环境科学  2018, Vol. 39 Issue (1): 399-405   PDF    
引用本文
封文利, 郭朝晖, 史磊, 肖细元, 韩晓晴, 冉洪珍, 薛清华. 控源及改良措施对稻田土壤和水稻镉累积的影响[J]. 环境科学, 2018, 39(1): 399-405.
FENG Wen-li, GUO Zhao-hui, SHI Lei, XIAO Xi-yuan, HAN Xiao-qing, RAN Hong-zhen, XUE Qing-hua. Distribution and Accumulation of Cadmium in Paddy Soil and Rice Affected by Pollutant Sources Control and Improvement Measures[J]. Environmental Science, 2018, 39(1): 399-405.
控源及改良措施对稻田土壤和水稻镉累积的影响
封文利, 郭朝晖, 史磊, 肖细元, 韩晓晴, 冉洪珍, 薛清华     
中南大学冶金与环境学院, 长沙 410083
收稿日期: 2017-06-23; 修订日期: 2017-07-30
基金项目: 耕地重金属污染防治机理研究及技术优化集成项目（农业部财政部农办财函〔2016〕6号）；国家自然科学基金项目（21577176）
作者简介: 封文利(1988~), 男, 博士研究生, 主要研究方向为土壤污染控制与修复, E-mail:fwlandy@csu.edu.cn
通信作者: 郭朝晖, E-mail:zhguo@csu.edu.cn
摘要: 为研究稻草移除/还田、截断大气沉降、清洁水灌溉和石灰调控等途径对土壤和水稻镉（Cd）累积的影响，于2016年4~10月在湘潭、醴陵和株洲选择典型Cd污染稻田开展田间小区综合试验.结果表明，各处理对土壤Cd总量无显著影响.石灰调控下土壤pH平均提高了0.87个单位，土壤中有效态Cd含量平均降低了33.7%，水稻根、茎叶和糙米Cd积累量分别降低了47.9%、46.7%和54.8%，水稻根、茎叶和糙米Cd富集系数均显著低于对照；清洁水灌溉和截断大气沉降对土壤pH的影响整体略呈上升趋势，分别上升了0.44和0.49个单位，土壤有效Cd含量分别降低了18.2%和14.5%，水稻根、茎叶和糙米Cd积累量比对照分别降低了32.6%、24.2%、18.0%和17.6%、11.3%、25.4%.然而，稻草还田对晚稻土壤pH影响情况不明显，但土壤中有效态Cd含量上升了6.1%，水稻植株Cd积累量也整体呈上升趋势.上述研究结果表明，通过施用灌溉清洁水和截断大气沉降源、稻草移除、石灰等措施可以确保中轻度Cd污染稻田水稻安全利用.
关键词: 稻田土壤      控源      镉      大气沉降      稻草移除      田间试验     
Distribution and Accumulation of Cadmium in Paddy Soil and Rice Affected by Pollutant Sources Control and Improvement Measures
FENG Wen-li , GUO Zhao-hui , SHI Lei , XIAO Xi-yuan , HAN Xiao-qing , RAN Hong-zhen , XUE Qing-hua     
School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China
Abstract: The objective of this study was to determine the effect of five scenarios on the accumulation of Cd in the soil-rice system, including the return of straw to the field and the lack of the return, atmospheric deposition control, use of clean water for irrigation, and the use of lime. For the field experiments, three typical paddies were selected and divided into five plots (5 m×6 m) in Xiangtan, Zhuzhou, and Liling in the Hunan province from April to October 2016. The results showed that the application of lime can increase pH by 0.87, while the available Cd concentration in the soil was decreased by 33.7%. The accumulations of Cd in roots, stems, and brown rice were decreased by 47.9%, 46.7%, and 54.8%, respectively, with a decrease in the corresponding bioconcentration factors. Irrigating with clean water and liming tended to increase the soil pH by 0.44 and 0.49, respectively, while the available Cd concentration in the soil was decreased by 18.2% and 14.5%, respectively. The Cd concentrations in roots, stems, and brown rice were decreased by 32.6%, 24.2%, and 18.0%, and 17.6%, 11.3%, and 25.4% with decreased bioconcentration factors under both treatments (irrigating with clean water and liming). The available Cd concentration in the soil was increased by 6.1% and the Cd accumulation in the rice plants also increased with the return of straw to the soil. The bioconcentration factors of the rice plants were also increased when the paddy straw was returned to the fields. The results showed that the measures, such as the use of lime, atmospheric deposition control, use of clean water for irrigation, and lack of the return of straw to the paddy soil, should be helpful for the safe production of brown rice. The possible long-term risks associated with returning straw to the paddy field should be evaluated scientifically.
Key words: paddy soil      sources control      cadmium      atmospheric deposition      straw removal      field experiment     

农田生态系统是一种人工干预下的半自然的陆地生态系统.随着城市化和工业化进程的快速发展, 重金属污染物通过各种途径不断输入农田生态系统, 严重威胁农产品质量安全.农田土壤重金属污染已成为广泛关注的热点问题之一.据报道, 我国约2.0×107 hm2耕地遭受了重金属污染, 其中受Cd污染的农田面积达2.8×105 hm2, 每年产Cd含量超标农产品达14.6×105 t[1], 农田土壤重金属污染形势严峻.我国南方地区尤其是受长年矿冶和相关工业活动影响的地区，稻田土壤Cd污染问题突出[2].研究农田系统中重金属镉输入途径及改良措施的影响对了解农田土壤重金属污染和保障农产品安全具有重要意义.

为保障农田土壤环境质量及农产品安全, 有关农田土壤重金属污染来源及改良措施方面已开展了不少研究.据报道, 英格兰、威尔士的农田区域重金属主要来源是大气沉降[3], 我国苏州地区稻田土壤中70%的Cd来源于有色金属和磷有关的人类活动[4], 长江三角洲和珠江三角洲地区农田系统Cd输入主要来自灌溉水和大气沉降[5, 6].同时, 农业生产活动中畜禽粪便、化肥农药等施用也是土壤重金属输入的重要来源[7, 8].不同类型的农田重金属污染来源也各不相同, 工业废水和生活污水灌溉农田在水资源缺乏的地区是常见现象, 长期灌溉形成了污灌区, 其重金属污染也较周边区域农田更为严重[9, 10], 而矿冶区和工厂区周边的农田重金属污染来源跟该区域的采矿、冶炼等活动密切相关[11~13].秸秆还田是一种农业废弃物综合利用和补充农田土壤有机质的重要方式, 但重金属污染的稻草还田亦即成为农田土壤重金属的输入途径之一.关于Cd污染秸秆还田对土壤Cd含量的贡献目前结论并不一致, 有的降低了土壤Cd等重金属的植物有效性, 减少了植物的吸收[14~16], 也有研究结果表明, 施用秸秆等有机物料, 增加了农作物对Cd等重金属元素的吸收[17, 18].施用土壤改良剂联合农艺措施调控等是目前广泛应用的农田重金属污染管控措施, 其中, 施加石灰作为常用的改良措施, 能够有效地降低土壤中Cd的迁移性, 进而降低水稻中Cd的含量[19, 20].因此, 在农田重金属污染管理过程中, 分区域研究不同污染途径及改良措施对土壤及作物质量的影响对农田污染管控决策十分必要.而目前的研究报道大都是通过室内培育或田间试验方法针对单一降镉或修复措施开展研究, 而对田间条件下了解不同污染来源途径对稻田土壤和水稻中Cd累积的影响方面研究较少.根据前期掌握的湖南省农田系统Cd污染特征及可能污染途径等情况, 选择长株潭地区典型农田, 在设计不同污染控制及改良措施条件下开展长期田间试验, 以期为稻田土壤Cd污染控制和治理及水稻中Cd污染调控与监管提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 区域概况

长株潭地区是湖南省经济发展与城市化的核心区, 其经济总量占全省的33.75%[21].区域气候为中亚热带东部湿润季风气候区, 四季分明, 热量充足, 年平均温度16~18℃, 年平均降水量为1 200~1 450 mm.区域主要地貌属湘江下游河谷及丘陵带, 成土母质主要为第四纪红土, 稻田土壤基本为酸性, 肥沃适耕.该区域水稻耕种制度为两季, 早稻周期一般4月中旬至7月中旬, 晚稻周期为7月下旬至10月中旬.

1.2 试验设计

2016年3月, 分别在湘潭姜畲镇(城郊地带)、醴陵均楚镇(历史遗留矿区)和株洲雷打石镇(工业历史污染区)选择典型稻田开展田间试验研究, 每个试点设计布置5个处理分别为稻草移除(T1, CK)、稻草还田(T2)、清洁水灌溉(T3)、截断大气沉降(T4)和石灰调控(T5), 每个处理3次重复(表 1), 共计15个处理.每个小区面积为5 m×6 m=30 m2, 用聚乙烯加厚塑料膜对小区田埂保护来消除各区之间干扰.稻草移除和还田即是在水稻成熟收获季将该微区收获水稻秸秆全部移出和还田, 稻草还田在早稻收获后进行.灌溉使用当地井水作为清洁水灌溉水与自然灌溉水形成对照.截断大气沉降即在小区采用透明胶板作顶和细纱网作围墙建成简易棚(高3.5 m), 隔离成为无大气沉降区.石灰投加量为0.15 kg·m-2(每个小区约4.5 kg), 小区翻耕后施入田中, 稳定1周后插秧.田间试验过程中, 复合肥按0.11 kg·m-2施加. 3个基地早稻种植品种均为淦鑫203, 湘潭、醴陵和株洲晚稻种植品种分别为H优159、金优498和天优华占.于2016年4月至10月进行田间试验, 湘潭试验点耕层土壤Cd平均含量为1.01 mg·kg-1, 平均土壤pH值为5.13.醴陵试点耕层土壤Cd平均含量为1.48 mg·kg-1, 平均土壤pH值为5.12, 株洲耕层土壤Cd平均含量为4.23 mg·kg-1, 平均土壤pH值为6.21.

表 1 田间试验设计 Table 1 Techniques and treatments used in the paddy field trials

1.3 采样及样品分析

水稻成熟期(7月和10月)采集各区长势均匀的代表性植株样, 先后用自来水和去离子水洗净, 按根、茎、叶、穗分开, 在105℃条件下杀青30 min, 60℃烘干至恒重, 粉碎, 过60目筛备用.采集相应的0~20 cm表层土壤, 在实验室自然风干, 除去动植物残体及碎石等杂物, 置于研钵中磨, 分别过10目和100目尼龙筛后放入聚乙烯封口袋中备用.

土壤pH采用玻璃电极法测定, 土水比为1:2.5 g·mL-1[22].水稻样品采用硝酸-高氯酸法消解, 土壤样品采用硝酸-氢氟酸-高氯酸法消解.土壤中有效态Cd用DTPA方法提取[23].消解液和提取液中Cd含量均采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定.样品预处理过程中, 试剂均采用优级纯, 样品分析检测过程中每20个样品加测一个标准液并采用内标溶液进行质量控制.土壤和植物样品Cd回收率均高于95%, 相对标准偏差(RSD)的精度在10%以上.

1.4 数据处理

生物富集系数(bioconcentrationfactor, BCF)一般表示为植物某部分某重金属的含量与该重金属元素在相应土壤中含量的比值：

式中, Cplant表示某种金属在植物某部分的含量, 单位mg·kg-1; Csoil表示某种金属在植物土壤中的含量, 单位mg·kg-1.数据统计与作图采用MicrosoftEXCEL 2010, 单因素方差分析(One-way ANOVA)采用SPSS 19.0.

2 结果与讨论 2.1 控源及改良措施对土壤pH和土壤Cd含量的影响

分别对3个试验基地水稻成熟期的土壤样品进行分析, 结果表明, 石灰调控(T5)措施对稻田土壤pH和有效态Cd均有显著影响(P＜0.05).石灰调控后两个稻季土壤pH平均提高了16%, 即0.87个单位, 土壤中有效态Cd含量降低了33.7%.相关研究表明, 石灰处理的弱酸性稻田土壤从播种前到灌浆期pH提高了15%左右[19].土壤有效Cd显著降低, 石灰处理后土壤Cd的形态分析也表明土壤中的弱酸可提取态和可还原态比例降低, 残渣态比例增加, 变化幅度约20%左右[19, 24].主要原因是：石灰施用增加了土壤胶体表面的负电荷, 对重金属离子的吸附能力增强; 另一方面土壤pH提高使Fe、Mn离子形成的羟基化合物为重金属提供了更多的吸附位点[25], 从而导致土壤中Cd活性降低.清洁水灌溉(T4)和截断大气沉降(T3)对土壤pH的影响整体呈上升趋势, 分别上升了0.44和0.49个单位, 但土壤有效Cd分别降低了18.2%和14.5%.田间试验清洁水是使用的当地井水, 井水pH为6.65~7.34高于当地土壤pH(4.91~5.75)和雨水pH(4.04~6.84), Cd质量浓度为0.015~0.027 μg·L-1, 低于当地灌溉水Cd质量浓度(0.28~1.98 μg·L-1)和雨水Cd质量浓度(0.14~7.67 μg·L-1), 也远低于农田灌溉水水质标准值10 μg·L-1[26], 有利于降低灌溉水对土壤Cd输入; 截断大气沉降区水稻生物量与对照区并无显著差异, 表明该处理条件下水稻生长未受到显著影响.稻草还田(T2)对早稻和晚稻土壤pH影响不明显, 但土壤中有效态Cd含量上升了6.1%(表 2), 反言之, 稻草移除有利于土壤有效态Cd含量的降低.研究表明Cd污染稻草可以提高土壤溶解性有机碳的含量, 促进了土壤Cd的有效性[27].因此, 稻草还田促进土壤中有效态Cd含量略微上升可能是因为稻草还田促进了土壤Cd的溶出[17].另外, One-way ANOVA结果表明, 两个稻季各处理对土壤Cd全量影响均不显著.可能是短期试验各处理对土壤-水稻系统的Cd输入或输出对土壤Cd总量的贡献不明显.

表 2 各处理条件下土壤pH与土壤有效态Cd含量比较1) Table 2 Comparison of available Cd contents and pH in paddy soils with different treatment scenarios

2.2 控源及改良措施对水稻植株Cd分布和累积的影响

图 1为各处理Cd在3个试点早稻和晚稻植株根部、茎叶和糙米累积状况.结果表明, 水稻各部位Cd累积量顺序为根＞茎叶＞糙米, 晚稻各部分Cd累积量高于早稻.这与重金属在植物体内营养储存器官含量较低、代谢旺盛的组织器官含量较高的分布规律是一致[28].从图 1中可以看出, 石灰调控处理(T5)对水稻各部分Cd积累量降低效果显著(P＜0.05).石灰调控处理使水稻根、茎叶和糙米Cd含量分别降低47.9%、46.7%和54.8%.石灰调控处理可以增加土壤残渣态Cd比例, 因此可以降低土壤Cd生物有效性, 进而降低了Cd在水稻各部分的积累[19].清洁水灌溉处理(T4)对水稻根、茎叶和糙米Cd积累量降低了32.6%、24.2%和18.0%, 而截断大气沉降(T3)对水稻相同部位Cd积累量分别降低了17.6%、11.3%和25.4%.大气沉降对稻田系统尤其是水稻植株中Cd积累影响方面的研究尚未见报道, 清洁水灌溉和截断大气沉降条件下, 土壤pH均有所升高, 同时土壤中有效态Cd含量降低, 而截断大气沉降条件下水稻吸收Cd降低的原因也可能来自该处理降低了酸雨对土壤中Cd释放的促进作用[28].稻草还田对水稻根部和茎叶Cd积累量的影响并不明显, 但测定结果显示, 稻草还田使Cd积累上升样品的比例较Cd积累量降低样品高, 平均提高了6.1%.反言之, 稻草移除有利于降低水稻植株中Cd累积.有研究表明Cd污染稻草提高了土壤溶解性有机碳的含量, 提高了土壤Cd的有效性, 进一步提高了Cd在水稻地上部分的积累[29].

图 1 各处理水稻各部分Cd含量 Fig. 1 Cd contents in tissues of rice with different treatment scenarios

2.3 控源及改良措施对水稻植株Cd吸收富集的影响

3处试验基地水稻成熟期植株各部分Cd吸收富集系数见表 3.总体来看, 植株根部富集系数最大, 其次是茎叶和糙米, 晚稻植株各部分富集系数均高于早稻.石灰调控处理(T5)水稻植株各部位Cd吸收富集系数均显著低于对照(T1，P＜0.05), 表明石灰调控将Cd大部分控制在根部和土壤, 只有少量向地上部分迁移.清洁水灌溉(T4)和截断大气沉降处理(T3)与对照相比水稻植株各部分Cd富集系数均有一定程度降低.降低趋势和规律与水稻植株各部分Cd积累规律一致.稻草还田(T2)处理水稻植株各部分Cd吸收富集系数与对照无显著区别, 可能与稻草还田次数及试验周期有关.有研究表明, 成熟期稻米中的Cd主要来自根中Cd的重新分配, 而不再是通过茎叶部位运输[30], 稻草还田促进了水稻地上部分Cd富集系数升高[31].且本研究在田间试验条件下的结果显示, 稻草还田水稻植株Cd富集系数整体表现为上升趋势, 增加了稻田土壤Cd污染潜在风险.

表 3 各处理水稻各部分Cd吸收富集系数1) Table 3 Bioconcentration factors of Cd in different parts of the rice plants with different treatment scenarios

2.4 相关性分析

稻米Cd含量与土壤Cd含量的相关关系如表 4所示, 水稻各部分Cd含量与土壤Cd含量均呈显著正相关(P＜0.01), 稻米Cd与其他部位及土壤Cd相关系数在空间位置上呈下降趋势. pH与水稻各部分Cd含量及土壤Cd含量均呈负相关, 但不是明显的线性关系.本试验pH与土壤有效态Cd含量及糙米Cd含量的关系如图 2所示, pH越高, 有效态Cd含量和糙米Cd含量均有所降低, 且土壤有效态Cd和糙米Cd含量较低的样品比例有所增加.关于稻米Cd积累的研究表明, pH是影响土壤对镉吸附与解吸, 进而控制其移动性和有效性的重要因子.当土壤pH值为4时, Cd的溶出率可达50%以上, pH大于6时, 有CdS、CdCO3、Cd(PO4)2和Cd(OH)2沉淀产生, 而pH在7.5以上时, 这些沉淀物就不易产生[32].因此, 要保证稻米中Cd的安全, 提高土壤的pH, 降低稻田土壤中有效态Cd含量很重要, 但从土壤Cd全量与土壤有效态Cd的相关性来看, 在稻田Cd污染管控过程中, 很有必要采取有效控源措施降低土壤中Cd的输入.

图 2 稻米Cd与土壤pH值的相关分析 Fig. 2 Correlation between Cd concentrations in rice grains and pH values in paddy soils

表 4 土壤Cd含量、水稻各部分Cd含量及pH的相关系数1) Table 4 Pearson's correlation coefficient table of Cd concentration in soil, Cd concentration in rice, and pH

3 结论

(1) 石灰调控措施对提高稻田土壤pH和降低土壤中有效态Cd含量均有显著效果, 水稻各部分Cd含量及富集系数也均显著降低.

(2) 清洁水灌溉和截断大气沉降对土壤pH的影响整体呈上升趋势, 而土壤中有效Cd含量均呈降低趋势, 水稻各部分Cd积累量和富集系数均比对照降低, 即两种处理均能降低Cd从土壤到水稻的迁移性.

(3) 稻草还田处理导致土壤中有效态Cd含量略上升, 水稻植株各部分Cd积累量和富集系数也整体呈上升趋势.稻草移除有利于降低Cd在水稻中的累积.

(4) 水稻各部分Cd含量与土壤Cd含量均呈显著正相关, 糙米Cd与水稻其他部位及土壤Cd相关系数在空间位置从上至下呈下降趋势. pH与水稻各部分Cd含量及土壤Cd含量均呈负相关, 但不是明显的线性关系.

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