2017, Vol. 38
2. 龙蟒佰利联集团股份有限公司, 焦作 454003;
3. 焦作市环境监测站, 焦作 454003
2. Lomon Billions Group Co., Ltd., Jiaozuo 454003, China;
3. Jiaozuo Environmental Monitoring Station, Jiaozuo 454003, China
汞(Hg)作为全球性的污染物, 几十年来一直是人们极为关注的问题.由于汞对环境和健康的不良影响, 2013年签署了一项全球条约, 即“水俣公约”, 号召大力减少汞的生产、使用和排放.汞及其化合物具有较强的生物毒性[1], 能沿着食物链高度富集, 鱼对甲基汞的富集系数能达到数万乃至数十万倍, 严重威胁人类健康, 因而水环境中汞污染问题备受关注.
水库是一种介于河流和湖泊之间的半人工、半自然水体.据统计, 全世界水库蓄水面积已超过1.5×1012 m2[2].我国人均水资源不足世界平均水平的1/4, 水库在我国的工农业及人民生活中占有举足轻重的地位.目前, 仅长江流域内就已建成4.8万座水库, 其中大型水库137座[3].这么多筑坝拦截形成的水体, 其环境很可能有利于汞的活化、甲基化和生物累积[4], 使流域内的水库成为高度风险的甲基汞污染“敏感生态系统”.目前, 我国对水库汞的环境化学研究主要集中于长江流域和西南地区[5, 6], 黄河流域仅小浪底水库有初步研究发表[7].因此, 对黄河流域其他水库汞污染的进一步研究是非常必要的.
黄河三门峡水库库区地处中条山和秦岭之间的山间盆地中, 库区包括龙门以下三门峡大坝以上区域, 位于陕、晋、豫三省交界的金三角地带.大坝控制黄河流域面积68.84万km2, 占流域总面积的91.5%[8].库区三门峡河段是三门峡市主要的供水水源地.因此, 本文以三门峡水库为研究对象, 分析了水库水体和沉积物中汞的赋存形态及其时空变化规律, 初步探讨了三门峡水库的修建对水体汞的分布特征和时空变化规律的影响.
1 材料与方法 1.1 样品采集在三门峡水库主航道从大坝开始向上游间隔10 km依次设置4个垂直采样断面(图 1), 于2015年10月(丰水期)和2016年5月(枯水期)分别采集水样品及沉积物样品.
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图 1 三门峡水库采样断面分布示意 Fig. 1 Sampling locations in the Sanmenxia Reservoir |
采用SCD-1型深水采样器(北京普力特仪器有限公司, 北京)在采样断面采集表、中、底层水样分别装入500 mL硼硅玻璃瓶、500 mL和1 L聚丙烯(PP)瓶中, 现场按1%的比例向500 mL硼硅玻璃瓶中加入电子级(MOS)HCl(用于总汞的测定), 按0.4%的比例向500 mL PP瓶中加入电子级(MOS)HCl(用于总甲基汞的测定), 双层保鲜袋包装后放入装有冰块的保温箱中运回实验室. 1 L PP瓶中水样带回实验室后立即用0.45 μm滤膜过滤后分别装于500 mL硼硅玻璃瓶和250 mL PP瓶, 按1%的比例向硼硅玻璃中加入电子级(MOS)HCl(用于溶解态汞的测定), 按0.4%的比例向PP瓶中加入电子级(MOS)HCl(用于溶解态甲基汞的测定), 样品均置于暗处避光保存.现场采用在线多参数水质分析仪(EXO)(YSI, 美国)测定水温、pH、溶解氧(DO)、氧化还原电位(ORP)及浊度等水质参数.
1.1.2 沉积物样品采集在每一采样断面用Van Veen型采泥器(北京普力特仪器有限公司)采集水库表层沉积物样品装于250 mL聚丙烯(PP)瓶中, 双层自封袋包装后放入冷藏箱中运回实验室.沉积物样品用真空冷冻干燥仪(北京博医康实验仪器有限公司)干燥, 干燥后的沉积物样品研磨至100目以供分析.
1.2 样品分析 1.2.1 总汞和溶解态汞水样中总汞和溶解态汞的测定采用美国环保署标准方法(USEPA method 1631).即用BrCl消解, 消解后的样品经SnCl2还原-吹扫捕集-冷蒸气原子荧光测定, 具体步骤详见文献[7].该方法的检出限是0.5 ng·L-1.
沉积物样品中总汞采用直接测汞仪(DMA-80)(Milestone, 意大利)测定.
1.2.2 总甲基汞和溶解态甲基汞水样中总甲基汞和溶解态甲基汞采用蒸馏-乙基化衍生GC-CVAFS法测定[9].该方法的检出限是0.02 ng·L-1.
沉积物样品中甲基汞的测定参见文献[7].
1.2.3 颗粒态汞和颗粒态甲基汞在本实验为总汞(或总甲基汞)与溶解态汞(溶解态甲基汞)的差值, 是指所有吸附在水中悬浮颗粒物上的汞.
1.3 实验室质量控制为了保证实验数据的准确度和精密度, 在样品分析过程中使用了空白样品、平行样品、加标回收和标准样品作为质量控制手段.
(1) 空白样品在进行样品分析之前, 先对气泡瓶空白, 实验药品空白等进行检验, 确保空白值不影响样品的测定.每批次测定中均设置3个空白样品, 随实际样品一起处理和测定, 以确保实验过程中没有污染.
(2) 平行样品每个样品均设置3个平行样, 计算其平均值和相对标准偏差.实验所测相对标准偏差均小于15%.
(3) 加标回收每批次测定均从样品中随机抽取20%的样品做加标回收, 实验测得样品回收率在80%~110%之间.
(4) 标准参考物质沉积物标准参考物质选择ERM-CC580[总汞标定值(132±3)mg·kg-1, 甲基汞(75.5±4) μg·kg-1], 其总汞、甲基汞实测值与标定值的偏差均小于15%.
2 结果与讨论 2.1 水库基本水质参数表 1显示了水库水质pH、DO、温度和氧化还原电位(ORP)参数季节变化特征.从表中可以看出, 丰、枯水期水体不同采样断面垂直方向上的温度、溶解氧、pH和ORP没有明显变化, 仅枯水期水体表层DO略高, 可能是由于水体表面较强的大气复氧和藻类光合作用的结果.由流域输入的有机质及水库内自身的内源性有机质分解耗氧, 使底部水体溶解氧下降.库区水体整体呈现富氧环境.丰水期pH略高于枯水期, 水体呈弱碱性环境.丰水期温度和ORP均低于枯水期.这可能是由于枯水期正值夏季的开端, 区域温度上升、日照量增加, 水温增长迅速. ORP数据则说明, 三门峡水库呈良好的氧化环境, 因此三门峡水库水体环境可能不利于汞的甲基化.
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表 1 水库水质参数的季节特征1) Table 1 Seasonal variation of water parameters |
2.2 水库水体中不同形态汞的分布 2.2.1 溶解态汞(DHg)、颗粒态汞(PHg)和总汞(THg)的分布
三门峡水库总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和颗粒态汞(PHg)的时空分布特征如图 2.三门峡水库THg的浓度范围是(1.65~9.65) ng·L-1, 丰、枯水期THg浓度平均值为(4.18±1.88) ng·L-1和(5.02±1.92) ng·L-1, 远低于我国环境质量标准(GB 3838-2002)规定的一类地表水汞浓度标准限值(50 ng·L-1).总汞浓度在整个水体上下层变化不大.将三门峡水库水体与世界其他天然水体相比较(表 2)发现, 三门峡水库水体中总汞浓度高于小浪底水库, 其总汞、溶解态汞及颗粒态汞浓度高于乌江渡水库、洪家渡水库、Lake Balaton和English Channel, 低于长寿湖水库和阿哈湖, 表明三门峡水库水体处于中等水平, 没有受到明显的汞污染.枯水期, 总汞表现为从大坝至上游逐渐升高的趋势, 可能是含汞颗粒随河水流动过程中逐渐沉降到沉积物中, 使水库下游段颗粒物减少.这也可能与上游有较多的网箱养鱼及工厂企业排放的废水、废气和生活废水有关.
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图 2 三门峡水库水体汞(THg、DHg、PHg)的时空变化 Fig. 2 Spatial and temporal distribution of mercury (THg, DHg, and PHg) in the Sanmenxia Reservoir |
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表 2 三门峡水库水体中不同形态汞浓度与其他天然水体的比较/ng·L-1 Table 2 Comparison of mercury and methyl mercury concentration in the waters of the Sanmenxia Reservoir with other natural aquatic systems reported in recent liateratures/ng·L-1 |
枯水期, 水中DHg浓度为(0.87~1.88) ng·L-1, 均值为(1.38±0.37) ng·L-1, 丰水期DHg浓度为(0.80~3.16) ng·L-1, 均值为(1.80±0.69) ng·L-1; 枯水期PHg浓度为(0.75~6.25) ng·L-1, 均值为(3.64±1.70) ng·L-1, 丰水期PHg浓度为(0.70~7.81) ng·L-1, 均值为(2.38±1.99) ng·L-1, 丰、枯水期三门峡水库水体DHg和PHg没有表现出明显的季节和空间变化规律.
丰、枯水期颗粒态汞占总汞的比例分别为52%和69%, 这与东风水库[10]研究结果相似(春季和夏季颗粒态汞占总汞的比例分别为41.2%和66.5%), 显示枯水期THg主要以颗粒态为主.
相关性分析表明, 丰、枯水期DHg与PHg和THg(P＞0.05)均无显著相关性, PHg与THg(R=0.938**, P＜0.01, n=12和R=0.982**, P＜0.01, n=12)均达到极显著相关关系, 说明三门峡水库水体THg的整体变化趋势取决于PHg的变化趋势(在图 2中可以明显看出), 但DHg也在一定程度上影响了THg的变化.这与潘鲁生等[10]研究的乌江流域东风水库的结果一致.
2.2.2 溶解态甲基汞(DMeHg)、颗粒态甲基汞(PMeHg)和总甲基汞(TMeHg)的分布图 3显示了三门峡水库TMeHg、DMeHg和PMeHg的时空分布特征.枯水期TMeHg的浓度为0.09~0.36 ng·L-1, 均值为(0.14±0.07) ng·L-1(溶解态占70.5%, 颗粒态占29.5%); 丰水期TMeHg的浓度为0.05~0.09 ng·L-1, 均值为(0.07±0.01) ng·L-1(溶解态占44.7%, 颗粒态占55.3%).在垂直剖面上, 丰、枯水期TMeHg未呈现出明显的变化趋势.丰水期甲基汞浓度＜枯水期, 这可能是由于水体甲基汞浓度受温度影响所致[11]. Kotnik等[17]的研究表明：当水体温度低于10℃或高于90℃时, 甲基化明显降低甚至完全受到抑制, 一般当水温达到32℃时, 甲基汞产量最高.三门峡水库枯水期温度在20℃左右, 而丰水期温度低至11~12℃, 枯水期较高的温度可能更利于汞发生甲基化, 丰水期汞甲基化能力受到抑制, 且较低的温度适于汞的脱甲基作用[18].其次枯水期水库处于蓄水状态, 水力停留时间长, 有利于水库水体的甲基化作用, 从而产生一部分内源性甲基汞, 使得水库水体总甲基汞浓度相对较高[19].因而丰水期甲基汞浓度低于枯水期.
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图 3 三门峡水库水体甲基汞(TMeHg、DMeHg和PMeHg)的时空分布 Fig. 3 Spatial and temporal distribution of methylmercury (TMeHg, DMeHg, and PMeHg) in the Sanmenxia Reservoir |
将三门峡水库水体中甲基汞浓度与其他天然水体对比发现, 三门峡水库水体中甲基汞浓度仅高于洪家渡水库和English Channel, 略低于其他天然水体(表 2), 总甲基汞占总汞的比例分别为：枯水期1%~9%, 均值为3%;丰水期1%~3%, 均值为1.8%, 明显低于欧洲报道的水库水体存在高甲基汞的比例(50%~80%)[20], 丰、枯水期总甲基汞与总汞之间无相关关系(P＞0.05).该现象与北美欧洲发现的新建水库甲基汞浓度明显升高的结论不一致, 可能与水库缺少适宜的甲基化条件等环境因素有关.
枯水期三门峡水库水体DMeHg的浓度范围为0.06~0.14 ng·L-1, 均值为(0.09±0.02) ng·L-1; 丰水期DMeHg的浓度范围为0.02~0.05 ng·L-1, 均值为(0.03±0.01) ng·L-1.丰水期水库水体交换频繁, 水力停留时间短, 不利于形成水体汞甲基化的环境, 使水库甲基化率降低, 而水力停留时间是影响水体汞甲基化的重要因素[6], 因此枯水期溶解态甲基汞浓度高于丰水期.在垂直剖面上, 各断面DMeHg没有明显的规律性.
枯水期PMeHg的浓度变化为ND~0.262 ng·L-1, 均值(0.05±0.07) ng·L-1, 丰水期为ND~0.07 ng·L-1, 均值(0.04±0.02) ng·L-1.丰、枯水期PMeHg/TMeHg的比例分别为55.3%和29.5%, 丰水期甲基汞溶解态和颗粒态接近, 枯水期甲基汞以溶解态为主.相关性分析表明, 枯水期PMeHg与TMeHg具有显著正相关关系(R=0.945**, P＜0.01, n=12), DMeHg与TMeHg(R=0.195, n=12)、PMeHg与DMeHg(R=-0.136, n=12)均无明显相关性; 丰水期PMeHg与TMeHg(R=0.866**, P＜0.01, n=12)具有显著正相关关系, PMeHg与DMeHg(R=-0.745**, P＜0.01, n=12)具有显著负相关关系, 而DMeHg与TMeHg(R=-0.312, n=12)无显著相关关系.由此可见, 水库水体中甲基汞的产生和迁移与颗粒态甲基汞有密切关系, 即三门峡水库水体TMeHg的变化趋势主要取决于PMeHg的变化.
2.3 沉积物中总汞和甲基汞的分布三门峡水库沉积物中总汞和甲基汞的分布特征如图 4所示.枯水期沉积物中总汞浓度范围是55.89~98.82 ng·g-1, 平均为(80.06±19.14)ng·g-1; 丰水期总汞浓度变化为79.19~104.39 ng·g-1, 均值为(92.96±10.65)ng·g-1.三门峡水库沉积物总汞浓度表现为丰水期＞枯水期.丰水期总汞浓度高于枯水期.枯水期沉积物中甲基汞浓度范围是0.27~0.74 ng·g-1, 均值为(0.50±0.19)ng·g-1; 丰水期甲基汞浓度变化是0.26~0.53 ng·g-1, 均值是(0.33±0.14)ng·g-1.水库沉积物中甲基汞浓度基本上呈现为枯水期＞丰水期.
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图 4 三门峡水库沉积物中总汞与甲基汞的季节分布 Fig. 4 Distribution of THg and MeHg in the sediment of the Sanmenxia Reservoir in different seasons |
三门峡水库沉积物丰、枯水期总汞浓度高于全国A层土壤汞平均浓度65 ng·g-1[21]和中国大陆沉积物中汞平均浓度30 ng·g-1[22], 且明显高于其它未受污染地区水库沉积物总汞, 如Bowles等[23]报道塔斯马尼亚西南部两个相邻水库Lake Gordon和Lake Pedder沉积物总汞浓度为3.8~90 ng·g-1.但明显低于贵州乌江流域的阿哈湖、东风水库和乌江渡水库沉积物中总汞[24, 25].与小浪底水库(总汞浓度范围为51.74~172.52 ng·g-1)相比较, 二者沉积物总汞浓度处于同一水平.
甲基汞占总汞的比例被认为是沉积物发生甲基化的重要指标[26].通常, 沉积物中甲基汞占总汞的比例约为1.0%~1.5%, 并且该比例在河口中更低(＜0.5%)[27].三门峡水库沉积物中甲基汞占总汞的比例分别为枯水期0.48%~1.0%(均值0.63%), 丰水期0.24%~0.58%(均值0.35%).枯水期甲基汞占总汞的比例高于丰水期, 说明三门峡水库沉积物汞发生甲基化主要在枯水期, 这与枯水期水体中甲基汞浓度相对较高一致.有机质是甲基化的一个重要的影响因子, 据研究报道[28], 高有机质浓度(高达30%~50%)的泥炭地和灰化土淹没10年后其表层10 cm甲基汞占总汞的比例可达10%~30%, 而三门峡水库有机质浓度很低, 仅为1.18%, 可能是造成三门峡水库沉积物汞甲基化程度较低的原因.此外, 三门峡水库底层水体较高的溶解氧浓度也不利于无机汞向甲基汞转化.
3 结论(1) 三门峡水库水体总汞、溶解态汞和颗粒态汞均未呈现出明显的时空分布规律.总汞浓度符合我国地表水环境质量标准(GB 3838-2002)规定的一类水总汞浓度标准限值, THg和MeHg浓度与其它未受污染水体差别不大, 表明三门峡水库水体没有受到明显的汞污染.
(2) 三门峡水库水体甲基汞表现为枯水期＞丰水期, 这主要是由温度和水力停留时间影响所致.水库水体甲基汞占总汞的比例明显偏低, 与北美欧洲大部分研究的新建水库甲基汞偏高的现象不同.这也暗示三门峡水库水体没有发生显著的汞甲基化过程.
(3) 三门峡水库沉积物中总汞浓度均高于全国A层土壤和中国大陆沉积物汞平均浓度, 且明显高于其它未受污染地区水库沉积物总汞, 但低于贵州乌江流域水库中沉积物汞浓度, 与小浪底水库处于类似水平.丰、枯水期甲基汞占总汞的比例分别为0.35%和0.63%, 该比例与其他水体相比, 处于较低的水平, 可能是由于三门峡水库水体底层溶解氧浓度较高而沉积物中有机质浓度较低, 不利于无机汞甲基化过程的发生.
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