2017, Vol. 38
, CAO Nian-wen
, WANG Xiao , ZHANG Yu-xin , LIANG Jing-shu , YANG Si-peng , SONG Xiu-yu
从20世纪开始, 臭氧(O3)浓度不断增加, 如今已经成为城市低层大气重要的污染物之一.在过去的10年间, 全球臭氧浓度都呈现出上升趋势[1, 2]. 2009~2010年, 有学者在研究中发现意大利南部[3]、日本沿海[4]以及印度南部[5]均出现了周末臭氧浓度增高现象.中国各地O3污染现象也频频发生, 中国的中、南部特别是沿海城市尤为突出[6~9], 比如：在2011年的深圳大运会期间[10], 2012年的北京及周边地区[11], 2013年的嘉兴[12]以及同年夏季的长江三角洲[13]等地区均发生了不同程度的臭氧污染事件.由于O3可增加大气的氧化性, 促进大气中SO2、NO2、VOCs的氧化和气粒转化为颗粒物的过程, 进而增强PM2.5等颗粒物污染, 同时高浓度的地面O3也会增加城市光化学烟雾发生的频率[14~16].
随着城市的迅速发展, 机动车数量急剧增加, 城市空气中O3浓度也在急剧增加, 据2015年环境公报显示[17]：O3日最大8h平均值第90百分位数浓度范围为62~203 μg ·m-3, 平均为134 μg ·m-3, 日均值超标天数占监测天数的比例为4.6%.在所有未达标的城市中, 以细颗粒物(PM2.5)、O3和可吸入颗粒物(PM10)为首要污染物的居多, 其中O3污染占超标天数的16.9%. 2015年, 74个新标准第一阶段实施城市(包括京津冀、长三角、珠三角等重点区域地级城市及直辖市/省会城市和计划单列市)监测结果显示, O3日最大8 h平均值第90百分位数浓度范围为95~203 μg ·m-3, 平均为150 μg ·m-3, 比2014年上升3.4%;达标城市比例比2014年下降5.4个百分点.其中长江三角洲地区最为严重, 25个地级以上城市中有16个城市超标; O3日最大8 h平均值第90百分位数浓度为163 μg ·m-3, 比2014年上升5.8个百分点.
从以上数据来看, 我国O3污染情况已经日趋严重, 且O3浓度上升可能引发光化学污染和PM2.5等颗粒物污染.为了解O3浓度的月变化情况, 本文利用2015年全国189个城市的O3资料从全国月平均浓度和部分地形主要城市月平均浓度变化两方面来分析全国的O3污染水平, 结合时间变化和空间变化分析O3的浓度变化特点.
1 材料与方法 1.1 材料本文收集整理了中国2015年189个重点城市的小时O3浓度的日平均数据, 此数据来源于空气质量分析平台、中国环保部及中国环境监测总站, 本文通过使用网站公开发布的O3浓度历史数据(O3浓度的日平均数据经过网站处理之后公布)进行分析研究, 在以该数据的真实可靠为前提的条件下, 对我国2015年的O3浓度进行了分析.
此外, 本文还收集整理了青藏高原, 四川盆地, 长江中下游平原部分重点城市的2015年的月平均温度, 此数据来源于中国天气网.
图 1为189个城市的分布情况, 从城市的分布可以看出, 监测城市大多分布在东部地区, 西部的监测点很少, 台湾地区和南海地区的监测情况暂未获得.
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台湾地区和南海地区的监测情况暂未获得，下同 图 1 全国监测城市分布情况 Fig. 1 Distribution of sampling sites in China |
根据收集到的2015年的189个城市的逐日O3浓度, 计算出O3浓度月均值, 通过在反距离权重插值法即公式(1)对O3浓度月均值进行空间插值分析：
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(1) |
式中, ZO为插值点O的估计值; Zi为监测点i处的O3浓度值; di为监测点i与插值点O之间的距离; n为插值过程中用到的控制点数目; r为指定的幂数[18].处理过程中使用ArcGIS10.2的默认幂数值2, 通过以上处理之后的数据能够直观地表现出2015年全国O3浓度随时间空间的变化规律.
为更加细致地研究O3浓度随空间的变化情况, 本文从189个城市中筛选出同一纬度不同经度的3个城市以及同一经度不同纬度的3个城市以绘制曲线图的形式进行对比分析.
此外, 本文筛选出一定纬度区域内(27°~33°N)的3种不同地形, 对3种地形下不同城市的O3浓度和温度数据的平均处理, 通过绘制O3浓度-温度曲线图和计算相关性方程式的形式进行对比, 分析影响O3浓度变化的原因及规律.
2 O3浓度分布概况从收集到的数据中经过处理得出, 2015年全国最大O3浓度出现在8月的山东省的平度市, 最大值为300 μg ·m-3, 最小O3浓度出现在1月新疆维吾尔自治区的乌鲁木齐市, 最小值为10 μg ·m-3, 全国2015年的O3浓度平均值为121.5 μg ·m-3(表 1).由于我国环境空气质量标准[19]中环境空气污染物基本项目的浓度限值关于O3的平均时间只有日最大8 h平均和1 h平均, 没有全年的平均值, 故此处所得全年的平均值浓度无法判断是否达到国家环境空气质量一级标准或是二级标准, 只能根据日最大8 h浓度来判断臭氧含量的高低与否.
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表 1 全国O3浓度年均值统计特征1) Table 1 Descriptive statistics of the yearly average concentration of O3 in China |
3 O3浓度变化特征
O3是光化学二次污染物, 对流层O3的主要来源是平流层输入和对流层光化学反应, 主要汇是干沉降和化学反应耗损[20], 近地面O3则与太阳辐射和气象因素有密切关系[13].通过观测及分析, 近地面O3存在时间和空间的变化规律, 随季节、地区、地形的变化而呈现不同的变化规律[21~26].
3.1 时空分布特征图 2为2015年全国O3浓度变化, 从中可知, 全国大部分地区全年O3浓度随时间的变化趋势为先增高后降低. 1~2月O3浓度基本处于80 μg ·m-3以下, 从3月开始O3浓度大范围升高.到6月时, 除华南地区外其他地区O3浓度已达到120 μg ·m-3以上.大部分地区7月O3浓度达到最高值, 其中京津冀、长三角以及沿海地区O3浓度最高, 可达260~280 μg ·m-3. 8月大部分地区O3浓度开始逐渐降低, 但华南和沿海地区的O3浓度则下降不明显, 甚至部分地区有升高迹象(如山东省平度市的O3浓度达到300 μg ·m-3). 9~10月, 在其他地区O3浓度迅速下降时, 东部沿海和华南地区的臭氧浓度基本处于180~260 μg ·m-3之间.到11月全国所有城市O3浓度大幅度下降, 到12月时全国的O3浓度值已基本低于100 μg ·m-3.也就是说我国大部分地区O3随时间的变化规律为单峰型：在1月时达到O3浓度的最低值(本月全国臭氧浓度平均值为34.00 μg ·m-3), 在7月达到最高值(本月全国臭氧浓度平均值为189.58 μg ·m-3).
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图 2 2015年全国O3浓度时空变化 Fig. 2 Temporal and spatial variation of the concentration of O3 in China, 2015 |
本文将2015年全年数据划分为4个季节, 12月~次年2月为冬季, 3~5月为春季, 6~8月为夏季, 9~11月为秋季. 图 2表明：我国O3浓度的季节变化规律为：夏季>秋季>春季>冬季.冬季O3浓度最低, 基本维持在0~100 μg ·m-3范围内, 平均浓度为52.28 μg ·m-3; 春季逐渐有升高趋势, 平均浓度为98.66 μg ·m-3; 夏季O3浓度值达到最高, 全国大片区域处于200~300 μg ·m-3的O3浓度下, 平均浓度为185.68 μg ·m-3; 秋季O3浓度在大部分地区逐渐减小直到冬季达到最低值.
我国日照时间随时间变化规律为在冬至时, 日照时间最短, 随着时间变化日照时间逐渐增长, 在夏至时达到全年日照时间的最大值, 夏至过后, 日照时间再逐渐减短[27].由于O3的形成与太阳辐射、高温等气象因素有关, 而夏季的高O3浓度主要是强太阳辐射、高温等有利的气象条件造成的, 在冬季辐射强度、温度等均降低, 大气活性逐渐减弱, 由于O3属于大气二次污染物, 在此种条件下浓度相应降低[13, 28].
我国位于北半球, 由北向南纬度逐渐递减, 最北端在漠河以北, 黑龙江主航道中心线上, 可达北纬53°, 最南端在南沙群岛中的曾母暗沙上, 在北纬4°附近.最东端位于东经135°黑龙江和乌苏里江交汇处, 最西端位于东经73°的帕米尔高原乌兹别里山口(乌恰县)上[29].为了对比我国经度和纬度与O3浓度变化的关系, 本文分别选取了同一经度(109°E)附近不同纬度的3个城市(三亚18°N; 柳州23°N; 包头40°N), 和同一纬度(40°N)附近不同经度的3个城市(库尔勒86°E; 包头109°E; 丹东124°E)做了分析比较.
图 3为同一经度上不同纬度的O3浓度对比, 可以很清楚地看出, O3浓度的变化随纬度变化非常明显, 随着纬度的升高, O3的月平均浓度变化图由多峰结构逐渐发生变化, 最后变为单峰结构.从中可以看出, 位于最低纬度的三亚表现出了3个峰, 分别出现在4、7和10月, 在10月达到最高值181 μg ·m-3; 处于中间纬度的柳州虽然也表现为三峰结构, 但最高值则出现在最为突出的7月主峰上, 此时O3浓度值高达224 μg ·m-3; 而位于相对纬度较高的包头呈现出了明显的单峰结构, 表现为全年O3浓度先增加, 在7月达到全年O3浓度的最高值224 μg ·m-3, 再逐渐减少.综上所示, 这些现象说明不同纬度对O3的变化有很大的影响, 且纬度越高, O3浓度的单峰结构越明显, 且会在7月时达到臭氧浓度的最高值.
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图 3 同一经度不同纬度对比情况 Fig. 3 Correlation of the three different latitude areas at the same longitude |
根据资料显示[27], 我国的光照随纬度的变化规律为秋分以后, 次年的春分以前, 由于太阳直射点在南半球, 所以随着纬度的升高, 日照时间逐渐变长.由于O3的形成与光照有关, 而图 3中显示的O3浓度的变化规律与我国光照时间随纬度变化的规律正好相符合.
图 4为同一纬度上不同经度的对比, 包头和库尔勒地区的O3浓度变化趋势基本相同, 均表现为单峰结构, 峰值均出现在7月(包头峰值为224 μg ·m-3, 库尔勒峰值为187 μg ·m-3).而丹东地区则与两者不同, 其O3浓度变化呈双峰结构, 峰值分别出现在6月(160 μg ·m-3)和10月(154 μg ·m-3), 但浓度不高, 根据天气网气象资料[30]显示, 丹东在2015年7~9月期间有连绵阴雨天气, 尤其在8月更有暴雨天气情况发生, 在此种情况下, 太阳辐射时间和辐射强度均降低, 造成形成O3的途径受阻, 致使O3浓度降低, 到10月天气转好, 太阳辐射增多, O3浓度上升, 形成小高峰.这种现象说明, 太阳辐射对O3浓度的影响要远大于经度对O3浓度带来的影响.
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图 4 同一纬度不同经度对比情况 Fig. 4 Correlation of the three different longitudeareas at the same latitude |
综合图 3和图 4的分析得出：O3浓度的变化趋势与纬度的变化关系为, 纬度越高, O3浓度的单峰结构表现得越明显; 而与经度的相关性不大.
3.2 地形分布特征由于中国地貌多样, 因此本文选取了27°~33°N范围内不同地形(高原、盆地和平原)的O3均值进行对比分析.我国是一个西高东低的多级地势国家, 自西向东程阶梯状分布, 其中青藏高原平均海拔在4 000 m以上, 四川盆地平均海拔在650~750 m之间, 长江中下游平原海拔多在50 m以下[29].
如图 5所示, 不同地形的O3浓度变化呈现出不同的变化趋势, O3浓度值的大小也存在差异.从中可以看出, 除8、9、10月外, 青藏高原的O3浓度值普遍高于四川盆地和长江中下游平原, 而四川盆地和长江中下游平原的浓度值变化趋势则相差不多; 在7月3种地形O3浓度从数值上看差别很小(青藏高原平均浓度为191 μg ·m-3, 四川盆地为186 μg ·m-3, 长江中下游平原为183 μg ·m-3), 从图形上看基本重合; 在8月长江中下游平原出现O3浓度峰值(205 μg ·m-3), 同时四川盆地地区也在这段时间内浓度值高于青藏高原地区, 这可能是温度等气象因子的影响, 此讨论将在下一小节中具体分析.
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图 5 不同地形对比情况 Fig. 5 Correlation ofthe different land features |
通过上文分析, 虽然地形的变化和海拔高度的不同会对O3浓度的变化产生一定的影响, 但是影响并不是非常明显, 和其他影响因子比起来可以忽略不计.
3.3 温度变化特征在近地面层, 臭氧的转化容易受到近地面层气象条件的影响, 温度是其中的主要影响因子之一[31~33].
如图 6所示, 对3种不同的地形做了O3浓度和温度之间的对比分析, 发现无论是在哪种地形, O3浓度都会随温度的升高而增加.其中, 图 6(a)为青藏高原O3浓度与温度的相关性对比, 从中可知, O3和温度都在7月时达到最大值, 其相关性方程为：y=5.122 9x+69.385, 其相关系数(R2)为0.793 4; 图 6(b)为四川盆地O3浓度与温度的相关性对比, 从中可知, O3和温度都在7月时达到最大值, 其相关性方程为：y=7.2077x-21.13, 其相关系数(R2)为0.913; 图 6(c)为长江中下游平原O3浓度与温度的相关性对比, 从中可知, O3和温度都在8月时达到最大值, 其相关性方程为：y=7.003 5x+13.008, 其相关系数(R2)为0.844.以上分析可见, 3种地形条件下的O3浓度值和温度都呈现出了很好的正相关关系.
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图 6 O3浓度-温度对比 Fig. 6 Correlation between temperature and O3 concentrations |
O3是在太阳辐射下通过光化学反应由一次污染物经过反应而生成的, 而温度则是随着太阳辐射的增多而升高的, 因O3浓度和温度的年变化规律相似.因此, O3浓度的变化和温度呈现出来的相关性为良好的正相关关系, 也就是说, 气温高能加快O3的形成, 导致O3浓度升高.由太阳短波紫外辐射引起的温度变化, 在很大程度上直接影响着近地面层O3浓度的改变[34~36].
4 结论(1) 2015年全国O3的浓度随着时间呈先增加后减少的单峰变化, 在1月O3浓度最低, 在7月达到最高值, 整体变化呈单峰结构.因此, 季节变化也非常明显, 我国O3浓度的季节变化规律为：夏季>秋季>春季>冬季.
(2) 从全国各地区的O3浓度变化情况来看, 全国O3浓度变化表现为华北地区, 华东地区和华南地区O3污染较为严重, 而西北和西南地区的情况相对较好.
(3) O3浓度和经纬度的变化关系为：不同的纬度对O3浓度的变化趋势有很大的影响, 且纬度越高, O3的单峰结构越明显, 而不同的经度对O3浓度的变化趋势的影响则不是很大.
(4) O3浓度和地形的变化关系为：地形的变化和海拔高度的不同会对O3浓度的变化产生一定的影响, 但是影响并不是非常明显, 和其他影响因子比起来可以忽略不计.
(5) O3浓度和温度变化存在很好的正相关的关系, O3浓度会随着温度的升高而增加, 随着温度的降低而减少.
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