环境科学  2018, Vol. 39 Issue (3): 972-979   PDF    
引用本文
于超, 于兴娜, 赵天良, 张蕾, 马国煦, 王咏薇. 南京北郊能见度变化中二次无机盐消光的重要作用[J]. 环境科学, 2018, 39(3): 972-979.
YU Chao, YU Xing-na, ZHAO Tian-liang, ZHANG Lei, MA Guo-xu, WANG Yong-wei. Important Effect of Secondary Inorganic Salt Extinction on Visibility Impairment in the Northern Suburb of Nanjing[J]. Environmental Science, 2018, 39(3): 972-979.
南京北郊能见度变化中二次无机盐消光的重要作用
于超, 于兴娜, 赵天良, 张蕾, 马国煦, 王咏薇     
南京信息工程大学大气物理学院, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044
收稿日期: 2017-07-21; 修订日期: 2017-09-13
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016YFC0203304）；国家自然科学基金项目（41475142）；江苏省高校"青蓝工程"项目
作者简介: 于超(1993~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气环境与气候变化, E-mail: 1615653552@qq.com
通信作者: 赵天良, E-mail: tlzhao@nuist.edu.cn
摘要: 利用2013年5月~2014年5月的能见度和大气气溶胶化学组分资料，分析南京北郊能见度变化特征、气溶胶化学组分与能见度变化的关联及其对大气消光的贡献，识别在能见度变化中二次无机盐消光的重要作用.结果表明，观测期间平均能见度为（6.78±3.68）km，能见度存在显著的季节变化.粒径小于2.1 μm的细粒子对能见度降低有较大影响，SO42-、NO3-、NH4+和OC是细粒子主要成分，其中二次无机离子对重霾日能见度恶化具有重要贡献.利用修正的IMPROVE方程重建观测期间消光系数，均值为（527.2±295.2）Mm-1，PM2.1化学组分中硫酸铵、硝酸铵以及有机物对消光系数贡献最大，达到80.6%.尽管在清洁日（VR > 10 km）有机物的消光贡献高达43.51%，但随着能见度降低，有机物消光贡献减少，二次无机盐组分消光贡献增加，在低能见度的重霾日（VR < 5 km）二次无机盐消光贡献达到58.96%，表明二次无机盐消光对能见度恶化具有重要作用.
关键词: 能见度      细粒子      化学组分      消光系数      二次无机盐     
Important Effect of Secondary Inorganic Salt Extinction on Visibility Impairment in the Northern Suburb of Nanjing
YU Chao , YU Xing-na , ZHAO Tian-liang , ZHANG Lei , MA Guo-xu , WANG Yong-wei     
Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: Observed data regarding the visibility and aerosol chemical composition from May 2013 to May 2014 were used to analyze the variation of visibility, the relationship between aerosol chemical composition and visibility variations, and their contributions to atmospheric light extinction. An important effect of secondary inorganic salt extinction on the visibility impairment was determined. The present study suggests that the average visibility during the observation period was (6.78±3.68) km, and there was obvious seasonal variation in the visibility. Fine particles with size less than 2.1 μm have a great influence on visibility, with the main chemical components of SO42-, NO3-, NH4+, and OC. The secondary inorganic ions make significant contributions to visibility degradation. The mean light extinction coefficient of Nanjing was (527.2±295.2) Mm-1, which was calculated by using the revised IMPROVE equation. Regarding the chemical composition of PM2.1, the most contributive species to the light extinction coefficient were ammonium sulfate, ammonium nitrate, and organic species, which accounted for 80.6%. Although the light extinction contribution of organic matter was as high as 43.51% on a clear day (VR > 10 km), with the decrease of visibility, the extinction contribution of organic matter decreased, but the contribution of secondary inorganic salt increased. The contribution of extinction was 58.96% for heavy haze days with low visibility (VR < 5 km). This proves that the secondary inorganic salt extinction plays a significant role in visibility impairment.
Key words: visibility      fine particle      chemical composition      light extinction      secondary inorganic salt     

能见度是人们判断一个地区的大气环境与空气质量最直观的标准, 它作为一种复杂的光学现象, 受到众多气象环境因素的制约.较高的相对湿度、低风速和稳定大气边界层条件是低能见度天气发生的主要气象条件[1~5].大气中悬浮的大量颗粒物及气态污染物通过吸收和散射太阳短波辐射, 加强大气消光作用, 导致大气透明度即能见度降低[6, 7], 低能见度已是空气污染的显著标志[8].近年来我国中东部地区空气质量下降, 严重视程障碍的低能见度天气频发, 其空间尺度逐渐从城市尺度向区域尺度扩大[9, 10], 影响交通运输和社会生活[11], 并带来人体健康效应[12, 13].

为了分析PM2.5的化学组分对能见度的贡献, 美国从1988年便开始建立能见度监测网络, 选取不同下垫面类型进行监测, 按照5种不同化学组分(硫酸盐、硝酸盐、有机碳、元素碳、地壳物质)进行了长期大型能见度观测计划IMPROVE(Interagency Monitoring of Protected Visual Environment)[14], 并重建了大气消光系数计算公式. Zhou等[15]基于上海2011年在线观测所获取PM2.5化学成分数据, 使用未修正的IMPROVE方程分析, 结果显示消光贡献顺序为(NH4)2SO4＞NH4NO3＞OC, 三者贡献之和为70%.沈铁迪等[4]基于膜采样分析, 计算南京2011年夏秋季节消光系数, 硫酸铵、硝酸铵、有机物的消光贡献之和达到80%, 三者中有机物贡献最小.马佳等[16]对2014年南京北郊不同PM2.5化学组分的冬春季大气消光贡献的研究表明, 硫酸铵、硝酸铵、有机物的消光贡献之和增加到90%左右.吴丹等[17]对2013年杭州消光贡献进行研究, 发现硫酸铵、硝酸铵对大气总消光系数的贡献达60.8%, 二次无机盐组分重要消光贡献与杭州霾污染加重密切相关.近年来在南京[16]、杭州[17]、北京[18]、西安[3]、宝鸡[19]等地的研究中均发现大气消光作用加强, 其中硫酸铵、硝酸铵对消光的贡献很重要.

南京作为长三角城市群核心城市之一, 具有发达的城市化和工业化水平.近30年以来, 南京地区能见度一直处于下降趋势[20], 日益恶化的空气质量备受关注.目前对低能见度事件发生的气象条件及大气消光的研究已取得诸多成果[1~4], 但是对于南京能见度的研究多集中于气象因子的一般统计分析[20~23], 对南京较长时间序列的化学组分大气消光特性变化规律和大气中不同能见度条件下化学组分的消光贡献的定量分析研究仍然较少.而大气消光作用以气溶胶粒子的米散射贡献为主, 不同化学组分的消光贡献存在很大差异[3, 24, 25], 深入研究不同能见度条件下化学组分消光贡献变化对分析低能见度事件成因尤为必要.本研究通过南京北郊四季的观测采样数据, 试图分析细粒子化学组分与能见度变化间的关联, 并使用修正的IMPROVE方程估算不同能见度条件下各化学组分对大气消光的贡献, 以识别二次无机盐组分在能见度变化中重要作用, 以期为城市大气环境治理提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 采样地点与时间

观测采样点位于南京北郊南京信息工程大学校园(118°E, 32°N, 图 1), 其周边环境复杂, 东面为江北大道快速路和南京江北工业区, 北面和西面为街道、农田以及居民生活区, 南面是龙王山风景区, 因此该地所获取采样数据资料一定程度上可作为南京北郊大气复合污染(工业、交通、生活污染)的代表点.数据资料包括能见度、湿度等常规气象要素, 以及不同粒径范围颗粒物中主要无机离子组分、碳组分的质量浓度数据.气溶胶粒子化学组分浓度数据来源于东苑校区气象楼12楼顶观测资料; 气象要素数据来源于同一区域自动站.气象资料的观测时间为2013年5月1日~2014年4月30日, 能见度时间分辨率是1 min, 其它气象要素时间分辨率为1 h; 在春季(04-17~05-15)、夏季(06-01~07-17)、秋季(10-15~11-13)和冬季(12-30~01-23)进行膜采样实验, 时间分辨率为1 d.

蓝色" + "为采样点位置 图 1 采样点位置及周边主要环境状况 Fig. 1 Location of sampling site and surrounding environment

1.2 仪器和方法

本研究中使用2013~2014年南京北郊的气象资料是来自CJY-1型能见度仪和CAWSD600型自动气象站的连续观测数据.两台Andersen-Ⅱ型9级撞击采样器在气象楼12楼顶工作, 分别使用石英膜和特氟龙滤膜采样, 利用离子色谱法和热光反射法获取不同粒径的有机组分和无机组分质量浓度.由于Andersen-Ⅱ型9级撞击采样器切割头限制未能采集到PM2.5的化学组分浓度数据, 仅采集到PM2.1的各种化学组分浓度数据, 因此在本研究中将粒径2.1 μm近似为粗细粒子界限.

采样时间为23 h, 从09:00到次日的08:00, 采样流量为28.3 L·min-1, 所采集样品在恒温恒湿环境静置24 h, 然后再用精密电子天平称重后置于冰箱(-18℃左右)冷冻避光保存至分析.为保证数据质量每次实验均同步进行空白膜实验, 按照相同方法处理、测定空白滤膜.称重使用精密电子天平(瑞士, Mettler Toledo MX5型), 精度为10 μg, 每次称量前用标准砝码进行仪器校准.样品分析前, 所有分析仪器均需做仪器空白以确保无残留杂质影响实验结果.样品分析时, 取1/4膜置于PET瓶中, 加入25 mL去离子水(电阻率为18.2 MΩ·cm), 超声提取0.5 h后静置24 h, 再用0.22 μm微孔水系滤头进行抽滤.抽滤样品采用离子色谱分析仪(瑞士万通, 850 professional IC型)测定Na+、Mg2+、K+、Ca2+、NH4+、Cl-、F-、SO42-、NO3-等无机离子组分, 检测限分别为：0.02、0.02、0.01、0.05、0.02、0.05、0.04、0.01和0.006 μg·m-3.

样品中的碳组分OC和EC浓度分析采用热光反射法(TOR), 分析仪器为热光碳分析仪(美国沙漠研究所, Model 2001型).该方法测量原理为：首先将石英膜样品在氦气的非氧化环境中逐级升温, 使OC被加热挥发; 此后样品又在氦气/氧气(98%/2%)混合气的氧化环境中逐级升温, 该过程中EC燃烧分解.由于第一阶段中有部分OC被碳化, 在实验过程中采用633 nm的He-Ne激光全程检测滤膜, 以准确界定OC和EC浓度.两个阶段产生的CO2在转化为CH4后由离子火焰法(FID)定量检验[26], 从而确定OC和EC浓度, EC和OC最低检测限分别为0.2和0.82 μg·cm-2, 数据质量控制标准参照美国沙漠所标准[27].

气溶胶的不同化学组分对大气消光系数有不同的影响.美国IMPROVE消光算法于2006年被修正, 修正后的算法考虑了不同模态的硫酸铵、硝酸铵以及有机物的消光效率和吸湿增长因子不同[28], 且将有机物与OC之间的转换系数由1.4调整为1.8[29, 30].经过修正后的IMPROVE化学消光方程如下：

式中, bext为消光系数, RH为相对湿度, fS(RH)和fL(RH)为不同模态硫酸铵、硝酸铵吸湿增长因子, fSS(RH)为海盐粒子吸湿增长因子, 大小取值参见文献[31].硫酸铵、硝酸铵、有机物(POM)的浓度用SO42-、NO3-、OC浓度进行换算, 海盐粒子浓度用Cl-浓度进行换算[31], 其中:[(NH4)2SO4]=1.37×[SO42-]; [NH4NO3]=1.29×[NO3-]; [POM]=1.8×[OC]; [Sea Salt]=1.8×[Cl-]. IMPROVE方程中各化学组分质量浓度单位均为μg·m-3, 所重建消光系数单位为Mm-1.硫酸铵两个模态质量分配可按以上公式进行分配, 该方程同样适用于硝酸铵、有机物的模态质量分配.有研究表明, 矿物尘组分(soil)对消光贡献很小[21], 且本研究中未同步观测矿物尘组分浓度, 因此忽略其对大气消光系数的贡献.在本研究中将不考虑气体消光贡献, 使用修正的消光系数方程对南京北郊的消光系数进行估算重建, 分析硫酸铵、硝酸铵、有机物、氯盐、元素碳和粒径大于2.1 μm范围内的颗粒物(CM)等气溶胶不同化学组分对消光系数贡献.

2 结果与讨论 2.1 能见度变化特征

南京北郊2013年5月~2014年4月观测期间年平均能见度为(6.78±3.68)km, 日均能见度超过10 km的天数仅68 d, 占比18.9%.与1980~2005年南京能见度相比较[25], 年均大气能见度从8.59 km下降到6.78 km, 表明南京北郊大气环境质量下降.从季节平均来看, 夏季能见度最好, 为(10.69±4.37)km; 春、秋两季次之; 冬季能见度最差, 仅(5.13±3.06)km.在去除降水日后, 按日均能见度(VR)的变化分别定义重霾日(VR＜5 km)、霾日(5 km≤VR＜10 km)、清洁日(VR≥10 km).统计发现(表 1), 夏季清洁日(VR≥10 km)天数所占比例明显多于其他季节; 春、秋季能见度在5~10 km之间天数所占比例最大, 超过45%;冬季重霾日(VR＜5 km)天数所占比例高达37%.

表 1 南京北郊不同能见度等级相关统计 Table 1 Statistics for the different visibility levels in the northern suburb of Nanjing

2.2 细粒子化学组分变化特征

为分析颗粒物化学组分与能见度变化的关联, 本研究分析了南京北郊四季颗粒物中不同粒径范围的各化学组分的质量浓度, 主要包含无机离子组分(Na+、Mg2+、K+、Ca2+、NH4+、Cl-、F-、SO42-、NO3-)和碳组分(OC、EC). 图 2是南京北郊气溶胶年平均及3类不同能见度天气的质量浓度谱分布, 颗粒物粒径在0.43~2.1 μm范围峰值显著, 在重霾日该峰值范围内颗粒物质量浓度在总的颗粒物质量中占比高达64.6%, 峰值浓度分别为霾日、清洁日的1.4倍和2.1倍; 而在粒径大于4.7 μm范围各天气状况的浓度差异不明显.研究细粒子化学组成与能见度降低的关联对大气环境改善具有重要意义.

图 2 南京北郊观测期间颗粒物粒径分布 Fig. 2 Particle size distribution during the observations in the northern suburb of Nanjing

表 2描述了南京北郊PM2.1主要化学组分质量浓度的变化特征.颗粒物化学组分中NH4+、SO42-、NO3-以及OC是南京北郊PM2.1中主要组分, 质量浓度占比达到81.4%.颗粒物中OC所占比例最大(24.6%), 其余依次为SO42-(19.2%)、NO3-(17.7%)、NH4+(16.3%)、Cl-(7.6%)以及EC(3.1%), 所测其余组分(包括Na+、Mg2+、K+、Ca2+、F-)含量较少, 5种组分占比仅11.4%. NH4+、SO42-、NO3-是PM2.1中重要二次无机盐组分, 主要来自于气态污染物(如NH3、SO2、NO2等)二次反应生成[32]. Ca2+和Mg2+等一次气溶胶组分在细粒子中含量较低, 主要来自于扬尘且具有一致的变化特征. EC主要为化石燃料燃烧和机动车尾气排放的一次产物, OC则包括直接排放的有机碳和经过复杂的化学反应生成的二次有机碳, 常用OC与EC的比值来区分一次污染和二次有机污染的相对贡献.对于南京北郊, 颗粒物OC/EC比值约为6.8, 远大于二次有机污染的临界值2[33], 表明南京北郊存在严重的二次有机污染.各化学组分存在明显的季节变化, 冬季颗粒物污染最为严重, 浓度通常较其他季节高.在春夏季SO42-浓度高于NO3-, OC和SO42-是春夏季PM2.1中最主要的组分, 而秋冬季则为OC和NO3-. SO42-全年浓度相对稳定, 但NO3-具有较大的季节变化, 这与硝酸铵在夏季高温下易挥发有关[34, 35].

表 2 南京北郊PM2.1主要化学组分质量浓度季节变化/μg·m-3 Table 2 Components of PM2.1 in various seasons in the northern suburb of Nanjing/μg·m-3

图 3所示为南京北郊不同季节和不同能见度天气下二次无机盐组分(NH4+、NO3-和SO42-)、碳组分(OC和EC)、其它阳离子组分(Na+、Mg2+、K+、Ca2+)和其它阴离子组分(Cl-、F-)的特征. PM2.1化学组分总质量浓度冬季明显高于其他季节, 春、秋季次之, 夏季最低.在PM2.1中二次无机盐组分浓度很高, 四季占比均超过50%, 其它阴、阳离子组分四季占比均在7%左右.在清洁日, 碳组分质量浓度为14.58 μg·m-3, 与二次无机盐组分浓度(17.87 μg·m-3)相差不大; 在霾日和重霾日, PM2.1中各种组分浓度都有一定程度增加, 但二次无机盐组分增幅最大, 在重霾日其质量浓度达到49.74 μg·m-3, 而此时碳组分浓度(22.95 μg·m-3)相对较低, 表明二次无机盐组分增加对能见度的恶化具有重要作用.

图 3 南京北郊不同季节和不同能见度状况下化学组分变化特征 Fig. 3 Characteristics of the chemical composition for different seasons and different visibility levels in the northern suburb of Nanjing

2.3 化学组分对大气消光系数的贡献分析

利用修正的IMPROVE方程计算可得南京北郊总大气消光系数, 全年平均值为(569.9±302.7)Mm-1, 比西安[3]年平均值(912±882)Mm-1低近40%, 比广州[36]平均消光系数(326±248)Mm-1、上海[15]年均消光系数(332.2±249.5)Mm-1略高. 图 4是观测期间南京北郊四季不同化学组分的消光系数柱状图.就季节平均来看, 颗粒物消光系数依次为冬季＞秋季＞春季＞夏季, 冬季平均消光系数达到(783.9±449.1)Mm-1, 而夏季平均消光系数仅为冬季55%左右.有机碳、硫酸铵和硝酸铵平均值分别为(192.6±87.4)、(155.6±10.9)和(146.4±47)Mm-1, 其中有机碳和硝酸铵消光系数值有较大的季节变化, 冬季明显高于其他季节, 这与大气总消光系数季节变化一致.南京北郊的消光系数的季节变化更多依赖于硝酸铵及其它有机物的贡献.

图 4 观测期间化学组分对消光系数贡献季节变化 Fig. 4 Seasonal variation of the contribution of chemical components to the extinction coefficient during the observation period

图 5是南京北郊PM2.1不同化学组分对消光系数相对贡献.如图 5(a)所示, 有机物对南京北郊消光系数贡献最大(约32.19%), 其次为硫酸铵(26.55%)和硝酸铵(21.81%), 三者对南京大气消光贡献之和达到80.55%;氯盐对消光贡献达到9.33%, 其作用不容忽视; 元素碳和粗粒子对消光系数贡献较小, 均在5%左右.对于重霾日, 消光系数贡献顺序为硫酸铵＞硝酸铵＞有机物; 对于能见度在5~10 km的霾日, 有机物消光成为最大贡献者, 硫酸铵、硝酸铵贡献降低; 对于能见度大于10 km的清洁日来说, 有机物的消光作用最高, 达到43.51%, 而硫酸铵和硝酸铵的相对贡献之和仅29.70%. 图 5(b)为化学组分对消光系数贡献比例随能见度变化情况, 不同能见度条件下化学组分消光贡献差异明显.硫酸铵、硝酸铵等二次无机盐对低能见度的重污染天气的消光作用具有重要贡献, 达到58.96%;但随着能见度增加, 硫酸铵、硝酸铵等二次无机盐消光贡献比例显著降低, 而有机物等其余组分消光贡献均持续增加.因此, 南京北郊硫酸铵、硝酸铵等二次无机盐组分的消光作用是环境低能见度重霾事件产生的主导因素, 能见度的恶化与二次无机盐组分的增加及消光加强有紧密的联系.

(a)不同能见度等级及全年化学组分对消光系数贡献, (b)不同能见度下化学组分对消光系数贡献比例 图 5 不同化学成分对消光系数相对贡献 Fig. 5 Relative contribution of different chemical compositions to the extinction coefficient

3 结论

(1) 研究期间南京北郊平均能见度为(6.78±3.68)km, 能见度表现出夏季高冬季低季节特征, 低能见度霾污染天气在秋、冬季发生频繁.

(2) 细粒子对能见度降低具有重要作用, NH4+、SO42-、NO3-以及OC是南京北郊细粒子中最主要组分, 占比达到81.40%, 其中OC浓度最高. NH4+、SO42-、NO3-等二次无机盐组分浓度在低能见度的重霾日显著增加, 对能见度的恶化具有重要贡献.

(3) 南京北郊年平均消光系数为(527.2±295.2)Mm-1, 消光系数的季节变化依赖于有机物和硝酸铵的贡献. PM2.1化学组分中硫酸铵、硝酸铵和有机物对消光系数三者年平均消光贡献之和达到80.55%.尽管在能见度＞10 km的清洁日, 有机物的消光作用高达43.51%, 但随着霾污染过程能见度的降低, 有机物消光贡献显著减少, 二次无机盐组分消光贡献增加, 在重霾日(VR＜5 km)二次无机盐消光贡献达到58.96%, 表明二次无机盐消光对能见度恶化具有重要作用.

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