环境科学  2017, Vol. 38 Issue (12): 5292-5298   PDF    
引用本文
周雅, 毕春娟, 周枭潇, 张焕焕, 陈振楼, 包新一. 上海市郊工业区附近蔬菜中重金属分布及其健康风险[J]. 环境科学, 2017, 38(12): 5292-5298.
ZHOU Ya, BI Chun-juan, ZHOU Xiao-xiao, ZHANG Huan-huan, CHEN Zhen-lou, BAO Xin-yi. Distribution Characteristics and Health Risk for Heavy Metals in Vegetables Near the Industrial Areas in Shanghai[J]. Environmental Science, 2017, 38(12): 5292-5298.
上海市郊工业区附近蔬菜中重金属分布及其健康风险
周雅 , 毕春娟 , 周枭潇 , 张焕焕 , 陈振楼 , 包新一     
华东师范大学地理信息科学教育部重点实验室, 华东师范大学地理科学学院, 上海 200241
收稿日期: 2017-02-19; 修订日期: 2017-06-16
基金项目: 国家自然科学基金项目（41271472）；国家自然科学基金人才培养项目（J1310028）；华东师范大学大型仪器设备开放基金项目
作者简介: 周雅(1992~), 女, 硕士, 主要研究方向为城市环境污染过程, E-mail:y_vonnechou@126.com
通信作者: 毕春娟, E-mail:cjbi@geo.ecnu.edu.cn
摘要: 分析比较上海市郊工业区附近露天蔬菜样品清洗前后Cd、Zn、Pb、Cu、Hg和As含量，并利用目标危害商数对蔬菜可食部分进行健康风险评价.结果表明，清洗蔬菜样品中Cd、Zn、Pb、Cu、Hg和As的平均含量（以鲜重计）分别为0.023、4.444、0.112、0.826、0.004、0.094mg·kg-1.苋菜对于重金属Cd、Zn、Pb和Cu的富集能力最大，而杭白菜对重金属Hg和As的富集能力最强.不同重金属在空间分布特征上没有表现出显著性差异.食用蔬菜前进行清洗可一定程度上降低摄食蔬菜导致的重金属危害风险.健康风险评价结果表明，As元素对TTHQ的贡献率均达到了55%以上，其余元素THQ均小于1，长期食用可能造成As健康风险.食用相同的蔬菜，儿童的健康风险高于成人.
关键词: 蔬菜      重金属      健康风险      上海市郊      清洗     
Distribution Characteristics and Health Risk for Heavy Metals in Vegetables Near the Industrial Areas in Shanghai
ZHOU Ya , BI Chun-juan , ZHOU Xiao-xiao , ZHANG Huan-huan , CHEN Zhen-lou , BAO Xin-yi     
Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, School of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China
Abstract: The concentrations of Cd, Zn, Pb, Cu, Hg, and As in vegetables collected from the industrial areas in suburban Shanghai were analyzed before and after washing. Results showed that the average concentrations (fresh weight) of Cd, Zn, Pb, Cu, Hg, and As in washed vegetables were 0.023, 4.444, 0.112, 0.826, 0.004, and 0.094 mg·kg-1, respectively. Amaranth accumulated the highest Cd, Zn, Pb, and Cu, while pakchoi accumulated the highest Hg and As. There was no significant difference of heavy metals between different sites. Washing vegetables prior to cooking reduced the health risk for heavy metals related to the consumption of vegetables. A health risk evaluation indicated that more than 55% of the Total Target Hazard Quotient (TTHQ) came from As, while the other elements contributed less than 1, indicating that the health risk from vegetable consumption was mainly caused by As. Children have higher health risks than adults when eating the same vegetables.
Key words: vegetables      heavy metals      health risk      suburban Shanghai      washing     

随着城市化、工业化进程的迅速发展, 工业废弃物、城市生活垃圾等不合规排放, 严重污染了区域环境, 致使环境介质中的重金属不断累积, 蔬菜可以从各种环境介质中积累高含量的有毒重金属.近年来, 由重金属污染引起的食品安全问题频繁发生.人体内累积过多重金属会引起癌变、神经受损等严重的健康问题, 而人体摄入重金属最主要最常见的途径就是食用受重金属污染的食物[1].随着城市菜篮子工程的实施, 大量蔬菜生产基地建设在了中心城市周边的郊区, 这些蔬菜不仅受重金属污染风险较高, 而且适用人群广泛, 因此可能带来的潜在危害很大.

目前, 国内外已有不少学者对蔬菜中重金属的含量及存在的健康风险做出了评价, 秦普丰等[2]对株洲市不同功能区蔬菜中重金属进行健康风险评价, 指出不同功能区蔬菜中重金属危害指数(HI)都大于10.0, 食用受到重金属污染的蔬菜会导致严重的健康危害.葫芦岛炼锌厂附近和孟加拉湾蔬菜中出现了Cu、Pb、Cd等的综合目标危害商数(TTHQ)大于1的情况, 说明长期食用这些蔬菜会存在一定的健康风险[3, 4].大量研究表明, 重金属在蔬菜内的累积能力表现为叶菜类＞根菜类＞果菜类, 故本文选取对重金属累积能力最强的叶菜类蔬菜作为研究对象, 分析上海市郊工业区附近蔬菜在不同种类、食用习惯上对重金属累积作用的差异, 以期为健康食用蔬菜提供科学合理的参考.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

上海市位于太平洋西岸, 亚洲大陆东侧(120°51′~122°12′E, 30°40′~31°53′N), 地处长江入海口、太湖流域东缘, 与江苏、浙江两省接壤, 属于北亚热带季风性气候, 四季分明, 温和湿润.至2014年, 上海郊区土地面积为6 050 km2, 占全市总面积的95%.郊区耕地面积18.67万hm2, 蔬菜播种面积12.73万hm2, 蔬菜产量377.95万t.截至2014年底, 全市范围共有常住人口数2 425.68万人, 其中户籍人口1438.69万人[5].

1.2 采样点分布

为研究城市工业、交通排放等对近郊蔬菜中重金属含量的影响, 分别于2014年的1、4、7、10月, 在上海宝山钢铁总厂(BS)、浦东御桥生活垃圾厂(PD)、吴泾化工区(MH1~4)、S4沪金高速奉贤南桥郊区段(FX)这些典型工业区、交通要道周围进行了露天蔬菜的样品采集, 并在远离城镇、交通要道、工业区的青浦区(QP)采集蔬菜样品, 用于与其他样点进行对比.采样点的分布如图 1所示, 各采样点的土地使用情况如表 1所示.

图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Map of sampling points

表 1 采样点描述 Table 1 Description of sampling points

1.3 实验方法 1.3.1 样品采集

蔬菜样品的采集主要针对叶菜类蔬菜, 种类取决于采样当季的时令蔬菜品种, 包括青菜、生菜、白菜、杭白菜、卷心菜、空心菜、苋菜、塌菜、油麦菜, 共83个样品.蔬菜样品采集后现场装袋运回实验室, 分清洗和不清洗两批, 需清洗的蔬菜样品依次用自来水、去离子水冲洗干净, 待样品表面水分自然晾干.样品在80℃烘干, 粉碎后置于干燥皿中待测.

1.3.2 样品分析

称0.500 g样品(清洗、未清洗蔬菜)于聚四氟乙烯消解罐中, 采用HNO3-HClO4在180℃条件下消解2 h, 冷却后置于加热板上赶酸, 至最后一滴, 移至50 mL比色管中, 用2% HNO3定容, 摇匀后静置过夜, 取上清液上机测试.重金属Cd、Zn、Pb、Cu的含量用原子吸收光谱仪(AANALYS800, Perkin-Elmer)测定, 其中Zn用火焰法, 其余用石墨炉法测定. Hg、As含量用原子荧光光谱仪(AFS-9230, 北京吉天)测定.

1.4 质量控制

实验中所有使用的玻璃仪器、容器都先用10%优级纯硝酸浸泡24 h以上, 然后用自来水洗净后, 再依次使用一级水和超纯水冲洗3遍.在样品消解的过程中, 使用GBW10014(GSB-5)蔬菜标样进行质量控制, 并同步分析空白样品以去除试剂干扰, 以确保实验的准确性.所有重金属的回收率均符合质量控制要求, 得到金属元素回收率在72%~96%之间.

1.5 评价方法 1.5.1 蔬菜重金属污染评价

内梅罗综合污染指数法(Nemerow index)是较为常见的一种评价蔬菜重金属污染状况的方法(表 2), 其具体计算如下[6, 7].

表 2 内梅罗指数分级 Table 2 Classification of Nemerow index

式中, Pi为蔬菜中i重金属的单项污染指数; Ci为蔬菜中i重金属的实测值; Si为蔬菜中i重金属的标准值; P综合为蔬菜中重金属综合污染指数; Pave为蔬菜中各重金属污染指数的均值; Pmax为蔬菜中各单项重金属污染指数的最大值.

1.5.2 蔬菜摄入健康风险评价

由于重金属Cd、Zn、Pb、Cu、Hg和As可以通过水、大气、农作物等多种介质在人体内产生慢性积累效应, 最终产生致癌或非致癌风险[8], 为了研究通过食用蔬菜而带来的健康风险, 本文根据剂量-反应关系采用目标危害商数法(target hazard quotient, THQ), 评估摄入蔬菜途径中重金属对不同年龄人群的健康风险[9].单一重金属的目标危害商数(THQ)和综合目标危害商数(total target hazard quotient, TTHQ)的计算公式分别如下：

式中, EFR为暴露频率, d·a-1; ED是暴露持续时间, a; FIR为蔬菜摄入量, g·d-1; Ci为蔬菜中第i种重金属的含量, mg·kg-1; RfD为参考剂量, mg·(kg·d)-1; BWa是人体平均体重, kg; ATn为非遗传毒性致癌物平均暴露天数, d; 各参数的取值见表 3.

表 3 健康风险评价模型参数 Table 3 Parameters for health risk assessment

当TTHQ≤1.0时, 表明人体食用蔬菜不会受到健康威胁; 当TTHQ＞1.0时, 则表明人体食用蔬菜可能会受到重金属的危害, 数值越大健康风险越大.

大部分重金属污染物的参考剂量已经建立, 本研究中Cd、Zn、Pb、Cu、Hg和As所对应的分别为0.001、0.3、0.003 5、0.04、0.000 3和0.000 3 mg·(kg·d)-1.

2 结果与讨论 2.1 蔬菜重金属含量

上海市郊不同蔬菜中Cd、Zn、Pb、Cu、Hg和As的范围和平均质量分数等统计量如表 4所示.不同蔬菜鲜重中Cd、Zn、Pb、Cu、Hg和As的平均含量分别为0.023、4.444、0.112、0.826、0.004、0.094 mg·kg-1.与文献[12]蔬菜中的限量相比, 蔬菜可食部分重金属Cd、Zn、Pb、Cu和As均低于蔬菜安全限量值; 除了杭白菜中Hg含量稍高于安全限量值, 其余蔬菜中Hg均低于安全限量值.且不同蔬菜对于不同重金属的富集能力也有着较为明显的差异, 苋菜对于重金属Cd、Zn、Pb和Cu的富集能力均表现为最强, 而杭白菜对重金属Hg和As的富集能力最强.与李其林等[13]的研究结果, 叶菜类蔬菜中以苋菜的富集作用较强相一致.这可能与蔬菜生理特征、生长周期以及对重金属污染物的敏感程度等多种因素有关.

表 4 上海市郊主要蔬菜食用部分重金属含量统计1)(以鲜重计)/mg·kg-1 Table 4 Concentration of heavy metals in edible vegetables in suburban Shanghai (fresh weight)/mg·kg-1

表 5列举出了国内外不同国家地区蔬菜中重金属含量, 与本文得出的结果相比较可以发现, 上海市郊工业区附近蔬菜中As含量较高, 其余重金属含量与其它城市相比处于中间水平, 没有过为严重或异常的污染现象.

表 5 国内外蔬菜中重金属水平对比(以鲜重计)/mg·kg-1 Table 5 Comparison of the heavy metal concentration in vegetables from different areas (fresh weight)/mg·kg-1

2.2 不同地区蔬菜中重金属含量水平

不同重金属的空间分布特征如图 2所示.重金属在空间分布上未表现出显著性差异.比较图 2, 按采样点来看, Cd含量在MH1最高, MH4最低; Pb含量BS最高, MH1最低; Hg含量MH3最高, MH1最低; As在FX最高, MH4最低, 而各个采样点蔬菜中Zn和Cu含量差别不大. BS的蔬菜样品中Zn、Pb和As含量都处于较高水平, 由于BS样点位于宝山钢铁厂西侧, 周围污染企业较多, 且污染类型较为集中, Zn、Pb和As均为炼钢产业较为主要的污染物, 所以BS的蔬菜样品受宝钢总厂的累积影响还是较为明显的.

图 2 不同采样点蔬菜重金属含量水平 Fig. 2 Heavy metal concentration in vegetables at different sampling sites

考虑到同一采样点采集蔬菜不同可能会消弱重金属在不同采样点蔬菜中含量的差异性, 故进一步分析同种蔬菜中重金属含量的空间分布, 结果表明Pb在杭白菜中的累积有着较为显著的空间分布差异, 而空心菜中Cu含量以及苋菜中As含量有着较为显著的差异(P＜0.05).

2.3 清洗对蔬菜重金属含量的影响

正常在食用蔬菜前一般都会对其进行清洗, 而且也有学者曾研究过清洗对于蔬菜中重金属含量的影响. 图 3所示是以蔬菜种类作分类, 未清洗和清洗蔬菜中不同重金属的关系, 通过1:1线可以直观地看出清洗前后蔬菜中重金属含量的高低.研究发现清洗对蔬菜中不同重金属均存在着一定的影响, 未清洗蔬菜中重金属含量相对清洗蔬菜中较高, 故风险较高.清洗后的蔬菜中, 各重金属含量均可达到蔬菜中的安全限量要求.

图 3 未清洗和清洗蔬菜中的重金属关系(按蔬菜种类) Fig. 3 Relationship between heavy metal concentration in washed and unwashed vegetables (grouped by vegetable type)

Cd和Zn在清洗和未清洗蔬菜中重金属含量差别不大, Cu在大多数清洗蔬菜中的含量高于未清洗蔬菜[图 3(d)]. Cu、Zn为植物必需元素, 蔬菜会从土壤中主动吸收这类元素. Nabulo等[19]在研究中也指出, 清洗与未清洗蔬菜叶中含量差别不大的重金属可能主要来源于根部吸收. Cd的迁移性较强, 菜地土壤中可交换态Cd的含量较高[20], 蔬菜可食部分中的Cd主要通过根系从土壤中进行吸收, 然后被迁移到蔬菜的地上组织中.因此, 叶面降尘对Cu、Zn和Cd这类主要通过根系吸收的重金属影响较小.清洗对Pb、Hg和As有着较为明显的去除效果, 尤其是Pb和Hg, 绝大多数清洗过的蔬菜样品中的重金属含量均低于未清洗蔬菜样品.程珂等[21]的研究表明叶菜类蔬菜中Pb、Hg和As主要来源于大气降尘和土壤扬尘, Nabulo等发现[19], 食用蔬菜前进行清洗可以降低未清洗蔬菜中35%的Pb含量.从图 3(c)、图 3(e)和图 3(f)也可以看出, Pb、Hg和As在未清洗蔬菜中的含量远远高于清洗后的蔬菜, 与其结论相一致. Pb、Hg和As为植物非必需元素, 根系对其吸收量较少, 进入大气并吸附在大气颗粒物上的这类元素, 通过大气沉降方式降落在蔬菜叶片表面, 部分通过叶面气孔进入蔬菜叶中富集[22], 大部分仍以颗粒态形式吸附在叶片表面.

整体来看, 杭白菜清洗后去除重金属效果最为理想, 通过清洗可以大量减少蔬菜中各重金属元素的含量; 而苋菜和空心菜中的重金属通过简单清洗并不能达到很好的去除效果, 可能是由于苋菜和空心菜都有较为粗壮的茎杆, 叶片面积比杭白菜小, 叶表面沉降吸附的颗粒物较少.

2.4 蔬菜重金属健康风险评价

对蔬菜中不同重金属的健康风险评价结果显示(见表 6), 食用不同蔬菜的健康风险有较明显差异.就单一重金属的THQ来看, 上海市郊蔬菜中不同重金属THQ排序为：As＞Cd＞Cu＞Pb＞Zn＞Hg, As的THQ几乎都大于1, 其余重金属的THQ均小于1, 且As元素在综合健康风险指数值中的贡献率均达到了55%及以上.而由于As的THQ较高, 故导致成人和儿童的TTHQ均大于1, 说明食用上海市郊蔬菜的综合健康风险主要来源于As.这与王北洪等[23]的研究结果相一致.虽然上文蔬菜综合污染指数得出上海市郊蔬菜均处于安全水平, 但由于As化合物均具有较大的生理毒性, 且容易被细胞吸收导致中毒, 故长期食用受到As污染的蔬菜还是存在健康风险.

表 6 蔬菜重金属的目标危害商数 Table 6 TTHQ of heavy metals in vegetables

就不同蔬菜来看, 人体健康风险评价从高到低依次为：杭白菜＞青菜＞包菜＞苋菜＞空心菜＞生菜.从不同的受众来看, 食用等量的蔬菜, 儿童的健康风险明显大于成人, 这与已有的研究所得的结论相一致, 因为儿童仍处于生长发育时期, 身体各组织器官功能尚未完全健全, 尤其是肝肾等代谢器官的解毒、排泄功能较弱, 因此对重金属等有毒有害物质更为敏感[23].而无论对成人还是儿童, 清洗过的蔬菜中重金属Zn、Pb、Cu的健康风险都低于未清洗过的蔬菜, 这与图 3中未清洗和清洗蔬菜中重金属关系所得的结论一致.表明食用前对蔬菜进行清洗, 可以有效降低食用蔬菜的潜在健康风险.

3 结论

(1) 上海市郊不同蔬菜可食部分重金属Cd、Zn、Pb、Cu和As含量均低于蔬菜安全限量值; 除了杭白菜中Hg含量稍高于安全限量值, 其余蔬菜中Hg均低于安全限量值.苋菜对于重金属Cd、Zn、Pb和Cu的富集能力最大, 而杭白菜对重金属Hg和As的富集能力最强.

(2) 不同重金属在空间分布上未表现出显著性差异. BS样点由于位于宝山钢铁厂西侧, 周围污染类型集中, 蔬菜样品中Zn、Pb、As等炼钢产业主要的污染物元素含量相比较其他样点最高.

(3) 食用蔬菜前进行清洗可一定程度上降低摄食蔬菜导致的重金属危害风险, 尤其是Pb、Hg和As这类来源于大气沉降及土壤扬尘的重金属元素.食用蔬菜的综合健康风险主要来源于As.食用相同的蔬菜, 儿童的健康风险明显高于成人.

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