2017, Vol. 38
2. 盘锦市环境保护监测站, 盘锦 124010;
3. 鞍山市环境监测中心站, 鞍山 114004
2. Panjin Environmental Monitoring Center, Panjin 124010, China;
3. Anshan Environmental Monitoring Center, Anshan 114004, China
2015年中国环境状况公报表明, 在开展空气质量新标准监测的338个地级以上城市中, 有265个城市空气质量超标, 30个城市达标天数比例不足30%, 超标天数中以细颗粒物(PM2.5)为首要污染物的天数占66.8%, 可见, 大气颗粒物是影响我国很多城市空气质量的首要污染物.随着我国对工业源排放和机动车尾气排放的有效控制, 以及我国城市道路交通建设的不断加快和机动车保有量的不断上升, 道路扬尘排放已成为城市大气颗粒物的主要来源之一[1].控制道路扬尘成为治理城市空气颗粒物污染和提高局地空气质量的重点[2~4].
目前有关道路扬尘的研究大都集中在其排放清单和排放特征[5~7], 有关其化学组分的研究较少[8].流行病学研究发现, PM2.5对于居民健康的影响不仅取决于其浓度, 还与其成分有关[9~11].水溶性无机离子作为道路扬尘PM2.5中重要的化学组分之一, 能增加神经系统患病风险[12], 影响大气酸碱度, 并对成核和云滴增长起重要作用[13].因此, 研究道路扬尘中水溶性无机离子的污染特征, 对了解环境空气颗粒物污染状况、改善空气质量具有一定的指导意义.
盘锦市地处辽宁省西南部, 作为一座新型的石油化工城市, 以辽河油田为支柱, 工业废气排放、燃煤、机动车尾气污染、扬尘污染等因素的共同作用, 使得其环境空气细颗粒物污染日益凸现; 鞍山市地处辽宁省中部, 是辽宁省典型的资源能源型重工业城市, 鞍山市以鞍钢为支柱产业, 工业、交通等多种污染源综合作用, 导致鞍山市长期以来以大气颗粒物为首要污染物.
本文以盘锦市和鞍山市道路扬尘PM2.5中水溶性无机离子为研究对象, 分别采集了两个城市的道路扬尘样品, 分析了其水溶性无机离子的组分特征, 并利用相关分析、比值法和主成分分析法, 探讨了其主要来源, 旨在为辽宁省典型城市改善空气质量、控制主要污染源提供参考.
1 材料与方法 1.1 采样点位布设2014年9月和2016年5月分别采集鞍山市和盘锦市道路扬尘样品.鞍山市共采集9条主要道路, 每条道路布置2~4个采样点位, 每个采样点位布置3个子采样点位; 盘锦市共采集20条主要道路, 每条道路布置3个采样点, 采样点位如图 1所示.
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图 1 鞍山市和盘锦市道路扬尘采样点位示意 Fig. 1 Sampling points for road dust in Anshan City and Panjin City |
用细软毛刷采集同一道路上不同位置的道路扬尘样品, 鞍山市将同一个采样点的3个子采样点位的样品混合得到26个样品, 盘锦市将同一条道路的3个采样点位的样品混合得到20个样品.样品室内阴干后用200目泰勒标准筛进行筛分; 将筛分后的粉末样品, 利用NK-ZXF采样器悬浮到空气滤膜上, 分别得到鞍山市和盘锦市道路扬尘PM2.5滤膜样品. NK-ZXF采样器是由南开大学自主研发的再悬浮采样器, 主要包括送样系统、再悬浮箱、切割器和采样气路等, 其中, 送样系统是将筛分后干燥的尘样品送至再悬浮箱中和干净的空气混合, 通过不同粒径的切割器得到不同粒径的颗粒物样品[14].
1.3 样品分析将悬浮后滤膜剪碎溶于5 mL超纯水中, 超声提取2次, 每次持续25 min, 然后用美国戴安公司的ICS3000型离子色谱仪分析提取液中的水溶性无机离子, 其中阴离子包括Cl-、SO42-和NO3-, 阳离子包括NH4+、Na+、Ca2+、Mg2+和K+.
1.4 质量控制空白石英滤膜使用前在马弗炉中600℃下灼烧3 h, 以除去杂质; 采样前后分别将石英膜在恒温恒湿的天平室内平衡48 h, 以降低湿度、温度对于滤膜称重的影响.
2 结果与讨论 2.1 道路扬尘PM2.5中水溶性无机离子质量分数盘锦市和鞍山市道路扬尘PM2.5中8种水溶性无机离子质量分数如图 2和表 1所示.盘锦市8种水溶性无机离子占道路扬尘PM2.5的5.83%±3.34%, 其呈现的规律为：Ca2+>NH4+>SO42->Na+>Cl->Mg2+>NO3->K+, 其中只有Ca2+质量分数大于1%, 占道路扬尘PM2.5的2.91%±2.13%;由图 3可知, Ca2+占总离子的46.08%±12.33%.鞍山市8种水溶性无机离子占道路扬尘PM2.5的5.84%±1.15%, 其呈现的规律为：Na+>SO42->Ca2+>Cl->NO3->NH4+>K+>Mg2+, 其中Na+和SO42-质量分数均高于1%, 分别占道路扬尘PM2.5的2.53%±0.74%、1.09%±0.42%;由图 3可知, 以上2种离子分别占总离子的43.27%±9.71%、18.50%±5.88%.
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图 2 盘锦市和鞍山市8种水溶性无机离子在道路扬尘PM2.5中质量分数对比 Fig. 2 Comparison of the water-soluble inorganic ions in road dust PM2.5 in Anshan City and Panjin City |
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表 1 不同城市道路扬尘PM2.5中8种水溶性无机离子质量分数/% Table 1 Percentage of water-soluble inorganic ions in road dust PM2.5 in different cities/% |
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图 3 盘锦市和鞍山市8种水溶性无机离子在总离子中质量分数对比 Fig. 3 Comparison of the percentage of water-soluble inorganic ions in total ions in Panjin City and Anshan City |
由图 2可知, 盘锦市水溶性无机离子总量在道路扬尘PM2.5中所占质量分数与鞍山市基本相同; 其中, 鞍山市Na+质量分数高于盘锦市, 由于NaCl是钢铁烧结工艺中脱硫剂的主要成分[15], 因此这可能与鞍山市以鞍钢为主要产业有关; 盘锦市Ca2+和Mg2+质量分数明显高于鞍山市质量分数, 分别为鞍山市的4.14倍和3.27倍, 这可能是因为盘锦市作为一个新兴城市, 大量的建筑活动使得道路上运送渣土车辆撒漏现象较多, 从而导致其Ca2+和Mg2+质量分数高于鞍山市.由图 3可知, 盘锦市和鞍山市8种水溶性离子在总离子中质量分数差别较大, 这可能与其道路扬尘PM2.5中水溶性无机离子的来源不同有关.与上海市主干道道路扬尘中水溶性无机离子[16]相比, 本研究道路扬尘PM2.5中NH4+、SO42-、NO3-的质量分数总体较高; 与石家庄市道路扬尘PM2.5中水溶性离子相比[17], 本研究中盘锦市和鞍山市离子总量以及SO42-、Ca2+、Cl-、NO3-、K+、Mg2+质量分数均较低, 且其呈现的规律也有一定区别, 这可能与不同城市中道路扬尘PM2.5的主要来源不同有关.
2.2 主要离子间的关系通过分析道路扬尘PM2.5中水溶性无机离子的相关关系, 可以初步了解离子的来源和相互结合方式[18].运用SPSS16.0软件对盘锦市和鞍山市道路扬尘中水溶性无机离子进行斯皮尔曼相关分析, 其相关性矩阵分别见表 2和表 3.
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表 2 盘锦市8种水溶性无机离子相关系数1) Table 2 Correlation coefficient matrix for eight kinds of water-soluble inorganic ions in Panjin City |
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表 3 鞍山市8种水溶性无机离子相关系数矩阵 Table 3 Correlation coefficient matrix for eight kinds of water-soluble inorganic ions in Anshan City |
由表 2可知, 盘锦市道路扬尘PM2.5中Cl-与Na+和K+相关性较好, 其相关系数均为0.933, 表明Cl-除来源于海盐粒子外, 还有一部分来源于生物质燃烧; Ca2+与Mg2+相关系数较高, 为0.789, 说明二者具有同源性, 初步判断可能来源于建筑尘.此外, 其余水溶性无机离子相关系数都相对较高, 说明盘锦市道路扬尘PM2.5中水溶性无机离子来源较为复杂.
由表 3可知, 鞍山市道路扬尘PM2.5中Cl-与K+和SO42-相关性较好, 其相关系数分别为0.784和0.804, 这说明同盘锦市一样, Cl-除来源于海盐粒子外, 还有一部分来源于生物质燃烧或燃煤; NH4+同SO42-相关性较差, 同NO3-相关性较好, 这初步说明了NH4+与SO42-和NO3-的结合方式; K+与SO42-相关性则较好, 说明二者可能来源于同一类源, 马召辉[19]和郝吉明[20]等的研究表明SO42-是生物质燃烧中较为丰富的组分, 推测道路扬尘PM2.5中SO42-除来源于燃煤外, 还可能来源于生物质燃烧.
2.3 二次离子污染特征二次离子主要包括NH4+、非海盐硫酸盐[NSS(SO42-)]和NO3-, 主要由人为排放的NH3、SO2和NOx经二次转化产生[21, 22], 是导致颗粒物形成的重要物质[23].盘锦市道路扬尘PM2.5中NH4+与SO42-和NO3-相关系数分别为0.621和0.544, 表明NH4+与SO42-和NO3-均具有较好的相关性; 鞍山市道路扬尘PM2.5中NH4+与SO42-和NO3-相关系数分别为-0.257和0.500, 表明NH4+与SO42-相关性较差, 与NO3-相关性则相对较好.盘锦市NH4+与SO42-的质量分数之比为1.93, NH4+与NO3-的质量分数之比为4.97;鞍山市NH4+与SO42-的质量分数之比为0.29, NH4+与NO3-的质量分数之比为0.90.如果NH4+与SO42-全部结合成(NH4)2 SO4, 则NH4+与SO42-当量浓度比为2:1;如果NH4+与SO42-全部结合成NH4HSO4, 则NH4+与SO42-当量浓度比为1 :1.由此可知, 盘锦市NH4+与SO42-和NO3-的结合方式主要为(NH4)2 SO4和NH4NO3, 鞍山市NH4+与SO42-和NO3-的主要结合方式为NH4HSO4和NH4NO3.
有研究表明[23], 氨与酸性气体, 如硫酸, 硝酸和盐酸反应生成硫酸铵, 氯化铵和硝酸铵.当硫酸、硝酸、氯化物共存时, 因为硫酸铵较稳定, 氨首先与硫酸反应, 再与其他粒子反应, 因此当铵根离子浓度较高时, 硫酸根的存在主要以铵盐为主[24].对美国加州中部的城市和农村的研究中发现, 硝酸铵是硝酸根存在的主要形式[25].由图 2可知, 鞍山市道路扬尘PM2.5中, NH4+的质量分数远小于SO42-和NO3-的质量分数; 由表 2中可知, SO42-与K+、NO3-与Na+相关系数均比较高, 充分说明SO42-和NO3-除与NH4+结合外, 还与其他离子结合.对盘锦市道路扬尘PM2.5中NH4+与SO42-、NO3-和Cl-之和进行回归分析, 结果见图 4.
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图 4 盘锦市道路扬尘PM2.5中NH4+与SO42-、NO3-和Cl-之和回归分析结果 Fig. 4 Regression analysis of NH4+ and SO42-, NO3-, and Cl- in road dust PM2.5 in Panjin City |
由图 4可知, NH4+的质量分数与SO42-、NO3-和Cl-的质量分数之和的相关系数R2为0.7539, 说明其存在较好的相关关系; 但其斜率为0.6875, 低于1, 说明道路扬尘PM2.5中的氨不足以中和酸性离子, 酸性离子的量高于氨的量.
SO42-和NO3-作为重要的二次气溶胶离子, 在一定程度上反映了人类活动对大气环境的影响.其中SO42-主要来自煤炭燃烧释放的SO2, 多为固定源排放; 而NO3-主要来自石油、天然气等化石燃料的燃烧, 多为移动源排放.因此, SO42-和NO3-的浓度之比可以作为燃煤等固定排放源和机动车等移动排放源的排放强度的指示因子. NO3-/SO42-的浓度比已经成为分辨固定排放源和移动排放源的相对贡献大小的指标[26, 27].盘锦市和鞍山市道路扬尘PM2.5中NO3-/SO42-的均值分别为0.52±0.55和0.46±0.13, 与石家庄市的0.4963持平, 低于上海市的2.0041, 由此可见, 盘锦市和鞍山市的NO3-/SO42-处于较低水平, 固定源(燃煤)对于其道路扬尘PM2.5的影响更为显著, 但不同城市由于燃煤量以及机动车保有量不同, 其比值也存在一定差异; 上海市机动车保有量较大, 排放氮氧化物量较大, 道路扬尘PM2.5受移动源(机动车)的影响较大.
2.4 道路扬尘PM2.5来源解析采用SPSS 16.0软件进行主成分分析来分别解析盘锦市和鞍山市道路扬尘PM2.5的来源, 主成分特征值、贡献率及旋转因子载荷矩阵见表 4.
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表 4 主成分特征值、贡献率及旋转因子载荷矩阵 Table 4 Eigenvalue and contribution rates of major components and rotated component matrix |
由表 4可知, 对于盘锦市, 第1个主成分的特征值为6.207, 贡献率为77.589%, 第2个主成分的特征值为0.654, 贡献率为8.175%, 第3个主成分的特征值为0.492, 贡献率为6.148%, 前3个主成分的贡献率已经达到91.912%, 说明前3个主成分已经能够提供原始数据的足够信息; 对于鞍山市, 第1个主成分的特征值为3.387, 贡献率为42.340%, 第2个主成分的特征值为2.727, 贡献率为34.085%, 第3个主成分的特征值为0.887, 贡献率为11.086%, 前3个主成分的贡献率已经达到87.511%, 说明前3个主成分已经能够提供原始数据的足够信息.
由表 4可知, 对于盘锦市, 主成分1主要与Na+、NH4+、K+和Cl-等离子的相关性较强, 载荷因子为0.934、0.866和0.863, 因此主成分1表征海盐粒子和生物质燃烧源的混合源; 主成分2主要与Ca2+的相关性较强, 载荷因子为0.927, Ca2+主要与建筑尘有关, 因此主成分2表征建筑尘; 主成分3主要与NO3-相关性较强, 载荷因子为0.896, NO3-主要来源于移动源, 因此主成分3表征移动源.对于鞍山市, 主成分1主要与SO42-、K+等离子的相关性较强, 载荷因子分别为0.959和0.882, SO42-通过气态前体物经复杂的大气化学反应而形成, 与燃煤及生物质燃烧有关, K+主要来源于生物质燃烧, 因此主成分1表征燃煤源和生物质燃烧源的混合源; 主成分2主要与Na+有关, 因此主成分2表征海盐粒子; 主成分3与Mg2+的相关性较强, 载荷因子为0.907, 由于Mg2+主要来源于钢铁冶炼尘和建筑尘, 鞍山市以鞍钢为支柱, 因此主成分3表征钢铁冶炼尘.由此可知, 盘锦市道路扬尘PM2.5主要来源于生物质燃烧源、海盐粒子、建筑尘和移动源; 鞍山市道路扬尘PM2.5主要来源于燃煤源、生物质燃烧源、海盐粒子和钢铁冶炼尘.
3 结论(1) 盘锦市道路扬尘PM2.5中8种水溶性无机离子总质量分数为5.83%±3.34%, 其中Ca2+质量分数为2.91%±2.13%;鞍山市道路扬尘PM2.5中8种水溶性无机离子总质量分数为5.84%±1.15%.其中Na+和SO42-质量分数分别为2.53%±0.74%、1.09%±0.42%.两个城市水溶性无机离子质量分数差别较大, 可能与其主要排放源不同有关.
(2) 根据相关分析结果, 盘锦市8种水溶性无机离子相关系数都相对较高, 说明其道路扬尘PM2.5中水溶性无机离子来源较为复杂; 鞍山市Cl-与K+和SO42-相关性较好, 这说明Cl-除来源于海盐外, 还有一部分来源于生物质燃烧和燃煤.
(3) 根据二次离子分析结果, 盘锦市道路扬尘PM2.5中的NH4+的质量分数与SO42-、NO3-和Cl-的相关性较好, 但其氨不足以中和酸性离子, 酸性离子的量高于氨的量; 鞍山市道路扬尘PM2.5中, NH4+的质量分数远小于SO42-和NO3-的质量分数, SO42-和NO3-除与NH4+结合外, 还与其他离子结合.
(4) 盘锦市和鞍山市道路扬尘PM2.5中NO3-/SO42-的均值分别为0.52±0.55和0.46±0.13, 显著低于石家庄和上海的NO3-/SO42-的值.
(5) 根据主成分分析结果, 盘锦市道路扬尘PM2.5主要来源于生物质燃烧源、海盐粒子、建筑尘和移动源; 鞍山市道路扬尘PM2.5主要来源于燃煤源、生物质燃烧源、海盐粒子和钢铁冶炼尘.
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