环境科学  2017, Vol. 38 Issue (12): 5352-5366   PDF    
河流CO2与CH4排放研究进展
王晓锋1,2 , 袁兴中1,2,3,4 , 陈槐5 , 何奕忻5 , 罗珍6 , 刘恋3,4 , 何宗苡3,4     
1. 重庆师范大学地理与旅游学院, 重庆 401331;
2. 重庆师范大学长江上游湿地科学研究中心, 重庆 401331;
3. 重庆大学煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室, 重庆 400030;
4. 重庆大学资源及环境科学学院, 重庆 400030;
5. 中国科学院成都生物研究所, 成都 610041;
6. 第三军医大学军事预防医学院, 重庆 400038
摘要: 河流作为连接海-陆两大碳库的主要通道,其水-气界面二氧化碳(CO2)与甲烷(CH4)排放构成全球碳循环的重要环节,对全球气候变暖的贡献不容小觑.明确河流水体CO2与CH4产排过程、时空特征以及控制因素是认识河流生态学功能以及其对变化环境响应的重要内容.基于当前河流CO2与CH4排放研究进展,构建河流碳排放动力学概念框架(内源代谢、陆源输入),并从全球尺度、区域尺度、流域尺度综述了河流碳排放时空变异性特征以及存在的研究不足.在理解碳排放动力学概念框架和时空变异特征的基础上,构建了河流CO2与CH4动力学控制因子分层框架(内部因子:有机质、温度、营养盐;外部因子:水文、地貌、人类活动),深入探讨了河流碳排放的关键影响因素.最后,根据当前研究中存在的不足,提出河流碳排放应将纳入区域陆地碳平衡过程,今后研究重点应包括流域尺度上河流CO2与CH4内源产生与陆源输入相对贡献的量化研究、不同界面CO2与CH4产生与排放过程研究、高时空分辨率的监测数据的补充以及变化环境与人类活动干扰下河流碳排放的响应过程等,为理解河流生态学过程及生态系统功能提供基础,同时为我国进一步深入开展相关研究提供借鉴.
关键词: 河流系统      碳排放      动力学概念框架      时空变异性      控制因子     
Review of CO2 and CH4 Emissions from Rivers
WANG Xiao-feng1,2 , YUAN Xing-zhong1,2,3,4 , CHEN Huai5 , HE Yi-xin5 , LUO Zhen6 , LIU Lian3,4 , HE Zong-yi3,4     
1. College of Geography and Tourism, Chongqing Normal University, Chongqing 401331, China;
2. Wetland Science Research Center of the Upper Reaches of the Yangtze River, Chongqing Normal University, Chongqing 401331, China;
3. State Key Laboratory of Coal Mine Disaster Dynamics and Control, Chongqing University, Chongqing 400030, China;
4. College of Resource and Environmental Science, Chongqing University, Chongqing 400030, China;
5. Chengdu Institute of Biology, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China;
6. College of Military Preventive Medicine, Third Military Medical University, Chongqing 400038, China
Abstract: Streams and rivers play a major biogeochemical role in the global carbon cycle and act as hot spots for carbon dioxide (CO2) and methane (CH4) emissions to the atmosphere, excepting their roles of transporting the water and carbon from the terrestrial environment to the ocean. While carbon gases have been of great global concern, systematic reviews are still scarce. Given recent recognition of the pervasiveness of CO2 and CH4 in streams and rivers, this study synthesized existing research and discoveries to identify patterns and controls for riverine CO2 and CH4, knowledge gaps, and research opportunities. This study presented a conceptual framework for sources and the fates of CO2/CH4 from streams and rivers and used this framework to understand the dynamic processes of fluvial carbon evasion and potential anthropogenic disturbances. Multiple environmental influences combined with different contributions of endogenous metabolism and terrigenous input, and the CO2 and CH4 in streams and rivers showed significant spatial and temporal variability on a global scale, regional scale, and watershed scale, which indicates a substantial challenge for understanding the larger-scale dynamics. For a clearer recognition of how the changing environment and human activities may modify fluvial CO2 and CH4 dynamics, this study constructed a system framework of controls on CO2 and CH4 production and persistence in streams and rivers. The framework of controls can be viewed in terms of endogenous environmental controls that influence river metabolism (organic matter, temperature, nutrients, pH, and alternative electron acceptors) and external factors, including geomorphic and hydrologic drivers and human activities (agriculture, damming, and urbanization). We point out that the carbon emissions from rivers should be integrated into the terrestrial carbon budget, and in the future, more attention should be given to research on the sources of CO2 and CH4 in rivers, the generation and diffusion of CO2 and CH4 at different interfaces, the spatiotemporal variability of riverine carbon emissions, and the response of riverine CO2 and CH4 dynamics to the changing environment and human activities.
Key words: river system      gaseous carbon emissions      conceptual framework      spatiotemporal variability      controls     

河流生态系统被认为是连接陆地与海洋两大碳库的重要纽带, 全球河流向海洋碳输入量大约为0.9 Pg·a-1[1], 构成了全球碳循环的重要结构单元, 在生物圈的物质循环尤其是碳循环中起主要作用, 这也一直被认为是河流最重要的生态学意义[2].然而, 近30年来研究表明, 河流不仅是全球碳循环的输送通道(Pipe理论), 还是一部分陆地有机碳参与生物地化循环的重要场所(“生物反应器”理论), 并通过水-气界面向大气直接排放二氧化碳(CO2)[3~5]和甲烷(CH4)[6~8].世界上大部分的河流水体CO2和CH4处于过饱和状态[3, 8~10], 据估算, 全球河流每年向大气中排放大约1.8 Pg CO2, 相当于是河流向海洋输碳量(0.9 Pg·a-1)的2倍, 抵消了80%的全球陆地生态系统年净吸收碳量(2.6 Pg·a-1)[5].同时, 全球河流每年向大气排放1.5~26.8 Tg CH4[7, 11], 对全球气候变暖的贡献不容小觑.在全球变化形势日益严峻的背景下, 这些估算使得河流系统CO2和CH4排放(碳排放)的研究成为当前生态环境研究的热点.然而, 由于河流水体中碳的来源、转移及排放是一个复杂的、动态的生物地球化学过程, 受到多种复杂因子的影响, 因此河流生态系统碳排放研究仍然存在较大的不确定性.

目前, 关于河流CO2和CH4排放的研究主要集中在:①时空变异特征及影响因素研究[9, 12, 13]; ②洪泛区、河口以及源头溪流等具有特殊水文过程的区域碳排放的研究[14~16]; ③河流CO2及CH4陆源输入、原位产生机制、消耗过程及排放途径研究[2, 3, 17, 18]; 以及④区域(流域)尺度或全球尺度河流碳排放总量估算[4, 5, 19, 20].总体来看, 国际上对河流碳排放的研究仍显薄弱, 大部分研究仍主要集中在热带地区河流, 对亚热带及高纬度地区河流研究偏少, 特别是对流域范围内人类活动对河流碳排放的影响研究较少.鉴于河流生态系统在全球碳循环中的重要作用, 近年来, 我国对长江[21, 22]、黄河[13, 23]、珠江[24, 25]以及澜沧江[26]等CO2和CH4的排放及影响因素展开了初步研究, 但与国际上特别是亚马逊河、密西西比河以及印度地区的研究还存在较大差距, 特别是对河流碳排放内外影响因素及动态预测研究存在较大不足.为了进一步推进我国河流碳排放研究, 完善河流碳循环过程的基本理论, 加深对近年来国内外河流碳排放研究的理解, 本文初步构建河流生态系统CO2与CH4动力学概念框架, 并从不同尺度综述了河流CO2与CH4排放时空变异性, 进而总结河流碳排放关键控制因子框架, 根据当前研究存在的不足, 提出河流碳排放研究的知识空白及未来发展趋势.

1 河流CO2与CH4动力学概念框架

河流中的碳少量来源于河流内部初级生产, 大部分来源于流域内的陆地碳输入.陆地碳输入包括土壤、动植物残体、溶解性有机碳(DOC)、颗粒态有机碳(POC)以及土壤呼吸产生溶解性无机碳(DIC)随地表径流、壤中流或地下水汇入(图 1).这些碳进入水体后一部分直接传输进入河流下游, 一部分埋藏于河流沉积物中, 一部分随水流输入海洋, 还有一部分则在输移过程中参与水体生物地化循环, 转化为CO2和CH4, 排放进入大气, 形成河流碳排放[5, 7, 27].河流碳排放的动力学过程是一个综合的生物和非生物过程, 涉及水-陆界面、沉积物-水界面、地下水-地表水界面以及水-气界面等多界面迁移转化.

图 1 河流水体CO2与CH4来源与去向概念框架 Fig. 1 Conceptual framework for sources and fates of CO2/CH4 in streams and rivers

1.1 河流CO2动力学概念框架

水-气界面CO2排放是河流碳排放的最主要的途径, 其排放速率由河流表层水体CO2浓度和水-气界面气体交换系数决定.河流表层水体CO2通常包括两个来源:外源和内源.外源主要指流域陆源(土壤、洪泛区、湿地)有机碳的分解和植物根系呼吸产生的土壤CO2通过地表径流或壤中流进入河流, 地下水溶解性CO2的排泄, 以及少量碳酸盐沉降等[14, 28, 29].流域土壤呼吸产生的CO2是小流域和源头溪流水体CO2的主要来源. Johnson等[14]对亚马逊流域源头溪流的研究表明, 陆地向河流传输的碳中77%都是土壤呼吸产生的CO2形式存在, 其中超过90%最终通过水-气界面排放进入大气, 因此, 研究者提出源头溪流起到了陆域土壤CO2排放的输导作用. Teodoru等[30]对加拿大魁北克北部的溪流-河流系统研究认为陆源CO2的输入是上游水体pCO2远高于下游的主要原因, 这一结论也在北美溪流系统[4]、育空河[19]等研究中得到了广泛认识. Telmer等的研究认为[31], 降雨期间, 渥太华河流域土壤径流pCO2高达5 065 Pa, 是导致小流域水体高CO2浓度的直接因素.河流水体CO2浓度在丰水期高于枯水期[3, 9, 12], 也与丰水期大量陆源CO2随径流的直接输入密切相关.陆地土壤CO2随径流输入外, 还有一部分下渗进入地下水, 并经过地下水-地表水交换进入河流[32].此外, 许多河流具有面积较大的洪泛平原和河岸邻接湿地系统, 在洪水脉冲作用下, 成为河流水体CO2的重要来源[3].这些研究结果均肯定了河流水体CO2陆源输入的重要性.然而, 目前对陆源CO2输入贡献仍以推断为主, 而从流域尺度的量化研究较少, 导致对全球碳循环存在明显的缺口.对CO2由水-陆界面或土壤-地下水-水体输移过程研究是弥补这一缺口的关键, 未来结合径流模拟和水环境面源污染模型等, 构建无机碳多界面迁移模型, 可能对区域尺度CO2汇流过程进行有效的模拟和量化.

从流域范围碳输移过程理解, 陆地POC、DOC以及DIC随径流进入源头溪流, 其中大部分DIC在具有较高扰动和湍流的源头区会直接以CO2形式排放进入大气[14], 而有机碳及少量的CO2随水流进入下游河流.因此一些研究者认为源头溪流水体CO2主要源于陆源土壤呼吸, 而下游河段则主要源于内部有机碳的分解[2, 3, 14, 33, 34].河流内源CO2主要指水体和沉积物中有机碳的微生物分解, 同时包括水体内部水生生物(浮游生物、水生昆虫、水生植物以及鱼类等)的呼吸作用产生CO2, 沉积层底栖动物呼吸以及碳酸盐矿物的风化作用等产生CO2[1, 3, 28, 30](图 1).由于河流内源碳代谢较复杂, 大部分研究者将河流碳代谢分为初级生产固定和异养呼吸, 且认为河流在大部分条件下属典型的异养系统. Meyer等[35]对美国Ogeechee River研究表明, 其平均的呼吸速率是初级生产速率的5倍, 属典型的异养系统. Hall等[36]对美国中西部14条河流水体碳代谢研究中, 认为大部分的河流初级生产速率/呼吸速率 < 1.0, 且河流越小, 该比率越低.其他河流代谢的研究中[37, 38]也进一步肯定了河流自身异养特征的事实.此外, 研究者利用碳同位素示踪技术, 对河流水体有机碳周转距离进行研究[34, 36], 进一步量化了不同河流在碳输移过程中的生物地化强度, 为研究河流内源碳代谢过程提供了新的思路.

河流水体CO2的主要去向包括水体浮游植物与水生植物的光合作用固定和水-气界面的排放[1, 3, 28, 39, 40].香溪河的研究中, 水体光合作用的时空差异是引起河流pCO2时空格局的关键因素[10], 在龙川江[26]、重庆都市区河网[41]、亚马逊流域[42]等研究也有相似的结论.随着人类活动加剧, 大部分河流出现营养盐含量增加, 流速减缓, 出现富营养化, 水体初级生产增强, 甚至表现为CO2的吸收[41].河流中CO2陆源输入、内源呼吸以及水体光合作用共同决定了水体CO2浓度, 进而形成水-气界面浓度差, 导致河流CO2排放.

1.2 河流CH4动力学概念框架

CH4排放占河流碳排放的极少部分, 但对大气CH4浓度及全球气候变化具有重要贡献[11, 43, 44], 且受人类活动和气候变化的正驱动.自然生态系统中, CH4的产生是一系列复杂的微生物作用的结果.碳素由最初的有机碎屑形态经异养微生物分解, 转变为可被产甲烷菌利用的单一碳分子形态, 再经过产甲烷作用最终形成CH4气体并释放进入大气.对于河流系统而言, CH4动力学过程也是一个产生、输入、消耗、输出的动态平衡过程.

(1) 产生与湿地、湖库相似, 河流水体CH4主要是沉积层中产甲烷菌以乙酸盐或CO2/H2为底物, 在厌氧环境下经一系列发酵过程产生的[11].因此产甲烷作用分为氢营养型甲烷化和乙酸发酵型甲烷化两种, 且后者是目前研究发现最主要的产CH4方式[45].沉积物中产生的CH4气体通过分子扩散、冒泡或植物茎干传输进入上覆水体, 进而参与水体内CH4代谢.河流沉积物中产甲烷菌丰度、厌氧环境以及CH4产生所需要的底物条件是河流内部CH4产生的主要决定因素[45].此外, 河流沉积物中CH4的产生与水体浮游生物关系密切, 一方面浮游生物生长过程会产生大量新鲜有机碳, 刺激CH4产生[46]; 另一方面, 浮游动植物的大量繁殖, 导致深水层氧气浓度降低, 为CH4产生创造了厌氧环境, 同时减少CH4氧化[47, 48].目前大量河段出现富营养化状况, 可能成为CH4排放的热点区域.

(2) 输入与CO2来源相似, 陆域土壤厌氧层产生CH4通过浅层地下水溢流输入、潜流层CH4交换、洪泛区以及临近湿地CH4输入等, 构成了河流水体CH4的外源输入[18, 49~54].在一些小尺度溪流中, 剧烈的跌水曝气不利于沉积物的积累和厌氧环境的形成, 但在Willamette河支流[50]、森林溪流[55, 56]、泥炭地溪流[57]以及阿拉斯加州溪流网络[52]等研究中, 研究者均认为地下水排泄是导致这些溪流水体仍具有较高的CH4浓度的主要原因.同时, 亚马逊河、Ogeechee河、Zambezi河等研究中[58~60], 洪泛平原受频繁水淹, 富含有机质的土壤产生大量CH4, 通过扩散进入河流.目前大多研究将洪泛区作为特殊水文区域开展了大量CH4排放研究, 但对洪泛区CH4向干流水体的侧向输移研究较少.此外, 部分学者对山地河流潜流层[50, 51, 61, 62]及河流邻接的湿地系统[52]的CH4产生开展了研究, 但关于二者对河流CH4输入的量化研究较少.

(3) 消耗在有氧条件下, 甲烷氧化菌对CH4的氧化作用是水体CH4消耗的重要环节[63].湖泊系统的研究表明, CH4在沉积物-水界面向水体扩散时, 33%~99%会被甲烷氧化菌消耗掉[64].目前对河流内部CH4氧化的量化研究相对较少, 且存在较大的分歧.在Saar河[65]、太平洋西北部的河流[66]以及其他区域河流[67]研究中, 甲烷氧化率低于4%, 而在休斯敦河的研究中, CH4氧化率达到35%~70%[68], Shelley等[69]的研究中河流内部CH4氧化速率甚至超过了CH4产生速率.水体CH4氧化受到溶解氧、水深、甲烷氧化菌以及初级生产者等多种因素共同作用和影响, 未来对不同区域水体CH4氧化的量化研究是完善河流CH4动力学模型的重要内容.

(4) 输出河流水体CH4的输出主要是随水流进入下游水体和水-气界面排放.河流CH4向大气排放除了传统认识的分子扩散外, 还存在冒泡和植物传输两种途径.近年来关于CH4冒泡排放的研究越来越受关注, Crawford等的研究表明[18], 在富含有机碳的河流中CH4冒泡排放量甚至与扩散排放量相当, Baulch等的研究中[70], 溪流CH4冒泡排放占总排放通量的20%~67%, 且与沉积物有机质含量呈显著正相关关系.植物传输只发生在植物群落茂密的水域, 植物通过输导组织将沉积物中的CH4直接输移上层水体或直接排入大气, 目前针对不同类型水生植物的CH4传输差异已经开展了较多研究[71, 72].尽管需要特定的发生条件, 但考虑到冒泡和植物传输可以极大地减少水体CH4氧化, 这两种途径对河流CH4排放的贡献不容忽视, 随着检测技术的发展, 未来应给予更多关注.

2 河流碳排放的时空变异性

由于河流水体CO2与CH4来源与去向均较为复杂, 受到多种环境过程、生物过程以及环境因子共同影响, 导致河流碳排放呈现显著的时空变异性.为了深入理解河流碳排放过程及特征, 从不同尺度认识碳排放空间变异性至关重要.

2.1 河流CO2排放的时空变异性

河流CO2排放空间变异性表现为河流间变异性以及河流内变异性.从全球角度看, 当前对河流CO2排放的研究主要集中在北美、南美、非洲南部以及西欧地区, 其他地区也集中了少量研究[5], Mata分析结果表明热带河流水体CO2浓度及排放速率高于温带河流, 高于寒带河流[73].热带大型河流(宽度>60~100 m) CO2排放通量为1 600 g·(m2·a)-1, 是温带[720 g·(m2·a)-1]的2.2倍, 寒带仅为260 g·(m2·a)-1; 热带与温带小型河流与溪流(宽度 < 60 m)CO2排放通量相近, 但远高于寒带区域[73].不同气候区河流CO2排放的差异主要受温度控制.有研究表明, 温度上升10℃, 水体CO2浓度增加2~3倍, 温度上升20℃则增加4~7倍[74], 这意味着全球气候变暖将促进高纬度河流系统CO2排放.

同一气候区的河流间CO2排放也存在显著变异性.美国本土河流与溪流系统的CO2排放通量为882~4 008 g·(m2·a)-1, 平均为2 370(±800) g·(m2·a)-1[4]; 加拿大魁北克低海拔区河溪系统CO2排放通量变异性从7.2~2 145.8 g·(m2·a)-1, 平均为324 g·(m2·a)-1 [30, 75]; 亚马逊流域7条河流CO2排放通量变异范围为302~5 790 g·(m2·a)-1, 不同河流间差异均达到1~3个数量级[41].我国长江[170 g·(m2·a)-1]、黄河[87 g·(m2·a)-1]、澜沧江[324 g·(m2·a)-1]、珠江[830~1 560 g·(m2·a)-1]等CO2排放速率也存在较大差异[12, 23, 26, 76, 77].研究认为, 由于陆地CO2输入的差异, 河流CO2浓度及排放速率随河流等级增加而逐渐降低, 小尺度的河流、溪流具有更高的CO2排放速率[4, 78].即使同尺度的河流, 由于流域地质特征、植被及人类活动等因素的影响, CO2排放也存在较大差异.目前关于同区域不同河流间CO2排放差异比较及因素分析的研究较少, 尤其我国在这方面研究尚属空白.

河流内的变异性主要表现为不同河段CO2排放不同, 然而目前尚没有河流水体CO2排放的统一模式. Davidson等研究中[79], 三条小尺度河流水体CO2分压由上游河段的1 925 Pa降低至下游的456 Pa[80]. Teodoru等的研究表明[30], 魁北克北部多数河流CO2分压沿上游向下游逐渐降低.然而, Striegl等的研究表明[19], 育空河干流从上游向下游CO2浓度与排放速率逐渐增加, 而支流则表现为中游最高, 下游次之, 上游最低.对于不同尺度的河流, 水体CO2排放在空间上表现不同模式.针对不同尺度河流进行全流域沿流向的系统监测对于探索河流纵向CO2排放模式具有重要意义.此外, 大部分研究认为由于高浓度土壤CO2的输入、较低的生态容量和高的湍流扰动, 使得河源区(上游溪流)水体可能具有更高的CO2浓度和排放速率[14, 78~80].而由于不稳定有机质的累积、特殊的水动力条件和复杂的生物代谢过程, 使河口区CO2排放具有特殊性[81].目前关于河口区的研究相对较多, 但关于河源区的研究较少.针对河流特殊区域的CO2排放的研究对理解河流在陆地碳循环中的作用和参与过程具有重要意义.

河流CO2排放具有显著的季节变异性和昼夜变异性.大部分河流CO2排放表现为雨季高于旱季, 夏秋季高于春冬季[12, 41, 82, 83].季节变异性主要受到温度、降雨、流量以及洪水等影响.夏季高温多雨, 一方面陆地土壤呼吸产生CO2通过地表径流和地下水快速进入河流, 另一方面, 高温加快了河流异养代谢过程, 因此具有较高的CO2浓度和排放通量.然而, 持续的降雨或暴雨可能导致水体CO2的稀释效应而表现为河流较低的CO2排放通量[84].河流CO2排放昼夜变化研究较少, 但Neal等的研究表明[85], Kennet河水体CO2饱和度具有明显的昼夜变化规律, 且白天高于夜间, 并在中午达到峰值, 其研究结果与Peng等的研究结果一致[86], 河流自身代谢受昼夜温差、光照等因素影响较大.目前关于河流CO2排放季节变化的研究较多, 但忽略了昼夜变异性, 因此可能导致区域河流CO2排放估算存在较大的不确定性.

2.2 河流CH4排放的时空变异性

目前关于全球尺度河流CH4排放的空间特征的研究较少. Stanley基于全球952个位点的CH4浓度数据库(MethDB)的研究表明, 纬度与河溪水体CH4浓度呈显著的负相关关系, 初步明确了随纬度增加河流CH4浓度降低的模式[11], 相似的结论在其他研究中也有提及[87].然而, 全球河流与溪流水体CH4研究的地理分布呈极不均匀的成群特征, 主要集中在北美、欧洲及非洲中部地区, 而亚洲、南美、中东地区、加拿大、澳大利亚等地区仅零星分布[88], 极大地增加了这种模式的不确定性.通常生态系统中, CH4产生过程对温度较为敏感, 低温条件下不利于CH4产生[89], 因此热带地区河流可能比寒带河流产生更多的CH4.同时高纬度河流冬季通常存在冰封期, 因此全年排放量可能更小[73].全球变暖可能极大地促进高纬度河流CH4生成与排放[9], 高纬度河流CH4排放对气候变化的响应是研究变化环境下生态系统过程的重要内容.

河流内CH4排放的空间变异性表现为纵向变异性和横向变异性.目前关于河流CH4纵向变异性研究较多, 没有统一规律.受地貌、人为干扰、水环境特征以及水动力学过程等因素影响, 对Yukon河全流域河流CH4排放的研究中, 干流与支流均表现为CH4浓度呈上游(0.07 μmol) < 中游(0.39 μmol) < 下游(1.35 μmol)[19], 亚马逊干流及支流也呈现相似空间分布规律[90].而Tanswei河与Adyar河的研究中CH4排放整体表现为中游最高, 下游次之, 上游最低[91, 92].同时, 香溪河CH4排放从上游向下游呈降低趋势[10], 可见不同区域河流CH4排放空间分布模式存在差异.河流水体CH4浓度横向上通常表现为由河中心向河两岸逐渐增加, 一方面有机质输入容易在河岸区富集, 为CH4生成提供了物质基础, 另一方面, 两侧水体相对扰动较小, CH4容易在水体中积累[90, 93].河流水体CH4排放对河流内在环境及外在环境的变化都非常敏感, 更高密度的采样对于精确估算河流CH4在碳排放中的作用至关重要.

CH4生成过程对温度非常敏感.然而, 热带地区由于温度季节性波动较小, 河流水体CH4浓度及排放季节变异性主要受到降雨和流量驱动.亚马逊河流及其主要支流的研究中, CH4排放在枯水期显著高于丰水期[90].非洲地区的3条热带河流[94]以及欧洲的9条潮汐型河口[95]中也有相似的研究结果.由于丰水期水量较大, 对原位产生的CH4具有稀释效应, 同时低水位减少了甲烷从底层向表层扩散过程中被氧化的时间, 因此导致枯水期甲烷浓度与排放显著高于丰水期.随着纬度增加, 甲烷生成的季节变异性受温度的驱动增加, 季节变化也表现出夏秋季高于冬季的一般规律.香溪河研究中甲烷排放夏季显著高于其他季节, 且气温与甲烷排放速率呈显著正相关关系[10]; Anthony等[50]在对Willamette河水体CH4动力学为期2年的高频率监测中发现, 每年7~9月(夏季)为CH4排放峰值期; Campeau等[75]在对北方46条河流、溪流研究中, 指出寒带河流对温度敏感性更高, 相应的季节性波动更显著.总之, 水文与温度的季节性变化决定了河流CH4浓度与排放的季节变异性, 且随着纬度增加, 温度对河流CH4时间变异性的贡献增大.此外, 河流水体CH4排放的日变化也有相关研究, 但仍处于探索阶段, 已有研究中均呈现白天高于夜间[96, 97].湖泊CH4排放的昼夜研究中认为水动力学的昼夜变化、风的扰动以及温度的差异可能是共同决定因素[72].研究CH4日变化动态对精确估算河流对大气CH4贡献具有重要意义, 对研究河流CH4动力学和CH4控制有一定科学意义.

河流碳排放空间异质性及以及监测数据分布不均匀, 导致全球河流碳排放总量的估算存在较大的误差.未来需要开展更多高密度、高频率的区域河流系统的研究, 进而确定碳排放时空变异影响机制, 提高全球估算精确性.

3 河流碳排放控制因子框架

河流CO2、CH4排放的动力学概念框架以及时空变异性研究现状表明, 河流碳排放受到多重因素的影响.大多数研究中对影响河流CO2、CH4排放的控制因素进行了讨论, 但缺乏系统框架.构建影响因素的系统框架, 有利于更清晰地认识人类活动可能对河流CO2、CH4排放产生的影响.本文构建了一个分层的因子框架(图 2), 包括内部因子和外部因子两层.内部因子主要包括温度、有机质、营养盐, 直接影响河流内部CO2、CH4的生物地化过程[39].此外, 由于水体CH4产生过程是有机物降解的最后一步, 末端电子受体(如氧气、三价铁、硫酸根、硝酸根、四价锰及腐殖酸等)的耗尽是稳定CH4产生的基础, 电子受体丰富的环境中, 电子受体还原菌能够抑制产甲烷菌的活性, 进而抑制CH4产生[98].因此末端电子受体也是水体CH4产生的重要内部因子. pH是影响河流无机碳转化平衡的重要因素, 也作为影响河流CO2排放的内部因子[82].外部因子主要包括地形、水文以及人类活动, 这里特别强调物理过程和陆源输入过程对河流CO2、CH4排放的影响.此外, 流域基底特征以及植被类型可能也是影响河流CO2、CH4的重要外部因子, 但由于这些因素对河流碳排放的变异性的贡献受到地形、水文等控制, 差异较大, 因此不作为主要外部因子.

图 2 河流水体CO2与CH4产生与排放影响因素系统框架 Fig. 2 System framework of controls on CO2 and CH4 production and persistence in streams and rivers

3.1 内部因子

内部因子主要决定河流自身代谢的生化适宜性:适宜的热力条件(温度), 丰富的原料(有机质)和生物代谢所需的营养物(营养盐).

3.1.1 温度

温度是决定河流以及其临近陆地呼吸及代谢速率的关键因子, 是热带地区河流维持高浓度的CO2和CH4的主要机制[11, 73].从河流代谢角度, 河流生态系统是一个异养型的系统[1], 河流中生物呼吸作用和光合作用对温度较为敏感, 因此温度变化能够影响河流CO2产生和消耗平衡关系, 进而对河流CO2排放产生影响.从流域碳输入过程角度, 河流水体CO2有一大部分来源于陆地土壤呼吸, 高温促进了临近陆地土壤呼吸产生大量CO2, 从而增加了陆源CO2的输入.然而, 一些研究中河流CO2浓度与排放和温度相关性较弱甚至不相关[9, 99], 主要由于河流CO2来源复杂(图 1), CO2过程受到多方面因素的共同影响.但温度仍然被认为是河流CO2季节变异性的重要驱动因素.

温度在湖泊、湿地、水库以及河流等多种水环境中均被认为是调节CH4浓度的重要因子.有研究表明, CH4产生过程具有较高的温度依赖性[89], 温度每上升10℃, 产甲烷菌的繁殖率可增加1倍, 气温与水温对河流CH4产生的调控意义重大[100].在加拿大魁北克河网系统的研究中, 水体甲烷浓度与水温呈极显著正相关关系, 水体甲烷浓度的温度系数(Q10)达到4.1[9]. Yvon-Durocher等[101]的研究认为温度升高对淡水CH4的排放的促进作用高于系统初级生产力的增加, 且温度升高能够促使更多初级生产固定的碳以CH4形式排放.季节变化研究中, 温带与寒带河流CH4浓度呈现明显的夏季高、冬季低的规律, 这一模式被认为主要受温度支配[102].然而, Wallin等[103]的研究中认为温度只是次要的影响因素, 甚至富营养的河流中全年一半以上的CH4排放集中在温度较低的冬季[104].这些结果表明, 温度并不是河流系统CH4浓度调控的唯一因子, 在研究中应该进一步考虑更多因素的综合效应.

3.1.2 有机质

有机质是河流原位呼吸作用和微生物代谢的基本原料, 也是河流CH4和CO2内源产生的主要碳源.水体微生物对有机质的分解作用是河流CO2的重要来源, 通常有机质丰富的河道中CO2内源产生高于外源输入[30], 目前关于河流有机质与水体CO2关系的研究较多, 但缺乏系统的辨识CO2的具体来源和周转.一些研究者利用同位素方法对碳源进行了示踪研究, 结果表明, 亚马逊河中陆源新鲜有机质输入是水体CO2的主要来源[30], 而非新鲜有机碳对亚马逊河CO2排放的贡献仅为3%~9%[105]. Zeng等[84]的研究表明陆地新鲜有机碳的输入是自然河流水体CO2过饱和的主要因素, 而城市河流中人为碳源(污水有机碳, 石灰石、白云石、次生碳酸盐等)对水体CO2的贡献较大.然而, 对于一些山地河流和源头溪流而言, 原位呼吸作用贡献相对较弱, 水体CO2浓度与DOC相关性不显著[26].可见, 有机质对河流CO2的影响大小取决于河流外源输入与内源呼吸的相对贡献.目前, 对河流CO2的来源研究还较为薄弱, 是河流碳排放研究的重要方向.

CH4排放和沉积物有机质关系更密切[18, 106].基于全球河流CH4数据的分析表明, 甲烷浓度与DOC呈显著正相关关系[11], 有机碳既作为CH4产生的底物来源促进原位CH4产生, 同时高有机质水体中O2消耗快, 减少CH4氧化[16, 39].早期研究表明, 外源有机质输入能够显著刺激河流中的甲烷产生[107].进一步研究表明, 河流中有机质的生物有效性和腐殖质组成(胡敏素、胡敏酸、富啡酸等)特征可能影响河流甲烷产生的重要机制[108].同时, Smemo等[109]认为一些腐殖质可能作为CH4生成的电子受体而刺激CH4产生, 而Minderlein等[110]的研究发现一些腐殖酸对产甲烷菌具有一定抑制作用, 并因此在一些富含有机质的沉积物中不利于CH4的产生.由于淡水系统中有机质的组成及其生物有效性极易受到人类活动(施肥、城市化、排污等)影响[111], 研究有机质与CH4排放的关系时, 不仅需要关注有机质的量与CH4产生的关系, 更应该开展更多河流水体有机质组成与CH4代谢过程的关系的研究.

3.1.3 营养盐

目前营养盐对河流CO2与CH4动力学的影响研究较少, 但营养盐与河流水体初级生产、微生物代谢、浮游生物生长等密切相关.因此, 营养盐对河流CO2的影响主要是通过改变生态系统初级生产和呼吸作用平衡, 从而影响河流原位CO2的产生和消耗[26, 86].重庆都市区河网研究表明[41], 在污染严重的河流(碳源丰富)中, 营养盐输入能够缓解微生物生长限制, 促进水体CO2产生, 而低污染的河流中, 由于碳限制, 营养盐的增加主要促进水体浮游植物生长, 增强光合作用, 进而降低水体CO2浓度.营养盐对河流CO2排放的影响受到其他因子的制约, 对二者关系的研究仍有待加强.

生态系统中氮磷对CH4产生影响的研究较多, 影响机制可能有多种:①产甲烷菌与甲烷氧化菌均受到营养盐限制; ②营养盐特别是氮盐能够通过增加细胞渗透压而抑制水中甲烷氧化菌的生长; ③铵盐能够被甲烷氧化酶氧化, 进而替代CH4消耗; ④营养盐添加促进河流浮游生物的繁殖, 为CH4产生提供了新鲜有机质和厌氧环境[112~115].这些机制表明, 营养盐可能促进水生系统中CH4产生与排放.同一种营养盐对河流水体CH4影响也存在多重机制, 例如硝态氮作为营养物可能促进产甲烷菌繁殖代谢, 同时也作为有机物分解的末端电子受体抑制CH4产生[11, 116, 117], 因此不同环境下营养盐对甲烷排放的影响结果可能不同.在土壤中P的添加对甲烷氧化菌活性和丰度也具促进和抑制双重影响, 但影响机制并不清楚[118].近年来, 在湿地系统中发现了亚硝酸盐型甲烷厌氧氧化过程, 而这一关联碳-氮循环的过程在河流系统中还尚未开展研究.基于营养盐对水体甲烷排放的影响, 全球碳、氮、磷循环可能存在密切的耦合关系, 尤其在全球变化和人类活动干扰背景下, 这种关系的研究对理解陆地-海洋-大气之间的碳-氮-磷过程具有重要意义.

随着对河流CO2与CH4排放的认识越来越明确, 进一步探究有机质输入与组成、营养盐形态以及富集等对河流CO2与CH4代谢影响是研究变化环境中河流生态功能响应的关键.

3.2 外部因子

影响河流CO2与CH4的外部因子众多, 本文将外部因子归纳为水文、地貌以及人为活动三方面.外部因子通常通过物理过程(例如稀释、扰动、汇流、沉积物冲刷)直接影响河流CO2、CH4浓度与排放, 或通过影响内部因子(污水排放、有机碳汇入、营养盐富集)间接改变河流内生物地化过程.

3.2.1 水文

水文因素对河流CO2浓度及排放的影响研究较多, 主要集中在流量、流速、降雨(径流汇入)、洪水以及地下水排泄等过程对河流CO2排放的影响.大部分研究表明, 河流水体CO2浓度与流量呈相同的波动规律[13, 84, 118], 这与高流量期大量的外源CO2随径流汇入有关.而同时, 在湄公河[82]、Potomac河[119]以及Comoé河[83]等研究中, 水体CO2浓度与流量呈相反的动态规律, 这可能与高流量对CO2稀释作用有关.降雨对河流CO2排放有多方面的影响, 首先加速河流周围土壤呼吸产生CO2的输入; 其次是稀释作用[12, 17, 83, 84, 118]; 再次, 降雨携带陆源有机物的输入促进原位呼吸过程, 进而增加河流异养代谢; 最后, 降雨过程中由于雨滴对水体表面的扰动可能增加CO2的瞬时排放速率, 但没有直接的研究证据.流速是影响水体溶解性CO2排放的重要因子[120], 主要通过增加水体湍流能及水面扰动, 提高水-气界面气体传输速率.同时, 对河流而言, 流速是影响沉积层呼吸作用产生CO2向上扩散的重要驱动因子[121, 122].目前, 关于关键水文过程对河流CO2排放动力学的研究仍然较少, 需要受到更多关注.

从CH4动力学概念框架看到, 河流周围湿地、洪泛区、饱和土壤以及地下水等通过水文过程连通, 成为河流CH4的主要来源(图 1), 导致河流在不具备严格的厌氧环境下仍具有较高CH4浓度.因此, 近年来水文过程对河流CH4排放的影响也吸引了研究者目光.与河流CO2相似, CH4浓度也受到降雨、径流、洪水、流量、流速等因子的影响.从高纬度溪流[102]到热带和亚热带河流[50, 90, 94, 123], CH4浓度与河流流量均呈负相关关系, 表现出明显的流量稀释效应. Dyson等[124]认为河流CH4排放可能存在“初期冲刷”效应, 即在最大流量到来之前可能存在短期的高排放速率, 但这一假设仍缺乏中低纬度区域河流的验证.同时这种水文脉冲对水体有机质、营养盐也具有明显的稀释效应, 可能减少CH4的产生.然而, 对于具有广阔洪泛区的河流而言, 洪水脉冲过程中洪泛区土壤CH4快速进入河流水体, 导致一些研究中洪峰伴随CH4浓度的峰值同时出现[16, 57, 125, 126].流速对CH4排放的作用具有双重性, 一方面增加沉积物-水界面、水-气界面CH4扩散和排放, 另一方面增加水体溶解氧和增强深水层的氧化作用, 增加CH4的消耗.

此外, Cole等[2]提出集中地下水排泄是导致局部水体CO2与CH4的空间异质性的重要因素.目前关于地下水与河流水体交换过程对CH4动力学影响的研究较少, 特别是河流潜流层可能作为厌氧生物地化循环过程的重要界面, 在地下水排泄过程中对河流水体CH4的贡献有待进一步探索.

3.2.2 地貌

地貌对河流CO2和CH4的影响主要可归纳为3方面:①通过影响径流路径进而影响陆源CO2和CH4输入; ②决定河床形态和沉积物积累过程从而影响河流原位代谢; ③决定河流流速、流量以及湍流能, 进而影响河流CO2与CH4浓度和排放速率[49, 75, 120].从宏观尺度看, 流域地貌决定了河流宽度、深度、河网密度、径流特征、河床坡降以及底质类型等特征.河床坡降对河流流速以及湍流能具有重要决定作用, 坡降越大, 流速越快, 湍流能越高, 河流水-气界面气体交换速率越快[120].亚马逊河流域研究中, 河床底质粒度越小, 水体CH4浓度越高[90], 河流代谢热点通常集中在细砂粒底质和有机质丰富的河床区[106].从中观尺度看, 源头河段、跌水、浅滩-深潭以及河床基岩河段均可以影响河流有机质的来源、积累以及溶解氧、温度、营养盐等条件[127], 进而改变河流代谢过程.从微观尺度看, 河床的枯枝落叶的积累和底质类型是影响河流CO2和CH4产生与排放的因子.目前关于不同尺度地貌对河流生态系统代谢过程的研究较少, 针对不同尺度下河流地貌特征对河流碳排放的研究对认识生态系统结构和功能的具有重要意义.

3.2.3 人类活动

人类活动对河流生态系统具有多方面影响, 包括河流连通性阻断、河岸带破坏、面源污染、污水排放、流域土地利用改变以及生物多样性减少等[128].同时研究表明, 人类活动增加了密西西比河向海洋的碳输移[129], 改变了淡水生态系统有机碳组成[23].甚至一些研究者认为人类活动使得河流成为退化最严重的生态系统[130].这种环境的变化必然对河流CO2与CH4的产生、消耗、输入输出过程产生重要影响.下面就农业活动、、筑坝及城市化(排污、土地利用变化)对河流碳排放影响研究进行分析.

(1) 农业活动

农业活动是影响内陆淡水系统健康的最关键因素, 其对河流碳循环的影响受到广泛关注[131], 但对CO2和CH4排放的研究较少.密西西比河研究表明, 农业活动导致河水碱度增加, 促进河流CO2排放[132]. Barnes等[133]的研究表明农业流域河流的CO2排放是背景区河流的3~6倍. Beaulieu等[134]认为农业活动导致Harsha水库CH4排放远高于世界其他水库.有限的研究肯定了农业活动对水生生态系统碳排放的影响.农业活动(耕作、施肥、灌溉、过度放牧等)加剧了河流面源营养物富集[135], 直接改变了河流碳动力学过程.同时, 农业流域土壤流失进入河流, 形成细粒沉积物被认为是农业流域河流CH4高排放的重要驱动因子[136, 137].此外, 流域内水田或排水不良的农田为CH4产生提供了良好的厌氧环境, 这部分CH4能够随地下水和壤中流进入河流或溪流.最后, 流域原有地貌改变, 影响径流汇入过程, 同时原始的自然植被被农业植物代替, 影响生态系统代谢过程[11].

(2) 筑坝

河流筑坝拦水是上世纪世界上最普遍的水利工程, 几乎将全球一半以上的河流阻断.然而, 筑坝导致水深加深、流速减慢、有机碳积累以及河岸带植被的淹没等, 使得自然河流由CO2和CH4弱源变成了强源[7, 138].筑坝已经成为对河流生态系统影响最大的人类活动之一, 已有研究者对水库CO2和CH4排放进行了综述, 本文不做过多论述.

(3) 城市化

近20年来, 全球正在经历快速的城市化过程, 尤其是在发展中国家.城市化是一种综合性的环境影响因素, 包括流域陆面硬化、城镇污水排放、水文过程改变、城市面源污染、河道改造、流域碳循环变化等.城市化对河流生态系统结构和功能均产生了显著影响, 其中流域碳循环的改变受到了广泛关注. Sacramento河研究中17%的TOC负荷来源于城市污水和面源污染[139].城市污水排放导致Piracicaba河流域大部分的支流处于高DOC/DIC和低DO的状态[140], 促进河流异养代谢.城市建设中使用的石灰石、白云石等碳酸盐矿物是城市河流CO2的主要碳源[84]. Hosen等的研究表明[141], 城市河流中自然腐殖质减少, 人为富里酸和蛋白类增加, 有机碳微生物有效性高于非城市河流.河流溶解性有机碳组成及生物有效性的改变可能对河流CO2和CH4产生与排放具有重要影响. Kaushal等[142]对美国东部河流碱度长期变化研究中认为, 流域内人类活动的增强导致河流碱度增加, 随后其对Gwynns Falls流域碳排放的研究中表明河流水体CO2排放通量沿城市化梯度增加显著[143].重庆都市区河网研究中, 城市区河段CO2排放速率是农村区或林地区的3~6倍[41], 高污染负荷伴随高CO2浓度.上海河网的研究中, 城市区河流CH4浓度显著高于郊区和农村区[144]. Purvaja等认为[145], 城镇生活污水是红树林湿地CH4的重要来源.此外, 城市化过程中, 地表水文过程改变和植被覆盖减少也是影响城市河流碳排放的潜在机制.尽管所有证据均表明城市化对河流碳排放具有极为重要的影响, 但目前针对该方面的研究仍然不足.城市化对生态系统功能影响是多方面的, 从河流碳排放的角度探讨城市化的生态影响对优化城市发展策略和自然系统温室气体排放控制具有重要意义.

4 问题与展望

(1) 缺乏流域尺度上河流CO2与CH4动力学过程的研究.目前大部分研究只针对某一条河流干流水-气界面碳排放, 而从流域尺度上研究不足.河流碳排放, 特别是CO2排放, 与陆源碳输入密切相关, 从流域尺度上量化含碳气体内源产生与外源输入相对贡献, 将河流与陆地的碳动力学过程进行耦合研究(无边界碳循环), 才能科学构建河流碳排放动力学模型, 深入识别河流碳排放的关键调控因子, 为减少河流碳排放和优化流域管理策略提供科学依据.此外, 利用化学计量学(C/N比)、有机质荧光光谱特征以及碳同位素(13C、14C)方法进一步辨识CO2与CH4的主要来源、转化和归趋, 结合GIS手段和流域特征明确河流碳的来源与去向, 是全球及区域碳循环研究的关键环节.

(2) 加强河流生态系统中不同界面的CO2与CH4产生与排放研究.河流中CO2与CH4的产生与排放不仅涉及水气界面的因子, 同时与沉积物-孔隙水、沉积物-上覆水、悬浮颗粒-水、地下水-地表水、潜流层-地表水以及水-陆等界面过程都有密切关系.目前大部分研究聚集于水-气界面排放, 而忽视了对其他界面碳代谢过程的研究, 因此对河流碳排放的来源辨识和过程机制的理解仍然较为模糊.

(3) 继续开展高时空分辨率的河流碳排放研究, 补充和完善全球河流碳排放数据库.目前, 全球河流CO2与CH4排放研究不均匀的成群分布特征明显, 需要加快开展滞后区域的河流碳排放研究, 为科学评估河流生态系统在全球碳平衡中的作用提供基础.综合考虑空间尺度(全球尺度、区域尺度、流域尺度以及河段生境尺度)、时间尺度(年际、季节以及昼夜尺度)、特殊水文区域(河源区、河口区、富营养化河段等)以及关键水文过程(降雨或洪水期、地下水排泄、北方河流结冰期以及筑坝拦水)等方面河流碳排放的变异特征, 理清河流碳排放时空分布格局的控制因子及其调控机制.

(4) 加快开展人类活动影响下河流碳排放特征研究.土地利用方式改变、筑坝与梯级水电开发等人类活动改变了河流生态系统原本的地化循环过程, 生活污水、工业废水排放导致大部分河段受到严重污染, 富营养化加剧, 均直接影响河流中C、N、P等元素的循环过程, 改变了河流生态系统中微生物、浮游生物代谢, 进而影响河流外源与内源CO2与CH4产消过程.从全球和流域尺度评估长期人类活动促进河流碳排放的潜在作用, 量化和预测人为-自然对河流碳排放相对贡献率, 是减少河流人为成因的碳排放的关键依据.此外, 近年来开展了一系列河流水环境保护和恢复工程, 急需从河流碳循环的角度对人为恢复策略下生态系统功能变化进行科学研究.

(5) 开展多河流或河网碳排放比较研究, 尤其应加强中小型河流研究.目前研究主要集中在大河, 对中小型河流研究不足, 而这些河流可能具有更大的碳排放潜力.受水文、地貌、水环境特征等因素的影响, 河流碳排放时空差异明显, 对不同特征的中小型河流开展碳排放比较研究, 能够更清晰辨识河流碳排放的关键驱动因子, 对完善河流碳排放动力学模型具有重要意义.

(6) 关注变化环境下河流碳排放特征.目前广受关注的变化环境包括气候变化、氮沉降、农业面源污染、极端天气、土地利用变化等.关于变化环境对其他生态系统CO2与CH4排放研究较多, 但河流系统没有受到太多关注.基于河流碳排放动力学概念框架和影响因子框架, 变化环境下河流碳排放受到直接或间接影响, 同时河流碳排放影响气候变化, 在一定程度上形成了驱动循环.

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