CUI Zhi-dan, HAO Zi-feng. Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Volatile Organic Compounds in Baiyangdian Lake[J]. Environmental Science, 2018, 39(5): 2048-2055.
白洋淀水体挥发性有机物污染特征与风险评价
高秋生1,2,3, 赵永辉4, 焦立新1,2, 田自强1, 杨柳3, 杨苏文1,2, 崔志丹1,2, 郝子峰1,2     
1. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
2. 中国环境科学研究院湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室, 北京 100012;
3. 中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院, 北京 100083;
4. 河南省环境监控中心, 郑州 450000
收稿日期: 2017-10-30; 修订日期: 2017-11-16
基金项目: 国家科技基础性工作专项（2015FY110900）
作者简介: 高秋生(1992~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为环境化学, E-mail:wintersgaoo@163.com
通信作者: 焦立新, E-mail:287559418@qq.com
摘要: 为研究白洋淀水体中挥发性有机物（volatile organic compounds，VOCs）污染现状，于2016年3月在白洋淀采集15个水体样品，采用吹扫捕集-气相色谱-质谱法分析了54种VOCs的浓度，对其分布特征和健康风险进行讨论，并尝试利用综合污染指数法对白洋淀水体VOCs污染情况进行评估.结果表明：①白洋淀水体中共有14种VOCs被检测出来，其中二氯甲烷、苯、甲苯、乙苯、二甲苯、1，3，5-三甲基苯检出率为100%，二甲苯浓度最高，平均值为564.9ng·L-1；三氯乙烯浓度最低，平均值仅为3.3 ng·L-1，检出率为13.3%.②白洋淀水体中VOCs总浓度在423.0~4207.8 ng·L-1之间，苯系物是主要污染物，主要来源可能是上游污水处理厂的出水、工业废水以及城市内机动车尾气的排放.③健康风险评价显示白洋淀水体中VOCs不会对人体产生致癌和非致癌风险；VOCs综合污染指数显示白洋淀水体中VOCs处于清洁水平.
关键词: 挥发性有机物      白洋淀      分布特征      健康风险评价      综合污染指数     
Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Volatile Organic Compounds in Baiyangdian Lake
GAO Qiu-sheng1,2,3 , ZHAO Yong-hui4 , JIAO Li-xin1,2 , TIAN Zi-qiang1 , YANG Liu3 , YANG Su-wen1,2 , CUI Zhi-dan1,2 , HAO Zi-feng1,2     
1. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
2. National Engineering Laboratory for Lake Pollution Control and Ecological Restoration, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. College of Geoscience and Surveying Engineering, China University of Mining and Technology, Beijing 100083, China;
4. Henan Province Environmental Monitoring Center, Zhengzhou 450000, China
Abstract: In order to survey the present pollution from volatile organic compounds in Baiyangdian Lake, 15 water samples were collected in March 2016, and analyzed for 54 VOCs by purge and trap gas chromatography-mass spectrometry. The distribution characteristics and health risk assessments were investigated, and the pollution from the VOCs was evaluated by a comprehensive pollution index. The survey showed that:① a total of 14 VOCs were detected in Baiyangdian water, with a 100% detection rate for dichloromethane, benzene, toluene, ethylbenzene, xylene, and 1, 3, 5-trimethylbenzene; xylene had the highest concentration with an average concentration of 564.9 ng·L-1; and trichloroethylene had the lowest concentration with an average concentration of 3.3 ng·L-1 and a detection rate of only 13.3%; ② the total concentration of VOCs in Baiyangdian water was between 423.0 and 4207.8 ng·L-1, and benzene was the main pollutant, with its main source coming from the effluent from the upstream sewage treatment plant, the industrial wastewater, and the exhaust emissions of motor vehicles in the city; and ③the health risk assessment showed that VOCs in Baiyangdian Lake did not produce carcinogenic and non-carcinogenic risks to humans, and the VOC comprehensive pollution index shows that the VOCs in the Baiyangdian Lake were at a clean level.
Key words: volatile organic compounds (VOCs)      Baiyangdian Lake      distribution characteristics      health risk assessment      comprehensive pollution index     

挥发性有机化合物(volatile organic compounds, VOCs)是一类化合物的总称, 世界卫生组织(WHO)将其定义为熔点低于室温、沸点范围在50~260℃之间的有机化学物质[1]. VOCs种类繁多, 包括脂肪族和芳香族的各种烷烃、烯烃、含氧烃和卤代烃等[2], 主要具有两种来源, 即自生源(如来自火山爆发、细菌和海洋生物的代谢)和人为源, 是重要的化工原料、中间体和有机溶剂, 被广泛用于化工、医疗、农药等行业[3].有研究表明大部分VOCs, 尤其是卤代VOCs即使在很低的浓度下也会产生致癌、致畸和致突变等毒性效应, 还可能导致肝脏和肾脏受损, 以及免疫系统、神经系统、生殖系统等一系列潜在的慢性疾病[4, 5].目前国内关于大气环境中VOCs的研究较多[6~8], 水环境的中VOCs研究也大都集中于检测方法的优化、地下水环境中、自来水厂出水以及饮用水等方面[9~13], 关于国内地表水环境中VOCs的研究鲜有报道.地表水、地下水和饮用水中的VOCs一般来自于化工企业排放的废水[14], 而地表水是工业废水的直接受体, 每年含有大量VOCs的工业废水以及城市污水处理厂出水直接排入地表水环境中, 对地表水环境造成巨大危害, 因此开展地表水环境中的VOCs的检测和风险评价工作对水体污染控制和人体健康至关重要.

白洋淀位于河北省中部, 东经115°39′~116°11′, 北纬38°40′~ 38°58′之间, 是河北省第一大内陆湖. 20世纪70年代以后, 随着白洋淀流域内工农业的发展、人口增长以及旅游业的开发, 城镇工业废水、生活污水猛增, 使白洋淀水域遭到严重污染. 20世纪90年代以来对于白洋淀的有机污染已经有了广泛的研究, 但是还未有关于白洋淀VOCs的研究. 2017年4月1日中共中央、国务院印发通知, 决定设立河北雄安新区用于缓解北京的大城市病、发挥首都城市的区域经济增长极效应、新发展理念的现实试验和探索[15], 而白洋淀作为雄安新区核心水系, 其当前环境质量关系着新区的建设更关系着国家京津冀协同发展战略的稳步推进.本研究通过对白洋淀水体中VOCs的检测和风险评价, 以期为新区水环境中VOCs污染控制和当地居民健康的保护提供科学依据和技术支持.

1 材料与方法 1.1 样品采集

2016年3月参照GPS定位, 根据白洋淀9条入淀河流入淀口位置在白洋淀设置15个采样点位(图 1), 依次是鸳鸯岛、寨南、洛网淀、端村、东田庄、采蒲台、圈头、枣林庄、杨庄子、光淀张庄、王家寨、郭里口、烧车淀、南刘庄和安新大桥.采样点详细地理信息如表 1.使用40 mL带有聚四氟乙烯瓶盖的棕色VOCs采样瓶, 充样至溢流, 滴两滴盐酸, 保正瓶内没有气泡.用冰块降温、冷藏运至实验室后保存于4℃冰箱中, 待上机检测.

图 1 白洋淀采样点示意 Fig. 1 Map of sampling sites in Baiyangdian Lake

表 1 白洋淀表层沉积物采样点地理信息 Table 1 Geographical information for 15 sampling sites in Baiyangdian Lake

1.2 试剂

VOCs混合标样(美国AccuStandard公司)包括: 1, 1-二氯乙烯、二氯甲烷、反式1, 2-二氯乙烯、1, 1-二氯乙烷、顺式-1, 2-二氯乙烯、2, 2-二氯丙烷、溴氯甲烷、氯仿、1, 1, 1-三氯乙烷、1, 1-二氯丙烯、四氯化碳、苯、1, 2-二氯乙烷、三氯乙烯、1, 2-二氯丙烷、二溴甲烷、溴二氯甲烷、顺式1, 3-二氯丙烯、甲苯、反式1, 3-二氯丙烯、1, 1, 2-三氯乙烷、四氯乙烯、1, 3-二氯丙烷、一氯二溴甲烷、1, 2-二溴乙烷、氯苯、1, 1, 1, 2-四氯乙烯、乙苯、间二甲苯、对二甲苯、邻二甲苯、苯乙烯、溴仿、异丙苯、溴苯、1, 1, 2, 2-四氯乙烷、1, 1, 3-三氯丙烷、正丙烷、2-氯甲苯、4-氯甲苯、1, 3, 5-三甲基苯、叔丁基苯、1, 2, 4-三甲基苯、仲丁基苯、1, 3-二氯苯、1, 4-二氯苯、1, 2-二氯苯、4-异丙基甲苯、正丁基苯、1, 2-二溴-3-氯丙烷、1, 2, 4-三氯苯、六氯丁二烯、萘、1, 2, 3-三氯苯共54种VOCs.分析时采用农残级甲醇逐级稀释配置标准系列溶液.氟苯和1, 2-二氟苯-D4(美国AccuStandard公司)作为内标.

1.3 仪器与控制条件

仪器：PT9800&Aquatek100吹扫捕集装置(美国Tekmar)公司, 25.0 mL吹扫管. Agilent GC7890/MS5975气相色谱-质谱联用仪, DB-624石英毛细管柱(30 m×0.25 mm, 1.4 μm).

吹扫捕集仪器控制条件：吹扫温度为室温, 吹扫流速为40 mL·min-1, 吹扫时间为11 min, 吹干时间为1 min, 预脱附温度为190℃, 脱附时间为2 min, 烘烤温度为200℃, 烘烤时间为6 min.

气相色谱仪控制条件：起始柱温35℃, 保持5 min, 以6 ℃·min-1升至160℃, 保持6 min, 再以20℃·min-1升至210℃, 保持2 min; 载气为氦气(纯度＞99.99%), 流量为1.0 mL·min-1; 恒流方式.

质谱仪操作条件：EI离子源, 离子源温度为200℃, 接口温度为220℃, 离子化能量为70 eV, 扫描范围35~300 u.

1.4 样品测定

人工进样器吸取20 mL水样, 同时加入质量浓度为20 μg·L-1的内标50 μL, 一同注入吹扫管进行检测分析.该方法对水体中54种VOCs线性范围为0.05~100.0 μg·L-1, 回收率为73%~113%, 精密度(RSD)为2.7%~13.3%, 检出限为0.01~0.25 μg·L-1.

2 结果与讨论 2.1 VOCs总体检出情况

对白洋淀15个点位54种VOCs进行检测发现(表 2), 共有14种VOCs被检测出来(为方便统计将邻二甲苯、间二甲苯和对二甲苯归结为二甲苯), 其中二氯甲烷、苯、甲苯、乙苯、二甲苯、1, 3, 5-三甲基苯检出率为100%, 即在15个点位中均被检测出来; 1, 2-二氯乙烷次之检出率为93.3%, 除鸳鸯岛点位外, 其他点位均有检出.一溴二氯甲烷和三氯乙烯检出率最低仅为13.3%, 即只有2个点位处被检出, 并且均为南刘庄和安新大桥处.二甲苯浓度最高, 平均值为564.9 ng·L-1, 其次为乙苯, 平均值为133.1 ng·L-1.三氯乙烯最低, 平均值仅为3.3 ng·L-1.参考生活饮用水卫生标准和地表水环境标准[16, 17], 检测出的14种VOCs平均浓度均远低于上述标准.本样品采集于枯水期, VOCs具有易降解易挥发的特性, 所以检测出的浓度基本不超标.但甲苯、乙苯等致癌物质(在一定条件下能诱发人类和动物癌症的物质)浓度也达到了数百ng·L-1需要引起重视.

表 2 白洋淀水体VOCs检出情况 Table 2 VOCs concentrations in the surface water of Baiyangdian Lake

2.2 VOCs空间分布特征

白洋淀水体中所检测出的14种VOCs浓度分布如图 2, 14种VOCs总浓度(ΣVOCs)在423.0~4 207.8 ng·L-1之间, 其中安新大桥处浓度最高, 其次为王家寨(2 155.3 ng·L-1), 郭里口和烧车淀浓度较低, 分别为423.0 ng·L-1和459.3 ng·L-1.安新大桥处位于白洋淀上游府河的入淀口, 生活污水和工业废水经过府河流入湖区, 此外, 河道两侧是人口相对集中的安新县城, 县城内和每天往返于安新大桥上的汽车产生的尾气也会加剧VOCs的污染.这些都可能是导致安新大桥处ΣVOCs浓度最高的原因.郭里口和烧车淀位于湖区中心位置, 周围都是农耕区远离居民区和道路VOCs可能的污染来源较少, 所以可能导致这两个湖区浓度较低.将苯、甲苯、乙苯、二甲苯、异丙苯、1, 3, 5-三甲基苯等归为苯系物, 发现除南刘庄和郭里口这2个点位外, 其他13个点位处苯系物总浓度占ΣVOCs浓度的比例均高于59.5%(洛网淀), 安新大桥、王家寨和东田庄甚至高达85.8%、82.3%和82.9%, 15个点位中苯系物所占的平均质量分数为70.6%, 唐小东等[18]的研究表明苯系物是污水处理厂各处理单元排放VOCs的重要组成部分, 徐东群等[19]的研究表明苯系物也是使用无铅汽油的汽车尾气的主要污染物, 我国在2000年7月1日起全面停售含铅汽油, 工业生产会产生大量的苯系物, 所以白洋淀水体中VOCs主要来源可能是上游污水处理厂的出水、工业废水以及城市内机动车尾气的排放.

图 2 白洋淀VOCs浓度分布 Fig. 2 Concentration and distribution of VOCs in Baiyangdian Lake

2.3 健康风险评价

健康风险评价(health risk assessment)是用来定量描述污染对人体健康产生危害的评价体系, 美国国家科学院于1983年提出了健康风险评价四步法[20], 即危害鉴定、暴露评估、剂量-效应评估和风险表征.目前该方法已成为国际公认的健康风险评价方法.皮肤接触、直接饮用和摄入水体中的食物等是人体接触水体污染物的几大途径, 其中直接饮用被认为是对敏感人群健康造成威胁的最直接和最主要的途径[21].本研究对直接饮用和皮肤接触造成的健康风险进行了评价.非致癌风险通常用风险指数(HI)表示, 计算公式如下：

式中, CDI为长期摄入剂量, mg·(kg·d)-1; RfD为污染物的非致癌参考剂量, mg·(kg·d)-1.

致癌风险通常用风险值(Risk)表示, 表示暴露于致癌物中而导致的人一生中超过正常水平的致癌发病率, 计算公式如下：

式中, SF为污染物的致癌斜率因子, (kg·d)·mg-1.

饮水途径CDI计算公式如下：

皮肤接触途径CDI计算公式如下：

式中, I为每次洗澡单位体面积对污染物的吸附量, mg·(cm2·次)-1; ρ为所测污染物的质量浓度, mg·L-1; TF为水煮沸后污染物的残留比, 根据昌盛等[22]的研究均取0.3(量纲为1); U为日饮水量, 取2 L·d-1; EF为暴露频率, 取365 d·a-1; ED为暴露持续时间, 取25 550 d; AT为平均暴露时间, 取25 550 d; Asd为人体表面积, 取16 600 cm2; FE为洗澡频率, 取0.3次·d-1; f为肠道吸附比率, 取1(量纲为1);皮肤渗透参数k, 取0.001 cm·h-1, τ为污染延滞时间, 取1 h; BW为平均体重, 取67.7 kg; TE为洗澡时间取0.4 h. SF和RfD等参数参照US EPA数据[23], 具体见表 3.

表 3 VOCs健康风险评价参数1)/kg·(d·mg)-1 Table 3 Chemical and toxicological character of VOCs/kg·(d·mg)-1

根据US EPA的资料在选定致癌物和非致癌物时, 一些被认为是可能致癌的VOCs均按致癌物进行健康风险评价.白洋淀水体VOCs健康风险评价结果见表 4和表 5, 根据US EPA定义, 当非致癌风险值超过1, 被认为会对人体健康造成危害.白洋淀15个采样点的VOCs通过饮用和洗浴造成的非致癌指数均小于1, 表明水体中VOCs不会对人体造成非致癌威胁.白洋淀水体中除部分点位的污染物苯通过饮用造成的致癌风险值处于10-6~10-4可接受水平外, 其他致癌污染物通过饮用和洗浴造成的致癌风险值均低于US EPA致癌风险建议值(10-6)[24].本研究中同一种VOCs通过饮用途径和通过洗浴途径造成的非致癌风险和致癌风险值差别均不大, 表明VOCs通过皮肤接触和煮沸后饮用会造成健康风险的几率相同.这和万译文等[25]的研究结果不一样, 可能是本研究所采用的参数是US EPA 2015年最新更新的数据, 相比之前的参数更加符合目前水环境情况.但本研究中由于参数难以获得依旧未考虑到在洗浴时, 人体呼入带有VOCs的水蒸气所造成的健康风险.所以洗浴途径造成的健康风险评价不算全面.总体来看白洋淀水体中VOCs不会对人体产生非致癌或致癌威胁, 但本研究中苯的致癌风险会高出其他VOCs致癌风险值1~2个数量级, 应当引起关注.

表 4 非致癌风险指数 Table 4 Non-carcinogenic risk index of the VOCs

表 5 致癌风险值 Table 5 Carcinogenic risk index of the VOCs

2.4 VOCs综合污染指数

综合污染指数法是用各种污染物的相对污染指数进行数学上的归纳统计, 根据所选择的评价标准得出一个较简单的代表水体污染程度的数值[26].常被用来评价水体重金属污染情况[27, 28]和N、P、DO、BOD5等常规指标的评价[29, 30], 通常采用地表水环境质量标准Ⅰ类标准作为评价标准, 最新修订的地表水环境标准GB 3838-2002对部分VOCs规定了准限值, 所以本研究尝试采用此方法对白洋淀VOCs污染情况进行综合判定.其表达式为：

式中, P为VOCs综合污染指数; Pi为某污染物的分指数; Ci为评价因子的实测浓度; Si为评价因子的评价标准值, n为平均指标的项目数.选取地表水环境质量标准和生活饮用水卫生标准作为本研究的评价标准, 1, 2-二氯丙烷和1, 3, 5-三甲基苯未查到相关标准, 在计算时不予考虑.根据P值的大小确定水体污染程度, 如表 6, 经过计算白洋淀各点位VOCs综合污染指数P如图 3, VOCs综合污染指数介于0.006~0.026之间, 均小于0.2, 表明白洋淀水体中VOCs未造成污染, 处于清洁水平.

表 6 综合污染指数对应水质分级 Table 6 Grades of water quality according to comprehensive pollution index

图 3 白洋淀VOCs综合污染指数 Fig. 3 Comprehensive pollution index of VOCs in Baiyangdian Lake

3 结论

(1) 白洋淀水体中共有14种VOCs被检测出来, 二甲苯浓度最高, 平均值为564.9ng·L-1检出率为100%;三氯乙烯浓度最低, 平均值仅为3.3 ng·L-1, 检出率为13.3%.

(2) 白洋淀水体中VOCs总浓度在423.0~4 207.8 ng·L-1之间, 苯系物是主要污染物, 主要来源可能是上游污水处理厂的出水、工业废水以及城市内机动车尾气的排放.

(3) 健康风险评价显示白洋淀水体中VOCs不会对人体产生致癌和非致癌风险; VOCs综合污染指数显示白洋淀水体中VOCs处于清洁水平.

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白洋淀水体挥发性有机物污染特征与风险评价
高秋生, 赵永辉, 焦立新, 田自强, 杨柳, 杨苏文, 崔志丹, 郝子峰