环境科学  2018, Vol. 39 Issue (3): 990-996   PDF    
引用本文
王士宝, 姬亚芹, 李树立, 张伟, 张蕾. 天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中的元素特征[J]. 环境科学, 2018, 39(3): 990-996.
WANG Shi-bao, JI Ya-qin, LI Shu-li, ZHANG Wei, ZHANG Lei. Characteristics of Elements in PM2.5 and PM10 in Road Dust Fall During Spring in Tianjin[J]. Environmental Science, 2018, 39(3): 990-996.
天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中的元素特征
王士宝, 姬亚芹, 李树立, 张伟, 张蕾     
南开大学环境科学与工程学院, 天津 300350
收稿日期: 2017-04-30; 修订日期: 2017-08-23
基金项目: 环境保护公益性行业科研专项（201409004）
作者简介: 王士宝(1994~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染防治, E-mail: 2273371853@qq.com
通信作者: 姬亚芹, E-mail: jiyaqin@nankai.edu.cn
摘要: 为探究天津市春季道路降尘中元素污染特征及来源，于2015年春季采集了天津市道路降尘样品，通过再悬浮得到PM2.5和PM10滤膜样品，继而测定了滤膜样品中16种元素的含量，通过非参数检验、分歧系数法、富集因子法等研究了道路降尘中元素的污染特征、来源和成分谱的相似性.结果表明，天津市春季道路降尘PM2.5和PM10质量分数平均值在1%~20%之间的元素从大到小依次为：Si > Al > Ca > Fe > Mg > K > Na；PM10和PM2.5中元素成分谱分歧系数为0.06，表明两者元素成分谱很相似；PM10和PM2.5中，元素Cd和Cr强烈富集，Zn、Cu、Pb和As显著富集；道路降尘PM2.5和PM10中元素主要来源于土壤风沙尘、建筑尘、交通尘（汽车尾气的排放、轮胎磨损和刹车片磨损）和煤烟尘.
关键词: 道路降尘      PM2.5      PM10      元素特征      分歧系数      富集因子     
Characteristics of Elements in PM2.5 and PM10 in Road Dust Fall During Spring in Tianjin
WANG Shi-bao , JI Ya-qin , LI Shu-li , ZHANG Wei , ZHANG Lei     
College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China
Abstract: To explore the element pollution characteristics and sources of road dust fall, road dust fall samples were collected during spring in Tianjin and suspended to obtain PM2.5 and PM10, 16 elements were analyzed, and then their characteristics, sources, and similarities were studied by nonparametric tests, the coefficient of divergence, and enrichment factor. The results showed that the mass fraction (1%-20%) in sequential order of the elements in PM2.5 and PM10 in Tianjin road dust fall were Si > Al > Ca > Fe > Mg > K > Na. The coefficient of divergence of elements in PM10 and PM2.5 was 0.06, indicating that the elements profiles of PM10 might be similar to PM2.5. The elements of Cd and Cr in PM10 and PM2.5 were at a high level of enrichment degree, and Zn, Cu, Pb, and As showed significant enrichment. The main sources of the elements in PM10 and PM2.5 road dust fall in Tianjin were soil dust, construction dust, traffic dust (motor vehicle exhaust, tire wear, and brake wear), and coal combustion.
Key words: road dust fall      PM2.5      PM10      element characteristics      coefficient of divergence      enrichment factor     

近年来, 我国城市空气质量整体有所改善, 但仍不容乐观. 《中国环境状况公报》显示, 2015年, 京津冀地区13个地级以上城市达标天数比例32.90%~82.30%, 平均52.40%, 比2014年上升9.6个百分点.天津是我国北方最大的沿海开放城市, 2015年, 全市环境空气质量超标天数为145 d, 其中以PM2.5为首要污染物的有110d, 占75.9%.大气颗粒物浓度的增加, 不仅会降低大气能见度, 还会影响人们的生产生活以及身体健康.

扬尘对大气PM2.5的贡献率可达到约20.0%, 而道路扬尘是扬尘的重要组分部分[1, 2].道路扬尘通过干湿沉降降落在道路周边, 形成道路降尘.道路降尘中的Cd、Cu和Pb等重金属元素易沉积在水、土壤和植物中, 通过食物链作用, 可危害生态环境和人体健康[3].目前, 国内外已有关于道路降尘的相关研究[4~7], 但是这些研究大都集中在颗粒物排放清单, 很少有关于其污染组分的研究; 另外, 有关降尘中元素的研究基本集中在大气降尘[8~11], 少有关于道路降尘的研究.因此, 本研究采集了天津市5种道路类型的道路降尘样品, 通过再悬浮装置将颗粒物采集到滤膜上并分析其元素含量, 探讨了PM10和PM2.5的元素组分特征和污染来源, 旨在为天津市道路降尘的来源解析和改善区域环境质量提供支持.

1 材料与方法 1.1 样品采集

采样道路包括主干道、次干道、支路、外环线和快速路这5种道路类型, 详见图 1.其中, 主干道包括卫津路和复康路; 次干道包括黄河道和鞍山西道; 支路包括南开二纬路、白堤路和迎水道; 快速路包括密云路和红旗南路; 环线包括外环线西路(1、2、3).每条道路选择双侧对应位置共设置8个点位, 每个点位分1.5 m和2.5 m两个高度, 采样时间为2015年3月22日至5月23日.采用定制的聚氯乙烯材质的降尘缸, 内外径和高分别为15、16和30 cm, 外形为圆柱体, 缸低平整.采样前, 清洗降尘缸并在实验室阴干, 然后将降尘缸绑在路灯杆上采集样品, 降尘缸均对着道路一侧放置并避开路口、单位门口、公交站、施工路段等局部污染源, 采样结束后收取缸内降尘, 详见李树立等[12]的研究.

图 1 采样路段及采样点位示意 Fig. 1 Sampled roads and sampling points

1.2 样品处理与分析

将降尘样品放入干燥器平衡3 d后, 然后分别通过20目、200目筛, 将一条道路上不同高度上的样品混合均匀通过再悬浮采样器(NK-ZXF)[13]悬浮到滤膜上, 分别得到PM2.5和PM10两种粒径的滤膜样品; 然后将滤膜样品在恒温恒湿天平室平衡72 h后称重.

使用美国Agilent 7500a型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析Na、K、Cr、Cu、Zn、As、Pb、Mn、Ti、Cd元素.用电感耦合等离子光谱法(ICP-OES)分析Al、Mg、Ca、Fe、Ba和Si元素.

分析时, 用盐酸-硝酸高温密闭酸性消解法处理滤膜, 冷却定容制备成样品溶液.样品溶液经雾化后, 通过载气, 将形成的含待测元素的气溶胶输送至等离子矩管中, 样品分子几乎完全解离, ICP发出的光通过入射狭缝、准直、分光后, 经检测器检测, 进行定性定量分析.

1.3 质量控制

测量过程中, 各元素测定值的相对误差要小于5%, 各元素测定值的相对标准偏差要小于5%, 才能满足分析方法要求.样品测定时, 每测定10个样品, 要进行单点校准和空白测定, 所有检测结果均要满足质控要求.

2 结果与讨论 2.1 道路降尘PM10和PM2.5中元素质量分数水平

天津市道路降尘PM10和PM2.5中16种元素的质量分数如图 2.

图 2 天津市道路降尘PM2.5和PM10中元素的质量分数 Fig. 2 Mass fraction of elements in PM2.5 and PM10 in road dust fall in Tianjin

图 2表明, 天津市道路降尘PM2.5中质量分数平均值超过1%的元素依次为Si＞Al＞Ca＞Fe＞Mg＞K＞Na, 其中, Si元素的质量分数平均值最高, 为18.13%;质量分数平均值低于1%的元素大小顺序为Ti＞Cr＞Zn＞Mn＞Ba＞Cu＞Pb＞As＞Cd, 其中, Ti元素质量分数平均值最高, 为0.39%. PM10中质量分数平均值超过1%的元素大小顺序与PM2.5中的元素排序完全相同; 质量分数平均值低于1%的元素大小顺序为Ti＞Cr＞Zn＞Ba＞Mn＞Cu＞Pb＞As＞Cd, 其中, Ti元素质量分数平均值最高, 为0.42%;除了Ba和Mn元素的大小顺序稍有变化之外, PM10中的元素含量大小关系与PM2.5中均相同.

Si、Al、Ca、Fe、Mg、K和Na等地壳元素在PM2.5和PM10中的质量分数均较高, 其中, Si是土壤风沙尘的标识组分; Al是煤烟尘的标识元素, 同时也是地壳的重要元素; Ca是建筑水泥尘的标识元素[14].天津市春季旱风同期且风速较大, 土壤风蚀较重, 导致道路降尘PM2.5和PM10中Si和Al等土壤元素质量分数较高.另外, 春季建筑活动较多, 施工过程中产生的建筑水泥尘等导致道路降尘PM2.5和PM10中Ca元素质量分数较高.这表明土壤风沙尘、建筑水泥尘和煤烟尘是影响天津春季道路降尘PM2.5和PM10中元素质量分数水平的主要因素.

将元素在PM2.5和PM10中的质量分数比值的中位值设为φ(PM2.5/PM10).由图 3可知, 道路降尘中元素的φ(PM2.5/PM10)介于0.8~1.1之间. Na、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素的φ(PM2.5/PM10)均大于1, Na元素的中位值最大, 为1.07; K、Cr、Mn、Al、Mg、Ti、Ca、Fe、Ba和Si元素的φ(PM2.5/PM10)均小于1, K元素的中位值最大, 为0.98, Ba元素的中位值最小, 为0.82.可知, Na、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素更容易在PM2.5上富集, K、Cr、Mn、Al、Mg、Ti、Ca、Fe、Ba和Si元素更容易在PM10上富集.

图 3 天津市道路降尘PM2.5和PM10中元素的质量分数比值 Fig. 3 Ratio of element mass fraction in PM2.5 and PM10 in road dust fall in Tianjin

图 4为不同类型道路降尘PM2.5和PM10中元素质量分数和, 从中可知, PM2.5中不同元素质量分数和在快速路最高, 环线最低; PM10中不同元素质量分数和在主干道最高, 环线最低.除主干道和环线PM2.5和PM10中元素的质量分数和差异较大外, 其他道路类型元素在PM2.5和PM10中的质量分数和差异均很小.

图 4 不同道路类型道路降尘PM2.5和PM10中元素质量分数和 Fig. 4 Sum of the mass fraction of elements in PM2.5 and PM10 in road dust fall of different roads

为探究不同元素质量分数在两种粒径间的差异, 运用SPSS 16.0软件对道路降尘PM10和PM2.5中元素的质量分数进行两相关样品的非参数检验, 可得Na(0.32)、K(0.72)、Cr(0.27)、Mn(0.19)、Cu(0.43)、Zn(0.97)、As(0.12)、Cd(0.69)、Pb(0.78)、Al(0.45)、Mg(0.41)、Ti(0.06)、Ca(0.69)、Ba(0.14)和Si(0.93)元素的P值均大于0.05, 说明这15种元素在PM10和PM2.5中质量分数的差异无统计学意义; Fe(0.01)的P值小于0.05, 说明Fe元素在PM10和PM2.5中质量分数的差异有统计学意义, 在PM10中的质量分数高于PM2.5.

2.2 基于分歧系数法的不同粒径间成分谱相似性比较

分歧系数(coefficient of divergence, CD)可用来确定两成分谱之间的相似程度[15], 本文用分歧系数来研究天津市不同道路类型道路降尘PM10和PM2.5成分谱的相似性, 其计算公式[16]见式(1), 结果见图 5.

(1)
图 5 不同道路类型两种成分谱之间的相似性 Fig. 5 Similarity of two profiles from different roads

式中, CDjk为分歧系数; p为参与计算的元素的总个数; i为元素序号; Xij、Xjk分别为两种粒径成分谱中i元素的质量分数, %.

如果两个成分谱组成非常相似, CD将趋近于0;如果组成相差极大, 则CD趋近于1[17].姬亚芹[18]的研究认为分歧系数在0~0.2的两个源成分谱必定相似、0.2~0.5可能相似、0.5~1必定不相似.因此本研究将分歧系数0.2作为判断两个成分谱是否相似的分界点.

图 5表明, 主干道、次干道、支路、快速路和环线这5种道路类型两种粒径间的分歧系数分别为0.09、0.08、0.06、0.12和0.11, 均小于0.2.综合天津市春季不同道路类型降尘PM10和PM2.5中元素质量分数, 计算得到道路降尘中两种粒径成分谱的CD值为0.06, 小于0.2.可见, 天津市春季道路降尘PM10和PM2.5的成分谱较相似, 在未来的降尘或者颗粒物来源解析工作中可以只采集一个粒径, 也可以用来校验所采集数据的质量.

2.3 基于富集因子分析的道路降尘中元素的来源

富集因子法常被用来分析元素来源[19].它在应用过程中存在着一定的不确定性, 比如参比系统和参比元素的不同, 会直接影响结果[20].但是, 鉴于该方法目前被较多应用, 并能在一定程度上帮助诊断元素的污染程度和来源.因此, 为探究道路降尘PM2.5和PM10中元素的富集程度, 并判断其可能的自然和人为来源[21], 本文选用富集因子法对其进行分析, 其计算公式[22]为：

(2)

式中, ci是所研究的第i种元素的浓度; cr为选定的参比元素的浓度; 下标“道路降尘”表示在道路降尘中的含量, 下标“土壤”表示在土壤背景参考系统中元素的含量.根据富集因子的大小, 可将元素的富集(污染)程度分为6个级别.其中, 污染级别越高表明受到人类活动的影响越大, 详见表 1.

表 1 富集因子分级 Table 1 Classes of the enrichment factors

参比元素主要有Al、Fe、Ti、Sc、Si, 其中, 在地壳中化学性质较稳定、分析精度较高、使用最广泛的参比元素为Al[23, 24], 因此本研究选取Al元素作为参比元素.利用公式(2)计算不同道路类型元素的富集因子, 结果见表 2.其中, 各元素在土壤中的含量选用天津A层土壤元素背景值(中位值)[25].

表 2 天津市道路降尘PM2.5和PM10中元素富集因子值 Table 2 Element enrichment factors of PM2.5 and PM10 in Tianjin road dust fall

表 2表明, PM2.5中Cd和Cr元素富集因子中位值分别为37.68和37.37, 为强烈富集; Zn、Cu、Pb和As元素富集因子中位值5~20, 为显著富集; Ca元素富集因子中位值2.62, 为中度富集; Mg、Ti、Fe、Mn、Ba、K和Na元素富集因子中位值0~2, 为轻微或无富集. PM10中Cd和Cr元素富集因子中位值分别为36.21、36.73, 为强烈富集; Zn、Cu、Pb和As元素富集因子中位值5~20, 为显著富集; Ca和Mg元素富集因子中位值分别为2.38和2.00, 为中度富集; Ti、Fe、Mn、Ba、K和Na元素富集因子中位值0~2, 为轻微或无富集.

有研究表明[26], Cd和Cr等重金属直接来源于机动车尾气和工业废气排放, 受人为活动的影响较大. Zn元素主要来源于汽车尾气的排放和轮胎磨损[27]; Cu来源于柴油机或车辆制动器的磨损[28]; Pb是汽车尾气排放的示踪元素[27], 虽然我国于2000年开始无铅汽油的使用降低了机动车排放对颗粒物中Pb的贡献, 但是机动车排放仍对Pb有贡献[26]; As为燃煤的指示元素.因此可以认为人为源对PM2.5和PM10的影响较大. Ca是建筑尘的标识元素, 在地壳中含量丰富, 说明Ca元素除土壤来源外, 还受到人类活动的影响.可见, 元素Cd、Cr、Zn、Cu、Pb、As和Ca受到人为活动的影响较大, 其余元素主要来源于自然源.

3 结论

(1) 天津市道路降尘PM2.5和PM10中平均质量分数在1%~20%之间的元素从大到小依次为：Si＞Al＞Ca＞Fe＞Mg＞K＞Na; Si元素在PM2.5和PM10中的质量分数均最高. Na、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素更易在PM2.5上富集, K、Cr、Mn、Al、Mg和Ti元素更易在PM10上富集.

(2) 利用分歧系数对道路降尘PM2.5和PM10中元素的相似性进行定量分析可得, CD值为0.06, 表明两种粒径的元素成分谱相似性较高.

(3) 元素Cd和Cr为强烈富集; 元素Zn、Cu、Pb和As这4种表现显著富集; Ca元素为中度富集; 元素Mg、Ti、Fe、Mn、Ba、K和Na为轻微富集或无富集.元素Cd、Cr、Zn、Cu、Pb、As和Ca受人为活动的影响较大, 其余元素主要来源于自然源.

(4) 综合道路降尘PM2.5和PM10中元素质量分数和富集因子分析结果可知, 天津市道路降尘PM2.5和PM10中污染元素主要来源于土壤风沙尘、建筑尘、交通尘(汽车尾气的排放、轮胎磨损和刹车片磨损)和煤烟尘.

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