公交车使用废食用油制生物柴油的污染物排放及VOCs成分谱

引用本文

胡志远, 林骠骑, 黄成, 王红丽, 景盛翱, 楼狄明. 公交车使用废食用油制生物柴油的污染物排放及VOCs成分谱[J]. 环境科学, 2018, 39(2): 626-632. 复制到剪切板

HU Zhi-yuan, LIN Biao-qi, HUANG Cheng, WANG Hong-li, JING Sheng-ao, LOU Di-ming. Pollutant Emissions from Diesel Buses Fueled with Waste Cooking Oil Based Biodiesel[J]. Environmental Science, 2018, 39(2): 626-632. 复制到剪切板

公交车使用废食用油制生物柴油的污染物排放及VOCs成分谱

胡志远¹, 林骠骑¹, 黄成^2,3, 王红丽^2,3, 景盛翱^2,3, 楼狄明¹

1. 同济大学汽车学院, 上海 201804;
2. 上海市环境科学研究院, 上海 200233;
3. 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233

收稿日期: 2017-07-31; 修订日期: 2017-11-01

基金项目: 上海市科委科技攻关计划项目（16DZ1203001）；上海市科委青年基金项目（15ZR1434700）

作者简介: 胡志远(1970~), 男, 博士, 副教授, 主要研究方向为汽车能源及低排放设计技术, E-mail:huzhiyuan@tongji.edu.cn

摘要: 以国三、国五柴油公交车为研究对象，在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环，分析了国三、国五柴油公交车使用柴油、废食用油制生物柴油-柴油混合燃料（B10）的污染物排放及VOCs成分谱.结果表明：国五公交车的THC、CO、PM和固态PM_2.5数量排放比国三公交车分别降低39.3%、19.9%、77.4%和28.4%，NO_x升高31.7%；国三、国五公交车排放的VOCs主要为烷烃、烯烃和含氧化合物，国五公交车的烷烃、烯烃、芳香烃、含氧化合物等VOCs排放较低，其VOCs大气反应活性降低，二次有机气溶胶的生成潜势较弱.与使用柴油比较，国三（国五）公交车使用B10的THC、CO、PM和固态PM_2.5数量排放降低；国三公交车的NO_x排放增加，国五公交车的NO_x排放降低；国三（国五）公交车使用B10的VOCs成分谱中含氧化合物降低，烯烃增加，VOCs大气反应活性增强.

关键词: 柴油公交车废食用油制生物柴油污染物 VOCs 大气反应活性

Pollutant Emissions from Diesel Buses Fueled with Waste Cooking Oil Based Biodiesel

HU Zhi-yuan¹ , LIN Biao-qi¹ , HUANG Cheng^2,3 , WANG Hong-li^2,3 , JING Sheng-ao^2,3 , LOU Di-ming¹

1. School of Automotive Studies, Tongji University, Shanghai 201804, China;
2. Shanghai Academy of Environmental Science, Shanghai 200233, China;
3. Key Laboratory for Prevention and Control of Urban Air Pollution in China, Shanghai 200233, China

Abstract: Two diesel buses respectively certified to meet China Ⅲ and China Ⅴ emission standards were used as prototype vehicles, fixed on a heavy-duty chassis dynamometer and driven according to a typical city bus driving cycle to analyze the pollutant emissions and volatile organic compounds (VOCs). The buses were fueled with diesel and waste cooking oil based biodiesel with 10 vol% blend ratio (B10). The emissions of total hydrocarbon(THC), CO, particulate matter (PM), and the number of solid particles with a diameter of 23 nm to 2.5 μm (referred to as "solid particulate number of PM_2.5") from the bus certified to meet China Ⅴ (referred to as "China V bus") were 39.3%, 19.9%, 77.4%, and 28.4% lower than those from the other bus certified to meet China Ⅲ (referred to as "China Ⅲ bus"), while NO_x emissions were 31.7% higher. Moreover, alkanes, alkenes, aromatic hydrocarbons, and oxygenated compounds in VOCs emitted from the China V bus were lower than those emitted from the China Ⅲ bus, suggesting lower atmospheric reactivity and smaller potential of secondary organic aerosol formation. Compared with the emission results of two diesel-fueled buses, the B10-fueled buses emitted smaller amounts of THC, CO, PM, and solid particulate number of PM_2.5, lower oxygenated compounds but higher alkenes; slightly higher NO_x emissions than China Ⅲ but slightly lower NO_x emissions than China V. Consequently, the atmospheric reactivity of VOCs in exhaust gas from the bus fueled with B10 was higher than that from the diesel-powered bus.

Key words: diesel bus waste cooking oil based biodiesel pollutant emission volatile organic compounds atmospheric reactivity

挥发性有机污染物(volatile organic compounds, VOCs)是大气中普遍存在的一类化合物, VOCs化学活性强, 是光化学污染物生成的主要前体物^[1], 也是二次有机气溶胶重要前体物^[2], 对环境空气质量和人体健康存在重要危害^[3], 各类人为源对区域VOCs的贡献引起研究者的广泛关注^[4~7].国内外源解析结果表明, 机动车排放的VOCs占美国墨西哥城^[8]、洛杉矶阿苏萨地区^[9]、泰国曼谷^[10]、伊朗德黑兰^[11]城市大气VOCs的58.7%、22%、26%和61%, 国内上海^[12]、天津^[13]、南京北郊^[14]夏季空气VOCs的34%、25.1%和33.1%^[14], 并对北京市大气环境影响显著^[3].

机动车排放的VOCs中含有大量烷径、烯烃、芳香烃等有毒有害物质, 低碳数烷烃、烯径具有大气化学反应活泼性^[15], 是形成光化学烟雾的重要前体物, 芳香烃对二次有机气溶胶贡献最大^[16], 不同车型机动车VOCs排放成分谱不同, 汽油车以及摩托车尾气组成中芳香烃比例较高, 柴油车的尾气组成中烷烃比例较高^[17], 柴油卡车实际道路尾气VOCs排放中羰基化合物占40%^[18], 农用车排放的甲苯、乙醛、二甲苯、对二甲苯等之和是其VOCs排放量的68.6%^[19].排放控制技术有利于降低车辆的VOCs排放, 车辆行驶里程增加则VOCs排放增大^[20], 汽油车起动工况排放的VOCs数量较高^[21], 随着排放标准的加严, 汽油车VOCs排放降低^[22].

生物柴油具有可再生性好等优点, 可直接在柴油机上使用^[23].目前, 生物柴油VOCs排放特性研究较少, 且集中在发动机上.例如：Peng等^[24]的研究表明, 发动机使用混合比例为20%的生物柴油混合燃料后, 其VOCs排放降低61.2%; Hu等^[25]在一台单缸柴油上分析了乙醇-生物柴油-柴油混合燃料对发动机VOCs排放的影响.有关柴油车使用生物柴油后的VOCs成分谱研究未见报道.

本文以国三、国五柴油公交车为研究对象, 在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环, 分析其使用柴油、体积混合比例为10%的废食用油制生物柴油-柴油混合燃料的污染物排放及VOCs成分谱特征.

1 材料与方法 1.1 试验样车及燃料

试验样车为分别满足国三、国五排放的柴油公交车, 安装高压共轨六缸增压中冷柴油机, 主要技术参数如表 1所示.试验燃料为国五柴油、国五柴油与废食用油制生物柴油按10%体积比混合的柴油-生物柴油混合燃料(B10), 柴油及B10的主要理化指标如表 2所示.

表 1 试验样车主要技术参数 Table 1 Main technical parameters of the test vehicle

表 2 柴油与B10主要理化指标 Table 2 Main physical and chemical indices of diesel and B10

1.2 试验装置及循环

试验装置包括MAHA-AIP重型底盘测功机, 日本Horiba公司的全流稀释采样系统(Constant volume dilution sampling system, CVS)、气体排放分析系统、颗粒物质量、固态PM_2.5数量测量系统, 芬兰DEKATI公司的射流稀释器(Fine Particle Sampler-4000, FPS-4000), 苏玛采样罐等.测试系统所用的仪器设备如表 3所示, 试验装置如图 1所示.

表 3 重型底盘测功机排放测试系统组成 Table 3 Composition of emission test system of heavy-duty chassis dynamometer

图 1 试验装置示意 Fig. 1 Schematic diagram of experimental setup

试验时将公交车固定在底盘测功机上, 根据车辆最大总质量的70%加载, 通过滑行确定阻力系数, 试验车辆为冷车状态.试验循环采用GB/T 19754-2005《重型混合动力电动汽车能量消耗量试验方法》推荐的中国典型城市公交循环.该循环由怠速、低速、匀速、中速和中高速等工况构成, 运行时间1 314 s, 平均车速16.16 km·h^-1, 最高车速60 km·h^-1.该循环与公交车实际行驶时低平均车速、高比例怠速, 发动机低转矩、低转速等工况特点吻合较好^[26].试验时驾驶员根据司机助屏幕显示的车速-时间曲线驾驶车辆, 车辆速度误差区间为该时目标车速的±3 km·h^-1.通过实际驾驶循环与理论循环的相关性系数(＞0.95)来判断试验的有效性.试验时利用CVS系统测量车辆气体及颗粒物排放, 同时利用射流稀释器抽取部分尾气, 稀释比8.21, 稀释温度120℃, 利用苏玛罐采集稀释后的尾气, 再进行离线VOCs组分分析.

VOCs样品采用TH_PKU-300(武汉天虹)挥发性有机物监测系统分析.样品分两路抽入仪器中, 其中的VOCs分别被超低温预浓缩系统冷冻富集, 经热解析后进入色谱柱, 其中一路(C2~C5的碳氢化合物)由FID检测器检出, 另一路(C5~C10的碳氢化合物、卤代烃和含氧挥发性有机物)由MS检测器检出.本研究采用PAMS和其他50余种含氧VOCs和卤代烃标准气体(美国Spectra Gases公司)进行VOCs的定性和定量, 共计定量分析106种VOCs, 分别为30种烷烃、11种烯烃、17种芳香烃、29种卤代烃、18种含氧VOC以及乙炔.仪器对不同VOC物种的检测体积分数限值为几十到几百万亿分之一.仪器每分析5个样品加插1个氮气样和1个1×10^-9体积分数的PAMS标准气体样品的分析, 用来跟踪评估仪器响应的稳定性和准确性.

2 结果与讨论 2.1 污物物排放

国三、国五柴油公交车使用柴油、B10的THC、CO、NO_x、PM和固态PM_2.5数量排放如表 4所示.

表 4 试验国三、国五公交车污染物排放 Table 4 Emission factors of diesel buses certified to meet China Ⅲ and China V and fueled with diesel and B10

由表 4可见, 与国三柴油公交车比较, 国五柴油公交车的THC、CO、PM和固态PM_2.5数量排放分别降低39.3%、19.9%、77.4%和28.4%, NO_x排放升高31.7%.这是因为, 国五柴油公交车采用了缸内清洁燃烧降低颗粒物+选择性催化还原SCR尾气后处理装置降低NO_x的技术路线, 缸内清洁燃烧技术导致国五公交车THC、CO、PM和固态PM_2.5数量排放降低; 另一方面, 由于公交车试验循环的负荷相对较低, 排气温度较低, 致使SCR系统效率偏低, 国五公交车的NO_x排放高于国三公交车.北京市国四、国五公交车实际道路试验结果表明^[27~29]：国四公交车可有效降低其CO、THC、PM排放, 但由于公交车实际运行工况的排气温度较低, 致使SCR系统效率较低, 国四公交车的NO_x排放高于国三公交车, 当公交车车速>30 km·h^-1时, SCR才能逐渐呈现出其对NO_x的降低效果.

同时由表 4可见, 与使用柴油比较, 国三、国五柴油公交车使用B10的THC、CO、PM和固态PM_2.5数量排放降低, 国三柴油车的NO_x排放增加, 国五柴油车的NO_x排放降低.这是因为, 生物柴油含氧, 促进燃烧, THC、CO、PM和固态PM_2.5数量排放降低, NO_x排放增加^{[23, 30]}; 另一方面, 发动机使用生物柴油后导致其排温升高^[31], 提高了SCR系统工作效率, 这可能是国五公交车使用B10后其NO_x排放降低的主要原因.

2.2 VOCs成分谱

试验国三、国五柴油公交车使用柴油、B10的VOCs排放如图 2所示.从中可见, 与国三柴油公交车比较, 国五柴油公交车的VOCs排放降低37.8%;与使用柴油比较, 国三、国五公交车使用B10后的VOCs排放分别降低10.3%和7.3%.这是因为, 缸内清洁燃烧技术导致国五公交车VOCs排放降低; 同时, B10的含氧特性改善了燃料在缸内的燃烧, VOCs降低.尤可为等^[32]的研究结果表明：B20发动机欧洲稳定循环的VOCs排放降低了42.98%.由于中国典型城市公交循环发动机工况不同, 且生物柴油混合比例不同, 本研究得到的VOCs降低比例相对较低.

图 2 试验国三、国五公交车VOCs排放 Fig. 2 VOCs emissions from diesel buses certified to meet China Ⅲ and China V fueled with diesel and B10

试验国三、国五柴油公交车使用柴油、B10的VOCs成分谱如表 5所示.由表 5可见, 试验柴油公交车的VOCs成分谱中包括26类烷径、8类烯烃、1类卤代烃、19类芳香烃和15类含氧化合物.

表 5 国三、国五公交车使用柴油、B10的VOCs体积分数成分谱×10^-9 Table 5 VOCs source profiles from diesel buses certified to meet China Ⅲ and China V fueled with diesel and B101×10^-9

VOC种类		国三公交车		国五公交车
VOC种类		柴油	B10	柴油	B10
烷烃	乙烷	3.8	1.1	3.0	1.6
	丙烷	4.2	0.3	4.5	0.4
	异丁烷	0.6	5.0	1.2	1.3
	正丁烷	0.9	0.1	1.7	1.5
	环戊烷	0.1	0.4	0.2	0.1
	异戊烷	0.9	0.5	2.9	1.1
	2, 3-二甲基丁烷	0.2	0.2	0.8	0.5
	正戊烷	0.5	0.2	1.3	0.7
	2-甲基戊烷	1.8	0.0	0.1	0.0
	3-甲基戊烷	1.5	0.1	0.6	0.3
	正己烷	16.3	2.7	2.4	2.6
	2, 4-二甲基戊烷	0.1	0.3	0.1	0.1
	甲基环戊烷	1.2	0.3	0.6	0.2
	异庚烷	0.3	0.1	0.3	0.2
	环己烷	0.4	0.2	0.5	0.2
	2, 3-二甲基戊烷	0.2	0.2	0.3	0.6
	3-甲基已烷	0.3	0.2	0.4	0.2
	庚烷	0.5	0.3	0.6	0.0
	甲基环己烷	0.6	1.3	1.4	0.5
	辛烷	0.8	0.7	0.7	0.3
	3-甲基庚烷	0.1	0.5	0.4	0.0
	正辛烷	1.0	1.2	1.3	0.4
	癸烷	0.1	6.3	1.1	0.9
	十一烷	0.5	5.6	1.7	1.8
	十二烷	0.0	8.6	2.4	2.9
	壬烷	1.3	3.2	1.6	1.0
烯烃	乙烯	9.8	49.0	3.0	14.9
	丙烯	2.9	0.4	0.8	3.2
	反-2-丁烯	8.1	3.4	1.6	4.4
	顺-2-丁烯	0.3	0.4	0.2	0.3
	1-丁烯	1.6	0.0	0.4	1.0
	反2-戊烯	0.1	0.1	0.1	0.0
	1-戊烯	0.3	0.9	0.6	0.4
	1-己烯	0.3	0.4	2.5	2.8
卤代烃	二氯甲烷	8.5	9.3	5.0	5.4
芳香烃	苯	2.4	1.1	1.7	0.8
	甲苯	4.1	2.0	5.9	2.3
	乙基苯	3.2	1.6	3.1	1.6
	对二甲苯/间二甲苯	2.3	1.4	2.1	1.4
	1, 2-二甲苯	1.3	0.9	1.1	0.9
	苯乙烯	0.2	0.0	0.3	0.0
	正丙苯	0.3	0.7	0.1	0.7
	间乙基甲苯	0.5	1.3	0.2	1.0
	4-乙基甲苯	0.5	0.9	0.2	0.5
	1, 3, 5-三甲苯	0.3	0.5	0.2	0.5
	邻乙基甲苯	0.3	0.6	0.3	0.6
	1, 2, 4-三甲基苯	0.1	1.4	0.5	0.4
	1, 2, 3-三甲苯	0.3	0.5	0.2	0.5
	1, 3-二乙基苯	0.2	0.2	0.1	0.2
	对二乙苯	0.2	0.7	0.2	0.7
	1, 3-二氯苯	0.0	0.2	0.2	0.2
	1, 4-二氯苯	1.3	0.7	0.8	0.7
	邻二氯苯	0.0	0.2	0.3	0.2
	枯烯	0.5	0.1	0.1	0.1
含氧化合物	乙醛	0.0	0.6	0.0	0.0
	丙烯醛	4.5	2.4	0.0	0.0
	丙醛	4.5	0.0	0.0	0.1
	乙酸乙酯	0.0	0.9	2.7	6.8
	异丙醇	0.1	0.1	0.3	0.6
	丙酮	46.0	15.3	28.3	13.4
	甲基叔丁基醚	0.4	0.0	0.4	0.2
	2-甲基丙烯醛	1.4	0.1	0.1	0.1
	丁醛	0.9	0.3	0.1	0.2
	丁烯酮	3.4	1.0	0.8	0.5
	2-丁酮	5.4	1.3	0.5	0.9
	2-戊酮	0.5	0.5	0.2	0.1
	戊醛	0.8	0.2	0.1	0.1
	3-戊酮	0.2	0.0	0.0	0.0
	己醛	2.6	1.3	1.2	3.3
VOCs		159.0	142.7	98.9	91.7

对试验国三、国五公交车使用柴油、B10的VOCs成分谱中烷径、烯烃、卤代烃、芳香烃和含氧化合物进行统计, 各类VOCs排放量及其占VOCs总排放的百分比如图 3所示.由图 3(a)可见, 国三柴油公交车排放的VOCs成分谱中醛酮类含氧化合物比例最高, 其次为烷烃和烯烃, 卤代烃和芳香烃排放较少.国五柴油公交车排放的VOCs成分谱中酮类含氧化合物比例较高, 其次为烷烃, 芳香烃、烯烃和卤代烃.由图 3(b)可见, 与国三柴油公交比较, 国五柴油公交车排放的VOCs成分谱中烷径、烯烃、卤代烃、芳香烃、含氧化合物均有所降低.与使用柴油比较, 国三、国五柴油公交车使用B10后烷烃、芳香烃略有降低, 烯烃排放增加, 醛酮类含氧化合物明显降低.

图 3 国三、国五公交车使用柴油、B10的VOCs分类排放 Fig. 3 VOCs from diesel buses certified to meet China Ⅲ and China V fueled with diesel and B10

2.3 VOCs的大气反应活性

VOCs的大气反应活性指VOCs中的各类成分参与大气化学反应的能力, 本研究采用VOCs物种臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)来评价VOCs的大气反应活性.具体而言, VOC物种的OFP等于该物种环境浓度与其在臭氧最大增量反应(maximum incremental reactivity, MIR)中的臭氧生成系数的乘积.国三、国五柴油公交车VOCs排放的大气反应活性如图 4所示, 其中, 使用的VOC最大反应生成系数来自文献[33].由图 4可见, 与国三柴油公交比较, 由于国五柴油公交车VOC成分谱中烷径、烯烃、卤代烃、芳香烃、含氧化合物均有所降低, 其VOCs排放的大气反应活性降低了56%, VOCs的臭氧生成潜势(OFP)降低, 对二次有机气溶胶的生成潜势减弱.与使用柴油比较, 国三、国五公交车使用B10后, 虽然其VOCs排放总量、含氧化合物明显降低, 但由于其烯烃排放增加, 导致生物柴油公交车VOCs排放的大气反应活性增强.

图 4 试验国三、国五公交车VOCs大气反应活性 Fig. 4 OFP of VOCs from diesel buses certified to meet China Ⅲ and China V fueled with diesel and B10

3 结论

(1) 与国三柴油公交车比较, 国五柴油公交车的THC、CO、PM和固态PM_2.5数量排放分别降低39.3%、19.9%、77.4%和28.4%, NO_x排放升高31.7%.与使用柴油比较, 国三、国五柴油公交车使用B10的THC、CO、PM和固态PM_2.5数量排放降低, 国三柴油车的NO_x排放增加, 国五柴油车的NO_x排放降低.

(2) 柴油公交车的VOCs成分谱中包括烷径、烯烃、卤代烃、芳香烃和含氧化合物.国三柴油公交车排放的VOCs成分谱中含氧化合物比例最高, 其次为烷烃和烯烃, 卤代烃和芳香烃排放较少.国五柴油公交车排放的VOCs成分谱含氧化合物比例较高, 其次为烷烃, 芳香烃、烯烃和卤代烃.与国三柴油公交车比较, 国五柴油公交车VOCs成分谱中的烷径、烯烃、卤代烃、芳香烃和含氧化合物等均降低; 与使用柴油比较, 国三、国五柴油公交车使用B10后的烯烃排放增加, 含氧化合物排放降低.

(3) 与国三柴油公交比较, 国五柴油公交车VOCs排放的大气反应活性降低了56%, VOCs的臭氧生成潜势降低, 对二次有机气溶胶的生成潜势减弱.与使用柴油比较, 国三、国五公交车使用B10后的烯烃排放增加, VOCs的大气反应活性增强.

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环境科学 2018, Vol. 39 Issue (2): 626-632	PDF