京津冀内陆平原区PM<sub>2.5</sub>浓度时空变化定量模拟

引用本文

郝静, 孙成, 郭兴宇, 王卫, 刘方田, 党海燕. 京津冀内陆平原区PM_2.5浓度时空变化定量模拟[J]. 环境科学, 2018, 39(4): 1455-1465. 复制到剪切板

HAO Jing, SUN Cheng, GUO Xing-yu, WANG Wei, LIU Fang-tian, DANG Hai-yan. Simulation of the Spatio-temporally Resolved PM_2.5 Aerosol Mass Concentration over the Inland Plain of the Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. Environmental Science, 2018, 39(4): 1455-1465. 复制到剪切板

京津冀内陆平原区PM_2.5浓度时空变化定量模拟

郝静^1,2, 孙成^1,2, 郭兴宇^1,2, 王卫^1,2, 刘方田^1,2, 党海燕¹

1. 河北师范大学资源与环境科学学院, 石家庄 050024;
2. 河北省环境演变与生态建设实验室, 石家庄 050024

收稿日期: 2017-06-29; 修订日期: 2017-09-19

基金项目: 国家自然科学基金项目（41471091）；河北省自然地理学重点学科项目

作者简介: 郝静(1990~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为土地利用/覆被变化生态环境效应, E-mail:haojing_2015@163.com

通信作者: 王卫, E-mail:wangwei@hebtu.edu.cn

摘要: 近年来我国京津冀地区霾污染日趋严重，为揭示该地区PM_2.5时空变化特征，以京津冀内陆平原为研究区，以MODIS AOD数据作为主要预测因子，采用混合效应模型建立研究区2013~2014年AOD-PM_2.5逐日变化的关系模型.利用十折交叉验证法对模型拟合进行验证.结果表明，采用混合效应模型对AOD-PM_2.5进行时间上的校准能够提高二者间的相关性，模型拟合的PM_2.5质量浓度与地面实测值间的R²为0.78，经过交叉验证后R²为0.70，RMSE、RPE分别为20.80 μg·m^-3、28.76%.针对研究区冬季AOD有效值非随机性缺失带来的采样偏差，用校正因子对模型预测的2013~2014年间PM_2.5平均浓度进行校正，结果表明研究区内PM_2.5平均浓度均高于75 μg·m^-3，南部和西部地区的PM_2.5浓度相对较高，北部和东部地区PM_2.5浓度相对较低，呈现出"南高北低、西高东低"的分布趋势.研究结果表明混合效应模型能够适用于近地面PM_2.5监测，也为该区域大气颗粒物污染治理提供了科学依据.

关键词: PM_2.5 气溶胶光学厚度混合效应模型十折交叉验证京津冀内陆平原区

Simulation of the Spatio-temporally Resolved PM_2.5 Aerosol Mass Concentration over the Inland Plain of the Beijing-Tianjin-Hebei Region

HAO Jing^1,2 , SUN Cheng^1,2 , GUO Xing-yu^1,2 , WANG Wei^1,2 , LIU Fang-tian^1,2 , DANG Hai-yan¹

1. College of Resources and Environment Sciences, Hebei Normal University, Shijiazhuang 050024, China;
2. Key Laboratory of Environmental Evolvement and Ecological Construction of Hebei Province, Shijiazhuang 050024, China

Abstract: In recent years, haze pollution in China is becoming increasingly serious, especially in the Beijing-Tianjin-Hebei region. In order to identify the temporal and spatial distributional characteristics of PM_2.5 aerosol mass concentration in the region, this study selected the inland plain of the Beijing-Tianjin-Hebei region as the research area, and used MODIS AOD as the main predictor in a mixed effects model to establish the daily relationship of AOD-PM_2.5 in the study area, from 2013 to 2014. The model was validated by a ten-fold cross validation method. The results showed that the correlation between AOD-PM_2.5 can be improved by daily calibration of the mixed effects model (R²=0.78); the cross-validated R² was 0.70, and RMSE and RPE were 20.80 μg·m^-3 and 28.76%, respectively. Considering the importance of unbiased PM_2.5 predictions, the correction factors calculated from the surface PM_2.5 measurements were applied to correct the biases in the predicted annual average PM_2.5 concentrations introduced by non-stochastic missing AOD measurements. The results showed that the annual average concentration of PM_2.5 in the study area was higher than 75 μg·m^-3, and the spatial distribution of PM_2.5 concentration was higher in the southern and western regions, and lower in the northern and eastern regions. These results suggest that the mixed effects model can be used to monitor ground PM_2.5, and also provide a scientific basis for the control of atmospheric particulate pollution in the region.

Key words: PM_2.5 aerosol optical depth(AOD) mixed effects model ten-fold cross validation method the inland plain of the Beijing-Tianjin-Hebei region

近年来, 伴随经济快速发展和城市化进程逐步加快, 我国空气污染问题日益严重, 尤其是人口众多经济发达的京津冀地区已经成为我国霾污染最严重区域之一^[1].有研究表明, 大气颗粒物污染严重影响人类健康^{[2, 3]}, 并通过吸收和散射可见光, 降低大气能见度, 影响人们的生产生活^[4~6].目前, 细颗粒物(PM_2.5)已成为包括京津冀地区在内的我国大多数区域的首要大气污染物^[1], 因此, 认识区域PM_2.5浓度的时空分布特征, 可以为进一步识别区域大气污染源时空分布规律、大气扩散条件时空变化规律提供科学基础, 也为区域大气污染的治理提供科学依据.

对区域尺度大气颗粒物浓度时空变化的研究一直遵循由点及面的研究模式, 即由有限地面监测站点的数据推及区域尺度数据.早期对于区域大气颗粒物浓度的研究主要是建立监测站点数据与其他相关面状参数如土地利用、气象、地形、人口密度、交通状况等因子间的回归模型来反演区域尺度大气颗粒物的分布状况^{[7, 8]}.这种研究方法的可接受性依赖于地面监测点的分布密度, 在站点分布稀疏或无站点分布的地区难以应用.而卫星遥感提供的面状数据具有地面监测站点无可比拟的优势, 其反演的气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)即气溶胶消光系数在整层大气柱中的积分, 能够表征大气层中气溶胶颗粒数量状况, 已经被许多学者用于对近地面气溶胶即大气颗粒物浓度的研究当中^[9~15].目前, 基于遥感反演的AOD数据开展不同空间尺度大气颗粒物浓度时空变化定量研究的主流方法为统计模型法, 该方法又分为两类, 一类是确定性统计模型, 另一类是随机性统计模型.

确定性统计模型应用相对较早, 有研究发现, 应用该模型建立AOD-PM_2.5相关关系, 需要对AOD进行垂直订正即将AOD转换为近地面层消光系数、对大气进行湿度订正等^[16~21].在国外, Van Donkelaar等^[22]应用大气输送模式(CTMs)对每日的AOD数据进行垂直和湿度订正, 以此来估算全球PM_2.5浓度分布状况, 并在北美地区验证了其预测结果与实测值间的相关性(r=0.77).在国内, 陶金花等^[23]利用区域大气模式系统(RAMS)模拟的大气边界层高度和相对湿度对AOD进行订正, 最终模型拟合的决定系数R²为0.61.上述研究已使确定性统计模型的模拟精度达到了可应用水平, 但是由于气溶胶标高、大气相对湿度等因子的变化具有随机性特征, 使得确定性统计模型模拟精度的提高受到限制^[24~27].

随机性统计模型应用相对较晚, 以线性混合效应模型为代表, 这类模型针对影响AOD-PM_2.5相关关系的主要因子如相对湿度、气溶胶标高等具有随时间随机变化的特性设计^{[28, 29]}, 能够表征AOD-PM_2.5随时间变化的情况, 大大提高了模型拟合的精度. Lee等^[28]于2011年首次使用混合效应模型, 对美国东北部地区AOD-PM_2.5进行时间上的校准, 模型拟合的R²达到0.97.这项研究表明混合效应模型比确定性统计模型模拟的预期效果好, 为遥感反演近地面PM_2.5浓度提供了新的研究方法.近年, Zheng等^[30]和Xie等^[31]也采用该模型方法模拟了我国主要城市群及北京地区的近地面PM_2.5浓度, 模型预测的PM_2.5浓度与实地监测值间的吻合度较高.该模型由于应用时间较短并且在重污染区域的应用效果偏差, 因此, 该模型在我国重污染区域的应用尚需进一步完善.

本文以京津冀内陆平原区为研究区域, 选用Terra卫星获取的MOD04_L2 C6的AOD产品和地面监测网络的PM_2.5监测数据, 采用混合效应模型构建时间分辨率为每日、空间分辨率为10 km×10 km的AOD-PM_2.5统计模型, 预测京津冀内陆平原区2013~2014年PM_2.5浓度值, 通过分析京津冀内陆平原区PM_2.5的时空分布特征, 以期为该地区的大气污染治理提供科学支撑, 也说明卫星遥感数据可以弥补地面PM_2.5监测在空间上的不足, 可用于颗粒物浓度的时空变化研究.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

京津冀内陆平原区属于华北平原的一部分, 区域范围为36°05′N~41°36′N, 114°19′E~117°22′E, 大致位于太行山山麓以东、运河以西, 燕山山麓以南、冀鲁豫省界以北.包括北京、石家庄、保定、廊坊、衡水、邯郸、邢台、沧州西部等地区(图 1).该区域的气候属于暖温带大陆性季风气候, 有明显的四季之分, 冬冷夏热, 降水集中于夏季且年际变化大.区内地势低平, 为典型的洪冲积平原, 利于人类居住, 再加上首都及京畿特殊的地理位置, 成为我国北方最具活力、经济发达的地区之一.同时由于西、北两面环山的地形结构, 不利于大气污染物扩散, 近年来也成为京津冀地区大气污染最严重的区域.

图 1 研究区位置及PM_2.5监测站点空间分布示意 Fig. 1 Location of the study area and spatial distribution of the PM_2.5 monitoring stations

1.2 材料获取 1.2.1 MODIS AOD采集与处理

搭载在美国国家航空航天局(NASA)地球观测系统(EOS)中Terra和Aqua卫星上的中分辨率成像光谱仪(MODIS), 被广泛应用于监测大气气溶胶.传感器的扫描宽度是2 330 km, 总共有36个波段(0.4~15 μm), 最高分辨率可达250 m, 能够提供丰富的气溶胶和地表特征等信息^[32].本文主要采用的是NASA发布的2013年1月~2014年12月的MOD04_L2 C6产品, 时间分辨率为每日、空间分辨率为10 km×10 km.

首先利用ENVI4.8平台对原始数据进行几何校正、拼接裁剪等预处理, 之后在ArcGIS10.2软件中, 利用监测站点的经纬度提取AOD的日值.由于云层、雾、冰雪等的覆盖, 会造成AOD值的缺失^{[33, 34]}.因此, 在去除缺失值后总共获得了研究区内251 d有效AOD值, 其中冬半年有81 d, 夏半年有170 d.

1.2.2 地面PM_2.5监测数据

本文使用的PM_2.5浓度数据主要来源于全国城市空气质量实时发布平台, 从中获取研究区内2013年1月~2014年12月国家空气质量监测点监测的PM_2.5小时数据, 其中北京市范围内有12个监测点位, 河北省范围内包括石家庄、保定、廊坊、衡水、邢台、邯郸这6个市区共29个监测点位(图 1).

在数据匹配过程中, 当栅格中有2个以上监测点时, 将这几个监测点同一天内的PM_2.5浓度的平均值匹配到该栅格中.最终, 经过栅格匹配后总共得到29个监测栅格, 其中北京市范围内共9个监测栅格, 河北省范围内共20个监测栅格.

1.3 研究方法 1.3.1 混合效应模型

混合效应模型中既有固定效应又有随机效应, 其中随机效应即为AOD-PM_2.5随时间变化的效应.近年来, 许多研究都已证明在预测PM_2.5浓度时混合效应模型的可靠性更高^{[35, 36]}.为认识研究区内AOD-PM_2.5随时间变化的特性, 笔者采用混合效应模型来模拟京津冀内陆平原区PM_2.5浓度分布, 混合效应模型具体表述如下：

(1)

式中, PM_{2.5 ij}表示第i个监测站点在第j d的PM_2.5浓度; AOD_ij代表相应的监测站点i在第j d的AOD值; α和μ_j分别是固定截距和随机截距; β和ν_j分别为固定斜率和随机斜率; S_i~N(0, δ_s²)为站点i的随机效应; ε_ij是站点i在第j d的随机误差项; 为随机效应的方差-协方差矩阵.模型中的固定效应α代表建模数据中PM_2.5的平均估计值, 固定效应β表明整个研究期间AOD对PM_2.5的固定影响, 它们并不随时间及站点的变化而变化; 随机效应μ_j和ν_j随时间的变化而改变但并不随站点变化, 体现出AOD-PM_2.5随时间变化的关系; 随机效应S_i随着站点的改变而改变但不随时间变化, 反映了AOD-PM_2.5在空间上的差异.

事实上, AOD值代表着整个10 km×10 km栅格单元中气溶胶光学厚度的平均状况, 而地面监测站点的PM_2.5浓度是特定点的测量值, 它并不一定能代表整个栅格单元的平均状况, 这样在模型模拟时就会产生一定的偏差, 因此在模型中用站点的随机效应S_i来调控这种潜在偏差.但当用模型参数预测没有监测站点栅格的PM_2.5浓度时则不需要考虑站点偏差的影响^[28], 因为每个站点的偏差只适用于其所在栅格单元并不能适用于研究区内所有的栅格单元, 而此时预测的是整个栅格的PM_2.5浓度, 因此, 在预测研究区内非监测站点所在栅格的PM_2.5浓度时所用的模型简化如下：

(2)

式中, Pred PM_2.5ij代表第i个栅格在第j d预测的PM_2.5浓度, AOD_ij为第i个栅格第jd的AOD值, α、β分别为公式(1)中的固定截距和固定斜率, μ_j、ν_j分别为公式(1)中的随机截距和随机斜率, ε_ij为误差项.

1.3.2 模型验证方法

为了评估预测模型的准确性, 采用十折交叉验证法来验证混合效应模型.此方法是将数据集随机分成10等份, 轮流将其中的9份用于确定模型的参数, 而剩余的一份则作为测试集来评估模型, 这样重复进行10次, 直至所有的数据都被预测出来, 之后用10次验证结果的均值作为对预测模型精度的估计.本文中模型的构建和验证都在SAS 9.3软件中进行处理.

本研究用模型预测值与实测值间的决定系数R², 均方根误差(RMSE)及相对预测误差(RPE)等统计指标来评估模型的精确度.其中, RMSE、RPE的计算公式如下：

(3)

(4)

式中, y_{obs, i}为地面监测点PM_2.5浓度的观测值; y_{model, i}为模型中PM_2.5浓度的预测值; n为建模数据集中样本总数, y为PM_2.5浓度的监测均值.

1.3.3 模型预测结果校正方法

在模型预测的PM_2.5日值数据基础上, 计算研究区内2013~2014年PM_2.5浓度的平均值.然而由于建模数据中AOD值的非随机性缺失可能会使模拟的PM_2.5浓度存在偏差, 因此, 使用每个监测站点实测的PM_2.5浓度均值与模型中实测的PM_2.5浓度均值的比值作为校正因子来校正预测的PM_2.5浓度均值.校正因子的计算公式如下：

(5)

式中, r_i为第i个监测站点的校正因子, Avg PM_{2.5, all_i}是研究期内第i个监测站点所有实测的PM_2.5浓度均值, Avg PM_{2.5, model_i}是研究期内第i个监测站点参与建模的所有实测的PM_2.5浓度均值.使用反距离加权法(IDW)将校正因子扩展到整个研究区, 得到每个栅格单元的校正因子, 最后校正模型预测的PM_2.5浓度均值, 以减小AOD值非随机性缺失对预测PM_2.5浓度均值的影响.

2 结果与分析 2.1 描述性统计分析

京津冀内陆平原区2013~2014年PM_2.5地面监测站点的有效观测量为27 121个, AOD的有效观测量为3 394个.根据建模要求, 在栅格匹配过程中排除了一天中少于两对有效数据的天, 共排除了41 d, 最后总共得到了210 d 2224对AOD-PM_2.5有效建模数据.建模数据中PM_2.5浓度及AOD的描述性统计分析结果如表 1所示.

表 1 2013~2014年建模数据中PM_2.5、AOD的描述性统计量 Table 1 Descriptive statistics of PM_2.5 concentrations and AOD in modeling data from 2013 to 2014

研究期间建模数据的PM_2.5浓度均值为72.30 μg·m^-3, 是我国最新颁布的环境空气质量标准中规定的二级空气质量标准PM_2.5浓度年均值(35 μg·m^-3)的2倍多, 表明京津冀内陆平原区PM_2.5污染很严重.各城市PM_2.5的日变化范围为3~255.58 μg·m^-3, 标准差的变化范围是29.10~41.66 μg·m^-3, 表明不同城市间PM_2.5浓度的波动较大.邢台的PM_2.5浓度均值最高(88.37 μg·m^-3), 石家庄次之, 北京最低, 可能是因为北京的监测点包括了位于郊区的定陵、昌平、怀柔等站点, 从而使得整体PM_2.5浓度水平较低.整体上看, 邢台、石家庄总体浓度水平较高, 北京、廊坊浓度较低, 地面PM_2.5浓度呈现出由南向北递减的趋势.

AOD的均值为0.65, 日值变化范围是0.01~3.84, 标准差为0.59, 变化幅度不大.邢台、邯郸、石家庄的AOD均值较大, 衡水的AOD均值最小(0.41), 廊坊、北京次之.从整体空间分布上看, AOD的分布规律与PM_2.5的空间分布大体一致.

2.2 模型拟合及交叉验证结果

混合效应模型中固定效应的截距和斜率分别是57.48、27.68, 标准误差分别为3.07、3.32, 二者的P值均小于0.000 1, 具有统计学意义.决定系数R²达到0.78, RMSE和RPE分别为17.80 μg·m^-3、24.62%[图 2(a)].与确定性统计模型在本研究区的拟合结果相比精度有明显提高, 表明混合效应模型加入时间、站点的随机效应后既能反映AOD-PM_2.5时间上的变异又能在一定程度上反映空间上的变异.

图 2 模型预测的PM_2.5浓度值与实测值间的相关关系 Fig. 2 Relationship between the measured and predicted PM_2.5 concentrations

各监测站点的随机偏差值变化范围为-19.67~14.35 μg·m^-3(表 2), 邢台、石家庄一些站点的正偏差值较大, 表明这些栅格的本地污染较为严重; 而北京怀柔、定陵、昌平等站点和石家庄封龙山站点的偏差值为明显的负值, 说明这些栅格的PM_2.5浓度受到周边城市地区污染物扩散的影响较大, 因为这些站点附近人口较少, 人为污染排放量也相对较少.这意味着研究区内各监测站点间存在着较大的差异, 也说明在模型模拟时确实有必要考虑站点的随机效应.

表 2 各监测站点的偏差估计/μg·m^-3 Table 2 Site bias estimates for each monitoring site/μg·m^-3

站点编号	城市	经度/(°)	纬度/(°)	估计值
1	北京	116.64	40.39	-15.44
2	北京	116.17	40.29	-19.67
3	北京	116.23	40.20	-14.33
4	北京	116.72	40.14	-10.86
5	北京	116.32	39.99	-3.55
6	北京	116.41	40.00	-3.72
7	北京	116.36	39.94	-9.35
8	北京	116.43	39.95	-8.09
9	北京	116.23	39.93	-6.75
10	廊坊	116.76	39.57	0.75
11	廊坊	116.67	39.51	-2.68
12	保定	115.46	38.91	5.58
13	保定	115.51	38.89	5.46
14	保定	115.51	38.86	4.38
15	保定	115.48	38.86	3.77
16	石家庄	114.44	38.17	9.97
17	石家庄	114.44	38.04	3.62
18	石家庄	114.51	38.05	4.86
19	石家庄	114.59	38.03	1.63
20	石家庄	114.54	38.02	5.60
21	石家庄	114.46	38.01	8.33
22	石家庄	114.34	37.89	-1.58
23	衡水	115.68	37.75	0.79
24	邢台	114.47	37.08	12.03
25	邢台	114.50	37.07	14.35
26	邢台	114.52	37.03	10.47
27	邯郸	114.50	36.61	3.25
28	邯郸	114.53	36.61	0.62
29	邯郸	114.49	36.57	0.59

表 2 各监测站点的偏差估计/μg·m^-3 Table 2 Site bias estimates for each monitoring site/μg·m^-3

经过十折交叉验证后[图 2(b)], R²为0.70, 斜率近为0.70, 虽然比验证前模型拟合的效果略有降低, 但也呈现出显著相关性.经过交叉验证后, 预测值与实测值间的RMSE为20.80 μg·m^-3, RPE为28.76%, 比验证前的误差有所增大, R²也降低了0.08, 说明混合模型存在着一定的过拟合现象, 而交叉验证有效地解决了过拟合问题.此结果与马宗伟^[37]研究的2013年我国分省份一级LME模型中河北地区的拟合结果(CV R²=0.75)比较接近.与美国东北部地区^{[28, 35]}的研究结果相比, 本研究中模型拟合的R²略低, RMSE统计指标较高, 这可能是因为本研究区内PM_2.5污染浓度比美国地区高, 并且研究区内冬季霾污染严重, 而此时卫星反演的AOD数据却大量缺失, 从而导致模型拟合精度偏低.

通过比较各站点的模型拟合及交叉验证结果(表 3), 可以看出各站点混合模型拟合的R²的变化范围是0.59~0.91, 石家庄的整体拟合效果最好, 各站点的R²均在0.80以上; 邯郸矿院的拟合优度最低R²仅为0.59, 衡水的拟合效果稍差.交叉验证后R²的变化范围是0.53~0.90, 最小值仍在邯郸, 最大值仍是石家庄人民会堂监测点.各站点的模型拟合与交叉验证的R²差值在0.01~0.12之间, 再次说明了各地区的模型拟合有一定的过拟合现象.石家庄封龙山监测点(编号：21)作为郊区点位, 其拟合效果与城区监测点相比稍差, 北京的怀柔、定陵、昌平、顺义郊区点位(编号：1~4)的R²也略比城区站点低, 这可能是因为郊区与城区的局地环境不同, 污染源也不同, 从而会影响到AOD-PM_2.5的相关性.整个研究区中邯郸的整体R²最小, 这可能是因为邯郸的建模数据中有些天的AOD值较高而PM_2.5浓度却较低或AOD值较低反而PM_2.5浓度较高, 从而导致了模型拟合的结果偏低.

表 3 各站点模型拟合结果与交叉验证结果的对比 Table 3 Comparison of the results of the mixed effects model and the CV mixed effects model for each site

站点编号	城市	样本量	模型拟合			交叉验证
站点编号	城市	样本量	R²	RMSE /μg·m^-3	RPE /%	R²	RMSE /μg·m^-3	RPE /%
1	北京	76	0.68	18.20	35.62	0.58	21.85	42.77
2	北京	79	0.76	16.18	35.00	0.64	19.82	42.88
3	北京	58	0.79	16.46	32.00	0.70	19.45	37.82
4	北京	61	0.72	21.10	31.42	0.64	23.95	35.67
5	北京	53	0.87	12.22	18.82	0.80	14.80	22.80
6	北京	44	0.85	13.55	20.17	0.81	14.88	22.15
7	北京	54	0.85	11.47	18.01	0.81	13.14	20.63
8	北京	49	0.90	10.22	15.33	0.86	11.92	17.88
9	北京	58	0.81	14.29	22.63	0.76	16.16	25.59
10	廊坊	80	0.76	17.58	26.42	0.67	20.66	31.05
11	廊坊	84	0.80	15.27	24.17	0.74	17.66	27.95
12	保定	95	0.76	18.67	25.54	0.66	21.68	29.66
13	保定	87	0.73	19.26	25.34	0.61	23.11	30.40
14	保定	93	0.74	16.68	23.33	0.72	17.21	24.07
15	保定	92	0.72	16.52	22.59	0.64	19.31	26.40
16	石家庄	87	0.80	23.20	26.48	0.76	25.56	29.18
17	石家庄	77	0.82	17.49	21.63	0.77	19.70	24.36
18	石家庄	74	0.91	14.17	16.78	0.90	15.10	17.88
19	石家庄	73	0.85	15.98	19.89	0.80	18.16	22.60
20	石家庄	70	0.89	13.13	15.45	0.85	14.54	17.11
21	石家庄	76	0.86	16.88	20.11	0.81	19.14	22.81
22	石家庄	85	0.80	19.36	29.58	0.72	21.50	32.85
23	衡水	110	0.63	18.43	26.79	0.54	21.56	31.34
24	邢台	98	0.78	18.98	21.38	0.69	22.38	25.21
25	邢台	100	0.82	19.91	21.45	0.72	24.49	26.39
26	邢台	89	0.73	20.91	23.71	0.63	24.38	27.64
27	邯郸	80	0.65	19.31	25.58	0.56	22.22	29.43
28	邯郸	75	0.61	17.90	29.23	0.55	23.61	32.52
29	邯郸	67	0.59	15.52	30.15	0.53	23.64	34.93

表 3 各站点模型拟合结果与交叉验证结果的对比 Table 3 Comparison of the results of the mixed effects model and the CV mixed effects model for each site

从模型的评价标准来看, 各站点的RPE介于15.33%~35.62%之间, 均值为24.30%, 交叉验证后均值为28.00%, 模型拟合的各站点RMAE的变化范围是10.22~23.20 μg·m^-3, 交叉验证后RMSE的变化范围为11.92~25.56 μg·m^-3, 与国内的相关研究水平相近^{[30, 31, 36]}.

2.3 校正因子

研究区各监测站点的校正因子r的变化范围是1.18~1.92, 平均值为1.60(表 4), 意味着AOD值的缺失导致模型预测的结果偏低.而AOD的缺失除了受自身的反演条件限制外还与当地的大气污染有关, 自2013年以来京津冀地区霾污染日趋严重, 尤其在气象条件不利于污染物扩散的冬季PM_2.5浓度较高而AOD数据基本缺失^[38], 这也正是校正因子都大于1的原因.经过校正后各站点预测误差的范围均在5.5 μg·m^-3以内(表 4), 模型预测的各站点PM_2.5浓度均值与实测值间的决定系数R²接近于1, 斜率近为0.92(图 3), 表明在预测长期的PM_2.5浓度时对模型预测结果进行订正能够有效地解决因AOD非随机性缺失而引起的采样偏差.

表 4 各监测点的校正因子及校正效果¹⁾ Table 4 Correction factors and corrected results for each monitoring site

站点编号	城市	校正因子r	实测PM_2.5浓度均值/μg·m^-3	校正后PM_2.5浓度预测均值/μg·m^-3	预测误差 /μg·m^-3
1	北京	1.38	70.61	75.36	4.75
2	北京	1.48	68.26	72.40	4.14
3	北京	1.43	73.69	78.93	5.24
4	北京	1.18	79.14	83.40	4.26
5	北京	1.41	91.83	94.14	2.31
6	北京	1.25	84.23	85.79	1.56
7	北京	1.31	83.5	84.75	1.25
8	北京	1.29	86.05	85.76	-0.29
9	北京	1.35	85.27	85.70	0.43
10	廊坊	1.60	106.48	108.53	2.05
11	廊坊	1.60	101.13	103.29	2.16
12	保定	1.77	129.05	128.78	-0.27
13	保定	1.77	134.87	135.55	0.68
14	保定	1.79	128.23	126.18	-2.05
15	保定	1.65	120.91	120.63	-0.28
16	石家庄	1.71	149.47	145.63	-3.84
17	石家庄	1.75	141.66	137.45	-4.21
18	石家庄	1.60	134.95	133.35	-1.60
19	石家庄	1.74	139.41	137.78	-1.63
20	石家庄	1.72	145.94	143.29	-2.65
21	石家庄	1.92	160.79	157.34	-3.45
22	石家庄	1.77	115.57	117.49	1.92
23	衡水	1.65	113.56	112.11	-1.45
24	邢台	1.65	146.15	143.85	-2.30
25	邢台	1.61	149.52	147.00	-2.52
26	邢台	1.73	152.38	148.83	-3.55
27	邯郸	1.67	126.11	123.71	-2.39
28	邯郸	1.72	124.65	128.19	3.54
29	邯郸	1.83	123.86	125.83	1.97
1)预测误差=校正后PM_2.5浓度预测均值-实测PM_2.5浓度均值

表 4 各监测点的校正因子及校正效果¹⁾ Table 4 Correction factors and corrected results for each monitoring site

图 3 各监测站点PM_2.5实测均值与基于模型预测结果偏差校正后的预测均值的相关关系 Fig. 3 Correlation between the measured and the bias-corrected annual mean PM_2.5 concentrations predicted based on the model for each site

2.4 京津冀内陆平原区PM_2.5浓度的时空分布

基于上述混合模型及其校正因子预测出京津冀内陆平原区2013~2014年近地面PM_2.5浓度平均分布状况(图 4).从中可以看出, 模型预测(校正前结果)的PM_2.5浓度均值介于55.01~81.13 μg·m^-3之间.经过校正因子校正后研究区内PM_2.5浓度均值介于75.47~134.70 μg·m^-3之间, 整个研究区内PM_2.5平均浓度均大大高于我国环境空气质量二级标准(35 μg·m^-3), 尤其是石家庄、邢台、邯郸、保定等各城市中心, PM_2.5浓度高于125 μg·m^-3, 是国家二级空气质量标准的3倍多, 污染十分严重, 京广铁路沿线PM_2.5浓度也相对较高.因为这些地区人口密集, 交通流量大, 燃煤为主的能源结构及重化工产业结构使得污染物排放量大, 再加上西部有太行山脉的阻挡使污染物不易扩散.北京、廊坊等地区相比于其他地区PM_2.5浓度较低, 但也明显高于国家二级空气质量标准.从整体空间分布上来看, 南部地区的PM_2.5浓度相对较高, 北部地区PM_2.5浓度相对较低, 西部地区的PM_2.5浓度相对较高, 东部地区PM_2.5浓度相对较低, 整体上呈现出“南高北低、西高东低”的分布大势, 这与表 1中统计结果的变化趋势一致.

图 4 研究区内2013~2014年偏差校正前后PM_2.5浓度均值的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of the mean PM_2.5 concentrations before and after bias-correction over the study area from 2013 to 2014

校正后结果表明, 研究区夏半年(4~9月)和冬半年(10月~次年3月)PM_2.5浓度的季节差别明显(图 5).区内PM_2.5浓度夏半年最高为136.37 μg·m^-3, 最低为54.76 μg·m^-3, 冬半年最高为181.38 μg·m^-3, 最低为72.85 μg·m^-3, 冬半年PM_2.5浓度明显高于夏半年, 这是因为该地区冬季主要通过燃煤取暖, 污染物排放量大, 同时污染物扩散条件明显弱于夏半年, 从而造成冬季大气污染更加严重.

图 5 研究区2013~2014年偏差校正后PM_2.5浓度的季节分布 Fig. 5 Seasonal distribution of PM_2.5 concentration after bias-correction, from 2013 to 2014

校正后结果还表明, 研究区内2013年PM_2.5浓度年均值为120.67 μg·m^-3, 变化范围为54.76~149.52 μg·m^-3, 2014年PM_2.5浓度年均值为104.78 μg·m^-3, 变化范围为67.36~181.38 μg·m^-3(图 6).整体上看, 研究区2014年PM_2.5年均浓度比2013年有所降低, 尤其是北京、廊坊等地, 石家庄、邢台、邯郸地区虽有所降低但由于西侧太行山脉的阻挡, 从而使这些地区的PM_2.5浓度仍较高.

图 6 研究区2013~2014年偏差校正后PM_2.5浓度年均值的空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of the annual mean PM_2.5 concentrations after bias-correction, from 2013 to 2014

3 讨论

AOD值非随机性缺失是所有建立AOD-PM_2.5关系模型的障碍, 混合效应模型亦是如此.如何通过有限的AOD值, 采取补值/插值方法, 获得高精度的研究区AOD补值/插值, 将是消除AOD值缺失障碍的重要途径.因此, 将在上述领域开展研究, 以期进一步提高混合效应模型的预测能力.

混合效应模型擅长AOD-PM_2.5关系的时间序列校准, 研究实践证明AOD-PM_2.5关系的时间变化效应大于空间变化效应, 但并不是否定空间变化效应.从本文的模型构建看, 监测站点随机效应(S_i)的设计是为了消除站点所在栅格内部由于监测的PM_2.5数据与AOD数据的空间尺度差异导致的预测偏差.这一参数的设计并不能校准更大尺度上的空间差异, 而从本文的研究结果看(表 2), 北京与其他区域间的AOD-PM_2.5关系确实存在空间差异, 即北京各站点的所有偏差均为负值.如果在模型的AOD斜率项增设反映空间差异的随机项, 可能会提高模型的预测精度, 这也是下一步要研究的内容.

本文采用的AOD数据产品的空间分辨率是10 km×10 km, 分辨率较粗, 反映空间差异性的精度略低, 因此, 在今后的研究中可采用精度更高AOD产品来提高模型的精度.

本文采用的PM_2.5监测站点大多是在城区的国控站点, 分布较为密集, 样本的区域代表性较差, 今后的研究可以随着国家空气质量监测网络的逐步完善, 加入更多的监测站点诸如省级监测站点等, 以提高监测样本的区域代表性.

4 结论

(1) AOD与PM_2.5间的直接相关性较低, 而采用混合效应模型拟合的R²达到0.78, 十折交叉验证后R²为0.70, 说明对AOD-PM_2.5间的关系进行时间上的校准能够极大地提高二者间的相关性, 也表明混合效应模型能够较好地适用于预测一定范围内近地面PM_2.5浓度.

(2) 研究区内PM_2.5浓度的校正因子均值为1.60, 表明由于建模数据时间上的缺失导致模型预测长期PM_2.5浓度时产生偏差, 而采用校正因子对研究区内模型预测的PM_2.5浓度均值进行校正, 可以减小因AOD非随机性缺失而引起的预测偏差.

(3) 从预测的PM_2.5浓度均值的空间分布状况看, 南部地区的PM_2.5浓度相对较高, 北部地区PM_2.5浓度相对较低, 西部地区的PM_2.5浓度相对较高, 东部地区PM_2.5浓度相对较低, 整体上呈现出“南高北低、西高东低”的分布大势.

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