环境科学  2018, Vol. 39 Issue (4): 1493-1501   PDF    
引用本文
徐健, 黄成, 李莉, 陈勇航, 楼晟荣, 乔利平, 王鸿宇. 长三角地区中小燃煤锅炉PM2.5成分谱特征[J]. 环境科学, 2018, 39(4): 1493-1501.
XU Jian, HUANG Cheng, LI Li, CHEN Yong-hang, LOU Sheng-rong, QIAO Li-ping, WANG Hong-yu. Chemical Composition Characteristics of PM2.5 Emitted by Medium and Small Capacity Coal-fired Boilers in the Yangtze River Delta Region[J]. Environmental Science, 2018, 39(4): 1493-1501.
长三角地区中小燃煤锅炉PM2.5成分谱特征
徐健1, 黄成2,3, 李莉2,3, 陈勇航1, 楼晟荣2,3, 乔利平2,3, 王鸿宇1     
1. 东华大学环境科学与工程学院, 上海 201620;
2. 上海市环境科学研究院, 上海 200233;
3. 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233
收稿日期: 2017-07-05; 修订日期: 2017-09-14
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016YFC0201501）；上海市科委项目（16dz1206306）
作者简介: 徐健(1993~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染源排放清单, E-mail:xujian113@126.com
通信作者: 黄成, E-mail:huangc@saes.sh.cn
摘要: 选取7台中小燃煤锅炉，分析其排放的烟气中PM2.5的排放因子、成分谱特征和除尘设施对不同粒径段的PM2.5、OC、EC的去除效率.研究发现：除尘设施出口处的PM2.5质量排放因子在0.047~0.283 g·kg-1之间，平均为（0.146±0.081）g·kg-1.SO42-在离子组分中的含量最为丰富，其次为NH4+和Ca2+；S在元素组分中的含量最为丰富，其次为Al、Ca、Fe；OC、EC的含量波动幅度较大，各锅炉产生的OC和EC比值均大于1.在所测粒径的范围内，PM2.5的质量浓度呈单峰或双峰分布，峰值点出现在0.07~0.12 μm处和1 μm以上（双峰时）；OC的粒径分布呈双峰或三峰的特征，峰值点分别出现在0.04 μm和0.20~0.31 μm处和1 μm以上（三峰时）.除尘设施对PM2.5、OC、EC质量浓度的整体去除效率分别为66%、53%和23%.
关键词: 燃煤锅炉      PM2.5      排放因子      化学成分谱      去除效率     
Chemical Composition Characteristics of PM2.5 Emitted by Medium and Small Capacity Coal-fired Boilers in the Yangtze River Delta Region
XU Jian1 , HUANG Cheng2,3 , LI Li2,3 , CHEN Yong-hang1 , LOU Sheng-rong2,3 , QIAO Li-ping2,3 , WANG Hong-yu1     
1. College of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China;
2. Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China;
3. State Environment Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of the Urban Air Complex Pollution, Shanghai 200233, China
Abstract: Seven small and medium coal-fired boilers were selected to analyze the emission factors and chemical composition characteristics of PM2.5, and the efficiency of the dust collection unit in removing PM2.5, OC, and EC of different particle sizes. At the outlet of the dust collection unit, PM2.5 mass emission factor was around 0.047-0.283 g·kg-1 with an average of (0.146±0.081) g·kg-1. SO42- was the most abundant ionic component, followed by NH4+ and Ca2+. S was the most abundant among all the elements, followed by Al, Ca, and Fe. The contents of OC and EC fluctuated greatly, and the ratio of OC and EC produced by each boiler was greater than one. In the range of the measured particle sizes, the mass concentration of PM2.5 showed a singlet or bimodal distribution, and the peak value appeared at 0.07-0.12 μm and greater than 1 μm in bimodal distribution. The mass concentration of OC showed a bimodal or trimodal distribution, and the peak value appeared at 0.04 μm, 0.20-0.31 μm, and greater than 1 μm in trimodal distribution. The efficiencies of the dust collection unit in removing PM2.5, OC, and EC were 66%, 53%, and 23%, respectively.
Key words: coal-fired boilers      PM2.5      emission factor      chemical composition      removal efficiency     

以细颗粒物(PM2.5)为代表的霾污染是当前我国面临的最严峻的大气污染问题[1~3], PM2.5不仅会造成大气能见度降低, 同时也会对人体健康造成极大的危害, 诱发鼻炎、支气管炎、心肌梗塞等多种疾病[4~6].

京津冀[7, 8]、长三角[9~13]、珠三角[14]、成渝[15, 16]等多个地区及城市的大气PM2.5源解析结果表明, 燃煤是大气中PM2.5的主要来源之一.为了弄清燃煤锅炉的PM2.5组分特征, 国内外学者已开展了多项研究.李超等[17]和王书肖等[18]分别研究了工业燃煤锅炉中PM10和PM2.5的成分谱排放特征; 胡月琪等[19]和段雷等[20]等重点研究了燃煤锅炉排放的PM2.5中水溶性离子的排放特征.李松等[21]和梁云平等[22]分别比较了不同类型燃煤锅炉(电厂锅炉与工业锅炉、电厂锅炉与供热锅炉)中颗粒物的排放特征; 耿春梅等[23]比较了燃煤锅炉和生物质锅炉的颗粒物排放特征, 并指出生物质锅炉存在PM2.5占比高、污染物排放不达标的现象; 陆炳等[24]采用稀释采样技术和再悬浮技术两种采样方法建立了所得燃煤飞灰中颗粒物的成分谱, 并比较了这两种方法建立的成分谱之间的特征及差异.但是, 由于各地燃煤锅炉使用的燃料种类、运行工况和治理技术等存在一定的差异性, 特别是长三角地区中小燃煤锅炉的相关研究报道仍相对较少.近年来, 长三角地区为推进大气污染防治计划相继开始实施中小燃煤锅炉的清洁能源替代工作, 摸清现役中小燃煤锅炉的PM2.5成分谱特征, 对于回顾评估清洁能源替代工作成效具有重要意义.为此, 本研究在长三角地区选取了7台中小燃煤锅炉开展了PM2.5成分谱特征的实测, 并对其有机碳(OC)、无机碳(EC)等关键组分的粒径分布特征进行了分析, 以期为长三角地区大气污染源排放清单和源解析研究提供基础数据支撑.

1 材料与方法 1.1 测试锅炉选取

选取7台中小燃煤锅炉分析其PM2.5的排放特征, 各锅炉的基本信息见表 1.所有测试锅炉均为链条炉, 所用燃煤均为烟煤, 与长三角地区主流的中小燃煤锅炉特点一致.其中蒸发量为2 t·h-1和4 t·h-1的锅炉各3台, 10 t·h-1的锅炉1台, 末端治理设施分为湿法除尘和多管旋风除尘两种.同时, 为反映无控制状态的锅炉排放特征, 选取锅炉4和锅炉5, 在其治理设施进口处开展了测量.锅炉的应用行业分别为电镀(2台)、制药(2台)、化工(2台)和集中供热(1台).

表 1 测试锅炉参数 Table 1 Parameters of the tested boilers

锅炉使用的燃煤均经不同产地煤炭混合配制而成, 其工业分析和元素分析结果见表 2.除锅炉7燃煤收到基的固定碳含量偏低和灰分含量偏高外, 其他锅炉燃煤的水分、挥发分、固定碳和灰分的质量分数无较大差异, 平均为(21.34±3.13)%、(24.62±1.68)%、(38.06±6.16)%和(16.40±8.78)%. 7台锅炉燃煤的平均低位发热量为(18.44±2.17)MJ·kg-1.燃煤锅炉的硫分、碳、氢和氮等元素含量也无明显差异, 平均含量分别为(0.67±0.26)%、(64.48±5.26)%、(3.90±0.29)%和(0.90±0.05)%.

表 2 燃煤的工业分析和元素分析/% Table 2 Industrial and elemental analysis of coal for the tested boilers/%

1.2 采样和分析方法

燃煤锅炉PM2.5采样采用的是目前广泛使用的稀释通道采样法, 如李超等[17]、王书肖等[18]和耿春梅等[23]均采用此方法对固定燃烧源进行了实测.稀释系统采用专为固定源排放测试设计的颗粒物二级稀释器(FPS-4000, 芬兰Dekati公司), 稀释采样系统的预切割头可去除2.5 μm以上的颗粒.对采样枪加热保温, 使其温度略高于烟气温度, 以防止颗粒物在采样管道中的热泳沉积和冷凝.稀释通道对烟气进行二级稀释, 其中一级稀释以接近烟气温度的零空气为稀释气, 以确保烟气在稀释时不发生冷凝; 之后经过停留时间管, 模拟烟气的成核过程, 根据采样流速, 停留时间约为1~2 s; 二级稀释采用零空气将烟气进一步稀释至环境温度.零空气由空压机提供, 并经由过滤单元以去除空气中的水分、颗粒物和有机物等.采样系统如图 1所示.锅炉排放出的烟道气经过稀释后分别进入四通道颗粒物采样器、静电低压撞击器(ELPI)和在线黑碳测试仪.四通道颗粒物采样器分别采用2组Teflon滤膜和2组石英滤膜：Teflon滤膜用于称重获得颗粒物质量浓度并分析颗粒物中的元素组分, 石英滤膜用于分析颗粒物中的OC、EC组分和离子组分; ELPI能对7 nm~10 μm粒径段的颗粒物分13级进行采样和计数, 由于预切割头已对2.5 μm以上的颗粒物进行了预切割, 因此取2.5 μm以下的前10级颗粒物进行分析, 其中各级捕集器对应的切割粒径及几何平均直径见表 3; 在线黑碳测试仪则用于测量烟气中黑碳的质量浓度.此外, 采用Testo 350烟气分析仪实时测量烟气中的SO2、NO、NO2、CO等气态污染物浓度以及烟气温度和氧含量等参数.皮托管流量计用于实时测量烟气流量.

图 1 锅炉采样系统 Fig. 1 Sampling system of the boiler

表 3 ELPI各级捕集器捕集的颗粒物几何平均直径 Table 3 Geometric mean diameter of particles captured by ELPI drip catcher at various stages

采集后的样品需冷冻保存, 在实验室进行离子、元素和含碳组分的分析.离子组分的主要分析步骤为利用超纯水超声提取石英滤膜上的颗粒物, 待颗粒物中的水溶性组分充分溶解, 再利用美国Dionex ICS2000型离子色谱仪分析阴、阳离子的质量分数.元素组分的分析则是将Teflon滤膜上的颗粒物在高温高压下消解于强酸溶液中, 并利用电感耦合等离子发射光谱测定各种元素的质量分数.碳质组分是基于石英滤膜, 利用DRI 2001A热/光碳分析仪, 采用热/光反射法(TOR)测量.

2 结果与讨论 2.1 PM2.5排放因子

利用碳平衡法计算得到各个燃煤锅炉的PM2.5排放因子, 并与其他文献实测的中小燃煤锅炉的结果[17, 18, 25]进行对比, 结果见表 4.颗粒物滤膜的平均采样时长为(127±36)min, 平均稀释比为9.20±0.55, 除测试了除尘设施出口的PM2.5排放因子外, 同时也测试了锅炉4和锅炉5除尘设施进口处以及锅炉5闷烧状态下的PM2.5排放因子.

表 4 测试锅炉的PM2.5排放因子 Table 4 PM2.5 emission factors of the tested boilers

不考虑闷烧状态下的燃烧, 7台锅炉除尘设施出口处的PM2.5排放因子在0.047~0.283 g·kg-1之间, 平均为(0.146±0.081)g·kg-1.闷烧状态下, PM2.5排放因子则高达0.600 g·kg-1, 这是由于该状态下燃料并不能完全燃烧造成的.按除尘方式来看, 本研究多管旋风除尘的PM2.5排放因子与文献[17, 18]的结果较为一致, 湿法除尘的PM2.5排放因子与文献[25]的结果具有较好的一致性, 而低于文献[18]的结果, 这可能与文献[18]中燃煤的灰分较高有关.

对于过剩空气系数大于5的锅炉来说, 除尘出口处的PM2.5排放因子平均为(0.179±0.069)g·kg-1; 而过剩空气系数在5以下的锅炉PM2.5排放因子仅为(0.061±0.020) g·kg-1, 即使是除尘进口处的PM2.5也仅为(0.096±0.001) g·kg-1, 远低于过剩空气系数较大的锅炉, 可见过剩空气系数越高, PM2.5的排放因子也越高.同时, 过剩空气系数大于5的状态下, 除锅炉6以外, 多管旋风除尘的PM2.5排放因子均高于湿法除尘.

比较锅炉4和锅炉5除尘设施进出口的PM2.5排放因子可知, 两台锅炉对PM2.5的去除效率分别为66%和51%, 这一结果要略高于《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》中给出的湿法除尘对PM2.5的去除效率(50%).

《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》中采用物料衡算法计算燃煤锅炉的PM2.5排放因子, 计算公式如式(1)所示：

(1)

式中, EFPM2.5为燃煤锅炉的PM2.5排放因子; Aar为燃煤灰分; ar为灰分进入底灰的比例, 工业和供热层燃链条炉取85%; fPM2.5为排放源产生的总颗粒物中PM2.5所占比例, 工业层燃炉取0.07, 供热层燃炉取0.10; η为污染控制技术对PM2.5的去除效率, 湿法除尘取50%, 多管旋风除尘取10%.

图 2为本研究实测锅炉出口处的PM2.5排放因子与物料衡算结果的比较.由计算结果可见, 物料衡算法计算得到的PM2.5排放因子远高于实测结果, 锅炉1~6高出2~11倍, 锅炉7由于灰分较高, 计算结果更是高出34倍.可见, 物料衡算法与实测的PM2.5排放因子之间存在较大的差异性, 对燃煤锅炉的排放因子进行本地实测具有十分重要的意义.

图 2 实测的燃煤锅炉出口处PM2.5排放因子与物料衡算法的比较 Fig. 2 Comparison of PM2.5 emission factors on the outlet of coal-fired boilers from measurement and mass balance calculation

2.2 PM2.5化学成分分析

对在测试锅炉除尘出口处采集的颗粒物滤膜进行PM2.5化学成分分析, 各成分的质量分数结果见表 5.主要分析成分包括F-、Cl-、NO2-、SO42-等水溶性离子组分, Al、As、Ba、Br、Ca等元素组分以及碳质组分(OC和EC).

表 5 测试锅炉除尘出口处的颗粒物化学成分谱/% Table 5 Chemical compositions of particles at the dust removal outlet of the tested boilers/%

从离子组分来看, SO42-在PM2.5中的含量最为丰富, 其质量分数在12.6%~36.2%之间; 其次为NH4+和Ca2+, 两者的质量分数分别在0.2%~6.8%和0.9%~5.1%之间; 除此之外, K+在PM2.5中也有一定占比, 在0.7%~11.2%之间; 除锅炉6外, F-、Cl-、NO2-、NO3-、Mg2+等其他离子的质量分数则基本在0.5%以下.

对锅炉燃煤过程中排放的PM2.5进行元素分析, 结果显示：S元素的含量最为丰富, 质量分数在2.7%~20.1%之间, 这与燃煤中硫分较高的性质相符; 其次为Al、Ca、Fe, 而Cd、Ce、Co、Cr、Ge等重金属元素的含量则最少.

各锅炉排放的PM2.5中, OC、EC的含量波动幅度较大, 分别在3.1%~40.7%和0.5%~13.5%之间.从比值来看, 各锅炉产生的OC和EC比值均大于1, 与李超等[17]得出的结论一致.

可见, 一次硫酸盐是燃煤锅炉细颗粒物排放的最主要成分, 其次为OC、EC等碳质组分, 这些组分对区域大气的PM2.5污染有重要贡献.

2.3 PM2.5主要组分与其他研究比较

表 6为本研究实测的PM2.5组分中OC、EC、SO42-、Al和Si与其他文献的比较.按各组分含量来看, 本研究中经多管旋风除尘后的锅炉2的OC含量为40.7%, 远高于其他研究结果, 分析锅炉2的测试工况发现, 锅炉2的过剩空气系数达到了8.67, 远高于其他测试锅炉(2.68~6.49, 除闷烧外), 导致锅炉2的燃烧效率相对于其他锅炉更低; 锅炉3的OC含量则与其他研究接近.经多管旋风除尘后测得的EC含量略低于文献[18, 26]中的结果, 但仍在文献[17]的含量范围内, 经湿法除尘后的PM2.5组分中EC含量与其他研究则有较好的一致性. SO42-和Al的含量与文献[17, 18, 21]的比对结果仍然较好, 而文献[26]在这两种组分的含量上则与其他文献有一定的差异, 表现为SO42-含量偏低而Al含量偏高, 结合各文献测得的PM2.5中Si含量的差异性, 分析得出这可能与燃煤的煤质和测试工况有关：一方面文献[26]所测的PM2.5成分谱显示元素Al和Si的含量均在13%以上, 远高于本研究和其他文献的结果; 另一方面文献[26]烟气净化设备对SO2的去除率较高, 最高可达93%, 也是导致文献[26]中SO42-含量较低的原因.

表 6 实测的PM2.5化学成分谱与其他研究比较/% Table 6 Comparisons of PM2.5 chemical compositions measured in this study and other studies/%

2.4 PM2.5、OC、EC的粒径分布特征

取ELPI前10级捕集器采集的颗粒物样品分析锅炉1、3、4、6、7除尘出口处的PM2.5及其碳质组分(OC和EC)的质量浓度粒径分布, 结果如图 3所示.由图 3(a)可知, PM2.5的质量浓度呈单峰或双峰分布, 锅炉1、3、6、7在0.07 μm处出现峰值, 锅炉4的峰值则出现在0.12 μm处, 这种细模态颗粒形成的主要机制是燃煤中超细无机矿物的气化-凝结过程; 锅炉3和锅炉6在颗粒物粒径大于1.00 μm后质量浓度显著增高, 这是内在矿物质的聚结和外在矿物质的破碎共同作用的结果; 颗粒物的质量浓度最低值出现在0.20~0.48 μm粒径段范围内.颗粒物中碳质组分及其他组分的粒径分布见图 3(b)~3(d). OC的粒径分布呈双峰或三峰的特征, 峰值点分别出现在0.04 μm和0.20~0.31 μm处, 粒径大于1.00 μm后, OC呈现出上升或者下降的趋势. EC的质量浓度分布在各锅炉之间有一定的差异性：锅炉1、4和7的EC质量浓度在各粒径段分布较为均匀, 锅炉3和锅炉6在0.31 μm以下分布较为均匀, 高于0.31 μm后EC质量浓度显著升高, 这可能与锅炉的燃烧状态有关.

图 3 测试锅炉除尘出口处PM2.5及OC、EC的质量浓度粒径分布 Fig. 3 Mass size distribution of PM2.5, OC, and EC at the boilers outlet of dust removal devices

2.5 除尘设施对PM2.5、OC、EC的去除率

以锅炉4为例, 探究其除尘设施进、出口的PM2.5质量和粒子数浓度分布, 及其中OC、EC组分的质量浓度分布, 结果见图 4.由2.1节可知, 锅炉4的除尘设施对PM2.5的整体去除效率为66%, 从图 4(a)来看, 对颗粒物的去除主要集中在粒径为0.48 μm以上的粗颗粒物模态, 去除效率能达到77%~95%;对粒径小于0.48 μm的细模态颗粒的去除效率则在45%以下.结合图 4(b)的粒子数分布结果, 无论是除尘设施的进口还是出口, 粗模态颗粒的粒子数浓度均显著小于细模态颗粒, 除尘设施对粒子数的去除主要体现在0.10 μm以下的细模态颗粒.

图 4 锅炉4除尘设施进出口PM2.5及OC、EC的质量浓度粒径分布 Fig. 4 Mass size distribution of PM2.5, OC, and EC at the inlet and outlet of dust removal devices of boiler 4

除尘设施对OC、EC的整体去除效率分别为53%和23%.从去除前后的粒径分布来看, 除尘设施对粒径小于0.07 μm和大于0.31 μm的OC均有明显的去除效果, 对EC的去除则主要表现在粒径小于0.07 μm的部分.

3 结论

(1) 实测了长三角地区7台2~10 t·h-1的燃煤锅炉, 其除尘设施出口处的PM2.5排放因子在0.047~0.283 g·kg-1之间, 平均为(0.146±0.081)g·kg-1.该结果与国内相关研究具有较好的可比性.而物料衡算法计算得到的PM2.5排放因子与实测结果相比有一定的高估, 因此开展本地实测对提高排放清单的准确性具有重要的意义.

(2) 过剩空气系数是影响PM2.5排放因子的重要因素.过剩空气系数越高, PM2.5的排放因子也越高.

(3) 各锅炉排放的PM2.5中, SO42-在离子组分中的含量最为丰富, 其质量分数在12.6%~36.2%之间, 其次为NH4+和Ca2+; 元素组分中, S元素的含量最为丰富, 质量分数在2.7%~20.1%之间, 其次为Al、Ca、Fe; OC、EC的含量波动幅度较大, 分别在3.1%~40.7%和0.5%~13.5%之间.各锅炉排放的OC和EC比值均大于1.

(4) PM2.5的质量浓度随粒径的不同呈单峰或双峰分布, 峰值点出现在0.07~0.12 μm处; OC的粒径分布呈双峰或三峰的特征, 峰值点分别出现在0.04 μm和0.20~0.31 μm处, 粒径大于1.00 μm后, OC呈现出上升或者下降的趋势. EC的质量浓度在粒径小于0.48 μm时无明显差异, 高于0.48 μm后, 各锅炉之间有一定的差异性.

(5) 除尘设施对PM2.5、OC、EC质量浓度的整体去除效率分别为66%、53%和23%.但在0.20 μm处, PM2.5、OC、EC的质量浓度反而高于除尘进口处, 这可能是由于烟气中的超细颗粒经除尘器后碰撞、凝聚为积聚模态颗粒.

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