环境科学  2018, Vol. 39 Issue (1): 1-8   PDF    
引用本文
王占山, 李云婷, 安欣欣, 李倩, 孙乃迪, 王步英, 潘锦秀. 2006~2015年北京市不同地区O3浓度变化[J]. 环境科学, 2018, 39(1): 1-8.
WANG Zhan-shan, LI Yun-ting, AN Xin-xin, LI Qian, SUN Nai-di, WANG Bu-ying, PAN Jin-xiu. Variation of O3 Concentration in Different Regions of Beijing from 2006-2015[J]. Environmental Science, 2018, 39(1): 1-8.
2006~2015年北京市不同地区O3浓度变化
王占山1,2, 李云婷1,2, 安欣欣1,2, 李倩1,2, 孙乃迪1,2, 王步英1,2, 潘锦秀1,2     
1. 北京市环境保护监测中心, 北京 100048;
2. 大气颗粒物监测技术北京市重点实验室, 北京 100048
收稿日期: 2017-05-27; 修订日期: 2017-07-19
基金项目: 国家科技支撑计划项目（2014BAC23B03）；北京市优秀人才培养资助项目（2016000021733G168）；国家自然科学基金青年科学基金项目（41705112）
作者简介: 王占山(1987~), 男, 硕士, 工程师, 主要研究方向为大气环境模拟和空气质量预报, E-mail: 18701650609@163.com
通信作者: 李云婷, E-mail: lee_yunting@163.com
摘要: 对2006~2015年北京市定陵、官园、琉璃河和前门这4个站点的O3连续监测数据进行分析，探讨其浓度水平、变化趋势、时间变化规律以及和前体物、气象要素的关系.结果表明，定陵站十年平均浓度水平最高（65.2 μg·m-3），其次为琉璃河（53.4 μg·m-3）、官园（49.6 μg·m-3）和前门（40.4 μg·m-3）.定陵O3浓度呈下降趋势[0.5 μg·（m3·a）-1]，而官园[0.9 μg·（m3·a）-1]、琉璃河[0.3 μg·（m3·a）-1]和前门[0.3 μg·（m3·a）-1]均呈上升趋势.从月变化来看，各站点O3浓度最高值均出现在6~8月，出现频次最高的为7月（17次），平均月均浓度为99.8 μg·m-3；最低值均出现在11、12月和1、2月，出现频次最高的为1月（14次），平均月均浓度为16.6 μg·m-3.从日变化来看，近年来O3浓度峰值出现的时间明显提前，近3年峰值均在15：00~16：00出现，提前了1~2 h.2015年定陵站O3重污染天数达到11 d，比2013年增加了10 d，表明近年来夏季北京下风向山区的O3重污染状况愈发严重.与前体物的相关性分析表明，定陵站O3浓度与NO2浓度呈正相关，其余站点两者浓度均呈负相关，暗示定陵站O3生成的前体物控制区可能为NO2控制区，而其他站点为VOCs控制区.与气象要素的相关性分析表明，O3浓度与温度呈正相关关系，与湿度和气压呈负相关关系，温度对O3浓度的影响最大，其次是气压和湿度.当日最高温度超过30℃，相对湿度介于30%至70%之间时，北京市O3日最大8 h滑动平均浓度超过200 μg·m-3的概率较高，空气质量级别会达到轻度至中度污染的级别.
关键词: 北京      O3      长期      前体物      气象条件      控制区     
Variation of O3 Concentration in Different Regions of Beijing from 2006-2015
WANG Zhan-shan1,2 , LI Yun-ting1,2 , AN Xin-xin1,2 , LI Qian1,2 , SUN Nai-di1,2 , WANG Bu-ying1,2 , PAN Jin-xiu1,2     
1. Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China;
2. Beijing Key Laboratory of Atmospheric Particulate Monitoring Technology, Beijing 100048, China
Abstract: O3 continuous monitoring data for the Dingling, Guanyuan, Liulihe, and Qianmen sites from 2006-2015 were analyzed to investigate concentration levels, variation trends, temporal variations, and relationships with precursors and meteorological factors. The results showed that the ten year average concentrations of O3 at the Dingling site were the highest at 65.2 μg·m-3, followed by concentrations at Liulihe (53.4 μg·m-3), Guanyuan (49.6 μg·m-3) and Qianmen (40.4 μg·m-3). The O3 concentrations at Dingling showed a decreasing trend[0.5 μg·(m3·a)-1], while O3 concentrations at Guanyuan[0.9 μg·(m3·a)-1], Liulihe[0.3 μg·(m3·a)-1], and Qianmen[0.3 μg·(m3·a)-1] showed an increasing trend. The highest monthly average concentrations appeared during June and August, and the highest frequency occurred in July (17 times) with average concentrations of 99.8 μg·m-3. The lowest monthly average concentrations appeared during November and February, and the highest frequency occurred in January (14 times) with an average concentration of 16.6 μg·m-3. Notably, the time for the peak concentrations of O3 appeared earlier in the day in recent years. The peak concentrations of O3 appeared at 15:00-16:00 during 2013-2015, which was 1-2 hours earlier than previous years. The heavy air pollution of O3 occurred on 11 days at the Dingling site in 2015, which was ten days more than in 2013, indicating O3 pollution in the downwind suburban regions of Beijing in summer became more and more serious. The concentrations of O3 and NO2 at Dingling showed a positive correlation, while the concentrations of O3 and NO2 at the other sites showed a negative correlation, indicating O3 formation in Dingling was sensitive to NO2 chemistry, while O3 formation at the other sites was sensitive to VOC chemistry. The concentrations of O3 showed a positive correlation with temperature and negative correlations with humidity and surface pressure. Temperature had the greatest influence on O3 concentration, followed by surface pressure and humidity. For cases when daily maximum temperature exceeded 30℃ and relative humidity was between 30% and 70%, the probability of the O3 daily maximum 8 h concentration exceeding 200 μg·m-3 was high, indicating the air quality level reached levels for light pollution and moderate pollution.
Key words: Beijing      O3      long-term      precursor      meteorological condition      ozone-precursor sensitivity regimes     

O3是O2的同素异形体, 是天然大气的重要微量成分, 约90%的O3存在于平流层, 仅有10%左右的O3分布在对流层中[1].平流层中的O3能够吸收紫外线, 保护人类与生态环境, 但是如果对流层大气中O3浓度增高, 则会对人体的健康造成危害, 如加重呼吸疾病、损害肺功能等[2].另外, 作为一种强氧化剂, O3还在对流层许多化学过程中起着重要作用, 是光化学烟雾的主要标识物[3].城市中O3的大部分是由NOx、CO和VOCs等前体物在合适的气象条件下反应生成的[4], 近年来随着经济的发展、人口的增长以及机动车保有量的增加, 北京市O3污染问题也愈发严重[5].

近年来, 部分学者对北京市O3历史长期变化趋势开展过研究. Ding等[6]对北京地区O3的探空数据进行了分析, 发现1995~2005年间对流层下部的O3浓度以每年2%的速率增长. Tang等[7]在北京地区的监测发现, 2001~2006年间NOx浓度以每年(3.9±0.5)×10-9体积分数的速率下降, 但O3体积分数以每年(1.1±0.5)×10-9的速率上升. Wang等[8]在北京地区的研究发现, 2002~2010年间对流层O3柱浓度以每年4.6%的速率增长. Zhang等[9]在北京的监测发现, 2005~2011年间NOx和VOCs浓度分别以每年1.4×10-9体积分数和1.6×10-9体积分数的速率下降, 但白天平均O3浓度却以每年2.6×10-9体积分数的速率增长.

虽然自2013年新空气质量标准发布以来, O3浓度才纳入国家考核, 但北京市自2004年即开始对O3浓度进行了系统性监测, 本研究对2006~2015年间北京市不同站点O3浓度进行分析, 摸清其浓度水平及变化趋势, 以期为相关领域研究以及北京市O3污染防治提供科学依据.

1 材料与方法

目前, 北京市环保局对外实时发布35个监测站点的空气质量, 按照监测功能的不同分为城区环境评价点、郊区环境评价点、对照点及区域点以及交通污染监控点.选择其中的定陵站(北部清洁点)、官园(城区环境点)、琉璃河(南部边界点)和前门(交通点)进行分析, 气象数据来自于北京观象台, 如图 1. O3分析仪采用Thermo Fisher 49C紫外光度法分析仪, 原理为O3分子吸收波长为254 nm的紫外光, 该波段紫外光被吸收的程度直接与O3的体积分数相关, 根据检测样品通过紫外光时被吸收的程度来计算出O3体积分数.分析仪最低检测限：1×10-9(体积分数); 精度：1×10-9(体积分数); 零漂：0.4%/24 h; 跨漂：±1%/24 h, ±2%/7 d. CO分析仪采用Thermo Fisher 48C气体过滤相关法分析仪, 最低检测限：40×10-9(体积分数); 零漂：小于100×10-9/24 h; 跨漂：±1%/24 h.在监测的质保质控方面, O3标准每年与中国计量科学研究院O3一级标准NIST SRP41进行比对和标准溯源, 并对监测站O3进行标准传递. NOx监测采用Thermo Fisher 42C化学发光NO-NO2-NOx分析仪, 其原理是NO与O3发生化学反应时产生激发态的NO2分子, 当激发态的NO2分子返回基态时发出一定波长的光, 所发出光的强度与NO的体积分数呈线性正相关.检测NO2时先将NO2通过钼转换器转换成NO, 然后再通过化学发光反应进行定量分析.该分析仪最低检测限：0.05×10-9(体积分数); 零漂：小于0.025×10-9/24 h; 跨漂：±1%/24 h.每2 d进行1次零点和跨点校准, 每1个月进行1次多点校准, 每3个月进行一次精密度审核.各操作流程严格按照文献[10]进行.

图 1 监测站点位置示意 Fig. 1 Locations of the monitoring sites

在进行数据处理时, 若每天中缺失数据多于4个, 则该天作为无效天数处理; 若每月中缺失天数超过6 d, 则该月作为无效月处理, 若每年中缺失月份超过3个, 则该年作为无效年处理.

2 结果与讨论 2.1 O3年际变化趋势

表 1显示了2006~2015年各站点O3监测数据的有效率, 可以看出, 10年间各监测站点O3小时数据有效率基本保持在90%以上, 数据质量较高, 可以满足本研究的需求. 图 2显示了2006~2015年各站点O3平均浓度、小时标准差及拟合趋势线.从10年平均浓度来看, 清洁点定陵(65.2 μg·m-3)最高, 交通点前门浓度最低(40.4 μg·m-3), 官园(49.6 μg·m-3)跟琉璃河(53.4 μg·m-3)较为接近.从小时标准差来看, 则是官园(56.4 μg·m-3)和琉璃河(55.5 μg·m-3)最高, 其次为定陵(52.1 μg·m-3)和前门(46.5 μg·m-3), 即官园和琉璃河虽然O3浓度水平低, 但O3变化幅度较大.从年际变化来看, 各站点也表现出不同的规律, 定陵和琉璃河呈较为明显的波浪型曲线, 定陵2010~2013年间浓度较低, 为曲线的波谷, 而琉璃河在该段时间内浓度较高, 为曲线的波峰.官园和前门呈锯齿型波动变化.从各站点的10年线性拟合趋势来看, 定陵整体O3浓度呈下降趋势[0.5 μg·(m3·a)-1], 而官园[0.9 μg·(m3·a)-1]、琉璃河[0.3 μg·(m3·a)-1]和前门[0.3 μg·(m3·a)-1]均呈上升趋势.定陵站O3浓度的下降可能与局地气象因素影响以及近年来周边机动车保有量的增加有关, 较高的NO浓度滴定反应了O3[11].

表 1 各站点O3监测数据个数及有效率 Table 1 Values and the effective rates of O3 concentrations at the monitoring sites

(a) O3平均浓度、小时标准差; (b) O3趋势线 图 2 2006~2015年各站点O3平均浓度、小时标准差及趋势线 Fig. 2 Average concentrations, hourly standard deviations, and trend lines for O3 at different sites from 2006-2015

2.2 O3月度变化趋势

近地面O3主要通过前体物的复杂的化学反应生成, 包括自由基的生成、传递和终止反应等[12~16], 反应速率受温度、光照和太阳辐射等气象条件影响.夏季的高温度、强光照和太阳辐射有利于O3的生成, 因此O3浓度最高. 图 3显示了2006~2015年各站点O3月均浓度最高值和最低值, 可以看出, 浓度最高值均出现在6~8月, 出现频次最高的为7月(17次), 平均月均浓度为99.8 μg·m-3; 最低值均出现在11、12月和1、2月, 出现频次最高的为1月(14次), 平均月均浓度为16.6 μg·m-3, 是最高月均浓度的16.6%.分不同站点来看, 琉璃河和定陵最高月均值分布较为均匀, 6~8月均有; 前门和官园最高月均值基本分布在7、8月.各站点最低月均值分布相对较为均匀.

图 3 2006~2015年各站点O3月均浓度最高值和最低值 Fig. 3 Highest and lowest monthly average concentrations of O3 at different sites from 2006-2015

2.3 O3日变化规律

O3日变化曲线呈现规律的单峰型曲线, 图 4显示了2006~2015年各站点O3日变化最高值和最低值.可以看出, 各站点日变化峰值基本集中在15:00~18:00, 谷值基本集中在07:00~09:00.分站点来看, 处于夏季上风向的琉璃河站峰值出现的时间早于下风向的定陵和官园站, 体现了夏季O3区域传输的特征.从谷值来看, 官园、琉璃河和前门基本维持20 μg·m-3左右或以下, 而定陵谷值浓度明显偏高, 为40 μg·m-3左右, 表明北部清洁地区NO浓度相比于城区和南部地区仍较低, 夜间对O3的滴定作用较弱.另外, 各站点共有的特征是, 近年与前几年相比, O3浓度出现的时间明显提前, 近3年峰值均在15:00~16:00出现, 提前了1~2 h.朱彬等[17]、汪伟峰等[18]在观测中发现的现象一致, 也是近年来北京市大气氧化效率逐渐增强的验证.

图 4 2006~2015年各站点O3日变化最高值和最低值 Fig. 4 Highest and lowest diurnal variation in the concentrations of O3 at different sites from 2006-2015

2.4 近3年超标情况分析

2012年国家颁布新空气质量标准[19]以后, 增加了O3-8h浓度限值, 本研究根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633-2012)中的分级办法, 统计了各站点2013~2015年各级别天数, 如表 2.从超标率来看, 交通站前门最低, 城区站官园最高, 从重污染率来看, 清洁点定陵最高, 前门站近3年未出现O3重污染现象.从年际变化来看, 前门站和官园站O3超标天数呈逐年增加趋势, 琉璃河和定陵站则呈波动规律.近3年琉璃河和官园站的重污染天数均稳定在1~3 d之间.值得注意的是, 2015年定陵站O3重污染天数达到11 d, 比2013年增加了10 d, 表明近年来夏季北京下风向山区的O3重污染状况愈发严重.

表 2 2013~2015年各站点O3浓度各级别天数/d Table 2 Number of days reaching each level of O3 concentration at the sites from 2013-2015/d

图 5显示了2008~2015年官园站超标日和非超标日平均O3-8h浓度, 可以看出, 由于冬季O3浓度较低, 所以非超标日O3-8h浓度明显低于国家二级标准限值(160 μg·m-3), 而超标日O3-8h浓度明显高于二级标准, 表明夏季北京市O3超标现象严重. 2011年开始, 超标日和非超标日O3-8h浓度基本呈现上升的趋势.

图 5 2008~2015年官园站超标日和非超标日平均O3-8h浓度 Fig. 5 Eight-hour average O3 concentrations at the Guanyuan site from 2008-2015

2.5 与前体物NO2的相关性分析

图 6显示了2013~2015年各站点NO2浓度和O3日均浓度的散点图, 可以看出, NO2浓度水平前门站最高, 其次为官园站和琉璃河站, 定陵站浓度水平最低.从相关性来看, 定陵站O3浓度与NO2浓度呈正相关, 其余站点两者浓度均呈负相关, 暗示定陵站O3生成的前体物控制区可能为NO2控制区, 而其他站点为VOCs控制区, 这与徐峻等[20]和聂滕等[21]的研究结论较为一致.

图 6 2013~2015年夏季各站点NO2和O3日均值散点图和拟合直线 Fig. 6 Scatter plots and best fit lines for the daily average concentrations of NO2 and O3 at the sites in summer from 2013-2015

2.6 气象要素对O3浓度的影响分析

为进行相关性分析, 首先对各组数据分别进行K-S(Kolmogorov-Smirnov)统计检验, 得出所有数据均不服从正态分布, 因此对各组数据进行Spearman相关分析. 表 3显示了2008~2015年官园站O3浓度与各气象要素的相关性系数, 可以看出, O3浓度与温度呈正相关关系, 与湿度和气压呈负相关关系.仅从相关性分析来看, 温度对O3浓度的影响最大, 其次是气压和湿度.从年际变化来看, 近3年O3浓度与各气象要素的相关性呈加强趋势, 表明北京市O3污染受气象条件的影响更为显著.

表 3 2006~2015年间O3浓度与各气象要素的相关性系数1) Table 3 Correlation coefficients among O3 concentrations and meteorological factors from 2006-2015

图 7显示了2008~2015年官园站超标日和达标日气象要素水平, 可以看出, 超标日风速水平整体低于达标日, 8年平均风速低于5.4%.超标日湿度水平整体高于达标日, 8年平均湿度高出14.6%.超标日的温度水平明显高于达标日, 8年平均温度高出172.1%.超标日气压水平整体低于达标日, 8年平均气压低1.2%.

图 7 2008~2015年官园站超标日和达标日气象要素水平 Fig. 7 Meteorological factors at the Guanyuan site from 2008-2015

图 8显示了2008~2015年5~8月份官园站O3日最大8 h滑动平均浓度与日最高气温和平均相对湿度的关系, 同样可以看出, O3浓度与日最高温度呈现显著的正相关关系, Pearson相关系数为0.50, 线性拟合方程为y=6.3x-25.0, O3浓度与相对湿度则整体呈现负相关关系.当日最高温度超过30℃, 相对湿度介于30%~70%之间时, 北京市O3日最大8h滑动平均浓度超过200 μg·m-3的概率较高, 空气质量级别会达到轻度至中度污染的级别.

图 8 2008~2015年的5~8月O3日最大8 h滑动平均浓度与日最高气温和平均相对湿度的散点图 Fig. 8 Scatter plot of the 8 h O3 concentrations and daily maximum temperatureand average relative humidity during May and August, 2008-2015

3 结论

(1) 2006~2015年北京市定陵站点O3平均浓度为65.2 μg·m-3, 为4个站点最高; 其他依次为琉璃河(53.4 μg·m-3)、官园(49.6 μg·m-3)和交通站前门(40.4 μg·m-3).从变化趋势来看, 定陵整体O3浓度呈下降趋势[0.5 μg·(m3·a)-1], 而官园[0.9 μg·(m3·a)-1]、琉璃河[0.3 μg·(m3·a)-1]和前门[0.3 μg·(m3·a)-1]均呈上升趋势.

(2) 从月变化来看, 浓度最高值均出现在6~8月, 出现频次最高的为7月(17次), 平均月均浓度为99.8 μg·m-3; 最低值均出现在11、12月和1、2月, 出现频次最高的为1月(14次), 平均月均浓度为16.6 μg·m-3, 是最高月均浓度的16.6%.日变化规律来看, 各站点日变化峰值基本集中在15:00~18:00, 谷值基本集中在07:00~09:00.近年与前几年相比, O3浓度出现的时间明显提前, 近3年峰值均在15:00~16:00出现, 提前了1~2 h.

(3) 近3年超标情况来看, 交通站前门最低, 城区站官园最高, 从重污染率来看, 清洁点定陵最高, 前门站近3年未出现O3重污染现象. 2015年定陵站O3重污染天数达到11d, 比2013年增加了10d, 表明近年来夏季北京下风向山区的O3重污染状况愈发严重.

(4) 与前体物的相关性分析表明, 定陵站O3浓度与NO2浓度呈正相关, 其余站点两者浓度均呈负相关, 暗示定陵站O3生成的前体物控制区可能为NO2控制区, 而其他站点为VOCs控制区.与气象要素的相关性分析表明, O3浓度与温度呈正相关关系, 与湿度和气压呈负相关关系, 温度对O3浓度的影响最大, 其次是气压和湿度.当日最高温度超过30℃, 相对湿度介于30%至70%之间时, 北京市O3日最大8 h滑动平均浓度超过200 μg·m-3的概率较高, 空气质量级别会达到轻度至中度污染的级别.

致谢: 感谢监测中心子站维护工作人员的辛苦和努力工作.
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