环境科学  2017, Vol. 38 Issue (12): 4983-4990   PDF    
引用本文
楼狄明, 张子骏, 刘继跃, 谭丕强, 胡志远. 不同CDPF贵金属负载量对柴油公交车VOCs组分排放影响[J]. 环境科学, 2017, 38(12): 4983-4990.
LOU Di-ming, ZHANG Zi-jun, LIU Ji-yue, TAN Pi-qiang, HU Zhi-yuan. Effects of Different Precious Metal Loads of CDPF on Characteristics of VOCs Emissions from a Diesel Bus[J]. Environmental Science, 2017, 38(12): 4983-4990.
不同CDPF贵金属负载量对柴油公交车VOCs组分排放影响
楼狄明 , 张子骏 , 刘继跃 , 谭丕强 , 胡志远     
同济大学汽车学院, 上海 201804
收稿日期: 2017-06-07; 修订日期: 2017-06-30
基金项目: 上海市科学技术委员会科研计划项目（16DZ1206700）
作者简介: 楼狄明(1963~), 男, 博士, 教授, 博士生导师, 主要研究方向为发动机替代燃料与排放控制技术、柴油混合动力技术等, E-mail:loudiming@tongji.edu.cn
摘要: 基于重型底盘测功机，利用质子转移反应质谱（PTR-MS）研究了柴油公交车在中国典型城市公交车循环（CCBC）下，不同CDPF贵金属负载量对尾气中挥发性有机物（VOCs）组分排放特性的影响.结果表明，柴油公交车VOCs主要组分为含氧有机物（OVOCs）、芳香烃和烯烃等，且OVOCs占比达50%以上；在贵金属成分、配比相同时，VOCs减排率随CDPF贵金属负载量增加而增加：贵金属负载量为15 g·ft-3（A型后处理装置）、25 g·ft-3（B型）和35 g·ft-3（C型）时，VOCs总量的减排率依次为36.2%、40.1%和41.4%.C型后处理装置对烷烃全循环减排率高达70.2%，且对OVOCs的催化有微弱优势；对于不饱和烃类，3种不同贵金属负载量的后处理装置均有一定催化效果，但无明显差异；A型对含氮有机物减排率可达50.5%，但减排率随贵金属负载量增加而降低.采用DOC+CDPF后能较好地降低公交车VOCs排放量进而降低臭氧生成潜势（OFP）.同时考虑不同方案减排效果与成本因素，当加权系数分别为0.8和0.2时，B型为最优方案.
关键词: 柴油机      VOCs      氧化型催化器      催化型颗粒捕集器      贵金属负载量     
Effects of Different Precious Metal Loads of CDPF on Characteristics of VOCs Emissions from a Diesel Bus
LOU Di-ming , ZHANG Zi-jun , LIU Ji-yue , TAN Pi-qiang , HU Zhi-yuan     
School of Automotive Studies, Tongji University, Shanghai 201804, China
Abstract: Based on heavy chassis dynamometers, an experimental study was conducted in a diesel bus with proton transfer reaction mass spectrometry (PTR-MS). It investigated the effects of volatile organic compound (VOC) emission characteristics with three different diesel oxidation catalyst (DOC)+catalyzed diesel particulate filter (CDPF) after-treatments for a typical Chinese city bus driving cycle (CCBC). The results reveal that the major compounds from the diesel bus are OVOCs, aromatic hydrocarbons, alkenes, alkanes, nitrogenous organic compounds, and polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH), and that the OVOCs account for more than 50%of the total VOCs. With the same precious metal composition and ratio of the proportion in the CDPF catalyst, the emissions of VOCs decrease with an increase in precious metal load. The emission reduction rates of the VOCs are 36.2%, 40.1%, and 41.4%, respectively, when the precious metal loads are 15 g·ft-3 (type A after-treatment device), 25 g·ft-3 (type B), and 35 g·ft-3 (type C). The average emission rates of alkanes for the three kinds of DOC+CDPF after-treatments are all over 59% for the entire CCBC cycle. The type C after-treatment device can reduce the alkane emissions by 70.2%, with a slight advantage for the OVOC reduction compared with type A and type B devices. For unsaturated hydrocarbons, including aromatic hydrocarbons, alkenes, and PAHs, the after-treatment devices have a catalytic effect, but there is no significant difference between them. The emissions of nitrogenous organic compounds are greatly decreased, by 50.5%, with the type A after-treatment, but the reduction rate decreases with an increase in precious metal load. In addition, OVOCs, aromatic hydrocarbons, and alkenes are the most important contributors to ozone formation. The adoption of DOC+CDPF reduces the emissions of VOCs and, therefore, the ozone formation potential. Taking into account the emission reduction rates and costs of the three different after-treatments and for weighting coefficients of 0.8 and 0.2, respectively, the type B after-treatment is the optimal solution.
Key words: diesel engine      VOCs      diesel oxidation catalyst (DOC)      catalyzed diesel particulate filter (CDPF)      precious medal loads     

挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是大气中形成光化学氧化剂的重要前体物, 在对流层臭氧和大气二次气溶胶生成中起着重要的作用, 且机动车排放的VOCs含有大量有毒有害物质, 对人体健康有严重危害[1~4].机动车排放对城市环境空气VOCs的来源贡献率达到35%~60%[5, 6], 因此掌握机动车VOCs排放特征对复合型大气污染形成研究有重要意义.国外在人为源对区域VOCs贡献领域开展了大量的研究工作[7~10].但国内关于机动车VOCs排放特征的研究相对较少[1, 11, 12], 特别是针对机动车尾气VOCs在典型行驶工况下的成分谱测量则更少[13], 在低速汽车VOCs排放研究方面还处于空白[14].而公交车主要在市区低速运行, 起停频繁, 在机动车VOCs排放与控制研究中具有代表意义.为此, 本文利用质子转移反应质谱(proton transfer reaction mass spectrometry, PTR-MS)在线VOCs分析仪, 研究了在中国典型城市公交测试循环(china typical cities bus driving cycle, CCBC)下不同DOC+CDPF后处理装置对柴油公交车VOCs组分排放特性的影响.

1 材料与方法 1.1 试验车辆及燃料

表 1为柴油公交车的主要技术参数.试验燃料采用市售沪V柴油, 其十六烷值为50.8, 密度(20℃)为813.6 kg ·m-3, 凝点为-22℃, 硫的质量分数为1.4×10-6.

表 1 公交车主要技术参数 Table 1 Specifications of the test bus

1.2 试验后处理装置

试验共4种方案, 分别为原车(无后处理)、DOC+CDPF1(A型)、DOC+CDPF2(B型)和DOC+CDPF3(C型), DOC和CDPF串联而成. A型、B型和C型后处理装置CDPF贵金属负载量分别为15、25和35 g ·ft-3, 其它参数均相同. 表 2为DOC及CDPF催化剂组分参数, 载体参数见表 3.

表 2 DOC及CDPF催化剂组分参数 Table 2 Catalyst parameters of the DOC and CDPF

表 3 DOC及CDPF载体参数 Table 3 Carrier parameters of the DOC and CDPF

1.3 试验测试系统

图 1为VOCs测试系统的布置, 测试系统主要由奥地利IONICON公司的PTR-MS在线VOCs分析仪和MAHA-AIP重型底盘测功机组成. PTR-MS通过质谱扫描的核质比来区分离子, 克服了气相色谱-质谱测量费时、质谱复杂分析困难等缺点, 但不能区分同分异构体. PTR-MS能实时在线监测, 输出多通道的VOCs分布特性, 灵敏度为ppt数量级[15], 满足CCBC循环瞬态采样的测试要求.在重型底盘测功机上对车辆道路行驶阻力进行模拟, 车速由重型底盘测功机测量. PTR-MS分别采集测点1(原机)以及不同CDPF后测点2处的VOCs组分.试验循环采用GB/T19754-2005推荐的中国典型城市公交车循环, 循环运行时间为1 314 s, 平均车速为16.16 km ·h-1.在试验时对每种后处理装置均重复4次CCBC循环, 降低随机因素的干扰, 保证试验结果的有效性.

图 1 测试系统示意 Fig. 1 Schematic of the experimental system

通过底盘测功机系统对车辆行驶工况, 包括速度、加速度等因素进行控制, 如表 4所示, 将整个循环工况点划分为减速工况、怠速工况、低速工况、中速工况和高速工况.

表 4 工况划分 Table 4 Division of driving conditions

2 结果与讨论 2.1 VOCs源成分谱建立与分析

试验共测得33种VOCs成分, 表 5为CCBC循环下原车VOCs源成分谱.

表 5 CCBC循环下原车VOCs源成分谱 Table 5 Test bus VOCs emissions profiles under CCBC cycle

原车VOCs排放浓度在2.0~4.3 mg ·m-3范围, 单位里程排放量为29.42 mg ·km-1, 主要组分类别是：含氧有机物(oxygenated volatile organic compounds, OVOCs)、芳香烃、烯烃、烷烃、含氮有机物、PAH等, 排放量分别为15.21、5.97、2.75、2.10、1.82、0.74 mg ·km-1. VOCs组分排放所占比例如图 2所示.

图 2 VOCs组分占比 Fig. 2 Proportion of VOCs components

其中, OVOCs排放量超过50%, 且OVOCs中以乙醛、C4H6O和丙酮为主, 分别占OVOCs总量的33.9%、29.2%和20.9%.这是因为在CCBC循环下, 柴油机普遍在低速、中低负荷下运行, 缸内混合气不均匀, 而柴油机富氧燃烧又使部分区域存在较多的过量空气, 因而该区域内含氧量过高, 温度降低, 燃油燃烧不充分, 燃料在该区域内易发生弱氧化过程, 产生大量含氧有机物.

苯排放量比其他芳香烃高出约30%, 甲苯、C8芳香烃、C9芳香烃和C10芳香烃排放量大致相当.芳香烃排放量较高是因为在1 400~2 000 K温度范围内是芳香烃大量生成区[16], 包括苯、甲苯、二甲苯等的苯系物主要是碳氢化合物在不完全燃烧过程中生成的[17].

柴油机在高负荷时绝大部分燃油为扩散燃烧, 造成在高温(2 000~3 000 K)缺氧区域部分呈液滴状的燃油中的烃分子发生氧化和热裂解, 生成如乙烯、乙炔及其同系物等不饱和烃类, 而CCBC循环发动机工况主要集中在900~1 100 r ·min-1和200~500 N ·m范围内, 呈明显的低速、中低负荷特征[18], 因而测得烯烃排放量少, 仅占9.3%.且有研究表明[14], 随着发动机排量增加, 烯、炔烃组分占VOCs比例会逐渐减少, 而芳香烃和羰基化合物所占比例逐渐增加.

另外, 由于发动机功率、运行工况、燃油品质、后处理技术、车辆保养等因素对VOCs排放组成和质量浓度有很大影响[19], 制定标准化VOCs成分谱仍存在困难.

2.2 烷烃

试验测得的烷烃包括己烷、七烷、八烷、九烷、十烷、十一烷、十二烷、十三烷、十四烷等. 图 3为不同行驶工况下烷烃排放量.从中可知, 各工况下3种后处理装置对于烷烃均有很好氧化效果, 排放明显降低, A型、B型、C型后处理装置下测得烷烃排放量分别为3.8×10-3、2.9×10-3和2.8×10-3 mg ·s-1, 相比于原车排放9.4×10-3 mg ·s-1分别降低了59.6%、69.1%和70.2%.究其原因, DOC+CDPF对烷烃的起燃温度低, 虽然发动机在低速条件下的排气温度相对较低, 但其对烷烃的转化效果仍十分显著.中高速工况时, 随着车速增大, 发动机转速上升, 单位时间内循环次数增加, 发动机单个循环的燃油蒸发雾化和燃烧时间变短, 燃烧不充分, 因此其排放率上升.但同时缸内温度升高, 排气温度增加, 使DOC+CDPF催化剂活性提高从而转化效率增高, 因此烷烃排放降幅更为显著, 因而整个CCBC循环中烷烃排放量维持在2×10-3~7×10-3mg ·s-1的低排放水平.另外, 由于Pt对于饱和碳氢化合物有较高的催化活性, CDPF中Pt占主要比例, 因而在涂层、贵金属成分和配比相同的情况下, 贵金属负载量越高, 对烷烃减排效果越好, 但贵金属负载量由25 g ·ft-3增加至35 g ·ft-3时, 氧化率增加幅度较小.

图 3 不同行驶工况下烷烃排放量 Fig. 3 Alkane emissions under different driving conditions

2.3 不饱和烃

试验车辆测得的不饱和烃类主要为芳香烃、PAHs以及烯烃三类, 测得芳香烃包括苯、甲苯、C8芳香烃、C9芳香烃、C10芳香烃, PAH包括芴、菲、荧蒽. 图 4为柴油公交车不同行驶工况下芳香烃排放量, 图 5为不同行驶工况下PAHs排放量.

图 4 不同行驶工况下芳香烃排放量 Fig. 4 Aromatic hydrocarbon emissions under different driving conditions

图 5 不同行驶工况下PAHs排放量 Fig. 5 PAHs emissions under different driving conditions

由图 4可知, 各工况下3种后处理装置均能不同程度地降低芳香烃浓度, 这是由于CDPF中Pd的百分比较高, 且含有一定的Pt和Rh, 有利于排气中芳香烃类的催化氧化.不同工况下A型后处理装置对VOCs中芳香烃的氧化效率为7.8%~32.1%, 而B型和C型的催化效果更好, 氧化效率分别为15.9%~40.8%和17.1%~42.1%;从整个循环的综合排放率看, 氧化率依次为21.7%、32.0%和32.7%, 可见贵金属负载量由A型的15 g ·ft-3增加至B型25 g ·ft-3时, 催化氧化效果有一定提升, 随着贵金属负载量继续增加至C型35 g ·ft-3时, 其对芳香烃的催化效果与B型无明显差异.

由图 5可知, 在不同工况下3种DOC+CDPF均能减少PAHs的排放, 且催化效果基本相同, 全循环下原车、A型、B型和C型PAHs排放量分别为3.3×10-3、2.2×10-3、2.3×10-3和2.2×10-3 mg ·s-1, 可见3种后处理装置对PAHs减排率均在33%左右.主要原因可能在于Pt对饱和碳氢化合物有较高的催化活性, 而Pd对不饱和碳氢化合物的活性较高[20], 而3种催化剂配方中Pd所占比例较小因而含量相差较小, C型后处理装置因含Pd量稍高一些而在催化效果上有微弱优势.

试验测得烯烃中主要成分为异戊二烯, 不同工况下其排放量如图 6所示.全循环下原车异戊二烯排放量为12.3×10-3mg ·s-1, A型、B型和C型分别为6.6×10-3、6.5×10-3和6.3×10-3 mg ·s-1, 对异戊二烯减排率依次为46.8%、47.5%和48.6%, 可见继续增加贵金属负载量不能明显提升对烯烃的氧化催化效果.另外, 由图 3~5可以看出, 不同工况下芳香烃、多环芳烃和烯烃等不饱和碳氢化合物的排放变化规律一致, 增加贵金属负载量可以提高对不饱和HC催化效果, 但效果不显著.

图 6 不同行驶工况下异戊二烯排放量 Fig. 6 Isoprene emissions under different driving conditions

2.4 OVOCs

OVOCs具有刺激性、免疫毒性, 是环境大气的氧化潜势增加的重要因素[21].试验测得的OVOCs包括甲醛、甲醇、乙醛、丙酮、丙酮酸、甲基乙基酮、C4H6O. 图 7为不同行驶工况下OVOCs排放量.考虑CCBC全循环下OVOCs平均排放, 由高至低依次为原车、A型、B型和C型, 排放量分别为68.5×10-3、44.0×10-3、42.2×10-3和40.9×10-3mg ·s-1.采用DOC+CDPF后, OVOCs排放明显低于原车的排放水平.与原车相比, A型、B型和C型的OVOCs降幅分别为35.7%、38.3%和40.3%.可见增加CDPF贵金属负载量能提高对OVOCs的催化效果, 但催化氧化率的增加率由7.3%(15 g ·ft-3增加至25 g ·ft-3时)减少为5.2%(25 g ·ft-3增加至35 g ·ft-3时).

图 7 不同行驶工况下OVOCs排放量 Fig. 7 OVOCs emissions under different driving conditions

2.5 含氮有机物

试验测得的含氮有机物包括CH3NO2、乙腈、硝酸甲酯、硝酸乙酯、C2H3CN、C10硝基酚. 图 8为不同工况下含氮有机物排放量.

图 8 不同行驶工况下含氮有机物排放量 Fig. 8 Nitrogenous organic compound emissions under different driving conditions

由图 8可知, 各工况下3种后处理装置对于含氮有机物的排放均有明显降低作用.这可能与部分氮氧化物被催化剂吸附以及和CDPF捕集的炭烟发生氧化还原反应[22~24]而减少了氮化物的生成有关. A型、B型、C型含氮有机物排放量相比于原排放分别降低50.5%、45.1%和42.3%.可见含氮有机物的减排率随着贵金属负载量增加而降低, 这可能是因为CDPF催化剂内更高的贵金属负载量对NO有更好的氧化效果, 转化为NO2转化率更高, 而NO2一部分以硝酸盐形式储存起来, 另一部分则被释放到尾气中, 进而排放的氮化物也更多, 造成含氮有机物浓度增加.另外, DOC+CDPF中的氧化催化剂促进了硝酸盐的生成[25, 26], 而储存的一部分硝酸盐和亚硝酸盐发生分解变成气相, 当高负荷、富燃的情况下更为明显[27], 这与高速工况下含氮有机物的平均排放率上升是相符合的.

2.6 VOCs各成分平均排放量

图 9为全循环下VOCs各成分平均排放量.由图 9可知, VOCs中排放量前10的物种为乙醛、丙酮、C4H6O、异戊二烯、苯、C9芳香烃、甲苯、C10芳香烃、丙酮酸、C8芳香烃等; 其中, 前三的乙醛、丙酮和C4H6O排放量之和约占VOCs排放总量一半.

图 9 VOCs各成分平均排放量 Fig. 9 Average emissions for the VOCs components

A型、B型和C型后处理装置均能有效降低VOCs各成分的排放, 对己烷有最大减排率, 分别为84.5%、88.7%、89.6%;其次是甲基乙基酮, 减排率依次为87.8%、84.8%、86.6%.但对于排放量前三的VOCs物种减排率不高：A型、B型、C型对乙醛减排率依次为18.2%、16.7%、25.3%, 对丙酮的减排率分别为13.5%、29.9%、23.3%, 对C4H6O减排率则为62.9%、63.7%和64.1%.

原车、A型、B型和C型VOCs总量排放分别为131.8×10-3、84.1×10-3、79.0×10-3和77.2×10-3mg ·s-1, 则A型、B型和C型对VOCs总量平均减排率分别为36.2%、40.1%和41.4%.由此可知, 3种后处理装置对VOCs总量减排率不高, 且A型、B型和C型对VOCs催化效果相差不大.

2.7 机动车尾气VOCs大气反应活性

VOCs的大气反应活性指VOCs中的成分参与大气化学反应的能力, 本研究采用VOCs最大增量反应活性法(maximum incremental reactivity, MIR)来研究VOCs大气反应活性的大小[28]. VOCs最大增量反应活性计算的是单个VOCs物种的臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP), OFP可用来评估VOCs在一定条件下对臭氧生成的贡献, MIR的计算依据来自Carter的修正值[29].

应用MIR计算方法, 柴油公交车VOCs臭氧生成潜势如图 10所示, 其中, 同分异构体按较高者取值.测得柴油公交车尾气VOCs中对OFP贡献最大的前10种成分有乙醛、异戊二烯、硝基甲烷、C9芳香烃、C8芳香烃、C4H6O、甲醛、甲苯、丙酮和C10芳香烃等.

图 10 柴油公交车尾气VOCs的OFP Fig. 10 OFP of the VOCs from diesel bus exhaust

计算结果表明, 柴油公交车原车、A型、B型和C型VOCs的OFP(以O3计，下同)依次为34.4、21.0、20.7和19.6 mg ·km-1.采用DOC+CDPF后能较好地降低VOCs的排放量进而降低OFP, 但3种后处理装置对于OFP的改善效果无显著差异.另外, OVOCs对OFP贡献最大, 约占43.6%~49.7%, 其中乙醛对OFP的贡献达29.0%~36.8%, 是柴油公交车尾气VOCs成分中活性最高的物种.烯烃、芳香烃和烷烃对OFP贡献则相对较小, 平均相对贡献则分别为19.9%~23.6%、19.6%~22.0%和1.0%~2.3%.含氮有机物的OFP约在0.96~2.27 mg ·km-1, 对大气化学反应活性贡献约占4.6%~7.2%.虽然VOCs中烯烃所占比例和烷烃相近, 但其对柴油车VOCs的OFP平均相对贡献远高于烷烃, 表明柴油车尾气中烯烃的大气反应活性高于烷烃.

2.8 方案选择

建立了综合考虑不同DOC+CDPF的减排效果与成本优化方程, 如下式:

(1)

式中, Zi(i=1, 2, …, 10)表示对OFP贡献最大的前10种VOCs组分在相应的DOC+CDPF后处理装置下的减排率, 为根据第i种组分对OFP贡献大小计算出的加权系数, 如表 6所示. Z11表示该DOC+CDPF成本无量纲化后的值, A型、B型、C型的Z11值分别取-0.289、-0.333和-0.378, 成本变化时重新取值; ξ1、ξ2分别表示对减排率与成本所采用的加权系数, 根据成本与减排率相对重视程度取值, 本文按成本与减排效果分别为0.2和0.8权重取值.

表 6 VOCs各组分减排率与加权系数 Table 6 Emission reduction rates and weighting coefficients of the VOCs components

当成本与减排效果加权系数分别为0.2和0.8时, Z(B型)>Z(A型)>Z(C型), B型为最优解.

3 结论

(1) 柴油公交车尾气VOCs主要组分为OVOCs、芳香烃、烯烃等, 其中OVOCs占比超过50%, 芳香烃约占VOCs总量20%, 烯烃、烷烃、含氮有机物、PAHs等组分占比均低于10%.

(2) 各工况下, 3种后处理装置烷烃循环减排率均在59%以上, C型高达70.2%;全循环下烷烃维持在2×10-3~7×10-3 mg ·s-1低排放水平; 不饱和HC排放变化规律一致, 3种方案催化效果相近, 芳香烃、多环芳烃减排率均低于35%, 烯烃减排率均在47%左右.

(3) C型后处理对OVOCs的催化氧化有微弱优势, 但减排率仍较低, 仅为40%; 3种方案对含氮有机物的排放在各工况下均有明显降低作用, 但其减排率随CDPF贵金属负载量增加而降低.

(4) VOCs减排率随CDPF贵金属负载量增加而增加：A型、B型和C型对VOCs总量的减排率分别为36.2%、40.1%和41.4%; VOCs中排放量前三的乙醛、丙酮和C4H6O排放量之和约占VOCs排放总量一半, 但3种后处理装置对乙醛、丙酮减排率均低于30%.

(5) 醛类、芳香烃和烯烃等对OFP贡献较大; 采用后处理装置能减少VOCs排放量进而降低OFP, 但3种后处理装置效果无显著差异.

(6) 综合考虑不同DOC+CDPF的减排效果与成本因素, 当加权系数分别为0.8和0.2时, B型为最优解.

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