2018, Vol. 39
2. 中国海洋大学海洋地球科学学院, 青岛 266100;
3. 海南省地质局, 海口 570206;
4. 海南省地质调查院, 海口 570206;
5. 海南省地质综合勘察院, 海口 570206;
6. 海南地质综合勘察设计院, 海口 570206
, YANG Yong-peng4 , ZHANG Dong-qiang5
, LIU Bing1,3 , ZHANG Hang-fei6 , WU Duo-yu6 , WANG Xiao-lin4
2. College of Marine Geosciences, Ocean University of China, Qingdao 266100, China;
3. Hainan Bureau of Geology, Haikou 570206, China;
4. Hainan Geological Survey, Haikou 570206, China;
5. Hainan Geological Comprehensive Survey, Haikou 570206, China;
6. Hainan Geological Survey and Designing Institute, Haikou 570206, China
重金属作为非生物降解累积型污染物, 可由地表径流、大气沉降及近海直排等各种途径进入海洋[1~3], 海水中重金属与悬浮颗粒通过吸附、络合和沉淀等作用进而向沉积物中转移并富集[4~8], 当水体环境条件发生变化时, 重金属亦可从沉积物中重新释放至上覆水体, 造成水体“二次污染”[9~11], 这种“源”和“汇”相互转化, 对海域生态系统造成严重危害[12, 13].此外, Hg、Pb和Cd等重金属不能被生物降解, 可通过食物链传递直接威胁人体健康[14~18].沉积物中重金属污染作为重要的环境质量指标之一, 蕴含着丰富的海洋地质和环境信息, 能够指示污染状况, 为评价生态风险提供重要帮助.
海南岛是中国第二大海岛, 拥有丰富的海域资源. 2009年12月末, 海南省国际旅游岛建设经国务院批复正式提升为国家战略, 2015年中共海南省委提出, “十三五”期间海南省要实施海洋强省战略, 着力打造“一带一路”战略支点.位于海南岛北部海口市的海口湾、文昌市的铺前湾、木兰湾为海南省的重点海湾(图 1), 近年来由于水产养殖行业迅猛发展和近岸填海造陆工程加速进行, 致使海湾资源过量开发, 与此同时农业生产及城镇生活排污导致海湾环境恶化, 海湾生态遭受到不同程度的破坏[19~23].本次研究工作以海口湾、铺前湾、东寨港和木兰湾海域所采集159站位表层沉积物为对象, 通过测试沉积物中重金属元素含量查明其分布特征, 运用相关性分析、因子分析等数理统计方法研究沉积物中重金属元素来源, 进而分析影响其分布主控因素, 建立主控因素与重金属含量间定性或半定量关系, 分别采用单因子污染指数法和生态风险指数法评价各重金属元素及其总体对研究区海域污染状况和潜在生态风险, 揭示人类活动对海洋生态的影响并预测其发展和演变趋势, 以期为保护海湾生态环境, 制定海湾经济、资源开发利用与海洋环境保护协调发展决策提供科学依据.
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图 1 海南岛北部海湾研究区范围 Fig. 1 Location of study areas |
本次研究区域位于海南岛北部, 西至新海村岬角, 东至木兰头, 包括海口湾、铺前湾、木兰湾30 m以浅海域并向内陆延伸5 km(图 1), 工作区海域面积约600 km2.
研究区跨海口、文昌2市, 属热带海洋季风气候.陆域地貌主要发育剥蚀堆积平原、火山岩台地、河海混合堆积三角洲平原、滨海堆积平原[24, 25].调查区靠岸一侧海底地形平坦, 向海峡中央地势逐渐变陡, 东部地势较为平缓, 大部分水深在40 m以内, 西部水深变化大, 地形坡度陡倾, 海口湾西北角最大水深可达112 m[26].研究区海湾全年以风浪为主, 常浪向为NEE向, 次常浪向为NE向; 潮汐属不正规日潮, 潮流亦为不正规日潮流, 最大涨潮流向大体向东, 落潮流向向西, 呈往复流性质[26].区内主要河流为南渡江, 发源于白沙县南华山, 在海口湾东侧和铺前湾西侧的海甸岛、新埠岛地区入海, 调查区内流程5 km.海口湾海域污染物主要来自沿岸工业废水, 生活污水和入海河流径流[21].铺前湾、木兰湾内污染物主要为水产养殖废水排放, 无工业污染, 生活污染等[20].
2 材料与方法 2.1 样品采集工区海域表层沉积物取样站位按网度2 km×2 km布设, 海口湾及工区北部海域取样网度加密为1 km×2 km, 共采集159件表层沉积物样品.样品采取使用抓斗式取样器, 取样深度为0~10 cm, 取样重量不少于2 kg, 将所采集沉积物样品置于聚乙烯袋中进行密封, 并立即冷藏于4℃的冷藏箱中.所有样品的采集、贮存、运输、预处理按《海洋监测规范》(GB 17378-2007)中的相关规定进行[27].
2.2 测试方法沉积物粒度分析和重金属元素测试在海南省地质测试研究中心完成.粒度分析首先取适量原样充分混合均匀后在80℃下烘干.对于粒径小于2 000 μm的样品, 取干样2.0 g左右, 用蒸馏水浸泡并滴加0.05 mol·L-1六偏磷酸钠, 在烧杯中静置24 h, 并用超声波振荡仪振荡15 min, 直接用Mastersizer 2000型激光粒度仪器测试, 其测量范围为0.02~2 000 μm, 相对误差小于2%, 粒级分辨率为0.01ϕ, 重复测量相对误差小于3%.对于粒径大于2 000 μm的样品, 先称重, 然后用传统筛法分析称量, 两部分数据利用激光衍射粒度分析仪仿真程序合并获得完整的粒度分布.
主要针对As、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn和Cd 7种重金属元素进行质量分数测试.首先取适量沉积物样品于烘箱内60℃烘干, 冷却后用玛瑙研钵磨成粉末, 称取50 mg于聚四氟乙烯消解罐中, 并滴加3 mL浓硝酸、2 mL浓盐酸和2 mL氢氟酸(37%), 将沉积物消化溶解.然后在微波消解器中加热至200℃, 加压至3 MPa, 当酸完全蒸发后, 在蒸干的样品中加入0.5 mL硝酸和4.5 mL超纯水溶解, 采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定重金属元素Cu、Pb、Cd和Zn. Al2O3和元素Cr采用X荧光光谱法(XRF)测定.元素Hg和As测试采用原子荧光光谱法(AFS), 用1:1王水(1 mL HNO3、3 mL HCl和4 mL蒸馏水)在热水浴上加热煮沸, 消解1 h, 用去离子水稀释定容, As含量测试前用硫脲和苦杏仁酸预还原, 用硼氢化钠氢化法测定, Hg含量测试采用冷原子吸收法.
2.3 数据处理使用SPSS 19.0软件对As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb和Zn这7种重金属元素质量分数进行相关性分析和因子分析.相关性分析采用Pearson相关系数, 双尾检验, 差异显著性水平设为P=0.05, 极显著差异性水平设为α=0.01.因子分析前对数据进行Bartlett球形检验, 检验各变量是否独立, 当相伴概率＜0.05时, 说明各变量间具有相关性, 因子分析有效.
2.4 评价方法 2.4.1 单因子污染指数法依据《海洋沉积物质量标准》(GB 18668-2002)中Ⅰ类沉积物标准值[28], 对沉积物中As、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn和Cd这7种重金属元素进行单因子污染评价, 具体公式如下：
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(1) |
式中, Cfi为重金属i的污染指数; Ci为重金属i的实测质量分数(μg·g-1); Cni为重金属i的评价参比值(μg·g-1)(表 1).当Cfi≤1, 重金属含量符合标准, 污染程度为低; 当Cfi＞1, 重金属含量超过规定的评价标准, 当1＜Cfi≤3, 污染程度为中等; 3＜Cfi≤6, 污染程度为重; Cfi>6, 污染程度严重.
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表 1 国家海洋沉积物重金属含量参比标准 Table 1 National marine sediment standard |
2.4.2 生态风险指数法
瑞典学者Hakanson基于沉积物中重金属含量、污染物类型和毒性响应特征, 针对不同地域环境背景差异性, 于1980年提出生态风险指数评价方法[29], 被普遍用于综合评价重金属对海域环境的危害程度及其潜在生态风险[30, 31], 其计算方法如下：
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(2) |
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(3) |
式中, Cd为沉积物重金属总体污染指数; Cfi为重金属i的污染指数; Ci为重金属i的实测质量分数(μg·g-1); Cni为重金属i的评价参比值(μg·g-1), 采用工业化之前全球沉积物中的最高背景值, As、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn和Cd分别为15、90、50、0.25、70、175和1 μg·g-1; Tri为重金属i的毒性系数, 它反映该重金属的毒性水平及生物对重金属污染的敏感程度, As、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn和Cd分别为10、2、5、40、5、1和30; Eri为重金属i的潜在生态风险系数; RI为沉积物中重金属的潜在生态风险指数.依据Eri和RI对沉积物中重金属潜在生态风险进行等级划分(表 2).
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表 2 沉积物重金属污染程度及潜在生态风险等级划分 Table 2 Pollution grades and potential ecological risk levels of heavy metals in marine sediment |
3 结果与讨论 3.1 重金属分布特征
测试统计结果显示(表 3), 海南岛北部海湾表层沉积物重金属含量总体水平较低.沉积物中As含量范围为0.14~48.60 μg·g-1, 平均8.40 μg·g-1, 变异系数为0.37, 工区As含量分布整体呈“北高南低”的趋势, 高值区主要分布于海口湾北部、铺前湾北部及木兰湾西北部海域; 中值区分布于秀英港内部、南渡江入海口及迈雅河入海口; 低值区主要分布于铺前湾、木兰湾沿岸及东寨港[图 2(a)].
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表 3 沉积物重金属含量测试结果统计/μg·g-1 Table 3 Statistics for heavy metal content in sediments/μg·g-1 |
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图 2 沉积物重金属含量及中值粒径分布 Fig. 2 Distribution of heavy metal content and median diameter in surface sediments |
Cd含量范围在0.007~0.30 μg·g-1, 平均值0.06 μg·g-1, 变异系数为0.78.工区Cd含量分布整体呈“西高东低”的趋势, 高值区主要分布在海口湾秀英港内部、南渡江入海口及铺前湾西部迈雅河入海口一带海域域.低值区主要分布于铺前湾中-东部、木兰湾全区及东寨港内部[图 2(b)].
Cr、Cu、Hg、Pb和Zn分布趋势相似[图 2(c)~2(g)], 其中Cr含量范围在3.60~106.00 μg·g-1, 平均值32.50 μg·g-1, 变异系数为0.67; Cu含量范围在0.02~35.00 μg·g-1, 平均值8.32 μg·g-1, 变异系数为0.87; Hg含量范围在0.001 7~0.15 μg·g-1, 平均值0.02 μg·g-1, 变异系数为0.89; Pb含量范围在2.44~56.60 μg·g-1, 平均值18.77 μg·g-1, 变异系数为0.58; Zn含量范围在0.31~147.00 μg·g-1, 平均值35.87 μg·g-1, 变异系数为0.81.上述元素含量高值区主要分布于海口湾五源河入海口、秀英港内部、铺前湾迈雅河入海口、南渡江入海口、东寨港内部及木兰湾西部.中值区分布于铺前湾中部, 低值区分布于工区北部及铺前湾东部湾顶海域.
对比中国浅海[32]、海南岛近岸[33]和琼州海峡[23]表层沉积物, 海南岛北部海湾表层沉积物中7种重金属元素含量均高于海南岛近岸表层沉积物, 而As、Cd、Hg含量与中国浅海和琼州海峡表层沉积物相近, Cr、Cu、Pb和Zn含量低于中国浅海和琼州海峡表层沉积物(表 3).说明海南岛北部海湾表层沉积物中重金属元素相比较海南岛近岸沉积物整体情况, 呈现一定程度富集.
3.2 重金属含量相关性分析表层沉积物中的重金属含量主要受环境背景、海洋理化性质、生物作用以及人类活动等多方面影响.通过分析沉积物各重金属含量之间的相关性, 可以对重金属的来源进行初步判断.本次重金属相关性分析加入Al2O3含量及沉积物中值粒径, 其中Al2O3为陆源碎屑风化产物, 其性质稳定, 可作为陆源指示成分.中值粒径反映沉积物粗、细组分分布的总趋势, 也可反映搬运介质的平均动能.
重金属含量相关性分析结果(表 4)显示, Cu、Zn、Hg、Pb、Cr和Cd之间呈明显正相关, 且均与Al2O3呈高度正相关, 相关系数分别达0.953、0.950、0.902、0.892、0.858、0.604. As仅与Pb呈正相关(相关系数0.584), 与其它各重金属元素及Al2O3无明显相关性, 相关系数均低于0.41.表明Cu、Zn、Hg、Pb、Cr和Cd具有同源性, 其物质来源主要为陆源输入, 而As则具有其他物质来源.
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表 4 沉积物重金属、Al2O3和中值粒径相关系数 Table 4 Correlation of heavy metals, Al2O3, and median diameter |
中值粒径分别与Hg、Cu、Zn呈显著正相关, 相关系数分别为0.705、0.702、0.688, 与Pb、Cr和Cd呈一定程度正相关, 相关系数分别为0.574、0.540和0.407, 即Hg、Cu、Zn、Pb、Cr和Cd分布受沉积物粒度控制, 且主要赋存于细粒沉积物中. As与中值粒径相关系数仅为0.058, 其分布趋势不受沉积物粒度影响.
3.3 重金属来源与主控因素分析为进一步确定重金属来源与分布主控因素, 对沉积物中重金属含量进行因子分析, 当初始特征值大于0.5时, 可提取3个初始因子, 经过最大方差旋转, 可分别解释总因子的72.85%、11.32%和6.77%, 累积贡献率达90.93%(表 5).
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表 5 沉积物重金属因子提取信息 Table 5 Factors information for heavy metals |
Cu、Zn、Hg、Pb、Cr、Cd、Al2O3和中值粒径在因子1上具有很高载荷(图 3), 该重金属元素组合高值区主要分布于海口湾西海岸五源河入海口、秀英港内部、南渡江入海口、铺前湾迈雅河入海口及木兰湾西部海域.海口市主城区人类活动频繁, 大量生活污水、洗涤污水和工业废水分别经五源河与秀英港工业排污沟向海口湾直接排放, 造成海域环境重金属元素聚集.南渡江分三支流入海, 北向入海支流与海甸岛白沙门污水处理厂相邻, 西向入海支流紧邻海甸岛美丽沙填海造陆区, 生活污水排放与高重金属含量围填料向外海扩散应为该海域沉积物重金属汇聚主因, 其次南渡江径流量大、携沙能力强, 内含大量陆源碎屑物质, 物源区母岩风化产物运移亦有贡献.遥感解译发现铺前湾西部沿岸及木兰湾西部沿岸一带有大量高位养虾池, 养殖污水通过迈雅河或自行接挖暗管直排入海, 导致迈雅河入海口海域表层沉积物重金属元素呈现富集.结合重金属元素相关性分析, 因子1可解释上述重金属元素来源为河流陆源输入, 包括人为排污和母岩风化产物搬运两方面因素.
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图 3 沉积物重金属因子载荷 Fig. 3 Factor load of heavy metals |
Cu、Zn、Hg、Pb和Cr于东寨港内部有大量聚集.中值粒径分布显示[图 2(h)]东寨港、海口湾及铺前湾东部海域表层沉积物粒度细, 中值粒径范围4.35~7.07
在因子2中仅As具有高载荷, As属于亲硫元素, 其富集常受低温热液成矿影响, 再次为生活排污、残留农药通过河流注入, 同时开放式网箱鱼类养殖也易造成As污染[30]. As含量由近岸向远海逐渐增加, 高值区主要集中在工区北部水深较大海域[图 2(a)].在因子1中As载荷数为0.474, 表明近岸As的来源仍为陆源输入, 而远岸沉积物中As高含量则主要受控于自然地质背景因素[30, 31, 33], 其次或与外海物质来源有关.
Cd同时在因子1和因子3中具有高载荷, 其主要用于电镀业、化工业、杀虫剂、杀菌剂和制造充电电池, 通过河流排污入海并聚集于沉积物中.据琼北车管所统计数据显示海口市主要交通工具电动自行车, 截止2015年10月其保有量已超过50万辆, 大量废旧铅酸电池如发生泄漏可造成Pb、Cd和Hg污染, 其次海口市具有一定的电镀业和化工业, 使得海口湾表层沉积物Cd含量远高于铺前湾、木兰湾和东寨港[图 2(b)].因此因子3反映了城市发展进程导致地区污染差异性影响.
3.4 重金属污染评价 3.4.1 单因子污染评价依据《海洋沉积物质量》(GB 18668-2002), 对海湾沉积物中重金属含量进行单因子污染评价(表 3), 结果显示研究区海域所调查159站位表层沉积物中Cd、Cu、Hg、Pb和Zn含量均低于Ⅰ类沉积物标准, 评价为海洋Ⅰ类沉积物, As和Cr含量分别有156、153站位属Ⅰ类沉积物, 污染程度低, 可适用于海洋渔业水域, 海洋自然保护区, 珍稀与濒危生物自然保护区, 海水养殖区, 海水浴场, 人体直接接触沉积物的海上运动或旅游区, 与人类食用直接有关的工业用水区. As含量属Ⅱ类海洋沉积物有3站位, 分布于海口湾北部与铺前湾北部, Cr含量属于Ⅱ类海洋沉积物有6站位, 分布于海口湾西海岸、秀英港内部、铺前湾中部、木兰湾西部和东寨港(图 2). Ⅱ类海洋沉积物适用于一般工业用水区、滨海风景旅游区.研究区无Ⅲ类及以上沉积物.
研究区表层沉积物中重金属单因子污染影响程度依次为As＞Cr＞Pb＞Zn＞Cu＞Cd＞Hg(表 6), 污染影响程度最高为As, 其次为Cr, 其重金属污染指数最高分别可达2.430、1.325, 污染程度中等(图 4).海湾近岸As聚集主要为含As工业废水排放和农药使用.秀英工业排污沟工业污水排放以及秀英港内淤泥底质的吸附作用不利于As向外海迁移, 另一方面, 迈雅河和道孟河上游沿岸两侧有大量农田, 下游沿海一带高位养虾池较多, 含As农药的使用及水产养殖污水直接排放是导致铺前湾局部海域As含量偏高主因. Cr污染主要来自于工业排污, 天然来源为岩石风化, 风化作用多形成Cr3+, 对人体健康危害不大, 工业废水中主要为Cr6+, 是吸入性极毒物.因此, 须对调查区As和Cr的潜在生态风险给予高度重视, 对其他重金属的污染状况也应给予关注.总体而言, 海南岛北部海湾表层沉积物单因子污染评价总体显示为低污染状态, 海域生态环境优秀.
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表 6 沉积物重金属污染指数 Table 6 Pollution index of heavy metals |
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图 4 沉积物重金属污染指数分布 Fig. 4 Pollution index distribution of heavy metals |
各重金属元素潜在生态风险系数(Eri)均小于40(图 5), 潜在危害程度低, 沉积物重金属元素潜在生态危害影响依次为As＞Hg＞Cd＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn, 与单因子污染影响程度排序有较大差异, 原因为重金属元素潜在生态风险系数计算考虑了重金属生物毒性, 能更准确反映研究区海域表层重金属含量所产生的潜在生态危害.单因子污染和潜在生态风险评价结果均显示As对海域环境污染及潜在危害影响程度最高, 应将As作为今后重点环境监测与海域生态研究对象. Hg毒性响应系数与其他重金属元素相比较大, 导致其值相应增加.
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图 5 沉积物重金属生态风险系数(Eri)分布 Fig. 5 Distribution of potential ecological risk coefficient |
海南岛北部海湾表层沉积物潜在生态风险评价结果表明(表 7), 沉积物重金属总体污染程度指数(Cd)范围在0.32~5.21, 均值为1.72(图 6), 其最大值和平均值均小于8, 评价为低程度污染.沉积物重金属的潜在生态风险指数(RI)范围2.35~47.18, 均值14.40, 其最大值远低于150, 重金属总体潜在生态危害属低程度范畴, 反映了研究区海域优良的底质生态环境, 然而沉积物重金属总体污染程度系数与潜在生态风险指数高值分布区(图 6和图 7)也应引起足够警惕.
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表 7 重金属潜在生态风险评价参数 Table 7 Parameters for potential ecological risk assessment |
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图 6 沉积物重金属总体污染指数分布 Fig. 6 Distribution of heavy metals total pollution index |
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图 7 沉积物重金属潜在生态风险指数分布 Fig. 7 Distribution of heavy metals potential ecological risk index |
海口作为省会滨海城市, 化工业发展受到较为严格控制, 城市污染源主要为生活排污, 如五源河与海甸岛白沙门污水处理厂生活污水排放, 秀英港内部除工业废水排放外, 来往船只亦会造成船舶污染.与海口湾不同, 铺前湾、东寨港与木兰湾海域重金属污染来源则主要为水产养殖和农产品污染, 包括饵料过量投放、杀菌剂、杀虫剂、鱼药和农药的大量使用, 特别是东寨港沿岸分布有全国面积最大、种类最齐全、保存最完整的红树林, 应作为研究区重点环境保护对象.此外亦不能忽略近岸填海造陆工程对海域生态环境的潜在危害影响, 如海甸岛美丽沙、南海明珠等.
综上所述, 随着琼北地区城市化不断扩展, 居住人口不断增加, 化工业进程趋势加快、水产养殖业大力发展以及大量围填海工程的施工, 局部海域环境潜在危害程度也将不断增加.因此需要相应高效且及时地环保预防措施并对已污染的海洋环境进行修复, 以达到生态环境的可持续发展, 如严格管理生活污水、工农业废水超标直接排放, 提高城镇排污处理能力, 发展清洁能源技术, 推广电动自行车无镉电瓶的使用, 控制含重金属鱼药投放, 合理使用农药、杀菌剂和杀虫剂等.
4 结论(1) 海南岛北部海湾表层沉积物中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb和Zn含量平均值分别为8.40、0.06、32.50、8.32、0.02、18.77和35.87 μg·g-1. Cr、Cu、Hg、Pb和Zn分布趋势相似, 其含量高值区主要分布于海口湾五源河入海口、秀英港内部、南渡江入海口、铺前湾迈雅河入海口、东寨港内部及木兰湾西部. As含量由南向北逐渐增加, Cd集中分布于海口湾.研究区沉积物中重金属元素含量均高于海南岛近岸表层沉积物整体水平, 呈现一定程度富集.
(2) 研究区海域表层沉积物中Cu、Zn、Hg、Pb、Cr和Cd主要来自陆源输入, 包括人为污染和母岩风化产物运移两方面因素, As除陆源输入外或还有海外物质来源.沉积物中Cu、Zn、Hg、Pb和Cr含量分布主控因素为沉积物粒度, 体现为沉积物粒度越细, 所吸附并积累重金属含量越高; As高含量则主要受控于自然地质背景因素; Cd于海口湾沉积物中的富集则反映了城市发展进程对地区污染差异性影响.
(3) 研究区海域所调查159站位表层沉积物中Cd、Cu、Hg、Pb和Zn含量均符合Ⅰ类沉积物标准, As和Cr分别有156站位、153站位属Ⅰ类沉积物, 属低程度污染; 剩余3站位As和6站位Cr被评定为Ⅱ类海洋沉积物, 污染程度中等.沉积物中重金属单因子污染影响程度依次为As＞Cr＞Pb＞Zn＞Cu＞Cd＞Hg.
(4) 研究区海域表层沉积物重金属总体为低程度污染, 重金属总体潜在生态危害属低程度范畴, 反映了研究区海域优良的底质生态环境.各重金属元素潜在生态危害程度低, 生态危害影响依次为As＞Hg＞Cd＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn, As对海域环境污染及潜在危害影响程度最高.海口湾城市污染源主要为生活排污和工业废水排放, 铺前湾、东寨港与木兰湾海域重金属污染来源则主要来自于水产养殖和农产品污染.
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