环境科学  2018, Vol. 39 Issue (2): 691-702   PDF    
小型池塘水-气界面CH4冒泡通量的观测
张秀芳1, 肖薇1,2, 张弥1, 王伟1, 赵佳玉1, 胡勇博1, 谢成玉1, 张圳1, 谢燕红1, 黄文晶1     
1. 南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044;
2. 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 南京 210044
摘要: 为了量化亚热带浅水养殖塘CH4冒泡通量占CH4总通量的比例,选取安徽省全椒县两个小型池塘为研究对象,采用倒置漏斗法和顶空平衡法,自2016年7月28日至8月13日观测夏季水-气界面的CH4通量.结果表明,两个池塘CH4冒泡通量分别是121.78 mg·(m2·d)-1和161.08 mg·(m2·d)-1,CH4扩散通量分别是3.38 mg·(m2·d)-1和3.79 mg·(m2·d)-1,CH4冒泡通量占总通量比例分别是97.5%和96.4%.CH4冒泡通量具有高度空间异质性,A塘CH4冒泡通量的变化范围为0.11~446.90 mg·(m2·d)-1,B塘CH4冒泡通量变化范围为0.05~607.51 mg·(m2·d)-1.两个池塘的气体冒泡速率都是白天高于夜间,主要受风速控制.对于较浅的池塘,在小时尺度上,CH4冒泡通量的主要影响因素是风速;在日尺度上,CH4冒泡通量的主要影响因素是风速和水深,其中CH4冒泡通量与风速呈正相关关系,与水深呈负相关关系.不同纬度的水体CH4冒泡通量不同,中纬度地区的淡水环境比高纬度地区CH4冒泡通量更高.通过观测手段量化小型浅水池塘CH4冒泡通量,可以为准确估算内陆水体对区域和全球碳循环的贡献提供数据支持和理论参考.
关键词: 小型池塘      甲烷冒泡通量      甲烷扩散通量      倒置漏斗法      顶空平衡法     
Quantification of Methane Ebullition Flux from Small Ponds Using the Inverted-Funnel Method
ZHANG Xiu-fang1 , XIAO Wei1,2 , ZHANG Mi1 , WANG Wei1 , ZHAO Jia-yu1 , HU Yong-bo1 , XIE Cheng-yu1 , ZHANG Zhen1 , XIE Yan-hong1 , HUANG Wen-jing1     
1. Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
2. Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: To quantify the ratio of CH4 ebullition to total flux in subtropical shallow ponds, the CH4 flux at the water-air interface was measured using the inverted-funnel and water equilibrium methods in two small ponds in Quanjiao, Anhui Province from July 28 to August 13, 2016. The average CH4 ebullition fluxes were 121.78 and 161.08 mg·(m2·d)-1 and the average diffusion fluxes were 3.38 and 3.79 mg·(m2·d)-1 over pond A and pond B, respectively. The ebullition flux accounted for 97.5% and 96.4% of the total flux over pond A and pond B, respectively. Methane ebullition ranged from 0.11 to 446.90 mg·(m2·d)-1 over pond A and from 0.05 to 607.51 mg·(m2·d)-1 over pond B. Gas ebullition rate during the day was higher than that at night and was controlled by wind speed. Methane ebullition flux was influenced by wind speed over the shallow pond at hourly scale and by water depth and wind speed at daily scale, with positive correlation with wind speed and negative correlation with water depth. Varying with latitude, methane ebullition flux was higher for the water bodies in the mid-latitude region compared to those in the high-latitude region. Direct observations of the methane ebullition flux over small ponds provide data support and theoretical reference to precisely estimate the contribution of inland water bodies to regional and global carbon cycle.
Key words: small pond      CH4 ebullition flux      CH4 diffusion flux      inverted-funnel method      water-equilibrium method     

水生生态系统CH4排放对大气CH4有重要的贡献. CH4是一种温室气体, 其增温潜势约为CO2的21倍[1], 且大气中CH4浓度自工业革命以来增长了3倍[2], 但是其释放源的相对贡献依然饱受争议[3].特别是淡水环境CH4排放量占全球尺度CH4排放量的20%, 并且由于它所占面积较大, 因此被认为是CH4排放的一个重要来源[4].在淡水环境中, 除了大型的水体以外, 小型池塘(面积<0.001 km2)排放CH4的能力也很强, 但是往往被忽视.主要原因是小型池塘面积较小, 不能在卫星图像或者地图上识别出来, 且小型池塘与湿地容易形成一个不易区分的连续体, 因此利用传统的遥感、地理信息系统(GIS)技术估算水体CH4排放量容易忽略小型池塘的贡献[5].但是, 小型池塘面积占全球湖泊池塘表面积的8.6%[5], 忽略小型池塘CH4排放量会低估淡水环境的CH4排放量, 最终导致区域甚至全球碳排放量的低估.因此, 对小型水体CH4排放的定量化和排放机制研究对于全球温室气体循环和气候变化研究是至关重要的.

尽管小型池塘对大气的CH4贡献不容忽视, 目前也有多种成熟的方法观测水-气界面的CH4通量, 但是在池塘上开展的观测研究却并不多见. CH4是在缺氧条件下, 微生物通过分解底泥中有机碳产生的. CH4从产生到释放到大气有3个途径, 即冒泡、扩散和植物体茎秆传输[6~8].对于池塘和湖泊等植物生长很少的水生生态系统, CH4排放的途径主要是冒泡和扩散.目前国内外针对水-气界面CH4的观测方法主要有顶空平衡法[9]、箱式法[10]、涡度相关法[11~13]、通量梯度法[14]和倒置漏斗法[15, 16].顶空平衡法只能观测到通过扩散方式排放的CH4, 无法观测到通过冒泡和植物体茎秆传输排放的CH4, 因此会低估CH4通量[5]; 箱式法、涡度相关法、通量梯度法可以得到通过3种途径排放的CH4总通量, 其中涡度相关法和通量梯度法可以长期、连续、在线地观测水-气界面CH4通量[11~14], 但是对仪器适用条件和维护成本较高; 箱式法操作简单但仅限于单点观测, 且会改变箱体内气象条件.但是, 分别观测通过扩散和冒泡方式排放的CH4量对于研究CH4排放的控制机制有重要意义.倒置漏斗法仅可以观测到通过冒泡方式排放的CH4, 通常与顶空平衡法结合使用, 量化CH4冒泡比例[15, 16].对于CH4冒泡通量的观测, 箱式法区分CH4冒泡通量的贡献是通过在静态箱内CH4冒泡发生的开始与结束时刻箱体内CH4气体浓度差来确定[17, 18]; 而倒置漏斗法收集的CH4是从底泥中产生的, 直接到达水表不被水体氧化进入到倒置漏斗装置中的部分[15, 16, 19, 20].比起箱式法, 水-气界面CH4冒泡通量的观测方法中最准确的是倒置漏斗法[15].

小型池塘是长三角地区典型的土地利用类型.全国水产养殖面积是8.47×1010 m2, 池塘养殖面积是2.70×1010 m2, 池塘养殖面积占养殖总面积的31.9%[21]. “长江三角洲城市群”包括江苏、安徽、浙江和上海的全部或部分城市, 4个省(市)池塘养殖面积占养殖总面积分别是51.1%、37.7%、25.0%和90.1%[21], 除了浙江, 均远高于全国平均水平31.9%.本研究选取的试验站点是安徽全椒两个浅水池塘, 地处亚热带季风气候区, 目的是通过观测手段量化小型浅水池塘CH4冒泡通量和CH4冒泡通量占总通量的比例, 以期为准确估算中纬度亚热带季风区小型浅水池塘CH4排放量、估算内陆水体对区域和全球碳循环的贡献提供数据支持和理论参考.

1 材料与方法 1.1 试验站点

本研究的试验站点位于安徽省滁州市全椒县武岗镇官渡村的大片渔塘养殖区(118.25°E, 31.97°N), 在由4个池塘组成的“田”字型池塘区内选择了对角的A塘和B塘(图 1).本试验设置有10个采样点, 每个池塘5个采样点.两个池塘水体特征为:A塘水深0.97 m, 面积7 168 m2, 水体清澈, 零星生长着空心莲子草; B塘水深0.48 m, 面积7 524 m2, 水体浑浊, 水面上漂浮有绿色泡沫.按照当地渔业养殖的惯用方式, 每天12:00和17:00分别向两个塘投放一定量的饲料, 其主要成分占总营养成分的比例为:蛋白质≥28.0%, 粗纤维≤12.0%, 粗脂肪≥3.0%, 粗灰分≤15.0%, 0.50%≤钙≤2.00%, 总磷≥0.6%, 0.20%≤氯化钠≤1.50%, 水分≤12.5%, 赖氨酸≥1.20%.

图 1 池塘观测点位置示意 Fig. 1 Location of ten observation sites in two ponds

1.2 CH4冒泡通量的观测方法 1.2.1 倒置漏斗装置及其观测原理

本文采用倒置漏斗装置收集水-气界面通过冒泡方式排放的CH4.该装置[22]由一个塑料漏斗(最大开口直径0.26 m、高度0.66 m)、一段聚四氟乙烯PVC塑料管(内径20 mm、外径25 mm、长度0.31 m, 带刻度)和一个塑料三通阀组成.在收集气体过程中, 漏斗倒置在水面上, 漏斗最开阔的表面位于水面以下15cm, 上面连接塑料管, 塑料管最上端连接三通阀, 整个装置保持密封, 不与大气交换气体.该装置收集CH4气体的原理是[22]:底泥产生的CH4气泡上升, 在漏斗瓶颈处逐渐集聚, 集聚的CH4气泡的瓶颈处形成一定的压力, 从而产生较大的压强, 当气压大于水压时, 气泡沿着PVC管慢慢向上移动, 然后到达塑料管顶部, 此时塑料管里的水位会下降, 下降的体积即为收集到的气体体积, 这样就达到了收集气体的目的.采样时, 首先读取塑料管的读数, 用于计算气体体积; 然后收集气体, 打开三通阀, 用另一个注射器快速抽取活塞顶部气体, 并用Parafilm® M塑封膜密封后放置于4℃保温箱内保存, 24 h之内送回实验室完成分析.

1.2.2 采样时间与分析方法

气体采样分为日常采样和密集采样.日常采样时间为2016年7月31~8月13日, 每天早上07:00在每个点收集冒泡气体, 代表的是一天24 h的平均值; 密集采样时间为2016年7月28~30日, 每天06:00、12:00、18:00和24:00在每个点收集冒泡气体, 代表的是6 h的平均值.气体样品在南京信息工程大学农业气象试验站, 用气相色谱仪(型号GC7890B, Agilent Technologies Inc., USA)测量CH4、CO2和N2O的体积分数, 本文仅选用CH4数据.

1.2.3 CH4冒泡通量计算方法

CH4冒泡质量通量的计算公式如下[20]

(1)

式中, F为CH4通量[mg·(m2·d)-1], x(CH4)为倒置漏斗内收集的CH4气体的摩尔分数(μmol·mol-1), V为倒置漏斗内收集得到的气体体积(L), M为CH4的摩尔质量(16.04 g·mol-1), A为漏斗最大处的面积(0.053 m2), t为观测时长(d), Vm为标准状况下的空气摩尔体积(22.4 L·mol-1).

1.3 CH4扩散通量的观测方法 1.3.1 顶空平衡法的观测原理

本文采用顶空平衡法观测水-气界面CH4扩散通量.该方法通过同时测量表层水和大气中CH4的浓度, 计算两者的浓度差, 再根据气体交换系数计算CH4排放通量[23].当水中溶解的CH4浓度高于大气中CH4浓度时, 水体表现为CH4的源, 此时水体向大气释放CH4.

1.3.2 水体溶解CH4浓度的观测与分析方法

顶空平衡法需要采集水样观测其溶解的CH4浓度.本文通过一个简易采水装置[24]取水样, 该装置是用扎带将320 mL玻璃瓶绑在一根长2 m的PVC管上.取水时, 将采水装置放置于漏斗附近水面以下20 cm深度处取水样, 然后迅速用塞子塞紧, 最后用塑封膜密封.水样采集完成后, 将其置于4℃保温箱保存, 24 h之内运送回南京信息工程大学气象楼实验室的4℃冰箱里保存, 并于3 d之内完成分析.在处理水样时, 用高纯氮气(体积分数:99.999%)顶空100 mL水样, 在密封的条件下剧烈摇晃5 min, 静置30 min后用气相色谱仪分析水中溶解CH4的摩尔分数(μmol·mol-1).采样时间为2016年7月28日~8月13日的每天正午12:00.

1.3.3 CH4扩散通量计算方法

CH4扩散通量计算公式如下[23]

(2)

式中, F为CH4扩散通量[mg·(m2·d)-1], k为传输系数(m·d-1), cw为气相色谱仪测得的水样中溶解的CH4浓度(nmol·L-1), ceq为在某个温度下, 水中溶解CH4浓度与大气CH4浓度达到平衡时对应的水中CH4浓度(nmol·L-1).

1.4 配套观测

本文的配套观测包括大气CH4浓度观测、常规气象要素(温度、湿度、风向风速、气压和辐射等)观测和水质观测.大气CH4浓度用基于离轴积分腔输出光谱技术的便携式温室气体分析仪(型号915-0011-CUSTOM, Los Gatos Research, USA), 该温室气体分析仪可以在线连续观测大气中的CO2、H2O和CH4浓度, 测量频率为1 Hz, 进气口距离水面2.1 m.常规气象要素观测的仪器包括:温湿传感器(型号HMP155, Vaisala Inc., USA)、风速风向传感器(型号05103, R M Young Inc., USA)、气压传感器(型号CS106, Vaisala Inc., USA)和四分量辐射计(型号CNR4, Kipp & Zonen B.V., USA).其中温湿传感器架设高度为1.5 m, 风速风向传感器架设高度距离地面2.5 m, 气压传感器安装在EC100的机箱内, 四分量辐射计架设高度距离水面0.4 m左右.另外, 采用温度传感器(型号T109, Campbell Scientific Inc., USA)测量20 cm深度处的水温.所有配套观测的数据全部由在线处理程序计算为0.5 h数据(其中风速和风向数据为30 min的矢量平均值).溶解氧浓度数据来自多参数水质分析仪(型号Professional Plus, YSI Inc., Yellow Spring, Ohio).降水数据来自中国气象数据网(http://data.cma.cn/).

2 结果与分析 2.1 试验期间的气象条件

试验观测期间的气压、风速、气温、净辐射和降水量的时间序列如图 2所示.这段时间试验站点主要受太平洋副热带高压的控制, 以晴朗天气为主, 风速较小, 观测期间有6 d发生降水(降雨).气压的变化范围为999.9~1 007.9 hPa, 平均值为1 004.1 hPa; 风速的变化范围为0~4.1 m·s-1, 平均值为1.5 m·s-1; 气温的变化范围为25.6~37.6℃, 平均值为30.5℃; 净辐射的平均值为181.2 W·m-2; 发生降水的日期按照降水量大小排序分别为:7月31日14.9 mm, 8月10日9.3 mm, 8月4日1.1 mm, 8月5日0.1 mm, 8月7日微量.

图 2 观测期间气象要素的时间序列 Fig. 2 Time series of meteorological variables during the observation period

2.2 气体冒泡速率的日变化特征

密集采样过程中(2016年7月28~30日), 两个池塘中气体(包括CH4、CO2、N2O和其它气体)冒泡速率如图 3所示.首先, 从不同时间段的结果来看[图 3(a)], 两个池塘气体冒泡速率最快的时段都是12:00~18:00, 2 d内这一时段A塘气体冒泡速率分别为111.6 mL·(m2·h)-1和78.6 mL·(m2·h)-1, B塘气体冒泡速率分别为60.4 mL·(m2·h)-1和46.5 mL·(m2·h)-1.其次, 对比两个池塘的气体冒泡速率, A塘的冒泡速率明显比B塘快. A塘气体冒泡速率变化范围为40.1~111.6 mL·(m2·h)-1, B塘在相同的时间段内气体冒泡速率变化范围为27.0~60.4 mL·(m2·h)-1.最后, 图 3中误差线表征每个塘5个采样点观测值的1倍标准差, 可以看出不同采样点存在明显的空间差异.从图 3 (b)可见, 2 d内4个时段06:00~12:00、12:00~18:00、18:00~24:00、24:00~06:00(当地时间)气体平均冒泡速率分别为:52.1、72.0、30.7和44.2 mL·(m2·h)-1, 白天时段(06:00~18:00)气体冒泡速率为62.1 mL·(m2·h)-1, 夜间时段(18:00~06:00)气体冒泡速率为37.5 mL·(m2·h)-1.由此可见, 在小时尺度上, 气体冒泡速率存在明显的时空差异, 且白天冒泡速率明显比夜间快.

图 3 密集观测时段气体冒泡速率的时间序列 Fig. 3 Time series of gas ebullition rate during the intensive campaign

2.3 CH4通量的时间变化特征

常规采样过程中(2016年7月31日~8月13日), CH4冒泡通量和扩散通量日均值的时间序列如图 4所示. 14 d内两个池塘CH4冒泡通量有明显的变化[图 4(a)4(b)]. A塘CH4冒泡通量日均值在8月10日最小, 为62.93 mg·(m2·d)-1, 最大值214.05 mg·(m2·d)-1出现在8月11日, 变化幅度小.相比于A塘, B塘CH4冒泡通量变化更明显, 变化范围为33.62~291.62 mg·(m2·d)-1.另外, 图 4中误差线表示各塘5个采样点观测值的1倍标准差, 观测期间CH4冒泡通量的1倍标准差较大, 说明两个池塘的CH4冒泡事件是高度随机的.

图 4 CH4的冒泡通量和扩散通量时间序列 Fig. 4 Time series of methane ebullition and diffusion fluxes

CH4扩散通量的时间序列如[图 4(c)4(d)]所示.与两个池塘CH4冒泡通量相比, CH4扩散通量的数值明显偏低. A塘CH4扩散通量的日均值变化范围为0.21~20.05 mg·(m2·d)-1, B塘的变化范围为0.90~18.84 mg·(m2·d)-1.两个池塘CH4扩散通量的变化趋势也很一致, 都是在8月2~4日出现了高值, A塘最高值出现在8月3日, 为20.05 mg·(m2·d)-1; B塘的最高值是8月4日, 为18.84 mg·(m2·d)-1. A塘在8月7日出现了一个次高值, 为7.77 mg·(m2·d)-1; B塘在8月3日出现了一个次高值, 为5.95 mg·(m2·d)-1, 其他时间段内CH4扩散通量比较稳定, 均在0~6 mg·(m2·d)-1以内.综上所述, 夏季池塘水-气界面CH4的冒泡和扩散通量都有明显的时间变化.

2.4 CH4通量的空间变化特征 2.4.1 单个池塘内CH4通量的空间变化特征

2016年7月31日~8月13日池塘CH4通量空间分布如图 5所示. A塘5个观测点CH4冒泡通量日平均值的变化范围为16.31~249.24 mg·(m2·d)-1; CH4冒泡通量最大的点是位于池塘边缘的A4, 为249.24 mg·(m2·d)-1; B塘5个观测点CH4冒泡通量日平均值的变化范围为18.88~407.93 mg·(m2·d)-1, 而B塘则是在池塘中央的B5冒泡通量最大, 为407.93 mg·(m2·d)-1.而对于A塘CH4扩散平均通量值, 最大值10.66 mg·(m2·d)-1出现在池塘边缘点A3, 其他3个观测点CH4扩散平均通量值分别为1.34、1.43和2.67 mg·(m2·d)-1; B塘CH4扩散平均通量值则变化较小, 范围为1.50~4.93 mg·(m2·d)-1, 其中在B1和B2达到最大值, 分别为4.94 mg·(m2·d)-1和4.93 mg·(m2·d)-1.对比A、B两个池塘10个观测点的CH4冒泡通量和扩散通量值, 可以发现标准差大于平均值的点分别是A1、A2、B1、B2, 说明这4个观测点通过冒泡和扩散方式排放的CH4量均存在较大的变异.从10个观测点的分布位置来看, 靠近小型池塘中央的点(A5和B5)CH4冒泡通量值均较大, 分别是136.76 mg·(m2·d)-1和407.93 mg·(m2·d)-1, 其中, A5在A塘内CH4冒泡通量值虽然不是最大的, 但是仅次于最大值249.24 mg·(m2·d)-1(A4), 而B5是B塘内CH4冒泡通量的最大值.以上结果表明小型池塘内不同位置点水-气界面通过冒泡和扩散方式排放的CH4通量具有高度的空间变异性.

图 5 每个观测点CH4通量空间分布特征 Fig. 5 Spatial patterns of CH4 fluxes at sampling locations

2.4.2 两个池塘之间CH4通量的对比分析

2016年7月31日~8月13日两个池塘CH4扩散通量和冒泡通量的空间分布特征如图 6所示. A塘中CH4冒泡通量的变化范围为0.11~446.90 mg·(m2·d)-1, B塘中的变化范围为0.05~607.51 mg·(m2·d)-1; A塘中CH4扩散通量的变化范围为0.18~75.31 mg·(m2·d)-1, B塘中的变化范围为0.42~44.65 mg·(m2·d)-1.通过冒泡方式排放的CH4通量是以扩散方式排放CH4通量的近40倍(平均值).无论是以冒泡方式还是扩散方式排放的CH4通量平均值都是:B塘>A塘.由此可见, B塘水-气界面CH4交换比A塘活跃.

图 6 两个池塘CH4通量的空间分布特征 Fig. 6 Spatial patterns of CH4 fluxes in two ponds

2.5 CH4冒泡通量占总通量的比例

2016年7月31日~8月13日小型池塘CH4冒泡通量占总通量比例(冒泡比例)如表 1所示. CH4总通量是冒泡通量与扩散通量之和, 由于池塘中鲜有植物, 因此忽略了池塘中通过植物传输的部分.在观测期间, A、B两个池塘CH4冒泡比例平均值分别是97.5%和96.4%. CH4冒泡比例最低值为72.9%;冒泡比例最小值出现在8月4日的B塘, CH4冒泡通量是50.73 mg·(m2·d)-1, 扩散通量达到最大值18.84 mg·(m2·d)-1, 因此冒泡比例较小.总体来说, 小型浅水池塘夏季水-气界面CH4冒泡比例均高于72.9%, 说明该池塘中CH4的排放主要以冒泡方式为主.

表 1 CH4冒泡通量占总排放量的比例 Table 1 Ratio of CH4 ebullition flux to total CH4 flux

2.6 CH4冒泡通量的影响因子分析

2016年7月31日~8月13日池塘CH4冒泡通量日均值与水深和气象因子的相关关系如表 2图 7所示.对于较浅的B塘(水深0.48 m), 夏季短时间尺度上(14 d)小型浅水池塘CH4冒泡通量的影响因子主要是风速和水深. B塘CH4冒泡通量与风速呈正相关关系(P<0.01, r=0.74), 与水深呈负相关关系(P<0.05, r=-0.59).因此, 对于很浅的池塘, 夏季水深和风速的变化会引起CH4冒泡通量的变化.

表 2 CH4冒泡通量与水深和气象因子的相关系数1) Table 2 Correlations between CH4 ebullition flux and water depth and meteorological factors

图 7 CH4冒泡通量的影响因子 Fig. 7 Factors affecting CH4 ebullition flux

3 讨论 3.1 气体冒泡速率日变化的影响机制

小型浅水池塘气体(包括CH4和其它气体)的冒泡速率通常较高[19].本研究中通过对小型池塘(位于中纬地区)2 d密集采样的观测, 气体日平均冒泡速率为49.8 mL·(m2·h)-1, 该研究结果比Keller等[16]在1994年2月对巴拿马Gatun湖泊(位于低纬地区)的气体冒泡速率要低, 其变化范围为0~510 mL·(m2·h)-1; 但比很多地区池塘和湖泊气体冒泡速率要高.位于高纬地区Stordalen Mire地区3个湖泊气体冒泡速率较低, 92%的气体冒泡速率低于1.3 mL·(m2·h)-1, 8%的气体冒泡速率仅接近于4.2 mL·(m2·h)-1[20].饲养海狸的池塘(位于中纬地区)气体冒泡速率稍高, 变化范围为6.8~22.6 mL·(m2·h)-1[25]; Québec地区10个浅水湖泊(位于中纬地区)中气体冒泡速率在0.5~31.2 mL·(m2·h)-1范围内变化, 然而湖泊气体冒泡速率小于池塘[19].由此可见, 不同纬度位置和不同属性的内陆水体通过冒泡形式向大气排放气体速率的量值有很大差异.

不同的水体气体冒泡速率都是白天高于夜间[16, 26].本研究中, 夏季小时时间尺度上, 12:00~18:00气体冒泡速率最快, 达到了72.0 mL·(m2·h)-1, 其次是06:00~12:00, 为52.1 mL·(m2·h)-1, 总体上白天气体冒泡排放量高于夜间. Keller等[16]在1994年2月对巴拿马Gatum湖的研究结果显示冒泡速率在12:00~14:00(当地时间)最快, 变化范围为60~510 mL·(m2·h)-1, 其次是14:00~18:00, 其冒泡速率变化范围为0~90 mL·(m2·h)-1.乌梁素海湖泊湿地植物区[27]观测的日变化结果也显示白天气体冒泡速率比夜间高. Joyce等[26]在Gatun湖泊观测到有55%~58%的CH4冒泡事件发生在06:00~12:00.白天气体冒泡速率高于夜间的原因之一是:在小时尺度上, CH4冒泡的驱动因子是风速[16], 风速可以携带能量传输到底泥, 此时风速会扰动水体底泥的变化促进气泡的形成和释放, 例如在加利福尼亚Searsville湖泊中也体现出气体冒泡速率与风速有很好的正相关性[28].由此可见, 要研究CH4冒泡通量的日变化特征, 就需要在保证取气量满足仪器测量需要的前提下, 增加采样频率, 实现更高时间分辨率的观测.

3.2 CH4冒泡通量空间差异与水深依赖性

分析CH4冒泡通量的空间差异性能促进CH4排放机制的深入研究.前人的研究结果表明, 水-气界面CH4的总排放量主要反映在CH4冒泡排放上[29], CH4冒泡排放具有高度空间异质性, 且与水深有很强的负相关关系[16, 19, 25, 30, 31].在不同的湖泊之间CH4排放通量最明显的差异性就是底泥有机质以及N含量的差异, 但是这些变量只能解释20%~21%的变异性[29], 池塘也是类似的.底泥中有机质含量的多少在一定程度上会限制底泥中CH4的直接产生[32], 而排放至大气中的CH4, 不仅与水体中有机质含量密切相关, 还与水体中氧气含量有关. CH4产生的多, 排放的也越多, 这一点在湖泊[33~35]和池塘[36~38]中已被证实, 因此, 产甲烷菌在充足的有机质和厌氧条件下有利于CH4的产生.当一个富营养化的系统如池塘, 积累了较多有机质不受限制时, 此池塘将会产生很多CH4, 此时更多的CH4直接以冒泡的方式排放到大气中, 减少了很多溶解和被氧化的可能性[39, 40].因此, 水体越浅, 传输路径越短, 被氧化的可能性越小, CH4冒泡通量越大.本文的研究结果表明在气候条件和鱼塘管理措施相同的条件下, 不同鱼塘CH4排放量有明显差异. A塘和B塘的CH4冒泡通量平均值分别是121.78 mg·(m2·d)-1和161.08 mg·(m2·d)-1, 该研究中两个池塘最主要的差异是水深和溶解氧浓度, B塘比A塘浅, 且B塘溶解氧值低于A塘, 这也是B塘CH4冒泡通量比A塘高的潜在原因.由于本次研究中未对两个池塘底泥有机质含量和N含量进行取样调查, 所以无法判定两个池塘有机质和N含量对CH4冒泡通量的影响机制.因此, 以后进行水-气界面CH4冒泡通量的研究时应该把底泥特性纳入考虑范畴.

另外, 单个池塘内CH4冒泡通量的空间变异性也突出了CH4排放机制研究的复杂性.在本研究中, 中央点的水深略高于边缘点, B塘CH4冒泡通量的最高值点出现在B5点(中央点), A塘CH4冒泡通量的最高值点出现在A4点(边缘点).在水深为0.5~3m的湖泊中, CH4排放通量不仅与水深有关, 还与距离湖中心的远近有关[29].边缘点有较高的CH4排放量, 是因为浅水区域比较容易获取到底泥中的有机质, 直接为产甲烷菌产生CH4提供了必要的营养物质[41].因此, 在1~2 m较浅的湖泊中, 由于在风速的作用下, 有机质的再悬浮作用使得产甲烷菌获得足够的有机质从而可以产生较多的CH4[29].一般而言, 距离岸边越远, CH4冒泡通量越低, 在Stordalen Mire的3个湖泊中[20]以及之前的研究中早有报道[42].但也不是所有的靠近岸边的观测点CH4冒泡通量都是最高的, 比如Stordalen Mire的其中1个湖泊, 最大值出现在最浅的两个观测点, 而不是靠近岸边的点[20].这主要是因为水深浅, CH4气泡容易到达水表进入大气[39, 40], 此时有机质的获取和水深对CH4冒泡通量的影响中, 水深占主导作用.

综上所述, 本研究的结果表明天气气候条件和鱼塘管理措施相同的情况下, 两个鱼塘的CH4冒泡通量有明显差异, 而单个池塘内不同位置CH4冒泡通量也有很大差异, 这就对CH4排放的定量化和控制机制研究提出了更大的挑战, 提出了更多的、更精细和更全面的观测需求.

3.3 不同纬度CH4冒泡通量的差异

不同年份不同季节、不同区域不同湿地类型的水体, 水-气界面CH4冒泡通量和冒泡比例不尽相同(表 3).结合图 8中不同纬度CH4冒泡通量的分布, 靠近赤道的中纬度地区比高纬度地区淡水环境有更强的CH4冒泡能力.位于南纬0°~30°副热带地区的亚马逊流域和潘塔纳尔湿地, CH4冒泡排放通量的变化范围为40~216 mg·(m2·d)-1.亚马逊地区的湖泊整体CH4冒泡通量均较高, 区域变异性高, 不同湖泊之间CH4冒泡通量跨越一个量级[51].潘塔纳尔湿地是世界上最大的湿地, 该地区的湖泊和河流CH4冒泡通量是最高的, 即使在秋季, CH4冒泡通量也达到131.8 mg·(m2·d)-1和216 mg·(m2·d)-1[29].位于北纬0°~30°亚热带地区, 水体CH4冒泡通量变化范围为5~1 088 mg·(m2·d)-1.中国地区的观测[17, 18, 27, 43, 44]都是在北纬30°~34°, 英国、西伯利亚、加拿大的观测都是在北纬45°~60°, 因此也符合以上规律, 即低纬的水体比高纬的水体CH4冒泡通量高.位于青海-西藏的高纬度湖泊, 夏季CH4冒泡通量为362.4 mg·(m2·d)-1, 本研究位于中纬度的两个浅水池塘CH4冒泡通量分别是121.8 mg·(m2·d)-1和161.1 mg·(m2·d)-1.在中国宜昌的池塘中, 秋季几乎是观测不到CH4冒泡现象的[43].在纬度较高的西伯利亚, 湖泊和河流CH4通过冒泡方式排放量均较小, 在春、夏、秋季节范围内变化为15.4~46.7 mg·(m2·d)-1[45, 46], 虽然冒泡是湿地系统CH4主要排放方式, 但不是所有湖泊都适用[28, 52], 在高纬度湖泊中扩散依然是CH4主要排放方式[52].因此, 可以看出通过冒泡方式排放的CH4通量具有高度空间变异性.

表 3 不同地区湿地系统CH4冒泡通量比较 Table 3 CH4 ebullition flux in wetlands in different regions

图 8 不同纬度CH4冒泡通量分布 Fig. 8 CH4 ebullition flux in different latitude ranges

通过调研全球的31个湖泊、20个池塘、3条河流和1个大型植物草甸, 得到了19个冒泡比例数据.除了Orinoco河流[47]、Calaro湖泊[49]和玛瑙斯湖泊[48]冒泡比例分别是65%、69%和59%~73%, 其他水体的冒泡比例均高于90%(图 9).本研究中两个池塘CH4冒泡比例分别为97.5%和96.4%, 该研究结果与Xiao等[43](91.7%和99.7%)和龙丽等[17](98.3%~99.3%)在湖北宜昌的池塘中结果相似.因此, 在小型池塘中, 水-气界面CH4主要是通过冒泡方式排放的, 如果忽略水-气CH4冒泡排放就会大大低估水体CH4排放量.

图 9 不同水体CH4冒泡比例分布 Fig. 9 CH4 bubble ratio in different water bodies

4 结论

冒泡是富营养化浅水池塘水-气界面CH4主要排放方式, 位于亚热带地区的两个池塘在2016年7月31~8月13日CH4冒泡比例平均值分别是97.5%和96.4%, 日均值均高于72.9%; CH4冒泡通量具有显著的时空变异性, 试验期间两个池塘的CH4冒泡通量日均值变化范围为33.62~291.62 mg·(m2·d)-1, 10个观测点的CH4冒泡通量变化范围为0.05~607.51 mg·(m2·d)-1; 对于较浅的池塘, 在夏季短时间尺度上, CH4冒泡通量的主要影响因素是风速和水深, 其中CH4冒泡通量与风速呈正相关关系(P<0.01, r=0.74), 与水深呈负相关关系(P<0.05, r=-0.59).由于池塘CH4通量(特别是冒泡通量)的时空变异性较大, 在日后的小型水体CH4通量定量化研究、排放机制和控制策略研究中, 需要更加长期和全面的观测.

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