环境科学  2018, Vol. 39 Issue (3): 997-1003   PDF    
引用本文
张鑫, 赵小曼, 孟雪洁, 王小颍, 杨帅, 许骁鹏, 王书亭, 谷超, 王梦蕾, 任浩, 张子洋, 闫广轩, 曹治国, 王跃思. 北京、新乡夏季大气颗粒物中重金属的粒径分布及人体健康风险评价[J]. 环境科学, 2018, 39(3): 997-1003.
ZHANG Xin, ZHAO Xiao-man, MENG Xue-jie, WANG Xiao-ying, YANG Shuai, XU Xiao-peng, WANG Shu-ting, GU Chao, WANG Meng-lei, REN Hao, ZHANG Zi-yang, YAN Guang-xuan, CAO Zhi-guo, WANG Yue-si. Particle Size Distribution and Human Health Risk Assessment of Heavy Metals in Atmospheric Particles from Beijing and Xinxiang During Summer[J]. Environmental Science, 2018, 39(3): 997-1003.
北京、新乡夏季大气颗粒物中重金属的粒径分布及人体健康风险评价
张鑫1, 赵小曼1, 孟雪洁1, 王小颍1, 杨帅1, 许骁鹏1, 王书亭1, 谷超1, 王梦蕾1, 任浩1, 张子洋1, 闫广轩1, 曹治国1,2, 王跃思3,4     
1. 河南师范大学环境学院, 黄淮水环境污染与防治教育部重点实验室, 河南省环境污染控制重点实验室, 新乡 453007;
2. 清华大学环境学院, 新兴有机污染物控制北京市重点实验室, 北京 100084;
3. 中国科学院大气物理研究所, 大气边界层物理与大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
4. 中国科学院大学, 北京 100049
收稿日期: 2017-05-15; 修订日期: 2017-09-06
基金项目: 国家自然科学基金项目（21607038）；中国博士后科学基金项目（2015M570629，2016T90668）；河南师范大学科学基金项目（5101219279007，5101219170802）；河南省高等学校重点科研项目（16A610002）
作者简介: 张鑫(1985~), 女, 博士, 讲师, 主要研究方向为环境重金属污染治理及植物修复技术, E-mail: zx_htu@163.com
通信作者: 曹治国, E-mail: wq11ab@163.com; 王跃思, E-mail: wys@dq.cern.ac.cn
摘要: 本研究在空气质量为良的情况下（AQI：55~90，PM10：37~97 μg ·m-3，PM2.5：17~76 μg ·m-3），于2016年6~8月，用Andersen撞击式分级采样器分别于北京市、新乡市两地室内外共采集6组54个样品，经微波消解仪消解，对大气颗粒物中的9种重金属元素（Pb、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Mn、Co）用电感耦合等离子体质谱分析仪（ICP-MS）进行定量检测.研究发现：两地除Cd富集指数（北京：15.0，新乡：8.47）较高外，其余元素富集指数（0~3）均较低.北京市公园大气颗粒物中的Cr、Co、Cu、Mn，办公室大气颗粒物中的Cd、Pb、Mn，新乡市公园大气颗粒物中的Cr、Co、Ni、As及两地道路大气颗粒物中各金属元素在粗颗粒物中的比重较大；而北京市公园大气颗粒物中的Pb、Zn、Cd、Ni、As，办公室大气颗粒物中的Co、Zn、Ni、Cr、As、Cu，新乡市公园大气颗粒物中的Pb、Zn、Cd、Cu、Mn及办公室大气颗粒物中各金属元素则呈相反规律.人体健康风险评价结果显示，5种致癌元素的致癌风险值均小于10-4，但若长期处于此种环境，会有较低的潜在致癌风险.对于4种非致癌元素而言，北京市大气颗粒物中Pb、Zn、Mn、Cu的非致癌健康风险值都远小于1，即风险可以忽略；除Mn外，新乡市大气颗粒物中的Pb、Zn、Cu均不存在明显非致癌风险.
关键词: 大气颗粒物      重金属      粒径分布      健康风险评价     
Particle Size Distribution and Human Health Risk Assessment of Heavy Metals in Atmospheric Particles from Beijing and Xinxiang During Summer
ZHANG Xin1 , ZHAO Xiao-man1 , MENG Xue-jie1 , WANG Xiao-ying1 , YANG Shuai1 , XU Xiao-peng1 , WANG Shu-ting1 , GU Chao1 , WANG Meng-lei1 , REN Hao1 , ZHANG Zi-yang1 , YAN Guang-xuan1 , CAO Zhi-guo1,2 , WANG Yue-si3,4     
1. Henan Key Laboratory for Environmental Pollution Control, Key Laboratory for Yellow River and Huai River Water Environment and Pollution Control, Ministry of Education, School of Environment, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China;
2. Beijing Key Laboratory for Emerging Organic Contaminants Control, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
3. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
4. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: Under a condition of good air quality (AQI:55-90, PM10:37-97 μg·m-3, PM2.5:17-76 μg·m-3), six groups of 54 samples were collected using an Andersen cascade impactor from both the indoor and outdoor stations in Beijing and Xinxiang from June to August in 2016. The samples were digested by microwave digestion, and nine heavy metal elements (Pb, Cr, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Mn, and Co) in the atmospheric particles were determined with an inductively coupled plasma source mass spectrometer (ICP-MS). The results showed that the enrichment index (0-3) of most elements were low in both cities except for Cd[15.0 (Beijing) and 8.47 (Xinxiang)]. Cr, Co, Cu, and Mn in the atmospheric particles from Beijing park, Cd, Pb, and Mn in the atmospheric particles from the Beijing office, Cr, Co, Ni, and As in the atmospheric particles from Xinxiang park, and all nine heavy metal elements in the atmospheric particles from roads in both cities were found to be more concentrated in the coarse fractions; however, Pb, Zn, Cd, Ni, and As in the atmospheric particles from Beijing park, Co, Zn, Ni, Cr, As, and Cu in the atmospheric particles from the Beijing office, Pb, Zn, Cd, Cu, and Mn in the atmospheric particles from Xinxiang park, and all nine metal elements in the atmospheric particles from the Beijing office showed the opposite pattern. The result of a human health risk assessment indicated that the carcinogenic risk of the five carcinogenic elements were all less than 10-4, but a lower potential cancer risk would also occur under long term exposure. For the four non-carcinogenic elements (Pb, Zn, Mn, and Cu), the non-carcinogenic health risk values of Pb, Zn, Mn, and Cu in the atmospheric particulates in Beijing were all far less than 1, which means the corresponding non-carcinogenic risk was negligible; and, except for Mn, there was no obvious non-carcinogenic risk from Pb, Zn, and Cu in the atmospheric particles of Xinxiang.
Key words: atmospheric particulates      heavy metal      size distribution      human health risk assessment     

随着经济快速发展, 我国大气污染形势日益严峻, 大气颗粒物的污染防治已成为全社会关注的焦点问题[1].大气颗粒物(particulate matter, PM)指大气中除气体之外的物质, 包括各种液体、固体和气溶胶, 其粒径范围在0.01~200 μm[2], 是大气环境中组成最复杂、危害最大的污染物之一[3].重金属是大气颗粒物中重要的污染成分, 具有生物富集性和不可降解性, 可通过呼吸作用进入人体, 对人类健康有极大的潜在威胁[4].

Pb、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Mn、Co是9种常见的重金属, 且对人体健康及生态环境有重要影响, 其中As、Cr、Ni和Cd具有一定的致癌作用, As和Cd对人体有潜在致畸作用, 而Pb对胎儿有毒性作用[5].目前, 我国大气颗粒物中重金属污染比较严重, 因此, 近年来大气颗粒物的重金属污染问题引起了相关学者的广泛关注[4, 6~8].

粒径是大气颗粒物的一个重要性质参数, 污染物可能会因地域、粒径的不同而表现出显著不同的赋存特征[6, 9, 10].同时, 不同粒径颗粒物及其中的重金属对人体的潜在健康风险存在很大差异[11].目前, 我国关于大气颗粒物中重金属污染及人体健康风险的研究多集中于PM2.5、PM10等中重金属的时空分布规律[7, 12], 而关于重金属在大气颗粒物中粒径分布及影响因素的研究尚不多见[9, 10].已有的关于北京、新乡两地大气颗粒物中重金属的研究中, 北京市较多研究单一地点的多种[13]或单一重金属元素[14, 15]浓度分布特征, 而对粒径分布及健康风险评价的相关研究较少; 关于新乡市大气颗粒物中重金属污染特征及人体健康风险的研究尚未见报道.且鲜有将北京和新乡两地污染现状作比较的研究.

鉴于此, 为了解大气颗粒物中常见的9种重金属元素(Pb、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Mn、Co)的室内外浓度差异、粒径分布、对人体的危害程度, 以北京市、新乡市分别作为大、中型城市代表, 对北京市、新乡市两地文教区不同地点的大气颗粒物分别进行采样调查, 对比研究大、中型城市大气颗粒物中重金属的粒径分布及人体健康风险, 以期为推进城市环境重金属污染的防控提供数据支持.

1 材料与方法 1.1 样品采集及预处理

于2016年6~8月在北京(海淀区)、新乡(牧野区)两地文教区, 就近选择公园(A、D)、办公室(B、E)、道路(C、F)各一个进行采样, 实际记录AQI、PM10、PM2.5范围分别为55~90、37~97 μg·m-3、17~76 μg·m-3.选用Andersen撞击式分级采样器(型号：TE-20-800, 流量：28.3 L·min-1, 0~F级粒径范围分别为0~0.4、0.4~0.7、0.7~1.1、1.1~2.1、2.1~3.3、3.3~4.7、4.7~5.8、5.8~9.0、9.0~10.0 μm), 进气高度约距地面1.5 m, 在每个采样点连续采样24 h, (由于采样区域限制, 采样不完全同步)共采集6组54个样品, 同步记录其气象数据(天气、温度、风向等).

采样滤膜选用直径为81 mm的石英纤维滤膜, 采样前将空白滤膜置于马弗炉中, 400℃焙烧4 h.采样前后将滤膜放入恒温、恒湿箱(温度：50℃, 相对湿度：50%)中平衡24 h, 用精确度十万分之一的精密电子天平称量, 重复操作直至数据稳定, 前后质量之差即为各个粒径段颗粒物质量.采样结束后将滤膜放置冰箱(-20℃)内保存, 直至分析.

1.2 样品分析及检测

取四分之一石英纤维滤膜置于消解罐中, 依次加入HNO3 6 mL、H2O2 2 mL、HF 1 mL.用微波消解仪(型号MDS-6G, 上海新仪微波有限公司), 采取三步升温法进行消解, 消解液用稀硝酸定容至50 mL容量瓶中待测, 并采用相同步骤对空白及加标回收样品进行消解.用电感耦合等离子-质谱仪(ICP-MS)测定前处理标样、试剂空白和样品溶液中9种重金属的浓度.样品采集分析过程中所使用工具均不含金属成分, 实验检测过程中所使用的试剂均为优级纯, 且样品处理的全过程保持严格的质量控制, 以确保测量方法和数据的准确可靠.

1.3 健康风险评价方法

本研究以美国环保署(USEPA)发布的人体健康风险评价模型为基本框架[16], 分别对成年男性、女性及儿童进行9种重金属元素的健康风险评价.

1.3.1 人体暴露途径的确定

有研究表明, 由呼吸途径产生的健康风险较手-口摄入、皮肤接触大得多[17], 所以本研究主要考虑经呼吸暴露引起的健康风险, 忽略手-口摄入、皮肤接触产生的健康风险, 所计算出的健康风险比实际偏小[12].

1.3.2 暴露量计算

9种重金属元素中, Pb、Zn、Mn、Cu为非致癌物, Cr、Ni、As、Cd、Co为致癌物[18].其中, 非致癌物质的暴露量通常用日均暴露剂量[average daily dose, ADD, mg·(kg·d)-1]表示; 致癌物质的暴露量通常用终身日均暴露剂量[life average daily dose, LADD, mg·(kg·d)-1]表示, 9种重金属元素的暴露剂量由公式(1)、(2)[19, 20]计算得到.

(1)

式中, c为污染物浓度, mg·m-3; IR为呼吸速率, mg·m-3; EF为暴露频率, d·a-1; ED为暴露持续时间, a; BW为体重, kg; AT为平均暴露时间, d.

(2)

式中, add/ladd为某非致癌/致癌元素在大气PM2.1中(含4张膜)的暴露量, mg·m-3; addi/laddi为第i张膜上颗粒物所对应的某元素的浓度, mg·m-3; mi为第i张膜上颗粒物质量占4张膜(1~4级)上颗粒物总质量的百分比.

本研究选用文献[12]中经过本土化的暴露参数值进行呼吸暴露评估, 相关暴露参数见文献[12]的推荐值.

1.3.3 健康风险表征

致癌风险一般以ILCR(incremental lifetime cancer risk, 终生增量致癌风险)表示, 计算公式(3)如下：

(3)

式中, ILCR为终生增量致癌风险, 表示人群癌症发生的概率, 通常以单位数量人口出现癌症患者的比例来表示, 若ILCR值在10-6~10-4之间, 则认为该重金属不具备致癌风险; SF表示致癌斜率因子, 表示人体暴露于一定剂量某种污染物下产生致癌效应的最大概率.

非致癌风险一般以HQ(hazard quotient, 危险系数)表示, 计算公式(4)如下：

(4)

式中, ADD为非致癌元素日均暴露剂量, mg·(kg·d)-1; RfD为参考剂量(referencedose), mg·(kg·d)-1.

当HQ≤1时, 风险较小或可以忽略; HQ＞1时, 存在非致癌风险[12].

重金属呼吸暴露参考剂量及斜率因子见文献[12]的推荐值.

2 结果与讨论 2.1 重金属污染水平

为探讨6组样品中重金属元素的污染水平和组分特征的差异, 根据各径级样品中重金属浓度和颗粒物质量, 计算得PM10中9种重金属元素的浓度. (见图 1)

图 1 PM10重金属浓度 Fig. 1 Heavy metal concentrations in PM10

分别计算两地各元素浓度的算术平均值, 得两地的元素排序分别为：Zn＞As＞Pb＞Mn＞Cu＞Cr＞Ni＞Cd＞Co, Cr＞Zn＞Ni＞As＞Pb＞Mn＞Cu＞Cd＞Co.北京市的排序结果与天津[21]相关研究结论大致相符, 其中, 北京As的相对浓度较天津高, 且除As的浓度在北京市较高, Cd在两地区间相差不大外, 其它元素(除Co)浓度均表现为北京较天津低.新乡市的排序结果与乌鲁木齐市[22]的相关研究结论大致相符, 其中, 新乡Ni、As的相对浓度较乌鲁木齐高, 且新乡Cr、Ni、As的浓度较乌鲁木齐高, Pb、Mn、Cu的浓度较乌鲁木齐低.有研究表明[23], Cr、As、Ni浓度在夏季较其它季节高, 故本研究该两种元素浓度的高低与参考的相关研究数据有差异除受采样点的影响之外, 还可能受采样季节的影响.

总体上, 新乡市的重金属浓度普遍较北京市高; 室外重金属浓度普遍较室内高, 其中, 室外表现为道路环境大气颗粒物重金属浓度较高.新乡虽为中等城市, 但目前城市周边仍存在大量工矿企业, 故污染状况较北京严重.富集因子法结果显示, 两地只有Cd的富集系数较大, (北京：15.0, 新乡：8.47), 受人为源影响较大, 其它8种元素的富集系数为0~3, 污染水平较低. Cd主要来源为机动车尾气[24], 故两地交通污染应引起有关部门的重视.

2.2 重金属粒径分布规律

图 2显示, 北京市3组样品不同粒径大气颗粒物中重金属整体呈双峰型分布, 根据两峰值之间差值大小可分为两类：A、B组两峰值相差较小, 其峰值在4.7~5.8 μm、0.7~1.1 μm粒径段, 且A组Zn的质量浓度随粒径减小而升高, 主峰值在细粒径段(2.1 μm为粗、细粒径的分界), 这与范雪波等[25]对杭州市大气颗粒物的研究结果相一致. C组两峰值相差较大, 第一个峰值(4.7~5.8 μm)远大于第二个峰值(0.7~1.1 μm), 与A、B两组相比, C组中的9种重金属元素相对集中地分布于粗粒径段大气颗粒物中, 这可能是受到道路沙尘等粗颗粒物的影响[26].

左侧坐标轴对应折线图, 右侧坐标轴对应柱状图 图 2 重金属在6个采样点大气颗粒物中的粒径分布 Fig. 2 Particle size distribution of heavy metals in the atmospheric particles at six sampling sites

新乡市3组样品不同粒径大气颗粒物中重金属整体呈单、双峰型分布. D组的Pb、Zn、Cu、As、Mn、Cd呈双峰型分布, 其峰值在4.7~5.8μm、0.7~1.1 μm粒径段, 大气颗粒物的粒径分布对其重金属的粒径分布有一定影响, 已有研究结果表明大气颗粒物在细粒径段(0.43~0.65 μm)和粗粒径段(4.7~9.0 μm)各出现一次峰值, 与此结果相类似[27]; Co、Ni、Cr呈单峰型分布, 其峰值在4.7~5.8 μm粒径段. E组各元素(除Cu)总体呈单峰型分布, 且质量浓度随粒径减小而升高, 其峰值在0~0.4 μm粒径段, 说明该采样点细颗粒物中重金属对人们影响较大. F组各元素呈单峰型分布, Cu、Mn、Co、Cr、Ni的峰值在9.0~10.0 μm粒径段, 其质量浓度随粒径的减小而降低, 且在4.7~10.0 μm粒径段下较为明显, 分析认为这主要是因为采样地点湿度较大, 颗粒物易凝结, 使得粒径变大[27]; Pb、Zn、As、Cd的峰值在0.7~5.8 μm粒径段.

由图 2可知, 两地区之间重金属元素的粒径分布规律存在显著差异; 同一地区相同地点各重金属元素往往表现出相似的粒径分布规律, 而同一地区不同地点各重金属元素则可能表现出不同的粒径分布规律, 这进一步说明了重金属来源对重金属在大气颗粒物中的粒径分布产生重要影响[6].实验结果表明北京市公园的Cr、Co、Cu、Mn, 办公室的Cd、Pb、Mn, 新乡市公园的Cr、Co、Ni、As及两地道路各金属元素在粗颗粒物中的比重较大; 而北京市公园的Pb、Zn、Cd、Ni、As, 办公室的Co、Zn、Ni、Cr、As、Cu, 新乡市公园的Pb、Zn、Cd、Cu、Mn及办公室各金属元素则呈相反规律.有研究表明, 颗粒物粒径越小对人体危害越大[28], 因此, 须对上述不同地点分布于细粒径段大气颗粒物中的重金属元素给予重视.

2.3 健康风险评价

运用公式(2)计算得北京、新乡市两地大气颗粒物PM2.1经呼吸途径对成年男性、女性及儿童的日均暴露剂量及健康风险评价数据(表 1和表 2).

表 1 北京市采样点健康风险评价 Table 1 Health risk assessment of sampling sites in Beijing

表 2 新乡市采样点健康风险评价 Table 2 Health risk assessment of sampling sites in Xinxiang

结果显示, 致癌风险成人大于儿童, 成年男性大于成年女性; 非致癌风险除E组外, 其余组均表现为儿童大于成人, 成年男性大于成年女性, 与已有的研究结论[12, 29]一致, E组的非致癌风险为儿童大于成人, 成年女性大于成年男性.两地相比, 新乡市采样点的暴露量、致癌风险、非致癌风险均高于北京市采样点.对于5种致癌元素, 北京市除Cr、As及C组Cd的ILCR值在10-6~10-4范围内外, 其余元素的ILCR＜10-6, 无致癌风险; 新乡市除D组Ni、Co的ILCR＜10-6外, 该组其余元素及E、F两组全部元素的ILCR值均在10-6~10-4范围内, 但若长期处于此种环境, 会有较低的潜在致癌风险.对于4种非致癌元素, 北京市3个采样点非致癌元素的HQ＜1, 风险可忽略; 新乡市除Mn外, 其余元素的HQ＜1.但相比之下, As(致癌风险)和Pb(非致癌风险)对人体造成的潜在健康风险相对其余元素较高, 需引起重视.

3 结论

(1) 从重金属组分特征上看, 两地大气颗粒物重金属浓度均表现为Zn、As浓度较高, Cd、Co浓度较低; 除Cr, Ni外, 其余元素的分布特征地域差异性不大. Cd元素的富集程度较大, 应受到重视.

(2) 北京市采样点不同粒径大气颗粒物中重金属整体呈双峰型分布, 新乡市采样点不同粒径大气颗粒物中重金属整体呈单、双峰型分布.重金属在大气颗粒物中的粒径分布规律可能受时间、空间、重金属来源、大气颗粒物成分等诸多因素的影响, 本研究所得结果具有一定局限性.

(3) 对于致癌金属元素, 北京市采样点的Cr、As、Cd及新乡市采样点的Cr、Ni、As、Cd、Co存在一定的潜在致癌风险; 对于非致癌元素, 北京市采样点不存在非致癌风险, 但不能忽略长期影响; 新乡市采样点只有Mn表现出一定的非致癌风险, 且儿童的非致癌风险高于成人.相比而言, As(致癌风险)和Pb(非致癌风险)对人体造成的健康风险相对较高, 应引起关注.

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