2018, Vol. 39
大气气溶胶由于其复杂的物理、化学及光学特性, 对区域乃至全球范围内地-气系统的辐射平衡都有重要影响[1, 2].大气气溶胶中包含大量的含碳物质(carbonaceous matter, CM), 主要由有机碳(organic carbon, OC)和黑碳(black carbon, BC)组成. BC是含碳物质中具有强吸光性的组分, 由于定义和测量方法的不同, 通常也被称作“煤烟(soot)”、“元素碳(elemental carbon, EC)”[3]. BC主要来源于化石燃料和生物质的不完全燃烧[4], 其中化石燃料类型包括机动车、工业和民用燃煤等, 生物质燃烧类型包括秸秆、木柴、城市绿化废弃物等.与其他种类气溶胶相比, 黑碳气溶胶有更独特的光学和辐射特性, IPCC[5]综合不同的研究给出黑碳气溶胶在大气顶的直接辐射强迫为(0.24±0.14) W·m-2, 是大气中引起全球变暖的仅次于CO2的重要成分. BC具有典型的大气寿命(7~10 d), 但其来源和排放水平随时空变化呈巨大差异[6, 7].大量BC可降低大气能见度[8], 且以亚微米颗粒为主的BC能深入人体呼吸系统, 危害人体健康[9].此外, BC还会造成粮食减产, 建筑物腐蚀, 对陆地和水生生态系统也有不利影响[10, 11].
目前不同排放源对BC的相对贡献及其变化规律尚不明确, 这已成为碳质气溶胶研究中不确定性的重要来源之一[12~14].因此了解BC各种排放源的强度及相应贡献对于制定排放清单、准确估算大气气溶胶气候效应等问题都至关重要.近些年来, 随着科学技术的不断进步, 有关化石燃料和生物质燃烧对环境BC质量浓度贡献的研究在全球范围内已经逐步开展[15], 采取的主要方法包括：碳同位素分析法[16~19]、特征标志物比值分析法[20]以及黑碳仪模型法等[21~24].我国有关BC源解析的研究起步较晚, 其中碳同位素分析法是使用最为广泛的方法. Liu等[17]结合左旋葡聚糖以及14C的解析结果, 指出宁波2009年7月至2010年3月期间大气PM2.5中化石燃烧源对EC的贡献率为78%; Zhang等[18]利用14C、左旋葡聚糖以及K+对西安、北京、上海和广州地区冬季重霾天污染事件中BC进行源解析, 发现生物质燃烧排放对BC也有较高贡献; Li等[19]采用放射性碳同位素分析法研究了喜马拉雅山脉和青藏高原地区BC的化石燃料和生物质燃料的相对贡献, 表明生物质燃烧排放的BC对青藏高原环境和气候具有更大作用.总而言之, BC来源受地理、气象和地域经济结构不同的影响而存在巨大差异.现阶段, 利用黑碳仪模型来测定含碳气溶胶的来源已在国内外不少地区开展, 包括瑞士部分城市[22]、印度戈勒克布尔[23]和艾哈迈达巴德[14]以及我国杭州地区[24]等.杭州和南京均位于长三角区域内, 其气候条件、大气污染类型等都有较多相似之处.因此, 本研究采用黑碳仪模型估测BC的来源具有一定可行性.
鉴于此, 本研究运用黑碳仪测得的南京北郊地区近1年BC浓度数据并结合黑碳仪模型, 在了解其吸收特性的基础上对该地区BC来源进行解析, 探讨化石燃料燃耗和生物质燃烧对BC的贡献以及其来源特征.此外, 利用浓度权重轨迹分析法来定性分析潜在BC来源的季节差异.本研究对于加深BC污染本质以及不同排放源对BC相对贡献大小的认识具有重要意义, 也为合理控制大气污染、评估黑碳气溶胶的环境和气候影响提供一定的科学依据和理论支撑.
1 材料与方法 1.1 观测地点观测站点位于南京北郊(32°12′19″N, 118°43′37″E), BC采样地点为南京信息工程大学校气象楼楼顶, 海拔高度为62 m.地面气象数据来源于同为校园内的中国气象局气象探测实验基地, 二者距离约1 km.在其东北和东南方向上分布有扬子石化、南京钢铁集团等大型化工和能源企业, 同时东面紧邻交通要道宁六公路, 日均车流量约为5万辆[25].具体位置如图 1所示.
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图 1 观测点及周边地区 Fig. 1 Measurement site and the surrounding areas |
本研究采用美国Magee公司生产的AE-33型黑碳测量仪对大气中BC质量浓度进行实时监测.该仪器有7个测量通道, 对应波长分别为370、470、525、590、660、880和940 nm, 仪器校准后的采样流量为5.0 L·min-1, 并连接PM2.5的采样切割头.黑碳仪通过测定石英滤膜上BC对光的衰减量来反算BC的光学吸收系数, 进而推断出BC的质量浓度, 属于光学灰度测量法.采用此方法时, BC的比衰减系数是一个关键参数, 根据BC的不同来源、在大气中存在的时间及混合状态, 其值在一定范围内变化[26].
由于黑碳仪是基于膜采样分析, 因此光线在滤膜中的多次散射以及采集的气溶胶粒子的负载效应会导致反算得到的结果存在一定误差[27, 28].而Drinovec等[29]提出的双点位测量方法, 解决了仪器响应因子受滤带上负载物质的影响, 并将这一技术应用到黑碳仪(AE-33)的测量中.其中, 进入的气溶胶样气被分成两个不同流速的气流并经过同一滤带上的两个点, 从而可同时测得两个不同负载程度的衰减点ATN1和ATN2各自BC的值.
原始数据的时间长度为2015年1月1日~2015年12月31日, 由于供电、仪器故障等影响, 2015年2月以及7月下旬至8月时间段内的数据缺测.仪器原始采样频率为1 min, 数据处理成1 h平均值.在平均过程中, 对明显异常值(与该小时平均值之差的绝对值超过3倍标准差)以及仪器标记为坏点的值进行剔除, 同时保证每小时内可用数据不少于应测数量的60%.而数据的日平均、月平均等值的获取则通过质量筛选后的小时平均数据进一步计算得到.
1.2.2 吸收系数的波长指数计算气溶胶对光的吸收特性与波长之间联系的幂律关系式可以表示为：
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(1) |
式中, σabs是吸收系数; K为常数; α一般称为吸收系数的Ångström指数, 它反映了气溶胶颗粒的形状大小、化学成分以及混合状态[30].
1.2.3 黑碳仪模型黑碳仪模型的建立有利于了解化石燃料和生物质燃烧两种主要排放源对BC的贡献大小以及相应BC的变化特征.其原理基于Sandradewi等[31]的模型, 此模型表明光吸收系数是生物质燃烧和矿物质燃烧的和.该模型基于不同波长下吸收系数的不同, 即生物质燃烧产生BC吸收系数对波长更为敏感, 对短波(370 nm或470 nm)吸收作用要远强于对长波(880 nm或940 nm)吸收作用[32], 并假设生物燃料和矿物燃料分别遵从λ-2和λ-1的光谱依赖性.因此, 某一波段下BC吸收的总和可以表示为：
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(1) |
式中, σabs(λ)ff和σabs(λ)bb分别为化石燃料和生物质燃烧产生BC的吸收系数.同时, 给出方程中的σabs、波长以及化石燃料和生物质燃烧对应的波长指数间的关系式：
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(3) |
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(4) |
假定αff=1, αbb=2;结合公式(2)~(4)即可推算出生物质燃烧和化石燃料排放产生的BC总质量浓度.
1.2.4 浓度权重轨迹分析法浓度权重轨迹分析法(CWT)是一种计算潜在源区气流轨迹的权重浓度, 反映不同轨迹污染程度的方法.在浓度权重轨迹分析法中, 每个网格都有一个权重浓度, 通过计算经过该网格的轨迹对应观测点的BC质量浓度的平均值来实现[33, 34]：
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式中, Cij是网格(i, j)上的平均权重浓度; l是经过网格(i, j)的轨迹之一; Cl是轨迹l经过网格(i, j)时对应的BC质量浓度; mijl是轨迹l在网格(i, j)停留的时间.
2 结果与讨论 2.1 基本气象状况图 2显示了研究期间南京北郊地区风速(WS)、相对湿度(RH)、累积降水量(RF)以及温度(T)的逐月变化趋势.秋冬季的风速(1.5~1.9 m·s-1)较小而春夏季风速较大(1.9~2.4 m·s-1); 整个观测期间RH值普遍较高( > 60%), 其中, 7月、10月RH有最大值约为80%;月平均降水量大约128 mm, 春季和秋季降水量大小相当, 降水量高值主要集中在夏季, 而冬季值偏低, 仅占观测期间总降水量的3%;温度月均值的季节变化最为显著, 夏季温度较高(24~27℃)而冬季较低(5~6℃).
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图 2 风速、相对湿度、降水量和温度的逐月变化趋势 Fig. 2 Monthly variation of wind speed, relative humidity, rainfall and temperature |
图 3为BC吸收系数对应不同波长下的季节分布情况.四季中BC的吸收系数(σabs)均随着波长的增大而减小, 但冬季各波段σabs的值明显高于其他三季, 平均吸收系数达到96.1 Mm-1, 其中夏季σabs值最小, 平均值为60.6 Mm-1.由于局地气象条件和排放源的季节性转变以及不同季节内气流输送路径的差异, 气溶胶类型会随季节变化, 进而影响BC的来源和强度, 造成不同季节内σabs值存在差别[35].
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图 3 不同季节吸收系数(σabs)的光谱变化分布 Fig. 3 Spectral variation of aerosol absorption coefficients in different seasons |
对于BC来说, 当BC的产生主要与生物质燃烧有关时, α的值约等于2;而当BC主要来源于化石燃料的排放, α的值约等于1[32, 36, 37].观测期间南京北郊地区春、夏、秋、冬四季α的平均值分别为1.24±0.20、1.12±0.24、1.25±0.23、1.38±0.11, 总平均值约为1.25±0.21.从整体上推断, 化石燃料的排放是该地区BC的主要来源, 生物质燃烧对BC贡献较小, 但不同季节不同月份间两种排放源对BC贡献的比值大小略有差异.
观测期间南京北郊地区日均BC质量浓度、α以及BB的时间变化序列如图 4, 其中BB定义为生物质燃烧产生BC占BC总质量浓度的百分比.可以看出, 全年中BC浓度都有明显的季节变化.冬季浓度值较高, 而春夏季相对较低; 日均BC浓度为(2 658±1 363) ng·m-3, 最大值为10 423 ng·m-3, 最小值为642 ng·m-3; α和BB的日均波动范围也较大, 分别在0.67~1.73和5.1%~44.6%之间. BC浓度及其吸收参数变化的原因比较复杂, 它取决于大气边界层高度、盛行风向、降水量的大小以及气溶胶的源强等[36, 38, 39].
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图 4 BC质量浓度、α和BB的日均时间变化序列 Fig. 4 Daily averaged time series of BC mass concentration, α, and BB |
从月平均α和BB的分布特征来看(图 5), 两者的变化趋势较为一致, 并随季节变化明显.不同月份中α和BB值的变化范围在0.93~1.45和12.1%~27.4%以内.总体而言, 全年α月均值基本都大于1, 且冬季α值偏高而夏季α值较低, 其中1月有最大值(α=1.45); 7月有最小值(α=0.93).由于颗粒粒径对BC吸收指数影响较小[21], 因此不同季节月份间α值的差异主要是由于黑碳气溶胶的化学组分发生了改变, BC的来源及其贡献发生了变化.如图 5, 高α值月份对应的BB也较高, 说明该时间段内生物质燃烧对BC总质量贡献率有所上升.
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图 5 α和BB的月平均变化特征 Fig. 5 Monthly variations of α and BB |
图 6为计算得到的观测期间南京北郊地区BCff和BCbb的日平均浓度变化情况. BCff和BCbb的整体分布特征比较一致, 当BCff浓度偏高或偏低时, 对应BCbb值也在一定范围内波动; 日均BCbb浓度约为(516±315) ng·m-3, BCff为(2 161±1 117) ng·m-3. 表 1列出了不同季节BCff和BCbb各自的浓度特征.各季节BCff浓度值均远高于BCbb, 其中冬季BC浓度最高, 对应BCff和BCbb的值也最大; 而春、夏、秋季BC整体水平差异较小, 三季的BCff和BCbb值也较为接近. BCff在春夏秋冬四季BC总浓度中的占比分别是82.4%、84.5%、81.7%和76.9%, BCbb的占比分别为17.6%、15.5%、18.3%和23.1%.可见化石燃料的排放是南京北郊大气BC的主要来源, 与α的结果一致.同时冬季BB有最大值, 夏季有最小值, 春秋季BB大小相当.冬季BB的高值可能与本地冬季相对频繁的生物质燃烧活动以及受来自其他生物质燃烧地区气流的影响有关.结合胡荣章[40]等对南京地区碳气溶胶源排放估算的研究结果可知, 燃烧源和交通源是该地区BC的主要来源, 其贡献率分别为30.3%和69.7%.燃烧源中, 点源(发电厂和钢铁厂)对BC的贡献为59.2%, 面源(低矮点源、生活面源和工业面源)的贡献率为40.8%.
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图 6 BCff和BCbb浓度的日均变化趋势 Fig. 6 Time series of the daily meanconcentrations ofBCff and BCbb |
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表 1 BCff和BCbb季节平均浓度分布/ng·m-3 Table 1 Seasonal average concentrations ofBCff and BCbb/ng·m-3 |
除了探讨BCff和BCbb的整体分布和季节平均浓度特征, 高时间分辨率下BC以及BCff、BCbb的变化趋势也在这里给出, 图 7展示了不同季节BC、BCff和BCbb的日内变化情况. BC的日内演变特征和人为排放的综合效应、近地层气象条件以及大气边界层的动力状况密切相关[41].全观测时段BC浓度日内变化基本一致, 呈明显双峰结构, 峰值分别出现在07:00~09:00和18:00~21:00, 且早间峰值要略高于夜间峰值.对比其他季节, 冬季早间峰值出现的时间要晚1~2 h, 而夜间峰值则早3 h, 冬季较短的日照时长引起当地人为活动规律的变化可能是造成与其他三季差异的重要原因之一.
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图 7 不同季节BC、BCff和BCbb浓度的日变化特征 Fig. 7 Seasonal diurnal variation of BC, BCff, and BCbb concentrations |
BCff和BCbb的日内演变特征各季节内也比较相似, 并与BC变化趋势对应, 有最大值和最小值.全天来看, BCff对BC浓度贡献最大, 约为BCbb的3~5倍, 表明化石燃料燃烧在该地区BC的来源中占主导地位.清晨和傍晚BCff、BCbb浓度的高值说明该时间段内来往机动车辆以及生物质燃烧活动的增加; 而夜间至凌晨各自浓度的高值主要归因于地表逆温的存在, 且一般夜间风速较低, 通风系数(大气边界层高度和水平风速的乘积)也随之急速降低, 导致污染物在近地层不断堆积, 使得BCff、BCbb浓度在夜间仍维持较高水平.而与BCff变化不同的是, BCbb的日变化趋势较为平缓, 全天内BCbb除清晨和傍晚的高值外, 其余时间内浓度值基本稳定.这一特性在春季和夏季表现得更为突出.
为更清楚了解昼夜不同背景条件下BC浓度变化的差异, 分别计算了BC、BCff和BCbb白天(06:00~18:00)和夜晚(18:00~次日06:00)的浓度均值(图 8).如图 8所示, 昼夜BC、BCff和BCbb分布存在一定季节性差异.总体上白天浓度要普遍低于夜晚, 夜晚BC年平均浓度值是白天的1.2倍. BCff夜晚平均浓度约为(2 267±1 328) ng·m-3, 白天为(2 041±1 302) ng·m-3; 而BCbb夜晚平均浓度为(588±548) ng·m-3, 白天为(461±371) ng·m-3; 可见相对于白天, 夜晚BC受气象条件影响更大.春、夏、秋、冬季白天BC浓度对全天BC贡献的百分比依次是45.5%、45.8%、44.7%和49.3%;夜晚则为54.5%、54.2%、55.3%和50.7%.对比其它三季, 冬季BC昼夜浓度比值最为接近, 冬季由于大气边界层高度和风速变化较其他季节小[41], 使得昼夜BC差异不显著.类似地, BCff和BCbb的昼夜浓度分布也有相似结论.
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图 8 不同季节BC、BCff和BCbb浓度的昼夜对比 Fig. 8 Seasonal variations of BC, BCff, and BCbb concentrations averaged for daytime and nighttime |
BC除了受到本地源排放的影响, 其他地区气流远距离的输送也是造成该地区BC浓度变化的重要因素.因此, 利用浓度权重轨迹分析法(CWT)来计算分析影响南京北郊不同季节BC浓度变化的可能潜在源区及其贡献.
本研究采用500 m作为研究区的大气边界层的平均流场高度, 利用TrajStat对研究区每日气团移动的72 h后向轨迹进行计算模拟, 以此反映研究区周围气流的运动特征. 图 9为研究期间南京北郊各季节BC的CWT计算结果.从中可见, 气流轨迹季节性变化明显, 各季节潜在源区及其贡献大小也不尽相同.在春、夏、秋季, 虽然有大量气流轨迹来自海上, 但其贡献值较小( < 2 500 ng·m-3).其中春季CWT较大值主要分布在安徽中部、浙江西部等地区, 除此之外, 来自福建北部至江西东部的小范围区域内的气流对BC也有较大贡献在5 000 ng·m-3左右; 夏季CWT的较大值出现在浙江、安徽和江西三省交界地区, 对BC质量浓度贡献在3 500~4 500 ng·m-3间.而秋季CWT的高值分布在浙江中部至安徽中南部以及河南东北部至山东西部区域, 对南京北郊BC质量浓度贡献在3 500 ng·m-3以上, 这可能是秋季这些区域生物质燃烧等人为活动排放的污染物随冷空气扩散, 较易影响到南京; 冬季CWT的高值主要分布在福建、浙江、江西交界处和安徽大部分地区, 对南京北郊BC质量浓度贡献在6 000 ng·m-3左右, 同时, 浓度值较大的地方在山西、河南和山东的局部地区也有分布.生物质的燃烧以及北方采暖、燃烧锅炉排放大量的污染物都是造成BC贡献高值的可能原因.
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图 9 BC浓度权重轨迹的季节分布 Fig. 9 Seasonal distribution of concentration-weighted trajectory (CWT) of BC |
(1) 观测期间南京北郊地区BC的吸收波长指数(α)和生物质燃烧产生BC占BC总质量浓度的百分比(BB)的日均和月均变化范围都较大，但二者趋势较为一致, 高α值月份对应的BB也较高; 全年α月均值基本大于1, 且冬季α值偏高而夏季α值较低, 表明了不同季节时间BC来源和强度的差异性.
(2) BCff在各季节BC总浓度中占比略有不同但均高于75%, 表明化石燃料燃烧排放是南京北郊大气BC的主要来源. BC、BCff和BCbb的日变化趋势都较为一致, 呈现双峰特征, 在07:00~09:00和18:00~21:00左右浓度有最大值; BCbb的日变化趋势相对于BCff更为平缓, 除清晨和傍晚的高值外, 其余时间内浓度值基本稳定; 全天中, BCff对BC浓度贡献最大, 约为BCbb的3~5倍.白天BC浓度值普遍低于夜晚, 夜晚平均浓度值是白天的1.2倍, 也一定程度上反映了气象条件对BC的重要作用.
(3) 结合浓度权重轨迹分析(CWT)的结果可知, 影响南京北郊地区高浓度BC的主要源区除浙江、安徽以及江西和福建地区以外, 山西、河南和山东等局部地区对于南京北郊BC的浓度高值亦有一定贡献.
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