2018, Vol. 39
2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;
3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
2. National Engineering Laboratory for VOCs Pollution Control Technology and Equipment, Guangzhou 510006, China;
3. Guangdong Provincial Key Laboratory of Atmospheric Environment and Pollution Control, Guangzhou 510006, China
挥发性有机物(VOCs)是近地面臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物[1, 2], 它在光照条件下和大气中的OH反应, 生成O3[3], 污染环境空气并对人体健康造成危害[4].近年国家高度重视VOCs的污染防治[5~7], VOCs排放清单的建立对于开展区域污染模拟研究以及制定相应的减排策略具有重要意义[2, 8].国家以及地区尺度的排放清单研究较早, 如刘金凤等[9]以2000年为基准年, 运用排放因子法, 建立了全国县级水平人为源VOCs排放清单.Zheng等[10]编制了2006年珠三角的VOCs排放清单, 但是由于年代相隔较远, VOCs的排放水平出现了很大差别, 不足以作为当前VOCs防治政策制定的依据, 需要进行数据的更新和排放源的细化.我国城市级的排放清单的编制研究开展较晚, 排放源识别的完整性尚需加强.李璇等[11]编制了2010年宁波市的人为源VOCs排放清单, 但其涵盖的排放源尚不完善, 如非道路移动源中未包含船舶污染源的排放.闫东杰等[12]以2014年为基准年, 使用排放因子法建立了西安市分行业的VOCs排放清单, 但缺少汽修、农药使用等排放源.故需要建立更加详细的源分类方式研究小尺度精细化人为源VOCs排放清单.
江门市位于广东省中南部, 是珠三角重要城市.近年来, 随着工业和现代化的发展, 江门市, 臭氧达标天数比例不断下降[13, 14], 对臭氧污染的防控成为江门市解决大气环境质量问题的重中之重.为了缓解这种现象, 急需对臭氧的前体物VOCs进行管控, 建立人为源VOCs排放清单, 掌握江门市的重点排放源情况, 制定精细化管控政策.
本研究以2014年为基准年, 结合国内外当前对人为源VOCs清单编制的研究成果, 将人为源分为工业源、移动源、生活源和农业源四大类, 根据江门市的统计数据和实地调研结果, 采用“自上而下”和“自下而上”结合的排放因子法建立江门市人为源VOCs排放清单, 以期为江门市制定相关的VOCs污染防治政策提供科学支持, 同时也为其他城市的VOCs排放清单研究及防控政策的制定提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究范围和估算方法本研究范围包括江门市下属的蓬江区、江海区和新会区3个市辖区以及鹤山市、台山市、开平市、恩平市4个县级市.为了方便基层地市分部门进行精细管理, 本研究将江门市的VOCs排放源分为工业源、移动源、生活源和农业源, 估算方式可概括为公式(1):
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(1) |
式中, i为区/县级市, j为排放源, E为排放量, EF为排放因子, A为排放源的活动水平.
1.2 活动水平 1.2.1 工业源根据江门市的实际情况, 采用“源头追踪”的思路, 按照VOCs物质在整个工业活动中的流动过程, 将所有工业排放源分为4个环节, 包括VOCs的生产、储存和运输、以VOCs为原料的工艺过程以及含VOCs产品的使用环节[15].VOCs的生产指的是生产VOCs产品过程的排放源, 包含基础化学原料制造业, 其活动水平为基础化学原料的产量, 通过发放工业企业调查表获取; 储存和运输指的是石油类产品在储存、运输和销售过程的VOCs排放源, 包含汽油、柴油以及燃料油的储存和运输, 活动水平为江门市该类型油品的消费量, 通过查询2015年江门市统计年鉴[16]获取; 以VOCs为原料的工艺过程包含涂料油墨及类似产品制造业、胶黏剂制造业、合成纤维制造业、医药制造业、专用化学产品制造业、合成树脂制造业、植物油加工业, 其活动水平为产品的产量, 通过发放工业企业调查表获取; 含VOCs产品的使用包含工业化石燃料燃烧、摩托车制造业、集装箱制造业、印刷及包装印刷业、塑料及橡胶制品业、人造革/合成革制造业、皮革鞣制加工业、电子制造业、家具制造业、金属制品业、家电制造业、船舶制造业、人造板制造业、汽车制造业、机械设备制造业、城市轨道交通设备制造业、制鞋业及其他办公用品制造业共18个行业, 其活动水平为燃料燃烧量、产品产量或涂料、油墨、胶黏剂及其他溶剂的使用量, 通过发放工业企业调查表获取.
1.2.2 移动源本研究将移动源分为道路移动源和非道路移动源.道路移动源包括大型载客汽车、小型载客汽车、重型载货汽车、轻型载货汽车以及摩托车, 其活动水平获取方法如公式(2)：
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(2) |
式中, i为区县, k为汽车类型, A为汽车年行驶公里数, VMT为汽车的年均行驶里程, E为汽车保有量.其中汽车保有量通过文献[16]获取, 年均行驶里程参考文献[17].
非道路移动源包括农用机械、工程机械和船舶, 活动水平选用燃油消耗量.其中农用机械和工程机械的燃油消耗量由机械总动力[16]、平均工作时间以及燃油单耗量[18]计算得到; 船舶的燃油消耗量由客运(每位旅客的体重按60 kg计)和货运周转量[16]以及燃油单耗量[18]计算得到.
1.2.3 生活源本研究中生活源包括家庭溶剂使用、机动车维修、干洗、建筑装饰、餐饮油烟和环境管理等, 其中家庭溶剂使用的活动水平为各区人口数通过查询文献[16]获取, 干洗活动水平为干洗剂的使用量、机动车维修为涂料及稀释剂的使用量, 均通过发放调查表调研获取; 建筑装饰活动水平为建筑涂料的使用量, 通过江门市房屋竣工面积占全国比例以及全国建筑涂料产量计算获取, 其中水性化和溶剂型涂料的比例按照8:2计[19]; 餐饮油烟活动水平为各区人口数, 由文献[16]获取; 环境管理包含固体废物的处理和废水处理, 固体废物处理活动水平为垃圾填埋、焚烧和堆肥的量, 来源于文献[20], 废水处理活动水平为废水处理量, 通过全国投运城镇污水处理设施清单[21]获取.
1.2.4 农业源本研究中农业源包括生物质(秸秆)露天燃烧、生物质燃料(秸秆和薪柴)燃烧和农药使用3个子源, 其中秸秆燃烧的活动水平可用公式(3)计算
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(3) |
式中, i为区/县级市, j为作物类型, P为作物产量, N为谷草比, B为秸秆焚烧的比例, η为燃烧效率; 作物产量由文献[16]获取, 江门市作物种类包含稻谷、玉米、薯类、大豆、甘蔗、油料等6类, 谷草比参考文献[12], 秸秆露天焚烧和燃料燃烧比例分别为30%和55%, 燃烧效率分别为88.9%和100%[22].薪柴活动水平通过历年中国农村统计年鉴数据[23]外推后根据区域森林面积比例分配得到.农药使用的活动水平为农药的年消耗量, 由文献[16]获取.
1.3 排放因子排放因子的准确选取有助于降低清单的不确定性[24], 本研究中的排放因子优先选取实地监测计算得到的排放因子, 具体计算方法参考文献[25, 26], 其次综合文献以及现存各排放因子数据库选取.经过实地调研发现, 多数企业尚未建设VOCs控制措施或建设了但并未起到实际作用, 故在估算过程中使用的排放因子均未考虑控制措施影响.本文涉及的人为源VOCs排放因子汇总如表 1.
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表 1 人为源VOCs排放因子汇总/kg·t-1 Table 1 VOCs emission factors of different anthropogenic emission sources/kg·t-1 |
2 结果与讨论 2.1 分行业人为源VOCs排放分析
江门市2014年人为源VOCs排放总量约为75.09 kt, 各个排放源占比如图 1所示, 四大源的排放量及占比从大到小分别为, 工业源41.37 kt, 占比55.09%, 移动源19.16 kt, 占比25.51%, 农业源11.07 kt, 占比14.74%, 生活源3.50 kt, 占比4.65%.
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图 1 江门市各类人为源VOCs排放占比 Fig. 1 Contributions to anthropogenic VOCs emission by source category in Jiangmen City |
工业源VOCs排放量大, 排放细分行业最多, 排放特征最为复杂.按照“源头追踪”思路, 工业源四大环节VOCs的生产、储存和运输、以VOCs为原料的工艺过程以及含VOCs产品的使用环节VOCs排放占比分别为4.78%、1.59%、31.92%和61.71%.第一环节VOCs排放集中在基础化学原料制造业, 第二环节集中在油品储存运输和销售中, 此处不另行分析, 第三、四环节VOCs排放行业较为复杂, 详情如图 2.
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(a)第三环节“以VOCs为原料的工艺过程”各行业VOCs排放占比；(b)第四环节“含VOCs产品的使用”各行业VOCs排放占比 图 2 工业源第三、四环节中各行业VOCs排放占比 Fig. 2 Subsector contributions of the third and the fourth sources in the industrial sources |
“以VOCs为原料的工艺过程”环节中, 涂料、油墨、颜料及类似产品制造、塑料及橡胶制品、合成革制造行业的VOCs排放量均超过1000t, 且这3个行业的VOCs排放总量超过本环节VOCs排放总量85%, 为本环节中的重点排放行业.江门市下属有大型制漆厂、国内最大民营涂料制造集团公司, 涂料及类似品年产量超过25万t, 占广东省涂料产量的1/3.
“含VOCs产品的使用”环节包含行业更多, 本环节排放量超过1 000 t的行业有8个, 分别为摩托车制造、集装箱制造、印刷及包装印刷、皮革鞣制加工、化石燃料燃烧、电子产品制造、胶黏剂制造、家具制造行业, 分别占本环节VOCs排放总量的23.78%、17.03%、16.27%、12.13%、8.74%、5.18%、4.71%和4.09%.摩托车制造业是江门市的支柱产业之一, 作为全国摩托车产量最大的地级市, 2014年江门市摩托车产量超过200万辆, 在生产摩托车时的机壳及零部件喷涂环节会产生大量VOCs, 且现场调研发现部分企业的废气收集效率不高, 治理设施运行效果差, 导致大量VOCs直接排放.集装箱制造、电子产品制造、家具过程中大部分仍使用溶剂型涂料和胶黏剂, VOCs含量高、排放量大, 污染明显; 印刷及包装印刷过程无溶剂印刷工艺和无溶剂油墨普及率低, 大部分企业VOCs台账记录不清, 管理粗放.
2.1.2 移动源如图 3, 移动源中各子行业的VOCs排放量分别为摩托车13.85 kt, 小型载客汽车2.92 kt, 农业机械0.66 kt, 轻型载货汽车0.61 kt, 工程机械0.43 kt, 大型载客汽车0.30 kt, 船舶0.24 kt和重型载货汽车0.13 kt.排放量最大的为摩托车, 占移动源总排放的72.43%, 这和江门市摩托车行业的蓬勃发展密不可分, 2014年全市摩托车保有量超过200万辆, 同时由于全市77%以上摩托车排放仍执行国三或以前标准, 排放因子较大, 故排放总量最高, 应加以重点管理.另外江门市农业机械、工业机械和船舶等非道路移动源的排放占移动源总排放的6.84%, 我国各地对非移动源VOCs排放的管理基础普遍薄弱, 排放清单的建立有助于对其进行有效管理进而减排.
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图 3 移动源各行业VOCs排放占比 Fig. 3 Subsector contributions of the mobile sources |
尽管生活源和农业源的总排放量占比不超过人为源总排放量的20%, 但是仍然有许多减排的空间, 如图 4, 生活源中建筑装饰排放VOCs量最大, 为1.71 kt, 占生活源总排放量的近一半, 在辖区内加大推广使用水性建筑涂料可有效减少生活源VOCs的排放.农业源VOCs的排放主要来自于生物质的燃烧, 其中露天燃烧占比23.16%, 严重污染大气, 对公共交通运输安全构成威胁, 埋下火灾隐患, 应全面禁止露天燃烧.
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图 4 生活源和农业源各行业VOCs排放占比 Fig. 4 Subsector contributions of the life and agricultural sources |
2014年江门市各区和县级市的人为源VOCs排放量分别为：蓬江区20.00 kt、江海区9.70 kt、新会区13.83 kt、台山市8.57 kt、开平市8.52 kt、鹤山市11.63 kt、恩平市2.84 kt, 各地区占比如图 5所示, 蓬江区对江门市的人为源VOCs排放贡献最大, 占比26.64%, 其后为新会区、鹤山市、江海区、开平市、台山市和恩平市, 占比分别为18.41%、15.49%、12.91%、11.42%、11.34%和3.78%.这与各区县的人口密度与经济发展程度密切相关, 排放量大的多为人口密度大, 经济发展较快的地区.各区和县级市内人为源VOCs的排放特征如图 6, 蓬江区、江海区和鹤山市的工业源排放占比均超过50%, 是这3个地区内的首要污染源, 和当地发达的工业发展程度符合.恩平市和台山市等则以农业源排放为主, 占比分别为当地人为源排放的66.20%和45.17%, 这两地2014年总作物产量均超过40万t, 农业发展形势良好, 大量农药的使用以及农作物的秸秆燃烧也会带来相当量的VOCs排放.
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图 5 江门市人为源VOCs排放量地区分布 Fig. 5 Contributions to anthropogenic VOCs emission by district category in Jiangmen City |
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图 6 江门市各区市内人为源VOCs排放特征 Fig. 6 Characteristics of anthropogenic VOCs emission by source category for each district of Jiangmen City |
在进行排放清单估算时, 不确定性因素主要有两个: ①活动水平数据获取, 本研究中工业源活动水平数据通过企业填报调查表获取, 部分小企业或未登记企业未进行填报, 此外部分企业管理粗放, 填报时的活动水平数据为估算结果, 也存在一定误差.移动源中部分活动水平数据通过客运量、货运周转量等间接计算得到, 计算过程需要进行必要的估算, 如乘客体重全部以每人60 kg计算.生活源中由于活动水平数据缺乏, 未考虑市政工程(修桥、道路标示)涂料的使用, 另外部分活动水平数据仅存在于国家统计层面, 需要进行相关分配才能得到江门市的数据, 以上都会导致活动水平不确定性进而造成排放清单的不确定性; ②排放因子的选取, 尽管本研究已优选最新文献或国内研究的排放因子, 但由于不同地方, 甚至不同企业的排放因子都会根据生产工艺控制水平的不同而实际存在, 所以也会造成排放清单的不确定性.利用蒙特卡洛法对主要VOCs排放源进一步定量分析[24, 33, 34], 结果如表 2.在主要的VOCs排放源中, 工业源的不确定性整体较小, 这是由于其活动水平直接来源于实地调研统计数据且排放因子得到广泛认可, 移动源的不确定性较大是由于其活动水平经过转化系数估算得到, 不确定度较大, 另外生活源和农业源不确定性也较大原因是生活源和农业源中许多必要的活动水平数据如建筑装饰用涂料、生物质燃烧量等都要经过全国数据分配得到, 大大增加了清单的不确定性.为了减少清单的不确定性, 建议加强本土化排放因子的研究和本地VOCs排放源数据的收集统计工作.
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表 2 江门市人为源VOCs排放清单不确定性 Table 2 Uncertainties of anthropogenic VOCs emission inventory in Jiangmen City |
3 结论
(1) 江门市2014年人为源VOCs排放总量约为75.09kt, 工业源、移动源、农业源和生活源VOCs排放量为41.37、19.16、11.07和3.50kt, 占比分别为55.09%、25.51%、14.74%和4.65%.
(2) 工业源四大环节中, “含VOCs产品的使用”环节排放量最大, 占工业源排放量的61.71%.摩托车制造、集装箱制造、涂料、油墨、颜料及类似产品制造、印刷及包装印刷、塑料及橡胶制品、人造革制造、皮革鞣制加工、化石燃料燃烧、基础化学原料制造、电子制造、胶黏剂制造、家具制造等行业的VOCs排放量均超过1000t, 为江门市重点VOCs排放行业.移动源中排放量最大的为摩托车排放, 约为13.85kt, 占移动源总排放的72.43%.
(3) 2014年江门市各区域人为源VOCs排放量由大到小分别为：蓬江区(20.00 kt, 26.64%)、新会区(13.83 kt, 18.41%)、鹤山市(11.63 kt, 15.49%)、江海区(9.70 kt, 12.91%)、开平市(8.52 kt, 11.42%)、台山市(8.57 kt, 11.34%)和恩平市(2.84 kt, 3.78%), 蓬江区、江海区、鹤山市等工业源排放占比超过50%, 而恩平市、台山市等地农业源排放为50%左右, VOCs排放各源的贡献率大不相同, 各区和县级市在进行VOCs减排政策制定时要针对本土化的VOCs清单特征, 进行精细化管控, 才能取得较好减排效果.
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