2018, Vol. 39
镉(Cd)是人体非必需且有毒的元素, 进入人体的Cd与体内的蛋白质及各种酶发生作用, 而使之失去活性, 并在人体某些器官中积聚起来造成慢性中毒, 诱发各种疾病[1].我国是世界上最大的水稻生产国和消费国, 水稻是我国的第一大粮食作物[2], 稻米是我国的主要口粮, 在全国居民口粮消费结构中约占65%的比例[3].然而, 水稻具有累积重金属Cd的习性, 通过吸收、转运将Cd积累至稻米中[4].随着我国工业化进程的加速和社会经济的发展, 重金属污染问题日趋严峻, 水稻的生产受重金属Cd污染的影响也日益加剧, 严重威胁着粮食生产安全[5, 6].
土壤中重金属是稻米重金属的来源, 是影响稻米安全性的重要因素.但除土壤总Cd含量外, 土壤的理化性质也影响水稻对Cd的吸收, 如土壤pH[7]、有机质[8]、电导率[9]、土壤质地和阳离子交换量[10]等.大量盆栽试验结果表明土壤理化性质及重金属含量与作物重金属含量之间有较好的相关性且相关性系数也较高.易亚科等[11]的研究表明, 在双因素分析中, 土壤pH对稻米Cd含量的影响达到极显著水平; 赵雄等[5]的研究表明, 糙米Cd含量与土壤总Cd含量呈显著正相关关系, 且相关性系数达到0.9以上; 郑春荣等[12]将取自辽宁、广西土壤进行盆栽试验结果表明, 稻米Cd含量与土壤Cd含量均达到极显著相关性, 相关性系数达到0.9以上.
不同于盆栽试验的高相关性系数和极显著相关性, 大田环境下由于土壤类型和理化性质具有一定的空间异质性, 作物生长环境条件不均一[13], 因此有与盆栽试验不同的研究结果.有研究表明土壤pH是影响稻米吸收Cd的重要因素[14], pH的变化影响Cd的存在形态.廖启林等[15]的研究结果表明, 大田条件下, 土壤全Cd含量、pH、有机质、CEC与稻米Cd含量不存在显著相关性; 李志博等[16]的研究表明土壤有机质对稻米吸收Cd的影响不能纳入回归方程预测模型中.
本文选择我国南方中南地区某县14个乡镇的60块不同Cd污染程度稻田为研究对象, 通过点对点土壤和稻谷采样, 分析土壤和稻米Cd含量和土壤pH、有机质(SOM)、土壤阳离子交换量(CEC)指标, 探讨田间条件下水稻土土壤理化性质、全Cd含量对稻米Cd含量的影响过程, 并通过多元回归分析研究稻米Cd含量与土壤Cd含量及土壤理化性质之间的定量关系, 以期为指导水稻安全生产提供实际科学依据.
1 材料与方法 1.1 土壤和作物样品采集2015年10月晚稻收获时在我国南方中南地区某县14个乡镇60块稻田布设采样点, 采集土壤和对应的晚稻样品共60对.
采样点选点要求为：①周边无明显重金属污染源; ②灌溉水系相同, 水质符合国家农田灌溉水质标准; ③水源充足, 可保证全生育期淹灌需要; ④非潜育化稻田所占比例70%以上.
土壤样品采集原则：①采用“S”形布点取样, 每个样要求不低于5个取样点采土混匀, 取样深度为0~20 cm, 混合土样以1.5 kg左右为宜; ②采样时, 需除去土壤表层植被和枯枝落叶, 铲除表层1 cm左右的表土.稻谷样品采集原则：①采用“S”形布点取样, 采集区内采取10个样点的样品组成一个混合样; ②采样时, 避免采集到空穗、虫病害、长势显著低于平均水平的水稻稻谷.所采集的样品装入样品袋中密封保存, 尽快运回室内, 于无污染处风干, 备用.
1.2 样品处理与测定土壤样品风干后, 用四分法取出一部分混匀的风干土样, 过1 mm孔径筛, 储存于塑封袋内, 编号, 用于测定土壤pH、CEC; 用四分法再取出一部分, 全部过0.149 mm孔径筛, 储存于塑封袋内, 编号, 用于测定土壤全Cd含量、土壤有机质.水稻籽粒样品分析前, 70℃, 48 h杀青烘干, 取出后脱壳, 再用粉碎机粉碎, 制成糙米样品, 置于塑封袋内, 编号, 用于测定稻米重金属Cd含量.
土壤pH依照NY/T 1121.2-2006采用电位法(玻璃电极)进行测定(土液比为1:2.5);土壤有机质采用重铬酸钾外加热法进行测定; 土壤阳离子交换量依照NY/T 295-1995进行测定; 土壤全Cd含量依照GB/T 17141-1997中的石墨炉原子吸收分光光度法进行测定, Cd元素检出限为0.01mg·kg-1; 稻谷中Cd含量依照《食品国家安全标准-食品中Cd的测定》(GB 5009.15-2014)中石墨炉原子吸收分光光度计方法进行测定, Cd元素检出限为0.01mg·kg-1; 土壤全Cd、土壤pH、有机质、CEC质量控制标样的编号分别为GBW-07410、GBW-07417a(ASA-6a)、GBW07415(ASA-4)、GBW07415(ASA-4);土壤样品Cd元素测定时标准物质编号为GBW-07410, Cd元素的回收率为102%;水稻样品分析使用的标准物质编号为GBW10049(GSB-27), Cd元素的回收率为105%.
1.3 数据统计分析使用Excel 2010、SPSS 17.0数据处理软件对样本数据进行处理、统计分析.
2 结果与讨论 2.1 土壤性质、土壤Cd含量及稻米Cd含量特征分析所采集的60对样品的土壤理化性质、土壤全Cd含量、稻谷Cd含量数据特征见表 1.从中可知, 所采集的60对样品土壤Cd含量、pH、CEC、有机质均为正态分布.采样区土壤全Cd含量范围为0.15~2.54 mg·kg-1, 最高含量为最低含量的16.9倍, 平均值为(0.69±0.44)mg·kg-1, 变异系数为63.77%, 属于中等变异程度; 土壤样本pH值范围为4.85~7.63, 平均值为(5.79±0.65), 土壤样本总体处于酸性, 其中强酸性、酸性、中性和碱性的样点数分别为3、49、7、1个, 变异系数为11.23%, 属于中等变异程度; 土壤CEC含量范围为8.68~26.37 cmol·kg-1, 平均值为(14.00±3.57) cmol·kg-1, 变异系数为25.50%, 属于中等程度变异; 土壤有机质含量范围为13.5~76.3 g·kg-1, 平均值为(45.1±11.9) g·kg-1, 变异系数为26.39%, 属于中等程度变异; 稻米Cd范围是0.02~2.00mg·kg-1, 最高含量为最小含量的100倍, 平均值为(0.55±0.44)mg·kg-1, 变异系数为80.0%, 属于中等程度变异.
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表 1 土壤全Cd含量、pH、CEC、SOM以及稻米Cd含量统计结果 Table 1 Descriptive statistics of the Cd content, pH, CEC and SOM in soil, and the Cd content in rice grains |
2.2 稻米Cd含量与土壤Cd含量及土壤性质的相关关系 2.2.1 稻米Cd含量与土壤Cd含量之间的关系
图 1为本采样区域内土壤全Cd含量与晚稻稻米Cd含量直线相关关系, 可以看出本区域内田间条件下稻米Cd含量与土壤全Cd含量呈现极显著(P<0.01)正相关性, 相关系数为0.392(n=60).不同于盆栽试验或田间小区试验中稻米Cd含量与土壤Cd含量具有的较高的相关性, 在实际水稻田条件下, 很多研究表明稻米Cd含量与土壤Cd含量相关性出现减弱现象.汤丽玲[17]对采自江苏省部分地区水稻与土壤样品中Cd含量进行调查分析, 结果表明稻米中Cd含量与土壤Cd全量之间没有明显的相关性; 赵科理[13]对浙江温岭、嵊州、南浔土壤Cd含量和稻米Cd含量相关关系进行研究, 结果表明虽然达到了极显著相关, 但是相关性系数仅为0.21;陈岭啸等[18]研究长江三角洲典型地区的土壤-水稻系统, 结果表明土壤中Cd的含量与水稻籽粒中Cd的含量几乎不存在相关性; 王恒[19]对延边水稻灌区的土壤-水稻系统重金属迁移特征调查研究, 结果表明, 稻米中Cd与土壤中Cd的相关性达到极显著相关, 但是相关性系数为0.36.这表明在田间条件下, 除了土壤Cd含量的影响外, 稻米Cd含量还受到土壤其他性质的影响.本采样区14个乡镇60块稻田的60对样品的相关性分析表明, 田间条件下稻米Cd含量与土壤全Cd含量有极显著正相关(P < 0.01)关系, 相关系数达到了0.392(n=60).
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图 1 土壤全Cd含量与稻米Cd含量相关关系 Fig. 1 Relationship between the Cd contents in soil and rice grains |
大量研究表明, 农作物对土壤重金属的吸收受土壤酸碱度(pH)的影响[20~23].本研究所采土壤样本pH与稻米Cd含量的关系如图 2(a)所示, 可以看出本田间条件下稻米Cd含量与土壤pH之间并无显著相关性, 两者相关系数r仅为-0.066. 图 2(b)中, 将pH每变化0.6个单位划分一个等级, 细化土壤pH变化对稻米Cd含量的影响后发现, 当土壤pH小于6.5时, 随着土壤pH值的增加, 稻米Cd均值含量是增加的, 并在5.9~6.5之间达到最大值; 当pH大于6.5时, 随着pH的升高, 稻米Cd均值含量呈下降趋势. pH对稻米Cd含量的影响趋势在6.5时出现转折, 说明土壤pH对稻米Cd含量的影响并不是单一的增或减趋势, 故简单线性相关分析的结果并未显示较好的相关性关系.土壤pH对稻米Cd含量的影响不同范围有不同结果是由于土壤中Cd形态变化不同造成的.土壤pH是影响土壤重金属Cd溶解度、形态变化、迁移和生物有效性的主要因子之一[24].邓朝阳等[25]的研究表明, pH是影响Cd存在形态的最主要因素.夏汉平[26]认为pH值为4.0时, 溶液态Cd比例达50%, 当pH值大于6.0时, Cd开始出现沉淀如CdS、Cd(OH)2、CdCO3等; 廖敏等[27]研究表明, 投加石灰于酸性土壤上直至中性, 土壤水溶态、交换态及可氧化态Cd含量随着石灰用量的增加而逐渐降低; 钱翌等[28]的研究结果发现, 当向土壤中单一添加柠檬酸时, 随着柠檬酸浓度的提高, 土壤中可交换态Cd的含量逐渐增加; 潘杨等[29]将采自湖南、湖北、浙江省的部分稻米与土壤进行试验, 结果表明土壤pH在5.0~6.0之间, 稻米吸收Cd的能力最强, pH大于6.0时, 吸收能力明显下降; Zhao等[30]的研究认为要使稻米Cd含量超过0.2 mg·kg-1的限值, 在pH=5.0的土壤上, Cd含量只需达到0.18 mg·kg-1, 在pH=7.0的土壤上, Cd含量需要超过0.9 mg·kg-1; 易亚科等[11]的盆栽试验表明在土壤酸度为4.0~8.0范围内, 稻米Cd含量呈现先增后减趋势, 且在6.0时达到最大值.因此, 生产上通过施用石灰来治理Cd污染稻田土壤时要考虑所针对土壤的pH, 只有把土壤pH调到6~6.5以上才能有效降低稻米中Cd含量.
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图 2 土壤酸碱度对稻米Cd含量的影响 Fig. 2 Effects of soil pH on the Cd content in rice grains |
由图 3(a)可以看出, 随着土壤CEC的增加, 水稻籽粒累积Cd的量呈下降趋势, 二者呈现负相关关系, 但土壤阳离子交换量(CEC)与稻米Cd含量的相关性系数仅为-0.115, 未达到显著性; 由图 3(b)可以看出, 随着土壤中SOM含量的增加, 水稻籽粒累积Cd的量呈增加趋势, 二者呈现正相关关系, SOM与稻米Cd的相关性系数为0.253, 也未达到显著性. CEC、SOM影响重金属Cd的固-液分配, 从而影响水稻对重金属的吸收.一般来说, 随着土壤CEC的增大, 土壤中负电荷量越高, 从而提供更多吸附点位来固定重金属离子[31, 32].廖启林等[15]的研究表明, 当土壤Cd含量偏高时, CEC的增加会对稻米吸收Cd产生明显制约作用, 土壤Cd含量偏低时CEC的增加基本不对稻米吸收Cd产生影响; 沈阳张士灌区水稻土壤理化性质与Cd存在形态相关性分析表明, 弱酸提取态是影响水稻植株吸收Cd含量的主要因素, 而弱酸提取态与土壤CEC含量呈显著相关关系[33]. SOM被认为是影响土壤重金属有效性的最主要因素之一.华珞等[34]的研究表明, 施入有机肥后土壤中有效态Cd的含量明显降低; 赵科理[13]认为稻米Cd的吸收与pH、有机质的空间相关性最强; 王维[35]的研究表明, 稻米Cd含量与SOM呈显著负相关.但也有研究认为[16, 36]有机质对稻米吸收土壤Cd没有太大影响.本研究结果表明, 田间条件下CEC、SOM对稻米Cd含量均有影响, 但单项简单相关的关系未达到显著性.
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图 3 土壤有机质、阳离子交换量与稻米Cd含量的相关关系 Fig. 3 Relationship between SOM and CEC in soil and the Cd content in rice grains |
本研究表明, 土壤全Cd含量与稻米Cd含量之间呈极显著相关关系, 土壤pH、CEC、SOM对稻米Cd含量也有影响但单项相关性并不显著.由于土壤理化性质影响着重金属的形态分布, 控制着重金属的固-液相分配, 从而影响植物对重金属的吸收, 因此为了提高模型预测效果, 将土壤理化性质也作为变量.本文采用对数模型, 将土壤全Cd含量与土壤理化性质相结合应用多元回归分析, 得到水稻籽粒Cd含量的预测方程如表 2所示.
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表 2 水稻籽粒Cd含量预测模型1) Table 2 Models predicting the Cd content in rice grains |
由表 2可知, 在简单回归方程里, 土壤Cd含量与稻米Cd含量呈极显著相关关系, 并且控制着34.7%的模型变异.在多元方程里, 引入pH可以将模型的预测能力提高到41.6%.进一步引入第3个变量, 回归模型的相关系数继续升高, 在土壤全Cd含量、pH、CEC这3个因子的共同控制下, 回归模型的预测能力上升为47.5%.在土壤全Cd含量、pH、SOM这3个因子的共同控制下, 回归模型的预测能力为44.3%.继续引入第4个变量, 在土壤全Cd含量、SOM、CEC、pH这4个因子的共同控制下, 回归模型的相关系数达到最大, 为50.9%.故相比较下, 方程5：lg Cdrice=1.22 lg Cdsoil-0.874 lg SOM-2.448 lg pH-1.179 lg CEC+4.476, 可以较好地预测南方某县水稻籽粒积累重金属Cd的量.
虽然随着变量的不断引入, 表 2中回归方程的相关系数逐渐增大且均达到极显著水平, 但是最大值也仅为0.509.这也说明大田试验较盆栽试验而言, 预测模型的相关系数明显较低.汤丽玲[17]建立了实际大田中水稻Cd与土壤Cd和pH之间的相关模型, 虽然预测模型达到了极显著的相关水平, 但是其相关系数仅为0.565;赵科理[13]以浙江实际水稻田为研究对象, 建立了水稻籽粒Cd含量与土壤Cd含量、pH值之间的关系, 多元回归方程达到极显著相关, 相关性系数为0.518.
稻米累积重金属受水稻基因、外界环境以及二者的交互作用的影响[37, 38].本研究中模型的相关性系数仅为0.509, 首先是因为本研究主要是针对土壤全Cd含量、pH、有机质、CEC进行研究, 实际水稻产区中影响籽粒累积重金属Cd的因素复杂, 除了以上土壤理化性质外还包括土壤质地、氧化还原电位等; 其次是因为土壤生物有效态Cd的含量较土壤全Cd含量更能反映土壤中Cd的生物可利用量大小.土壤中Cd、特别是其生物有效态含量对稻米吸收Cd有显著影响[5, 39~41].潘杨等[29]以湖南益阳为研究对象, 研究土壤全Cd以及有效态Cd与稻米重金属Cd的关系, 结果表明, 有效态Cd与稻米Cd的决定系数均比稻米Cd与土壤全Cd决定系数大; 再次是因为不同品种的水稻以及同一品种的不同基因型在吸收累积重金属时有差异.李正文等[42]分析了种植于太湖地区同一地块(乌栅土)的57个水稻籽粒中的Cd含量, 结果发现, 籽粒Cd积累在0.026~0.139 mg·kg-1, 品种间存在显著差异; 曾翔等[43]结果表明糙米含Cd量在特种稻、常规早籼稻、三系杂交晚稻、两系杂交晚稻、常规晚籼稻、常规粳稻中呈现依次降低的趋势; Liu等[44]采用盆栽试验, 将20个水稻基因型分别种植于添加100 mg·kg-1Cd的土壤中, 结果发现了不同基因型糙米Cd积累在0.87~2.47 mg·kg-1之间, 基因型的糙米Cd含量存在显著差异.本研究的采样区范围为14个乡镇的60块稻田, 范围较大, 水稻品种也超过10个, 建立的包括土壤全Cd含量、pH、SOM、CEC在内的稻米Cd含量多元回归预测方程达到极显著相关, 控制着50.9%的模型变异.
3 结论(1) 在田间条件下, 土壤全Cd含量与稻米Cd含量呈极显著正相关, 但相关性系数仅为0.392.
(2) 土壤pH对稻米Cd含量的影响呈现当pH小于6.5时, 随着土壤pH的升高稻米Cd含量增加, 当pH大于6.5时, 稻米Cd含量随着pH的升高呈降低趋势.
(3) 采用对数模型, 将土壤全Cd含量、pH、SOM、CEC同时考虑与稻米Cd含量进行多元回归分析, 得到的模型能较好地预测当地水稻籽粒中Cd的含量.
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