2018, Vol. 39
2. 核工业二〇三研究所环境工程与评价中心, 咸阳 712000
2. The Center of Environmental Engineering and Assessment, No.203 Research Institute of Nuclear Industry, Xianyang 712000, China
近年来雾、霾频发, 大气环境问题已引起人们的广泛关注.有研究表明, 大约75%~90%的重金属分布在PM10中[1]. PM10中所含的污染物经呼吸作用进入人体, 威胁人体健康, 其中, 重金属是最有害污染物之一[2], 可能会造成中枢神经系统及脑损伤、智力障碍、肝肾及骨组织损伤、出生缺陷等, 甚至引发癌症[3].当前, 有关PM10中重金属化学成分和来源的研究较多[4~6], 在此基础上, 众多研究者针对具体场地如焦化厂、机场周边等地的PM10中重金属进行了健康风险评价[7, 8].在生态风险评价方面, PM2.5[9]、TSP[10]的相关研究较多, 而关于PM10, 目前有对遵义市[11]、宝鸡市[12]、长沙市[13]等地PM10中重金属的生态风险分析与评价, 而关于电镀厂周边大气PM10中重金属的生态风险评价尤为少见.
珠江三角洲是典型的城市群区域, 区域性大气复合型污染特征日益突出[14].东莞市位于珠江三角洲中两个特大城市广州和深圳之间, 且在此区域中, 城市间的距离极小, 城乡分离带已基本消失, 城市间的污染相互影响, 东莞市的大气环境问题的研究不仅关系到本地空气质量的改善, 也对珠江三角洲空气质量的改善起到举足轻重的作用[15].东莞市以制造业为主, 随着各个企业的不断发展, 污染物排放量将随之增加, 污染源愈发复杂, 众多企业产生大量的大气颗粒物一次污染物和二次转化污染物, 造成东莞市PM10污染更加严重.电镀产业是东莞市的核心产业之一, 电镀企业排放的大量废水、固体废物和废气中含重金属等有害物质[16].电镀厂周边大气颗粒物中重金属的研究对于开展区域性大气污染研究具有十分重要的意义.
本文以东莞市电镀厂周边大气PM10中重金属为主要研究内容, 通过对电镀厂周边大气PM10中重金属含量进行定量分析, 应用地累积指数法及富集因子法对重金属生态风险进行评价, 以期为研究区重金属风险评价和治理提供参考依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于东莞市, 分别是麻涌镇、沙田镇、虎门镇、长安镇和大岭山镇, 5个镇在东莞市分别从西到南分布. 5个镇均位于珠江口岸, 总体地貌以丘陵台地和冲积平原为主, 属亚热带季风气候, 日照充足, 雨量充沛, 温差振幅小, 季风明显, 年平均气温22℃, 年均降水量1783 mm.研究区5个镇是目前东莞市的电镀厂集中区, 电镀产业带动了东莞市工业企业发展, 是东莞市核心产业之一.据企业调查显示, 研究区电镀厂主要的电镀类型有镀铜、镀锌、镀铬、镀银、镀金等.
对于一般电镀企业而言, 产污环节主要存在于以下几个流程.抛光：产生的污染物主要是含金属粉尘; 除油：产生含有油、碱的废水; 酸洗：主要产生含有金属离子、酸的废水; 预镀铜：产生含铜、含酸的废水; 镀镍：主要产生含镍的废水以及废气; 镀硬铬：产生含铬的废水、铬雾废气; 钝化：产生含铬的废水; 清洗：含有重金属的废水; 喷漆：产生含有机溶剂的废气; 烘干：产生含有有机溶剂的废气[17].
1.2 样品采集本研究以区域内电镀厂为中心在其周边共布设45个监测点位, 采样点均设在周边没有遮挡物且通风宽敞的地方, 并分析了风向、地形等自然因素, 避开周边其他污染源, 利用GPS准确获取采样点的具体地理位置, 得到采样点地理位置图, 如图 1.各监测点周边50 m范围内除电镀厂外无其他大型企业及污染源, 无主要交通干线, 监测点位布设原则与环境空气质量监测要求基本一致.采样仪器为中流量大气采样器(青岛, 2030型), 采样流量为100 L·min-1, 采样滤膜为石英滤膜(Φ 90 mm, 英国).对研究区域内45个采集监测点进行了春夏秋冬四个季节不同时段的采样, 每季进行5~7 d有效天数连续24 h采集(不利天气状况时停止采集), 具体采样时间见表 1.
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图 1 研究区PM10采样点分布示意 Fig. 1 Distribution map showing the PM10 sampling points in the study area |
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表 1 采样时间 Table 1 Sampling dates |
1.3 PM10的质量浓度与重金属含量测定
采用重量法计算PM10的质量浓度, 采样前将空白滤膜于马弗炉500℃条件下灼烧3 h, 以去除膜上的有机杂质等.采样前后将滤膜在恒温恒湿箱放置48 h, 恒重后采用十万分之一天平称量, 每张滤膜各称量3次求其平均值, 将滤膜剪成条状, 取适量HCl-HNO3混合酸(体积比1: 3)消解, 随后用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS, Agilent 7500a)测定PM10中重金属元素As、Co、Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb、V和Zn的含量, 采用Tekran2500CVAFS测汞仪测定Hg的含量.为保证实验准确性, 每批次实验均取等量空白滤膜进行空白实验对照.结果表明, 空白膜中元素本底值低于仪器检出限, 对结果无较大影响.
1.4 评价方法 1.4.1 富集因子法富集因子法被广泛应用于大气重金属来源的研究[18, 19], 计算公式如下：
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式中, EF表示富集系数; Ci为重金属元素i的含量, mg·kg-1; Cn为参比元素n的含量, mg·kg-1.
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表 2 富集因子污染程度分级 Table 2 Contamination level for the enrichment factors |
本文选取Mn元素作为参比元素, 元素背景浓度均取广东省土壤背景值[21].
1.4.2 地累积指数法地累积指数Igeo是一种研究水环境沉积物中重金属污染的定量指标[22], 地累积指数不仅可以反映各组分分布的自然变化特征, 还可以判别人为活动对环境组分的影响, 是判定人为活动影响的重要参数, 目前也应用于土壤环境中元素、PM10、PM2.5等的分析[23].
计算公式为：
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式中, Cn为实测大气颗粒物中元素n的含量, mg·kg-1; Bn为元素n的广东省土壤背景值[21], mg·kg-1; k为考虑各地岩石差异可能会引起背景值变动而取的系数. 表 3为Igeo的详细分级标准与污染程度划分.
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表 3 地累积指数污染程度分级 Table 3 Contamination level for different geoaccumulation indexes |
1.4.3 潜在生态危害指数法
潜在生态危害指数法由瑞典科学家Hakanson提出[24], 该方法不仅可用于评价土壤及河流沉积物重金属的生态风险, 同样可用于评价大气降尘中的重金属的生态风险[25].
计算公式如下：
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式中, RI为潜在生态风险污染指数; Ei为潜在生态危害单项系数; Ti为重金属毒性系数, 本研究分别取10(As)、30(Cd)、2(Cr)、5(Cu)、40(Hg)、5(Ni)、5(Pb)和1(Zn)[26]; Ci为重金属含量, mg·kg-1; C0为重金属背景值, mg·kg-1, 采用广东省土壤重金属背景值[21]; RI为各重金属Ei之和.重金属的潜在生态风险分级标准见表 4.
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表 4 潜在生态风险评价指标与等级划分 Table 4 Evaluation index and grade division for the potential ecological risk |
2 结果与讨论 2.1 电镀厂周边大气PM10的浓度时空变化特征
东莞市电镀厂周边大气PM10的质量浓度监测结果见表 5.东莞市电镀厂周边PM10的总平均浓度为87.31 μg·m-3, 远低于我国空气质量标准(GB 3095-2012)中的二级标准(日均值150 μg·m-3). PM10的浓度空间分布由高到低为：虎门镇 > 沙田镇 > 麻涌镇 > 长安镇 > 大岭山镇.大岭山镇的电镀厂较其他镇规模较小且生产活动时间较短, 大气颗粒物排放量较少; 其次大岭山镇的采样点位于森林公园, 绿植较多, 对大气颗粒物也有一定的滞留和吸附作用, 因此PM10浓度最低.
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表 5 研究区大气PM10的质量浓度监测结果/μg·m-3 Table 5 Concentration of PM10 in the study area/μg·m-3 |
从超标率及超标倍数来看, PM10在各个镇均未超标.
各镇PM10质量浓度随季节变化分布特征如图 2. 5个镇的四季浓度均未超过国家PM10的日均值二级标准, 且均呈现出冬季污染最严重, 夏季污染较轻的规律.冬季各种化石燃料使用量增大, 污染物排放量随之增多, 加之气候原因, 采样期间研究区空气流动性较差, 使污染物难以扩散.夏季降雨充沛, 雨水的冲刷有利于颗粒物的沉降, 且南海季风带来清洁的海洋气流使污染物浓度得到稀释, 因此PM10浓度冬季较夏季较低.
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图 2 研究区各镇PM10质量浓度季节性分布特征 Fig. 2 Seasonal distribution characteristic of the concentration of PM10 in the study area |
根据采样结果分析, PM10中重金属元素浓度在各镇的分布特征在如图 3所示.
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图 3 研究区PM10中重金属元素浓度在各镇的分布特征 Fig. 3 Concentrations distribution characteristics of HMs in the PM10 in the study area |
由图 3可知, 5个镇的各重金属元素浓度差别较小.各镇PM10中As、Cd、Cr元素均高于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中的年平均值, 其中虎门镇、沙田镇和大岭山镇最高, 而各镇的Hg和Pb总体平均值均未超标.据实际调查, 研究区电镀厂采用的工艺流程大致相同, 排放的气态重金属的特点差异较小.且按照国家环保监管要求, 企业均严格采取了污染处理措施, 排放的重金属的量较少.因此研究区内As、Cd、Cr为电镀材料的电镀厂较多是As、Cd、Cr元素超标的主要原因.
比较成都、杭州、Gwangju、Venice大气PM10中重金属浓度(见表 6)可知, 研究区除Pb和Zn元素外, 其余元素浓度均高于成都; 除As、Cu、Pb、Zn外, 研究区其余元素均高于杭州; 而比较Gwangju, 研究区重金属元素浓度均偏高; 相对Venice, As、Cd、Cr、Ni、Sb浓度较低, 其余元素均偏高.可见, 研究区PM10中重金属污染较国内外部分城市严重, 应采取一定的防范措施.
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表 6 研究区PM10中重金属浓度与国内外部分城市的比较/ng·m-3 Table 6 Comparison of the concentrations of the HMs in the PM10 to other cities/ng·m-3 |
图 4为大气颗粒物PM10中重金属元素浓度季节性分布特征, PM10中重金属总平均浓度由高到低为：Zn > Pb > Mn > Co > Cu > V > As > Sb > Cr > Ni > Cd > Hg.从中可知, As、Co、Cr、Cu、Mn、Pb、V的浓度均表现为冬季 > 秋季 > 夏季 > 春季.这和PM10的质量浓度的季节分布规律相似, 即PM10的浓度越高, 重金属的浓度随之升高, PM10的质量浓度影响重金属的浓度.而元素Cd、Hg、Ni、Sb、Zn的浓度季节分布特征没有明显规律.
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图 4 研究区PM10中重金属元素浓度季节性分布特征 Fig. 4 Seasonal distribution characteristic of the concentration of the HMs in PM10 |
以Mn元素作为参比元素, 取广东省土壤背景值为背景浓度, 分别计算不同元素的富集因子EF值如图 5所示.
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图 5 研究区大气颗粒物PM10中重金属元素富集因子 Fig. 5 Enrichment factors of the HMs in PM10 |
PM10中各元素EF值从大到小为：Cd > Sb > Hg > Co > Zn > Pb > Cu > As > Ni > V > Cr.其中Cr、Ni、V的EF值均小于5, 表明其极大可能来源于地壳, 主要受地面扬尘的影响; As、Cu、Pb和Zn是典型的城市污染元素, EF值在5~20之间, 初步判断来自人为污染, 采样点所处区域为城镇区, 交通流量较大, Cu和Zn主要来源于机动车排放、橡胶轮胎的磨损, 且汽油中含有一定量的Pb, 元素不断积累并迁移转化, 这些都是EF值偏高的原因; 元素Co的EF值在20~40之间, 属于强污染, 说明同时受到人为污染和自然污染, Co和钴合金在电镀业有着广泛的应用, 这也是Co元素强富集的主要原因.元素Cd、Hg和Sb的富集因子远大于40, 属于极强污染, Cd一方面来源于化石燃料燃烧、冶炼、化工、电镀、印染、垃圾焚烧等[31], 另一方面研究区存在大量以Cd为电镀材料的企业, 因此与电镀镀种和工艺也有很大关系, 说明受人为污染源影响严重, 是典型的污染元素.
2.3.2 地累积指数法经计算, 研究区各采样点位PM10中重金属元素地累积指数及污染程度如表 7所示. Cd、Co、Hg、Sb、Pb、Zn、Cu、As、Ni都有不同程度的污染; Cr、Mn、V的Igeo值均小于0, 属于未污染, 说明主要来源于自然因素的作用.
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表 7 研究区大气颗粒物重金属元素的地累积指数 Table 7 Geoaccumulation indexes of the HMs in the study area |
由分析结果可知, 在相同的采样点位不同重金属元素累积指数各不相同, 说明大气颗粒物中重金属的富集程度与区域环境和电镀镀种及工艺有关.结合富集因子法分析, 两种评价方法结果均表明：元素Cd、Co、Hg、Sb、Pb、Zn、Cu和As受人为活动影响最大, 污染严重, 且污染规律较明显.
2.4 潜在生态风险评估 2.4.1 PM10中重金属潜在生态风险等级表 8为研究区PM10中重金属元素潜在生态危害系数.因未获得Sb的毒性响应系数, 对Sb元素未进行潜在生态风险评估.
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表 8 研究区大气颗粒物重金属元素潜在生态危害系数 Table 8 Potential ecological risk factors for the HMs in the study area |
由表 8可知, 各元素的生态危害系数由大到小为：Cd > Hg > Co > Pb > As > Cu > Zn > Ni > Cr > Mn > V.根据分级标准, 元素Ni、Cr、Mn、V的Ei值均小于40, 生态危害级别为轻微; Zn的Ei值在40~80之间, 属于中等危害级别; Cu的Ei值介于160~320之间, 属于强危害级别; Cd、Hg、Co、Pb、As的Ei值均大于320, 属于极强危害.研究区大气颗粒物PM10中重金属的总潜在生态风险指数RI达到51180.98, 远高于600, 存在极强的生态风险.
以上两种分析方法所得的污染程度排序和污染等级基本一致：Cr和V的富集因子EF < 1, 污染等级较轻, 属于轻微生态危害; As、Co、Cu、Ni、Pb、Zn等元素EF > 5, 说明污染较严重, 属于强-极强生态危害; 两种分析方法结果均表明Cd和Hg为极严重污染元素.
2.4.2 潜在生态风险分布特征由公式计算研究区各采样点位PM10中重金属潜在生态风险指数见图 6.研究区所有采样点位的RI值范围为33272.69~65506.30, 均远远超过600, 表明研究区重金属生态风险程度极强.采样点位的RI平均值为51180.98, 其中3号点位RI值最小, 34号点位最大, 其次是24号点位.这表明24和34号采样点位周围可能存在重金属污染源.
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图 6 研究区各采样点位PM10中重金属元素潜在生态风险指数 Fig. 6 Average potential ecological RIs of the HMs in PM10 at the sampling sites |
图 7为研究区PM10中重金属元素对各采样点位的潜在生态风险的相对贡献率.从中可知, Hg和Cd对RI值贡献率最大, 分别为39.60%和56.89%. Hg的贡献率最小值和最大值分别在15号和31号采样点位, 而Cd的贡献率最小值和最大值分别在31号和15号采样点位.其主要原因一方面是由于Hg和Cd的土壤背景值较低, 且两者的毒性系数较高; 另一方面是由于重金属在不同形态下可能会引起不同程度的生态风险.研究表明Cd在PM10中的酸提取态比重较大, 而Hg在酸提取态中占的比重虽小, 但在可还原态中比重较大[32].说明二者的生物可利用性较强, 易被植物吸收利用, 从而进入食物链, 对生态系统造成危害的风险更高.由此可见, 低浓度的重金属对潜在生态风险的贡献率不容忽视.
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图 7 研究区PM10中重金属元素对各采样点位潜在生态风险相对贡献率 Fig. 7 Relative contribution rates of HMs for potential ecological RIs at the sampling sites |
总之, 研究区PM10中重金属污染严重, 会损害人类健康, 潜在较大的生态风险, 应及时采取科学的防治措施, 以确保周边人员的身体健康和大气环境的安全.
3 结论(1) 研究区PM10的四季总平均浓度均低于我国空气质量标准(GB 3095-2012)中相应日均值二级标准限值, 且各采样点位超标率及超标倍数都不超标. 5个镇的PM10随季节变化规律相似, 均呈现出冬季污染最严重, 夏季污染较轻的规律.
(2) 电镀企业周边大气PM10中12种重金属元素平均浓度由高到低为：Zn > Pb > Mn > Co > Cu > V > As > Sb > Cr > Ni > Cd > Hg.其中As、Cd和Cr平均浓度皆超标, 且分别在虎门镇、沙田镇和大岭山镇严重超标, Hg和Pb的平均浓度均低于限值. PM10中重金属元素的季节分布与PM10质量浓度的季节分布规律相似, 大部分重金属表现出冬季浓度较高, 春夏季浓度较低的特征.
(3) 富集因子法分析表明, Cr、Ni、V主要来源于地壳, As、Co、Cu、Pb和Zn来源于自然源和叠加的工业污染, Cd、Hg和Sb的富集因子远大于40, 受人为污染严重. Cd、Sb、Hg、Co为极强污染, Pb、Zn为轻度污染到强污染, Ni、Cr、Mn和V属于未污染.
(4) 研究区PM10中Cd、Hg、As、Pb的生态危害程度为极强, 其中Cd和Hg为极严重污染, 且对重金属潜在生态风险指数RI值贡献率最大.
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