2017, Vol. 38
2. 北京城市排水集团有限责任公司, 北京 100044
2. Beijing Drainage Group Co., Ltd., Beijing 100044, China
相比于全程硝化, 亚硝化由于可以节省约40%的碳源(以甲醇计)和25%的曝气量[1, 2]受到国内外学者的众多关注, 亚硝化作为多种工艺的前置处理工艺, 至关重要[3~5].近些年来, 大量实验研究如何实现亚硝化[6, 7], 发现实现亚硝化的关键因素是抑制亚硝酸盐向硝酸盐的转化, 即促进AOB的繁殖, 抑制NOB的生长[8].从最新的研究成果来看, 间歇进水比连续进水更加容易实现亚硝化[9], 而实现亚硝化的控制因素主要包括：高温、高pH、高游离氨(FA)、高游离亚硝酸(FNA)[9~11].目前, 已经成功在垃圾渗滤液等高氨氮污水中实现亚硝化[12], 而低氨氮污水的亚硝化相对难以实现[13].但研究低氨氮污水对处理生活污水很有实际意义.并且从经济等角度考虑, 不建议在污水厂进水时, 提高低氨氮污水的温度, 因此研究常温和低温条件下亚硝化的有效控制办法, 是处理低氨氮生活污水的关键.目前, 实现亚硝化一般有2种工艺, 活性污泥法和生物膜法.活性污泥法由于活性污泥易培养、恢复性能快、处理效果好, 目前成为广大学者和专家的重点研究内容.而生物膜法由于其较长的污泥停留时间(SRT), 能够使微生物具有更丰富的生物多样性, 抵抗外界变化能力强, 并且生物膜可以充分利用DO, 膜内AOB和NOB更易出现明显的分层, 呈现良好的亚硝化能力[4], 已成为当下的研究热点.但目前少有针对两种工艺在常温、低温下达到亚硝化的对比研究, 尤其是在处理低氨氮污水中.
本实验采用2个SBR反应器, 探索低氨氮污水在常温和低温条件下, 两种工艺亚硝化的启动、破坏和恢复的对比, 通过对比分析, 提出采用活性污泥法和生物膜法的最适温度, 为污水厂在各温度下选择工艺提供理论依据.并且通过分子微生物学的分析, 证实这种对比分析结果的准确性.
1 材料与方法 1.1 实验装置2个相同的SBR反应器(R1、R2), 长、宽、高分别约为180、120、260 mm, 有效工作容积约为4 L(见图 1), 整个实验装置还包括定时搅拌器, DO探头, pH探头, 水质分析仪(WTW), 低温恒温槽(型号DC-0516), 精确曝气装置.鲍尔环作为生物膜反应器(R2)的载体, 约占整个工作容积的22%.
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1.反应器; 2.DO探头; 3.pH探头; 4.WTW主机; 5.曝气装置; 6.控制面板; 7.底座; 8.转子流量计; 9.蠕动泵; 10.低温恒温槽; 11鲍尔环 图 1 实验装置示意 Fig. 1 Schematic of the experimental device |
SBR反应器(R1、R2)采用人工配水, 进入反应器的水质为：氨氮由NH4Cl提供质量浓度为60 mg·L-1, 碱度由NaHCO3提供(以CaCO3计)质量浓度为500 mg·L-1, P由KH2PO4提供质量浓度为2 mg·L-1.接种污泥均来自北京高碑店污水处理厂曝气池, 其硝化性能良好, f值在0.7左右, SVI值在90左右, 2个反应器的启动温度均在25℃, pH控制在7.9~8.1, R1反应器MLSS控制在3 500 mg·L-1左右.
1.3 实验方案本实验分别采用活性污泥法和生物膜法的SBR工艺, 整个实验包括两部分, 第一部分考察在25℃下2种工艺亚硝化的快速启动, 并在稳定运行后探究分别控制DO和HRT破坏、恢复这2种工艺亚硝化的可行性.第二部分考察了在不同温度下DO对于亚硝化的长期稳定和破坏恢复的影响.本实验中采用氨氮去除率(AAR)作为评价硝化性能的指标参数, 采用亚硝态氮积累率(NAR)作为评价亚硝化启动成功、稳定运行和破坏修复效果的指标参数.
1.4 分析项目与方法氨氮：纳式试剂分光光度法、亚硝态氮：N-(1-萘基)-乙二胺光度法、硝酸盐氮：麝香草酚分光光度法、DO、pH、温度采用在线检测探头监测(主机WTW, 德国), MLSS和MLVSS：质量法.
亚硝态氮积累率和氨氮去除率采用式(1)和(2)计算:
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(1) |
式中, ΔcNO2-和ΔcNO3-表示：进出水亚硝态氮和硝氮的浓度差, mg·L-1.
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(2) |
式中, ΔcNH4+和cNH4+表示：进出水氨氮浓度差和进水氨氮浓度, mg·L-1.
1.5 微生物分析方法根据Zhang等[14]的方法首先对活性污泥和生物膜进行预处理, 生物膜样品在预处理前, 使用棉签使生物膜从鲍尔环上脱离, 之后将预处理的样品送往上海生工进行高通量测序.
2 结果与讨论 2.1 常温下快速启动活性污泥法和生物膜法实现亚硝化在2个反应器中各加入接种污泥2 L, 再加入人工配水2 L, R2中加入鲍尔环.在活性污泥法中张朝升等[15]认为实现亚硝化的DO上限为1.0 mg·L-1, Ciudad等[16]指出实现亚硝化的DO应小于1.4mg·L-1, 卞伟等[17]在温度为21~23℃, DO为0.25~1.25 mg·L-1时均成功启动亚硝化. Zheng等[18]在DO为3.5~7 mg·L-1的生物膜反应器中实现稳定亚硝化, Bian等[9]在MBBR反应器中研究DO为2.0、3.8和6.4 mg·L-1时均成功启动并维持了亚硝化的稳定运行, 因此本实验将活性污泥法中DO控制在1 mg·L-1左右, 将生物膜法中的DO控制在4mg·L-1左右, 研究活性污泥法和生物膜法常温下在低氨氮SBR亚硝化工艺中的启动.
本文将ARR达到90%作为硝化反应的终点, 因此R1控制曝气时间3 h为一周期, DO控制在1 mg·L-1, 每周期排水率为50%, 期间维持反应器MLSS在3 500 mg·L-1左右. R2将转子流量计流量调至最大进行闷曝48 h后, 百分之百排泥, 可以发现鲍尔环上有一层薄薄的生物膜, 意味着挂膜初步成功, 之后采用DO为4 mg·L-1, 曝气时间为4 h作为一个反应周期进行实验. R2其他工况条件与R1相同.
有研究指出中高温条件下是实现亚硝化的适宜温度[13, 19], Farabegoli等[20]指出在温度超过20℃时, AOB的生长速率>NOB的生长速率, 温度大于25℃时, 会使AOB的生长速率和NOB的生长速率产生明显差异, 本实验控制温度在25℃启动亚硝化, 为亚硝化的实现提供了一个良好的温度环境. 图 2显示的是在25℃下活性污泥法和生物膜法亚硝化的快速启动.从中可以看出相比于生物膜法, 活性污泥法运行5个周期ARR即达到90%, 而生物膜法运行近60个周期ARR才达到90%, 并且活性污泥法达到亚硝化的周期时间也比生物膜法要缩短近20个周期, 意味着活性污泥法比生物膜法更快实现亚硝化.分析原因：在25℃时, 活性污泥具有良好的硝化性能, 因此ARR在短时间内就达到90%, 且DO、温度和pH等因素都严格控制在AOB生长的最适环境, 因此持续运行一段时间便成功实现亚硝化.而生物膜法在反应初期是处于不停的挂膜时期, 李亚峰等[21]指出在常温条件下生物挂膜达到良好的硝化性能至少需要20 d, 反应初期生物膜不易附着鲍尔环生长, 生物量低, 因此需要长时间地运行直到挂膜成熟, ARR才会达到90%.并且在整个实验运行阶段, 通过严格控制pH在氨谷点停止曝气和人工换水淘洗NOB, 为AOB的生长提供优良环境, 最终在运行140个周期后才实现亚硝化.考虑到生物膜法载体挂膜成熟需要大量时间, 因此, 在25℃下, 硝化性能良好的活性污泥法比生物膜法更加容易实现亚硝化.
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图 2 25℃下2种工艺亚硝化的快速启动 Fig. 2 Two kinds of nitritation processes with rapid start-up at 25℃ |
污水厂在实际运行过程中会出现短时间内污水量突增的现象, 需要提高DO或者延长HRT来处理污水.因此本实验在第140个周期分别进行增大DO和延长HRT的小试, 小试1将活性污泥法的DO提高至2~2.5 mg·L-1, 小试2将生物膜法的DO提高至5~6 mg·L-1进行运行, 小试3和4分别将活性污泥法和生物膜法HRT延长至6 h进行运行. 图 3显示在25℃下增大DO和HRT对活性污泥法和生物膜法的影响.
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图 3 25℃不同工况下对亚硝态氮积累率的影响 Fig. 3 Effectof NAR on the different factors at 25℃ |
从图 3中可以看出, 提高DO对活性污泥法的影响显著, 运行10个周期亚硝态氮积累现象就开始被破坏, 继续运行约45个周期, 亚硝态氮积累现象完全破坏.对于生物膜法, DO的影响则较小, NAR一直可以维持在90%以上.分析原因生物膜小试中加大曝气量将DO提高至5~6mg·L-1并没有让生物膜轻易脱落是由于生长良好的生物膜具有一定厚度, 抗冲击性能较强, 并且生物膜各层具有的厚度会给DO的传质带来阻力, 提供的DO并不能被完全利用, 因此提供了相对稳定的DO环境; 而活性污泥法是悬浮性生长, 与氧气接触的表面积较大, 加大曝气量, 相当于给活性污泥冲力, 生物量没有保护层且受到严重外力因而变成小絮体随出水离开反应器, 因此NAR快速降低, 故受DO的影响较大.考虑到AOB和NOB的饱和系数[22], 在反应的第195个周期将DO调低至0.5~1 mg·L-1, 运行约10个周期亚硝态氮积累迅速恢复, NAR达到90%以上, 成功恢复亚硝化.
将HRT延长至6 h, 活性污泥法和生物膜法都受到了严重的冲击, 不过从图 3可以看出, 活性污泥法的破坏时间要早于生物膜法近5个周期, 完全破坏的时间也比生物膜法要早15个周期, 说明活性污泥法比生物膜法更容易受到破坏, 稳定性较差, 在第195个周期改变工况, 将HRT缩短至3h, 活性污泥法和生物膜法分别用13和25个周期恢复到NAR为90%的状态.从此可以看出虽然活性污泥法稳定性差, 但其恢复性能好, 生物膜法抗冲击能力要强于活性污泥法, 但其受到破坏后, 需要恢复的时间也要长于活性污泥法.
2.3 不同温度下DO对2种脱氮工艺亚硝化的破坏与恢复为了考察DO和温度对活性污泥法和生物膜法对硝化性能和NAR的协同影响(具体数据详见表 1), 首先在25℃条件下稳定运行50个周期后, 再通过低温恒温槽进行温度精确控制设计了3个水平温度, 分别是20、15、10℃.文献[19, 23~25]通过在常温下逐步降低温度, 成功实现了在低温条件下亚硝化的稳定运行, 本实验虽然不是随室温逐步降低温度, 但也考虑到从中温向低温的温度转变有利于AOB对于温度的适应, 更加容易实现亚硝化.由图 4和图 5可以看出, 在温度变化的范围内, 除了10℃外活性污泥法和生物膜法在每一个温度条件下都进行了由破坏到恢复进而稳定运行的过程.
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表 1 不同温度2种工艺DO值 Table 1 Different temperatures and the DO in the two processes |
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图 4 温度改变对活性污泥法性能影响 Fig. 4 Effect of temperature change on the performance of activated sludge |
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图 5 温度改变对生物膜法性能影响 Fig. 5 Effect of temperature change on biofilm performance |
阶段A温度由25℃降至20℃, 活性污泥在运行6个周期后, 硝化性能开始破坏, 连续运行12个周期后, NAR低至2%, 被完全破坏, 此时调节DO降至1 mg·L-1, 经过22个周期后NAR逐渐恢复至90%, 亚硝化性能良好, 在整个破坏与恢复阶段硝化性能一直保持在80%以上.生物膜法在运行了15个周期后活性开始下降, 继续运行25个周期后, NAR低至2%, 此时调低DO经过近40个周期NAR才逐渐恢复到90%以上.阶段A由于温度的降低, 活性污泥法和生物膜法开始时硝化性能和NAR都出现下降, 不过活性污泥法降低速度快于生物膜法, 分析原因在20℃时活性污泥中硝化细菌由于没有保护层, 缓冲抵抗能力受温度影响比生物膜要大, 故抵抗外界条件变化的性能不如生物膜, 但随着改变DO后反应继续进行, NAR逐步上升并可以稳定在90%以上, 表明DO的降低完全可以弥补温度降低给亚硝化带来的不利影响.在20℃, 活性污泥法完全破坏和恢复共用40个周期, 而生物膜法由于恢复缓慢, 恢复期比活性污泥法多用了近一倍的时间, 综合考虑, 笔者认为在20℃时, 活性污泥法的亚硝化能力要优于生物膜法.
阶段B活性污泥法经过2个周期硝化性能就开始破坏, 8个周期后NAR就近乎为0, 此时降低DO为0.5 mg·L-1, 经过近35个周期后NAR才逐步恢复到90%, 活性污泥法开始运行阶段AAR大幅度降低, 出水氨氮浓度较高, 并且在降低DO后, AAR的效果也不是很明显, 经过长时间的稳定运行, AAR最后勉强达到90%, 而相对于活性污泥法, 生物膜法在降低温度后经过20个周期后硝化性能才低于90%, 又连续运行35个周期后NAR才被完全破坏, 此时AAR依旧高于80%, 降低DO至4 mg·L-1, 经过约60个周期后NAR恢复到90%以上并稳定运行.通过阶段B的运行可以发现, 在15℃的条件下, 活性污泥法中的硝化细菌活性受温度影响及其严重, NAR的快速下降, 一方面是温度的降低引起AOB细菌中酶的活性降低, 反应生成亚硝态氮的能力变弱, 另一方面更是由于此时NOB的生长速率>AOB的生长速率. Hellinga等[26]曾经指出在15℃时NOB的生长速率要远大于AOB的生长速率, 而此周期的生物膜硝化性能依旧良好, NAR也是经过近40个周期才被完全破坏, 说明在15℃时只要控制好DO等因素生物膜完全有能力抵抗外界的干扰.
值得注意的是在此阶段B中, 活性污泥法经过8个周期被完全破坏, 生物膜法经过35个周期被完全破坏, 活性污泥法经过33个周期NAR恢复到90%以上, 而生物膜法经过约60个周期NAR恢复到90%以上, 说明活性污泥法相比于生物膜法, 虽然其破坏迅速, 但其恢复性能也快, 分析原因生物膜因其具有一定的厚度, 故有很强的抵抗能力, 因此抗破坏性能较强, 但其一旦被破坏, 甚至生物膜出现脱落进行再挂膜尤其是在低温条件下就会比较难, 因此其恢复性能就会需要比较长的周期, 而活性污泥法只要注入新鲜的具有良好硝化性能的活性污泥, 在短时间内活性就会迅速提高, 不过考虑到实际污水厂的运行状况, 注入新鲜活性污泥的方法并不可行.虽然, 生物膜法一旦破坏后恢复需要大量时间, 不过在实际运行中完全可以通过实时监测pH和测量亚硝态氮来及时调整DO, 通过降低DO来弥补温度带来的不足, 保证生物膜法依旧有良好的处理能力, 并且由于生物膜有较强的抵抗能力, 它的破坏较为缓慢, 可以被人们及时发现, 迅速调整.因此, 考虑到以上因素, 在15℃时, 生物膜法的亚硝化能力要优于活性污泥法.
阶段C活性污泥法只运行5个周期, AAR降至15%, 说明在10℃时, 活性污泥法根本无法抵抗此时低温带来的影响, 生物量受此温度影响巨大, 难以恢复.而生物膜法调节温度到10℃后运行10个周期NAR开始下降, 考虑到15℃时, 生物膜法NAR降低至0, 需要太久的时间进行恢复, 并且10℃是比15℃更为严苛的低温环境, 因此通过实时监测, 在运行35个周期NAR下降到45%时, 调低DO运行, 经过30个周期后NAR恢复到90%.阶段C的设置温度是10℃, 通过图 4、5比较可以看出, 在10℃对于活性污泥的影响非常严重, 硝化细菌在此时几乎没有活性, 生物量骤减, 根本无法发挥性能.而低温对生物膜法的不利影响要明显好于活性污泥法, Gilbert等[27]提出生物膜载体若有10 mm厚度就有能力维持足够的生物量以保持稳定的亚硝化, 由此可以看出, 在10℃时生物膜依旧有很强的抵抗能力是因为生物膜中的生物量足够.拥有较强抵抗能力的生物膜可以在温度骤降10℃时, 依旧可以稳定地运行近10个周期, 在NAR出现降低时, 可以通过调整DO来弥补温度带来的不利影响.傅金祥等[28]通过调查指出目前冬季污水厂的平均温度在12~14℃, 而本实验的结果显示在此温度间, 生物膜法有良好的抗外界变化能力, 活性污泥法则相对抵抗能力不足, 在10℃时, 活性污泥法几乎就没有处理污水的能力, 在15℃时, ARR时常偏低, 出水氨氮浓度不达标.因此通过综合考量, 处理低温污水生物膜法亚硝化的能力要优于活性污泥法.
2.4 微生物种群结构分析通过对来自25、20、15℃达到稳定亚硝化的活性污泥和生物膜进行高通量测序, 结果列于表 2, 从中可以看出, 在生活污水处理中, 属于AOB的菌属主要是Nitrosomonas、Nitrosopira, 属于NOB的菌属主要是Nitrobacter、Nitropira.为估计活性污泥法和生物膜法在各温度下的亚硝化优劣势, 引入“AOB/NOB”来进行分析.从AOB/NOB比值可以看出虽然在25、20和15℃活性污泥法和生物膜法均实现稳定的亚硝化, 并且比值越高实现亚硝化的能力越强, 但在25和20℃时, 活性污泥法的亚硝化性能要优于生物膜法, 15℃时生物膜法的亚硝化性能要好于活性污泥法, 活性污泥法在15℃下AOB/NOB值低至2.33, 表明亚硝化的实现并不容易, 这些微生物分析数据与反应器中的性能表现一致.另外, 在整个微生物分析中发现, NOB的比例在总菌中最低为0.03, 并不为0.这说明, 在并不完全淘洗净NOB的条件下, 也可以实现亚硝化的稳定运行.
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表 2 AOB与NOB在总菌中比例/% Table 2 AOB and NOB ratio in total bacteria/% |
3 结论
(1) 25℃下SBR工艺, 活性污泥法比生物膜法更容易实现亚硝化.提高DO对生物膜法几乎无影响, NAR可以维持在90%以上, 对于活性污泥法, 稍高的DO(2~2.5mg·L-1)就会破坏亚硝态氮积累, 连续运行一段时间(55个周期后)亚硝态氮积累就被完全破坏, 通过降低DO(0.5~1mg·L-1)可恢复亚硝化.延长HRT对活性污泥法和生物膜法都具有破坏作用, 缩短HRT也均可恢复亚硝化, 不过两者各有优点与不足, 生物膜法的稳定性好于活性污泥法, 活性污泥法的恢复性好于生物膜法.
(2) 亚硝化稳定运行阶段, 研究温度和DO对亚硝化的协同作用发现, 降低DO可以弥补温度降低带来的不利影响.降低温度对活性污泥法和生物膜法的NAR都造成一定程度的破坏, 但通过调节合适的DO, 亚硝态氮均可以恢复, 不过在10℃时, 活性污泥生物活性受低温影响严重, ARR和NAR在短时间就被严重破坏, 难以恢复.
(3) 综合考虑实验的4个温度(25、20、15、10℃)得出结论：在温度大于20℃时, 活性污泥法亚硝化效果好于生物膜法, 在低温条件下(10~15℃), 生物膜法亚硝化效果好于活性污泥法.
(4) 通过高通量分析更加证实了在低温条件下, 生物膜法更有利于实现亚硝化的稳定运行, 并且发现在并不完全淘洗净NOB的条件下, 也可以实现亚硝化的稳定运行.
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