环境科学  2018, Vol. 39 Issue (2): 585-591   PDF    
引用本文
蒋巧云, 刘平平, 王雪颖, 路荣春, 刘炜, 周华元, 龚莹莹, 周亚欣, 黄晨. 上海地区住宅儿童卧室内甲醛和苯系物浓度的现场检测分析[J]. 环境科学, 2018, 39(2): 585-591.
JIANG Qiao-yun, LIU Ping-ping, WANG Xue-ying, LU Rong-chun, LIU Wei, ZHOU Hua-yuan, GONG Ying-ying, ZHOU Ya-xin, HUANG Chen. Indoor Formaldehyde and Benzene Series in Shanghai Residences and Their Associations with Building Characteristics and Lifestyle Behaviors[J]. Environmental Science, 2018, 39(2): 585-591.
上海地区住宅儿童卧室内甲醛和苯系物浓度的现场检测分析
蒋巧云, 刘平平, 王雪颖, 路荣春, 刘炜, 周华元, 龚莹莹, 周亚欣, 黄晨     
上海理工大学环境与建筑学院, 上海 200093
收稿日期: 2017-03-16; 修订日期: 2017-04-24
基金项目: 国家自然科学基金项目（51278302）；上海市教委项目（14ZZ132）；大学生创新创业训练计划项目
作者简介: 蒋巧云(1994~), 女, 主要研究方向为室内空气品质, E-mail:dieyu520@outlook.com
通信作者: 黄晨, E-mail:hcyhyywj@163.com
摘要: 2013年3月~2014年12月对上海地区454户装修时间超过1 a的住宅内的儿童卧室室内甲醛和苯系物进行了现场监测.不同儿童卧室室内甲醛和苯系物浓度存在较大差异.冬季卧室室内甲醛浓度明显高于其他季节（P < 0.001），但苯系物浓度无明显的季节差异.春季使用不同内墙墙面装饰材料的卧室苯系物浓度均值存在明显差异；夏季使用不同地板装饰材料的卧室苯系物浓度均值也存在显著差异（P < 0.01）.秋季室内盆景数量为>5个的卧室甲醛浓度均值明显高于其他卧室.冬季经常使用加湿器和家中饲养宠物的儿童卧室室内苯系物浓度均值显著高于其他儿童卧室（P < 0.05）.结果表明，装修较长时间后，装修材料的类型仍然与室内苯系物浓度存在一定的关系；但相对于装修材料，室内通风可能对室内甲醛浓度影响更大.室内苯系物浓度可能与室内湿度和室内宠物的饲养有关.家用空气净化器可能可以有效降低室内甲醛的暴露水平.植物盆栽净化装修时间较长的住宅室内甲醛和苯系物的效果可能有限.
关键词: 上海地区      儿童卧室      挥发性有机物      装修材料      生活习性     
Indoor Formaldehyde and Benzene Series in Shanghai Residences and Their Associations with Building Characteristics and Lifestyle Behaviors
JIANG Qiao-yun , LIU Ping-ping , WANG Xue-ying , LU Rong-chun , LIU Wei , ZHOU Hua-yuan , GONG Ying-ying , ZHOU Ya-xin , HUANG Chen     
School of Environment and Architecture, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China
Abstract: From March 2013 to December 2014, we on-site inspected indoor concentrations of formaldehyde and a benzene series in 454 children's bedrooms that were decorated earlier than one year before our inspection. Large differences existed in the formaldehyde and benzene-series concentrations among individual bedrooms. Bedrooms that were inspected in winter had significantly higher concentration of formaldehyde than bedrooms that were inspected in other seasons (P < 0.001), but the benzene-series concentration had no significant seasonal difference. Among bedrooms that were inspected in spring, those using different materials as wall coverings had significant differences in concentrations of the benzene series. Among bedrooms that were inspected in summer, those using different materials as floor coverings had significant differences in concentrations of the benzene series (P < 0.01). Among bedrooms that were inspected in autumn, those with>5 household bonsais had significantly higher concentrations of formaldehyde than other bedrooms did. Among bedrooms that were inspected in winter, those with frequent use of air humidifiers and those in which pets were kept had significantly higher concentrations of the benzene series than other bedrooms did (P < 0.05). These results indicate that, after a long time since decoration, the types of household wall and floor covering materials still have certain relationships with indoor benzene-series levels and, compared to decoration materials, household ventilation perhaps has greater effect on indoor formaldehyde levels. The indoor benzene-series level perhaps has associations with indoor humidity level and the keeping of pets in households. Household bonsaies may have limited effect on indoor formaldehyde and benzene-series levels in residences that were decorated a long time ago.
Key words: Shanghai      child's bedroom      volatile organic compounds (VOCs)      decoration materials      lifestyle behaviors     

随着近年经济水平的不断提高和建筑工业的快速发展, 住宅建筑采用的材料和日常用品的种类已发生巨大改变; 1990~2010年的中国城市化面积、复合木地板和城市空调设备的销售量等均呈现指数上升趋势[1].同时住宅气密性不断提高也导致室内通风存在不足的现象[2].这些变化已经显著改变了住宅室内人员的化学成分暴露种类和浓度[3].较多的研究发现新型建筑装修材料和家具可散发较高浓度的多种有机性挥发物(甲醛和苯系物等)[4~6].而室内甲醛和苯系物等有机性挥发物的高浓度暴露与儿童哮喘等呼吸道或过敏性疾病存在关联[7~10].因此, 为改善住宅室内空气品质和降低儿童相关疾病的患病风险, 有必要探明普通住宅室内有机性挥发物的暴露水平现状.本文基于对上海市学龄儿童的住宅进行的现场检测, 探究了上海地区普通住宅的儿童卧室室内甲醛和苯系物暴露水平现状及其与住宅建筑特性和居民生活习性的关系.

1 材料与方法 1.1 住宅选择和取样方法

基于前期在上海地区针对学龄前儿童开展大样本量问卷调查(中国室内环境与儿童健康研究第一阶段)获得的信息, 笔者在2013年3月~2014年12月对上海市4个市区行政区(杨浦区、虹口区、闸北区和静安区)和2个郊区行政区(宝山区和奉贤区)的454名5~10岁儿童的住宅室内环境进行了现场检测和调查.这些住宅在现场监测前1 a内均未进行装修.更多相关研究的信息和这些住宅的具体选择方法可参见文献[10].在现场检测过程中, 本研究采用日本SHINYEI公司开发的多模式甲醛监测仪(formaldehyde multimode monitor; 检测浓度范围：12~800μg·m-3; 分辨率：1μg·m-3)对儿童卧室的室内甲醛浓度进行了连续24 h(取样间隔为30 min)的监测[11]; 同时采用德国AQUARIA公司开发的RING被动吸附采样管收集了儿童卧室连续7 d的室内空气样本.每户住宅现场检测和取样1次.为获得儿童的真实暴露水平, 现场检测和取样期间均要求家庭成员保持通常的起居和生活习惯.儿童卧室的采样完成后, 将采样管密封保存在-40℃的冰箱, 以备后续对儿童卧室室内苯系物等进行分析; 甲醛监测点和空气样本采样点均布置在儿童卧室中部且离地1 m左右处.在现场调查期间, 通过家长问卷报告和调查员问卷报告的方法也获取了住宅建筑特性(建设年代、房间面积、楼层、地板材料和墙面材料等)和相关的居民生活习性(清洁习惯和通风习惯)等信息.本研究得到了复旦大学公共卫生学院伦理委员会的批准.

1.2 样品检测方法

首先对样品进行前处理：将采样管从冰箱取出, 迅速放入带帽的玻璃套管内.待采样管温度恢复到室温, 分两次进行超声萃取, 第一次萃取加入3 mL二硫化碳(CS2), 盖紧管帽, 利用超声振荡清洗仪超声20 min, 强度53 Hz.超声完成后, 将溶剂取出, 重新加入2 mL CS2, 再次进行超声.将两次超声后的溶剂放在一起, 并利用氮吹仪将萃取液浓缩至0.5 mL.

然后利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)对上述浓缩好的样品中的苯系物进行分析.气相色谱仪型号是Trace 1310, 质谱仪型号是ISQ, 仪器均由美国Thermo Fisher Scientific公司生产.气相色谱条件：色谱柱为DB5-MS的柱子.进样量为1 μL, 进样口温度为260℃, 辅助加热温度为280℃.柱温箱温度采用程序升温, 初始温度50℃, 然后以8℃·min-1的速度升到180℃, 再以15℃·min-1的速度升温到280℃.载气为氦气, 流速是1 mL·min-1.质谱条件：采用全扫描模式, 扫描范围为20~500, 溶剂延迟时间为3 min.离子源温度为250℃, 四级杆温度为280℃.最后利用2008版的NIST数据库对谱图中出现的苯系物进行定性和定量分析[12].

对于采样柱中的苯系物浓度, 采用以下公式进行计算：

(1)

式中, Ais内标峰值面积(m2); Qis是测试中添加到样本溶液中的内标质量(μg); Ai是目标分析物 i在校准样中的面积(m2); Qi是测试中样本中的目标分析物i的质量(μg); Rf是分析的目标物相对于内标的质量系数.其中质量系数Rf采用下式进行计算:

(2)

在样本定量分析前, 准备了与内标具有相同稀释比例的目标物质的校准溶液.采用这些校准溶液制备一系列添加到空白采样器中具有不同浓度水平的对照样本：①在不同的玻璃罐中准备具有不同数量(10、30、50、100、200 mL)的校准溶液; ②在每个玻璃罐中添加不同数量的内标溶液(从最小量开始添加, 后续在同一样本中不断增加内标溶液); ③在每个玻璃罐中添加2~3 mL的溶剂.各类试剂添加完成后, 等待溶剂、目标分析物和内标物之间达到热力学平衡.然后进行分析获得目标分析物的校准曲线, 确定相对于内标的质量系数Rf.

对于室内空气中的苯系物浓度, 采用以下公式进行计算：

(3)

式中, Qi是测试样本中的目标分析物i的质量(μg); Ф i 是扩散吸收率(mL·min-1); t为采样柱在空气中的暴露时间(min); ci是住宅室内空气中i物质的浓度(μg·m-3).

1.3 统计分析方法

采用独立样本t检验(二分类变量)或单因素方差分析(ANOVA)(多分类变量)对目标因素(建筑特性和居民生活习性)的不同选项下的均值差异在统计学上的显著性进行检验.一般来说, P＜0.05显示差异有统计学意义.但因样本量较少, 按P＜0.05的规定难于有统计学意义的结果, 本文也对P＜0.1的比较结果进行了标记.所有的统计分析均采用软件SPSS 17.0来实现.

2 结果与讨论

454户住宅中共409户住宅(90.1%)的儿童卧室存在有效的甲醛浓度数值.甲醛浓度均值为21.5μg·m-3; 最大值为110.7μg·m-3; 绝大部分的卧室甲醛浓度均低于60μg·m-3; 室内甲醛浓度均值>100 μg·m-3的卧室仅有2户, 占0.7%.不同儿童的卧室甲醛浓度存在较大差异.卧室甲醛浓度存在显著的季节差异(P＜0.001)：冬季检测的卧室甲醛的检出率和浓度均值明显高于其他季节(表 1).

表 1 儿童卧室室内甲醛浓度的总体分布状况/μg·m-3 Table 1 Overall concentrations of formaldehyde in children's bedrooms/μg·m-3

对于苯系物, 358(78.9%)户住宅的儿童卧室存在有效的苯系物浓度数值.这些儿童卧室共检测出14种苯系物.检出率最高的为对二甲苯, 为91.6%;检出率最低的为丙苯, 仅在1 (0.3%)户卧室内检测出.浓度最大值为1, 4-二氯苯(757.4μg·m-3), 其次为甲苯(186.9μg·m-3).因大部分的苯系物检出率较低, 后续分析中将这些苯系物累加作为总体进行分析.苯系物总和浓度均值为33.9μg·m-3; 绝大部分的卧室苯系物浓度均低于200μg·m-3.检测的卧室苯系物浓度存在较大差异(标准差为72.1μg·m-3).卧室苯系物浓度的季节差异不显著(P=0.621);冬季检出率和浓度高于其他季节(表 2).

表 2 儿童卧室室内苯系物总和浓度的季节差异对比/μg·m-3 Table 2 Overall concentrations of ∑(benzene-series) in children's bedrooms/μg·m-3

表 3展示了建筑特性与室内甲醛和苯系物的关系分析结果.总体上, 处在住宅楼低层的卧室甲醛浓度均值高于其他楼层的卧室; 1995年前建设的住宅的卧室甲醛浓度均值高于其他卧室.对于秋季检测的住宅, 房间面积不同的卧室甲醛浓度均值存在明显差异：房间面积＞20 m2的卧室甲醛浓度均值高于其他卧室.对于冬季检测的住宅, 处在住宅楼低层的卧室甲醛浓度均值高于其他楼层的卧室; 1996~2005年建设的卧室甲醛浓度均值高于其他年份建设的住宅.总体上和不同季节检测的住宅中, 不同建筑特性下的卧室苯系物浓度均值均无显著差异.

表 3 住宅建筑特性与室内甲醛和苯系物浓度的关系1) Table 3 Associations of indoor formaldehyde or the benzene series with building characteristics

表 4展示了儿童卧室室内装修材料与室内甲醛和苯系物的关系分析结果.对于春季检测的住宅, 使用不同内墙墙面装饰材料的卧室苯系物浓度均值存在明显差异(P＜0.05)：使用石灰做内墙墙面装饰材料的卧室苯系物浓度均值明显高于使用其他材料的卧室; 但使用石灰做内墙墙面装饰材料的卧室样本量只有1户, 其浓度均值明显高于使用其他材料的卧室的结果很可能存在偶然性.对于夏季检测的住宅, 使用不同地板装饰材料的卧室苯系物浓度均值也存在显著差异(P＜0.01)：使用瓷砖做地板装饰材料的卧室苯系物浓度均值明显高于使用其他材料的卧室; 但使用瓷砖做地板装饰材料的卧室样本量只有2户, 其浓度均值明显高于使用其他材料的卧室的结果也可能存在偶然性.总体上和不同季节检测的住宅中, 使用不同室内装修材料的卧室甲醛浓度均值无显著差异.

表 4 儿童卧室室内装修材料与室内甲醛和苯系物浓度的关系1) Table 4 Associations of indoor formaldehyde or the benzene series with decoration materials

表 5展示了居民生活习性与儿童卧室室内甲醛和苯系物的关系分析结果.总体上, 居民生活习性不同的卧室甲醛浓度均无显著差异; 但冬季经常使用加湿器和家中饲养宠物的儿童卧室室内苯系物浓度均值显著高于其他儿童卧室.对于春季检测的住宅, 未经常使用空气净化器的卧室甲醛浓度均值显著高于其他卧室; 室内盆景数量不同的卧室甲醛浓度均值存在差异(P＜0.1)：室内盆景数量为1~5个的卧室室内甲醛浓度均值高于其他卧室.对于秋季检测的住宅, 室内盆景数量不同的卧室甲醛浓度均值显著不同(P＜0.05), 室内盆景数量为>5个的卧室甲醛浓度均值明显高于其他卧室; 家中经常使用加湿器的卧室苯系物浓度均值显著高于其他卧室.对于冬季检测的住宅, 家中饲养宠物的卧室苯系物浓度均值明显高于家中未饲养宠物的卧室.

表 5 居民生活习性与儿童卧室室内甲醛和苯系物浓度的关系1) Table 5 Associations of indoor formaldehyde or the benzene series with lifestyle behaviors

由于本研究检测的住宅在检测前1 a内均未进行过装修, 检测的儿童卧室室内甲醛(21.5 μg·m-3)和苯系物(33.9μg·m-3)浓度均值均低于其他研究中对1 a内装修或半年内装修过的住宅进行检测获得的结果[6].比如, 王春等[13]在2003年3~9月对上海市徐汇区的23户新装修(装修时间为2个月内)住宅的室内甲醛浓度进行了连续监测发现：住宅客厅、主卧和储藏室的甲醛浓度均值分别为54.0、108.0和388.0μg·m-3; 装修3个月后室内甲醛浓度明显下降, 但由于不合格板材的应用, 室内甲醛污染仍比较严重和普遍[13].此外, 许多研究[6, 14~17]发现绝大部分住宅在装修1 a后的室内甲醛和苯系物浓度均可满足国家室内空气质量标准(甲醛: 100μg·m-3, 甲苯: 200μg·m-3)[18].比如2012年刘晓途等全面总结了1990年以来有关我国城市住宅室内空气品质的研究资料发现：城市住宅室内的主要空气污染物为甲醛、甲苯和二甲苯等装修型污染; 其中甲醛是首要空气污染物, 新装修住宅室内各种污染物均呈现较高的浓度水平; 除甲醛外, 其他挥发性有机物随着竣工时间的推移而快速下降[6].这与本研究的结果基本一致.

本研究发现冬季卧室甲醛的检出率和浓度均值明显高于其他季节, 可能与冬季儿童卧室通风量普遍不足有关[2], 也可能与冬季室外挥发性有机物浓度比其他季节高有关[19~26].尽管卧室通风量较差, 室外高浓度的挥发性有机物还有可能通过卧室窗户缝隙处渗透进入室内, 且上海地区的住宅在冬季一般都会采用空调等采暖设备保持室内较高的温度.部分先前的研究表明住宅室内甲醛浓度的差异和分布特征与城市的气候和地理位置有关[6].在长沙[23]和太原[27]开展的研究发现住宅室内的甲醛浓度和检出率均高于夏季.但徐东群等研究发现:不同城市甲醛浓度季节变化特征不同; 主要取决于室内温度和通风状况[15].而本研究发现的儿童卧室室内苯系物浓度不存在明显的季节差异与先前的研究结果类似[6].

本研究也发现儿童卧室室内甲醛浓度与部分建筑特性(楼层、建设年代和面积)有关, 但与地板和墙面装修材料无关.总体上, 处于住宅楼底层和建于1995年前的儿童卧室室内甲醛浓度更高.推测住宅楼底层的儿童卧室室内甲醛浓度更高可能与底层室内通风较差有关; 而建于1995年前(建筑年龄约为20 a)的儿童卧室更高可能与这些卧室或所在住宅在近年内进行过重新装修有关[6, 15].而本研究发现儿童卧室室内苯系物浓度与建筑特性(楼层、建设年代和面积等)无关, 但与地板和墙面装修材料有关.除去样本量仅为1户或2户的使用石灰和瓷砖做装修材料的儿童卧室, 室内苯系物浓度较高的是使用壁纸、乳胶漆和复合木地板等新型装修材料的儿童卧室.这些结果说明室内装修材料与室内苯系物的暴露水平存在一定的关系, 但在装修1 a后, 室内装修材料散发的甲醛对室内甲醛暴露水平的贡献有限.相对于装修材料, 室内通风可能对装修较长时间后的室内甲醛浓度影响更大[6].

本研究发现室内使用空气净化器的儿童卧室室内甲醛浓度更低, 但苯系物浓度普遍更高(尽管差异在统计学上不显著).这项结果说明家用空气净化器可能可以有效降低室内甲醛的暴露水平, 但也有可能会带来二次污染(比如苯系物)[28].因此, 在家用空气净化器的选用和设计时应特别注意二次污染的问题.此外, 不同类型的空气净化器的功能差异较大, 在降低室内可吸入颗粒物的同时也可能并不能降低甲醛.本研究也发现室内经常使用加湿器和饲养宠物的儿童卧室室内苯系物浓度明显更高.这项结果说明室内苯系物浓度可能与室内湿度有关[6]; 也说明宠物等动物可能会散发一定的苯系物或由于宠物的生活起居问题造成室内苯系物暴露水平较高.此外, 本研究发现室内放置一定数量的盆栽的儿童卧室室内甲醛浓度并不低于室内未放置盆栽的卧室.这与大部分研究[29]和公众普遍认为的在室内放置一定的盆栽可降低室内甲醛的暴露水平的看法相悖.而有研究发现部分盆栽的植物或培养基(土壤)本身也可能会散发挥发性有机物[30].此外, 对室内盆栽经常浇水和水分挥发而有可能影响室内空气湿度, 从而在一定程度上导致甲醛的释放速率改变[30].因此, 建议在选择室内盆栽时也应注意有可能会加重室内空气污染(比如甲醛)的问题.

本研究存在一定的局限.由于本研究的主要目的是探究儿童住宅室内污染物的真实暴露水平及其健康效应[10], 在采样前12 h未按《室内空气质量标准》的技术规范[18]关闭儿童卧室门窗, 室内甲醛和苯系物浓度可能受到人为活动的影响.此外, 每户住宅只进行了1次检测和取样, 而不是1户住宅在不同季节均进行检测.这样的检测安排可能对不同季节的室内甲醛和苯系物浓度结果比较存在影响.在现场检测期间也未对室外挥发性有机物浓度进行检测, 无法对室内外污染物浓度的关系进行定量分析.

3 结论

(1) 上海地区学龄儿童的卧室室内甲醛和苯系物浓度存在较大差异, 但绝大部分卧室的室内甲醛和苯系物浓度满足国家室内空气质量标准的规定.冬季卧室室内甲醛浓度明显高于其他季节, 但苯系物浓度无明显的季节差异.

(2) 装修较长时间后, 新型装修材料的使用仍然与室内苯系物浓度存在一定的关系, 但这些材料散发的甲醛对室内甲醛暴露水平的贡献有限.相对于装修材料, 室内通风可能对装修较长时间后的室内甲醛浓度影响更大.

(3) 家用空气净化器可以有效降低室内甲醛的暴露水平.室内苯系物浓度可能与室内湿度和室内宠物的饲养有关.植物盆栽净化装修时间较长后的室内甲醛和苯系物的效果可能有限.

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