环境科学  2018, Vol. 39 Issue (2): 592-599   PDF    
引用本文
夏思佳, 刘倩, 赵秋月. 江苏省人为源VOCs排放清单及其对臭氧生成贡献[J]. 环境科学, 2018, 39(2): 592-599.
XIA Si-jia, LIU Qian, ZHAO Qiu-yue. Emission Inventory of Anthropogenically Sourced VOCs and Its Contribution to Ozone Formation in Jiangsu Province[J]. Environmental Science, 2018, 39(2): 592-599.
江苏省人为源VOCs排放清单及其对臭氧生成贡献
夏思佳, 刘倩, 赵秋月     
江苏省环境科学研究院, 江苏省环境工程重点实验室, 南京 210036
收稿日期: 2017-05-22; 修订日期: 2017-08-07
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016YFC0201502）
作者简介: 夏思佳(1986~), 女, 硕士, 工程师, 主要研究方向为VOCs污染控制、大气环境管理, E-mail:xsjjshb@163.com
摘要: 基于江苏省工业、能源、环境等活动水平数据，结合排放因子法和源成分谱研究成果，建立了江苏省分市、分行业、分物种人为源VOCs排放清单，利用最大增量反应活性（MIR）估算了其对臭氧的生成贡献.结果显示，江苏省2015年VOCs人为源排放量为192.78万t，化石燃料燃烧、工业过程源、有机溶剂使用源、生物质燃烧源、移动源、有机溶剂储运源排放质量分数分别为7.38%、27.93%、39.56%、3.55%、16.18%、5.39%.苏州、南京、徐州3市VOCs排放量居全省前三位，均超过20万t.56种臭氧前驱物所产生的臭氧生成潜势（OFP）总量为542.95万t，行业分布与VOCs排放总量的行业分布相似，机械设备制造、交通工具制造、建筑装饰等涂装行业对OFP的贡献比例是VOCs排放总量贡献比例的1.3~1.6倍，控制喷涂行业等量的VOCs会产生更大的OFP削减.对OFP贡献大的前10位物种分别是间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、甲苯、邻-二甲苯、1-丁烯、乙苯、1，2，4-三甲基苯、对-乙基甲苯，对总OFP的贡献为75.63%.
关键词: 挥发性有机物      江苏省      排放清单      排放因子      源成分谱      臭氧生成潜势     
Emission Inventory of Anthropogenically Sourced VOCs and Its Contribution to Ozone Formation in Jiangsu Province
XIA Si-jia , LIU Qian , ZHAO Qiu-yue     
Jiangsu Key Laboratory of Environmental Engineering, Jiangsu Province Academy of Environmental Science, Nanjing 210036, China
Abstract: Based on statistical activity data, emission factors, and source profiles, an emission inventory of anthropogenic-speciated VOCs in Jiangsu province in 2015 was calculated. The ozone formation potential (OFP) of VOCs was estimated by the maximum incremental reactivity (MIR). The result showed that the total anthropogenic emission amount of VOCs in Jiangsu Province was 1927.8 kt in 2015. Fossil fuel combustion, industrial processes, solvent utilization, biomass burning, vehicles, and storage and transport contributed 7.38%, 27.93%, 39.56%, 3.55%, 16.18%, and 5.39%, respectively. Suzhou, Nanjing, and Xuzhou were the three cities with the highest amount, contributing more than 200 kt of VOCs. The total amount of OFP from 56 ozone-precursor VOCs was 5429.5 kt. The contribution to OFP from the equipment manufacturing, vehicles manufacturing and building decoration was 30%-60% more than their contribution to the emissions. The coating VOC reduction would be more efficient for alleviating O3 pollution. The 10 VOC species with the largest OFP contribution were m/p-xylene, ethylene, propylene, 1, 3-butadiene, toluene, o-xylene, 1-butene, ethylbenzene, 1, 2, 4-trimethylbenzene, and p-ethyltoluene, which contributed 75.63% of the total OFP.
Key words: VOCs      Jiangsu Province      emission inventory      emission factor      source profiles      ozone formation potential     

VOCs是形成PM2.5、O3污染的重要前体物, 引起灰霾、光化学烟雾的关键因子[1, 2].近年来, 我国重点地区臭氧污染问题日益突出.有研究表明, 北京城近郊的O3生成主要受VOC控制, 而远郊区县和农村地区O3生成则受NOx控制[3]; 上海、南京地区的O3主要受VOC控制[4~7], 削减NOx有可能增大O3的浓度, 开展VOCs污染控制是解决我国大气复合污染问题的关键途径之一, 因此研究VOCs排放清单及其对臭氧的贡献对解决重点地区臭氧污染问题具有很大的指导意义.

江苏省是石化、化工以及装备制造大省, VOCs排放行业众多、特征复杂, 目前对江苏省VOCs排放清单编制已有部分研究[8~11], 但普遍存在源分类不完善、活动水平数据收集不全面、可靠性不足等问题, 并且已有研究仅针对VOCs排放总量, 对排放中活性物种和来源的研究甚少, 而制定基于臭氧生成贡献的VOCs减排措施对控制臭氧污染更为重要.本研究以2015年为基准年, 基于较为完善的源分类体系, 以及详细的工业、能源、环境等活动水平数据, 同时考虑近几年的VOCs污染控制措施与效果, 结合排放因子和源成分谱研究成果, 建立了江苏省分市、分行业人为源VOCs排放清单, 计算了主要组分排放量, 并利用最大增量反应活性(MIR)研究了其对臭氧的生成贡献, 识别了关键活性物种及其来源, 以期对江苏省VOCs、O3污染控制提供支撑.

1 材料与方法 1.1 源清单编制方法

针对江苏省产业结构特点和VOCs排放特征, 构建污染源分类系统, 包括化石燃料燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、有机溶剂储运源、生物质燃烧源6大类, 细分行业共计37个子行业.本研究中人为源VOCs排放量估算采用排放因子法, 估算公式如下：

(1)

式中, i为源类别, E为VOCs排放量, P为排放源的活动水平, EF为源排放因子, η为源排放处理效率.

1.1.1 活动水平来源

本研究中使用的活动水平数据主要通过3种途径获得, 一是江苏省及各省辖市统计年鉴、统计部门、政府部门网站公布的数据; 二是2015年江苏省污染源统计数据; 三是调研江苏省相关行业协会和重点企业获得的数据.

(1) 化石燃料燃烧源

化石燃料燃烧源分为电力、工业、民用三类.活动水平主要为煤炭、燃料油、天然气、液化石油气等各类能源消耗量, 主要来源于2016年江苏省统计年鉴和中国能源年鉴[12, 13].

(2) 工业过程源

工业过程源包括石化、化工、医药、塑料、皮革制造等, VOCs排放主要来自于化学产品的制造或分解过程.活动水平为各类产品2015年产量, 主要来源于行业统计年鉴[14]与统计部门资料.江苏省石化、化工产业产品门类众多, 统计年鉴与统计局掌握的化工产品门类有限, 本研究根据部分城市开展的化工企业“一企一策”调查数据, 完善石化、化工行业活动水平.

(3) 溶剂使用源

溶剂使用源包括交通设备制造、机械装备制造、电子设备制造、家具制造、木材加工、印刷包装、干洗、汽车修补、建筑喷涂、农药施用等, VOCs排放来源于使用涂料、油墨、胶黏剂等有机溶剂使用过程中的挥发, 活动水平为各类有机溶剂的使用量.一是来源于2015年环境统计数据中各企业使用量的统计, 二是行业协会和典型企业的单位产量有机溶剂使用量的调研结果[15], 三是根据全国消费量与江苏省所占比例分摊.

(4) 移动源

移动源分为道路机动车、非道路移动源、有机溶剂储运源.道路机动车包括客车、货车、摩托车等, 活动水平指不同车型、不同排放标准的机动车保有量与行驶里程数, 来自公安部门资料.非道路移动源包括铁路、飞机、船舶、农业机械、工程机械, 活动水平指消费燃料、保有量等.

(5) 有机溶剂储运源

包括化石燃料、化学品的储存与运输过程排放, 活动水平包括各类有机溶剂的储运量, 来自统计年鉴与港口管理部门.

(6) 生物质燃烧源

生物质燃烧源分为生物质露天燃烧与秸秆、薪柴作为燃料燃烧.活动水平包括小麦、水稻、玉米等农作物产品产量以及薪柴量、秸秆综合利用率、能源化率.来自农业统计年鉴[16]与农业管理部门.

1.1.2 排放因子

排放因子大部分来源于国内外相关文献的最新研究成果, 交通设备制造行业排放因子来源于企业或行业的调研结果, 如表 1所示.

表 1 各行业VOCs活动水平与排放因子 Table 1 VOCs activity levels and emission factors of various emission sources

1.1.3 污染控制水平

2010年以来, 江苏省开展了大量VOCs污染治理工作, 尤其是苏南地区, 经过多轮化工园区综合整治, VOCs排放控制水平有一定提高, 与苏北地区差异显著, 本研究基于化工园区、行业协会、重点地区及环保管理部门的广泛调研, 确定了基于行业的2015年VOCs污染控制水平.主要包括：江苏省目前基本完成加油站、油罐车、储油库油气回收; 石化行业基本完成LDAR, 初步完成综合治理, 治理效率按20%计; 苏南地区化工、医药、电子等行业基本完成第一轮治理, 治理效率按20%计.

1.2 分物种排放量计算

基于国内外各行业的源成分谱研究成果, 对江苏各行业VOCs排放量进行物种分配.主要行业源成分谱如表 2所示.

表 2 VOCs源成分谱来源 Table 2 Summary of VOCs source profiles

1.3 臭氧生成潜势计算

不同VOCs物种的光化学反应活性差异较大, VOCs对臭氧生成的贡献由浓度水平及其反应活性共同决定, 为识别江苏省VOCs排放中关键活性物种及来源, 本研究使用臭氧生成潜势(OFP)的方法研究VOCs排放的臭氧生成贡献, 公式如下:

(2)

式中, OFPi为第i种VOCs的OFP值(以O3计), 万t; Ei为第i种VOCs的排放量, 万t, MIRi为第i种VOCs的臭氧最大反应活性, 以O3/VOCs计, g·g-1.将各污染源中VOCs物种的OFP加和, 即获得该污染源总臭氧生成潜势.

2 结果与分析 2.1 江苏省2015年VOCs排放清单

江苏省2015年人为源VOCs排放量为192.78万t, 化石燃料燃烧、工业过程源、有机溶剂使用源、移动源、有机溶剂储运源、生物质燃烧源排放所占质量分数分别为7.38%、27.93%、39.56%、16.18%、5.39%、3.55%.有机溶剂使用源排放量占比最大, 居前三位的行业是机械装备制造、印刷包装、建筑装饰, 排放量分别为15.70、9.60、9.59万t, 共占有机溶剂使用行业排放量的45.74%, 占VOCs排放总量的18.10%.其次是工业过程源, 其中石油炼制与有机化工行业VOCs排放量为29.06万t, 占工业过程源的53.96%, 占VOCs排放总量的15.10%.

分市、分行业VOCs排放量如表 3所示.可见, 苏州、南京、徐州这3市VOCs排放量居全省前三位, 均超过20万t.其中, 苏州、徐州煤炭消费量大, 化石燃料燃烧源排放量居全省前列, 南京、苏州石化、化工行业发达, 工业过程源排放居全省前列; 徐州市木材加工、钢结构制造, 以及苏州市的印刷包装、机械设备制造行业排放量大, 两市有机溶剂使用源排放量居全省前列.

表 3 江苏省各市分部门VOCs排放量×104/t Table 3 VOCs emission of different sectors in Jiangsu province×104/t

2015年江苏省人为源VOCs排放物种分布如图 1所示, 烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃、含氧VOCs物种的比例分别为26.79%、14.74%、1.86%、39.23%、4.84%、12.53%.居前5位的物种分别为甲苯、乙苯、间/对-二甲苯、乙烷、丙烷.

图 1 江苏省人为源VOCs物种分布 Fig. 1 VOCs species of emission in Jiangsu

2.2 臭氧生成潜势

以56种臭氧前驱物计算OFP, 结果如表 4所示, 2015年江苏省人为源VOCs排放OFP共计542.95万t.化石燃料燃烧、工业过程源、有机溶剂使用源、移动源、有机溶剂储运源、生物质燃烧源对OFP的贡献分别为5.05%、29.29%、42.00%、16.15%、3.55%、3.97%.溶剂使用源对OFP贡献最大, 其中, 机械设备制造、交通工具制造、建筑装饰等喷涂行业对OFP的贡献比例是VOCs排放总量贡献比例的1.3~1.6倍, 控制喷涂行业等量的VOCs会产生更大的OFP削减.

表 4 江苏省VOCs排放量与OFP分行业贡献 Table 4 Source contribution to VOCs emissions and ozone formation potential (OFP) in Jiangsu

OFP居前10位的物种分别是间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、1, 3-丁二烯、甲苯、邻-二甲苯、1-丁烯、乙苯、1, 2, 4-三甲基苯、对-乙基甲苯, 前10位物种对总OFP的贡献为75.63%, 其中, 间/对-二甲苯、乙烯、丙烯的贡献均超过了10%.前10位物种的行业分布和OFP值如图 2所示, 间/对-二甲苯主要来自有机溶剂使用源(75.65%), 乙烯主要来自生物质燃烧源(27.91%)、移动源(27.31%), 丙烯主要来自工业过程源(28.24%)、有机溶剂储运源(31.31%). 1, 3-丁二烯主要来自有机溶剂储运源(59.45%)、工业过程源(37.00%), 甲苯主要来自工业过程源(45.40%)、有机溶剂使用源(35.75%), 邻-二甲苯与乙苯主要来自有机溶剂使用源(68.81%~76.28%), 1-丁烯与1, 2, 4-三甲基苯主要来自有机溶使用源(43.59%~46.55%)、工业过程源(24.90%~24.17%), 对-乙基甲苯主要来自工业过程源(62.89%)、有机溶剂使用源(23.53%).

图 2 OFP前10位物种排放行业分布 Fig. 2 Source contributions of the 10 species contributing the most OFP

3 讨论 3.1 不确定性分析

排放清单和臭氧生成潜势估算不确定性的主要来源包括：①活动水平的获取主要来自行业数据与统计年鉴, 统计口径为规模以上企业, 江苏省化工行业发达, 小微企业数量众多, 虽然研究基于地方调查数据对活动水平进行了补充, 但大部分城市未开展全面调查, 数据未得到更新.建筑装饰、印刷包装等行业的活动水平基于全国数据分配至各市, 带来活动水平的不确定性. ②排放因子的选取, 本文中排放因子主要来自国外文献, 但我国企业工艺装备、污染控制水平与国外差异较大, 苏南、苏北地区间差异较为显著, 本研究考虑了苏南、苏中与苏北地区部分行业污染控制的差异, 但较为粗糙, 需要更为详实的数据支撑. ③本研究采用的VOCs源谱主要来自国内外文献, 而VOCs源谱受企业生产原辅料、工艺设备、产品等影响显著, 尤其是化工、医药行业, 不同产品的源谱特征差异很大, 带来源谱的不确定性.解决上述问题, 需要开展更为全面细致的活动水平调查, 建立江苏省本地化VOCs排放因子与源成分谱库.

3.2 与其它研究成果对比

为反映本研究成果与相关研究之间的差异, 选取2005年、2010年针对江苏省VOCs排放清单研究与本研究进行对比, 如表 5所示, 本研究排放总量比其他研究略高, 主要表现为工业过程源和溶剂使用源排放量较高, 可能与江苏省近年来装备制造、化工、医药高速发展有关.

表 5 江苏省人为源VOCs排放清单与其他研究对比×104/t Table 5 Comparison of Jiangsu anthropogenic VOCs emission reported in this and other studies×104/t

4 结论

(1) 江苏省2015年人为源VOCs排放总量为192.78万t, 其中溶剂使用源和工业过程源排放量最大, 分别占排放总量的27.93%、39.56%, 工业源中重点行业包括石油化工、有机化工、机械装备、印刷包装, 排放量均超过9万t.苏州、南京、徐州这3市VOCs排放量居全省前三位, 均超过20万t.扬州、镇江排放量最小, 均小于10万t.

(2) 人为源排放中, 烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃、含氧VOCs物种的比例分别为26.79%、14.74%、1.86%、39.23%、4.84%、12.53%.排放量居前5位的物种分别为甲苯、乙苯、间/对-二甲苯、乙烷、丙烷.

(3) 以56种臭氧前驱物计算OFP, 2015年江苏省人为源VOCs排放OFP共计542.95万t, 溶剂使用源对OFP贡献最大.化石燃料燃烧、工业过程源、有机溶剂使用源、移动源、有机溶剂储运源、生物质燃烧源对OFP的贡献分别为5.05%、29.29%、42.00%、16.15%、3.55%、3.97%.

(4) OFP居前10位的物种分别是间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、1, 3-丁二烯、甲苯、邻-二甲苯、1-丁烯、乙苯、1, 2, 4-三甲基苯、对-乙基甲苯, 前10位物种对总OFP的贡献为75.63%.

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